Commissariat «l'energie Atomique - France

CEA-R-4287 - VAN KOTE^Francia, BALARD Français DISTRIBUTION DE LA RADIOACTTytTE DANS L'ENVIRONNEMENT D'UNE EXPLOSION ^NUCLEAIRE SOUTERRAINE - E3&AX DE:SYNTHBi«,, DES RESULTATS D'ANALYSES RADIOCHIMIQUES RELATIFS AUX EXPERIENCES DU HOGGAB ^ ^Q; '(v "- "\. ••'&" L- S o a m a i r è . -' Dan» l e cadre d'uWVtade expérimentale et théorique' de 3* r é -

•• partition de la radioactivité autour d e • explosions, nucléaires souterraines contenues, on tente de d r e s s e r le bilan d e s analyses radioehimiques asâaci£es . eux' Urs français du Boggie. Partant de la définition d'un indice de volatilité

relatif an eérivm 144 considéré comme parfaitement çefractalre,' on propose on classement ^des produits d e ' f i s s i o n ainsi qu'une estimation de leur tanxide ' rétention par. l e s l a v e s . Quelques* itdications «ont données sur l e comporte- ment des produits d'actlvation. Bien qu'elles reposent sur un mode d'interpré-.

tatlon pouvant être g é n é r a l i s é , l a s conclusions obtenues concernent uniquement l a cavité et s e s abords Immédiats en milieu granitique.

1972

6

Commissariat l l'Energie Atomique..- France

CEA-jR-42B7 - VAN KOTE F r a n c i s , BALARD François —"

DISTRIBUTION OF RADIOACTIVITY IN THEENVIRONMENT-OF AN UNDERGROUND NUCLEAR EXPLOSION. AN ATTEMPT TO SYNTHESIZE THE RESULTS OF RADIOCHEMICAL ANALYSIS CONCERNING THE HOGGAR Summary.- The résulte of radiochemical analyses associated with the Hoggar"

experimep*? are presented a s part of ah experimental and theoretical ' research program on the distribution of radioactivity around the French c o n -

tained underground nuctear explosions in the Hoggar. F r o m the definition of

:. t h e volatility Index of:.^'**C* (considered to be perfecth/ refractory), a c l a s - - aificatios s y s t e m for "the fission products i s developed and estimations of their l e v e l of retention by the lavas are made. Some information is. given tin • the behavior of the activation products. Although the data can be interpreted • in a more general way, the conclusions drawn concern only.the cavity and the Immediate vicinity in the granitic medium. "'„.,

Commissariat « l'Energie Atomique - France

J

g CEA-R-4287

g COMMISSARIAT A L'ENERGIE ATOMIQUE

5.0

DISTRIBUTION DE LA RADIOACTIVITE DANS L'ENVIRONNEMENT

D'UNE EXPLOSION NUCLEAIRE SOUTERRAINE

ESSAI DE SYNTHESE

DES RESULTATS D'ANALYSES RADIOCHIMIOUES RELATIFS AUX EXPERIENCES DU HOGGAR

par

Francis VAN KOTE, François BALARD

S O U S - D I R E C T I O N DES ESSAIS

Centre d'Etudes de Bruyères-le-Châte!

Rapport CEA-R-4287

1972

Ca

SERVECE DE DOCUMENTATION

C.E.N-SACLAY B.P. n*2, 91 -GIF-sur-YVETTE-France

Rapport CEA-R-4287

Cei.tre d'Etudes de Bniyères-Ie-Chàtel Sous-Direction des Essais

DISTRIBUTION DE LA RADIOACTIVITE DANS L'ENVIRONNEMENT D'UNE EXPLOSION NUCLEAIRE SOUTERRAINE ESSAI DE SYNTHESE DES RESULTATS D'ANALYSES RADIOCHIMIQUES

RELATIFS AUX EXPERIENCES DU HOGGAR

Francis VAN KOTE, François BALARD

Avril 1972

w ^JX

P L A N

TABLE DES MATIERES » .

"PRODUCTION - \ ",".

I T . GENERALITES SUR LES TIRS BU HOGOTAB

'

: - • ' • • : >),

II - PRECISIONS APPORTEES PAR LES SONDAGES RADIO-CHIMIQUES CONSECUTIFS AU TIR "S"

m - RECHERCHE D'UN 1W0DE D'INTERPRETATION DES RESULTATS EXPERIMENTAUX r if:- Considérations préliminaires

2 - Chulxd'un système de valeurs d é s constàntes'de base

3 - Définition d'un indice-de volatilité relative et deB calculs correspondants, IV -. EXAMEN DES CHAINES DE FISSION ANALYSEES ET DE LEUR COMPORTEMENT

