Conclusion : sélection des formulations et de l’élément diffusif HTO pour la suite de l’étude

Les transferts de matière dans les matériaux cimentaires peuvent s’effectuer selon deux processus généraux: la diffusion (Le transport d’éléments sous l’effet d’un gradient de concentration) et la perméabilité ou l'advection (Le transfert d’un fluide sous l’effet d’un gradient de pression).

Dans le contexte du stockage des déchets radioactifs, les transferts de matière en sein des matériaux cimentaires peu perméables, résultent essentiellement de la diffusion de radionucléides dans leur phase liquide [RIC 92]; la diffusion qui est largement prépondérante devant la perméabilité, au moins en milieu saturé, ce qui est le cas dans l’étude du comportement à long terme de ces matériaux dédiés au stockage. La diffusion au sein des matériaux complétement saturés correspond également au cas le plus défavorable au sens de la rétention des radionucléides. La mesure du coefficient de diffusion en conditions saturées permet d’accéder à une valeur enveloppe du coefficient de diffusion qui permet de réaliser des études de sûreté robuste sur le stockage des déchets radioactifs.

Parmi tous les radionucléides, l’eau tritiée (HTO) est le radionucléide le plus rapide à traverser les matériaux cimentaires. Il est également considéré comme un traceur « témoin » grâce à sa faible interaction avec la phase solide du matériau [RIC 92]. L’étude du comportement diffusif de ce radionucléide peut servir comme référence pour voir l’influence de différents paramètres intrinsèques (rapport E/C, l’ajout de sable ou d’additifs…) sur le transport diffusif au sein des

matériaux cimentaires. Pour l’ANDRA, le DeHTO est un paramètre indispensable pour l’acceptation

des colis de déchets nucléaires.

Dans le cadre de cette thèse, on s’est intéressé à l’étude de la diffusivité au sein des pâtes, mortiers et bétons à base de CEM I + FS, formulation de base pour une catégorie de conteneurs de déchets radioactifs de faible à moyenne activité. La diffusion HTO de ces matériaux a été très peu étudiée

dans la littérature puisqu’on ne dispose que de quelques valeurs DeHTO provenant des études de

Chapitre I : Etude bibliographique

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concernent principalement des pâtes et rarement des mortiers ou des bétons, très longs à tester en cellules de diffusion, à cause de leur faibles coefficients de diffusion.

En revanche, la diffusion des ions chlorures a largement été étudiée vu son importance pour la

durabilité des bétons armés. Les coefficients de diffusion Cl- diminuent avec l’ajout de FS, grâce au

raffinement et à la densification de la structure porale au niveau de la pâte et à l’interface granulat/pâte dans ces matériaux. Cette diminution est plus significative pour les pâtes à fort rapport E/C [MIND 91], et meilleure quand la FS est correctement dispersée dans la matrice cimentaire [KON 12]. Or, les coefficients de diffusion de cet élément ont été mesurés par plusieurs techniques (conductivité électrique, diffusion accélérée sous champ électrique, immersion, cellule de diffusion...) ce qui fournit des valeurs différentes et difficilement comparables. En plus, le retard dû aux interactions de cet élément avec la matrice cimentaire ne permet pas de déterminer les propriétés effectives des matériaux contrairement à l’eau tritiée considérée comme le traceur « idéal » pour mesurer le coefficient de diffusion effectif et intrinsèque au matériau.

Dans notre travail, nous essayerons tout d’abord d’alimenter la base de données (manques précédemment relevés §I-B-2.2.) en testant en diffusion HTO des pâtes (à différents rapports E/Liant et teneurs en FS) et des mortiers (à différentes teneurs en agrégats Vagg : 0-65% et différentes granulométries). Ces matériaux subiront également une caractérisation microstructurale complète en utilisant différentes techniques d’investigation de la porosité (porosimétrie à l’eau, au mercure, l’adsorption d’azote, MEB associé à l’analyse d’images), et de la réactivité de la FS (ATG, MEB associé à l’EDS). L’objectif ultime étant de relier les paramètres microstructuraux des pâtes et des mortiers à leurs coefficients de diffusion HTO et pouvoir estimer, in fine, le DeHTO du béton. En effet, ce coefficient de diffusion est très difficile à obtenir par l’essai des cellules de diffusion, pour des raisons de représentativité (épaisseur doit être au moins égale à trois fois le plus gros grain utilisé dans le béton, généralement > 3 cm), et de lenteur d’essai (le régime permanent n’a pas été obtenu même après des années d’essai pour certains bétons composés.

Dans la littérature, plusieurs études ont essayé de relier le coefficient de diffusion aux paramètres

intrinsèques aux matériaux (porosité, rapport E/C, Vagg …). Ce travail n’a pas encore été réalisé pour

la diffusion HTO au sein des matériaux avec ajout de FS vu la rareté des données. Les modèles

numériques proposés pour estimer les DeHTO des bétons avec FS se basent également sur le très peu

de données disponibles en coefficients de diffusion HTO dans les matériaux avec FS, ce qui rend la présentation et la discussion de ses résultats insuffisantes.

Chapitre II : Campagne expérimentale sur pâtes et mortiers

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Chapitre II : Campagne expérimentale sur pâtes et

mortiers

Ce chapitre présente la démarche entreprise dans le choix des matériaux d’études et des méthodes expérimentales utilisées pour étudier les propriétés de diffusion et investiguer la microstructure des pâtes et mortiers à base de CEM I + FS. L’objectif étant de pouvoir relier les paramètres

microstructuraux et le coefficient de diffusion effectif (De), permettant d’estimer le De du béton à

partir de ses caractéristiques microstructurales.

La première partie décrit les matériaux qui font l’objet de cette étude ainsi que les critères de sélection de leurs constituants et l’élaboration de leur formulation. L’essai de diffusion de l’eau tritiée (HTO), ainsi que les techniques expérimentales adoptées pour investiguer la structure poreuse (porosité totale, distribution de la taille des pores et profil de l’ITZ) de ces matériaux sont ensuite détaillés respectivement dans la deuxième et troisième partie de ce chapitre. Pour finir, une dernière attention est portée à la réactivité et à la dispersion de la FS au sein des matrices cimentaires.

Chapitre II : Campagne expérimentale sur pâtes et mortiers

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CHAPITRE II : CAMPAGNE EXPERIMENTALE SUR PATES ET MORTIERS ... 58