EN MILIEU GRANITIQUE

V - REMARQUES CONCERNANT CERTAINS PRODUITS D'ACTIVATION V I - CONCLUSION

BIBLIOGRAPHIE

LISTE DES PLANCHES 1 Tir S : Sondage SI ;j / -•

2 Tir S : Sondage SI -\Tndtces de diffusion ' A /9 8A 3 Tir S : Sondage SI - Indice de diffusion de I 131

• 1 3 7 4 Tir S : Sondage SI - Indice de diffusion de Cs 5 Tir S : Sondage S2 - Position du sondage 6 Tir S

7 Tir S : Sondage S2 (xxz) et la cavité

8 Tir S : Sondage S2 - Indices de diffusion du~Cesium 137 et des produits d'attivation 9 Valeurs théoriques retenues'pour l e s rendements de fission

10 Indices de volatilité (cavité)... ,v

11 Prélèvements galerie du tir^Qv ' / . | : ' 1 2 Indices de volat'Jité, prélèvements galeries

13 Indices de volatilité, prélèvements galeries Ï'I Tir S : Coupe de la cavité et de s e s abords

,: Indices de volatilité des P . F .

IS Tir CARMEN : Produits d'activation/ Pu (aiomes/atomen)

• i a • -

DISTRIBUTION DE LA RADIOACTIVITE DANS L'ENVIRQNNEMENT D'UNE EXPLOSION NUCLEAIRE SOUTERRAINE

ESSAI DE SYNTHESE DES RESULTATS D'ANALYSES RADIOCHIMIQUES RELATIFS AUX EXPERIENCES DU HOGGAR

INTRQDUCTION ;

Dans le cadre de recherches théoriques et expérimentales [ 1 , 2 , 3 , 4 et 5] sur les lois qui gouvernent la répartition de la radioactivité dans le milieu des explosions nucléaires, il nous a paru raisonnable d'examiner quel enseignement pouvait 3e dégager des analyses radiochi- mïques pratiquées sur les carottes vitrifiées du Tan Affela. Il était également instructif d'inter- roger leB rapports de sondage issus de la première expérience souterraine française contenue (tir S)* » En ce qui concerne l'interprétation des informations recueillies, nous exposerons d'abord que les hypothèses et procédés de calcul nous ont permis de la tenter avec une certaine cohérence, NOUB passerons ensuite en revue les diverses chaînes de fission mesurées en insistant tjor leurs caractéristiques telles qu'elles ressortent des observations relatives aux différents •'

" - il

essais. Nous effleurerons également le sujet/des produits d'activation sur lesquels on poesède

quelques informations. ' Avant tout, nous rappellerons qu'il s'agit la d'une ébauche qui comporte une cer-

taine part d'arbitraire dann la façon d'exploiter les données obtenues par le service Radiochlmie au ternie d'un travail collectif de plusieurs années.

* Les tirs effectués dans le masBif du TAN AFFELA avaient des hauteurs de couvertures supé- rieures a la hauteur de sécurité H * 120 W 1/3

I - GENERALITES SUR LES TIRS DU HOGGAR jj

I •*. ' , ? • • .

Ces tirs s'échelonnent entre la fin de ^l'année 1961 et le début de l'année 1966. 'Leur nombre s'élève à treize. Nous les désignerons par leurs dénominations conventionnelles.

Bien que les explosions souterraines du Tan Affela aient été contenues, certaines ont fourni des échantillons actifs recueillis au début de la galerie (tirs "A", "X" et "R") ; prélè- vements galerie ou prélèvements marginaux, '

Les engins, dont nous avons admis pour simplifier, qu'ils relevaient de la. fiBsion pure, comportaient comme principales matières fissiles l'uranium naturel et le plutonium 239 . En première approximation nous supposerons tous ces essais comparables et admettrons qu'ils ne diffèrent que par l'énergie. Les prélèvements effectués plusieurs mois après les tirs, étaient mis en solution par une fusion aux carbonates suivie de reprises acides en général nitrique et fluorhydrique. L'analyse des radioéléments comportait l'addition d'entraîneurs isotopiques avant ou après la solubilisation et diverses purifications qui aboutissaient à un dosage par dilution iso- topique.

D - PRECISIONS APPORTEES PAR LES SONDAGES RADIOCHIMIQUES CONSECUTIFS AU TIR "S"

La première expérience (Tir S) fut suivie de deux sondages radiochimiques : SI (J + 3 mois) et S2 (J +.6 mois) qui ont fait l'objet de rapports Internes [6 et 7 ] . Le premier sondage situé dans le plan horizontal contenant le centre de la chambre de tir a traversé la cavité entre les cotes 0 et 2 (Flanche 1), Sur la planche 2 figure la liste des photopics avec les éléments correspondants et un synoptique des "indices^de' diffusion" représentant les rapports des aires des divers. photopicB à celle du pic oV ~Zr prise pour référence (760 fceV). On constate que les isotopes volatils { Ru, I ) ou à antécédents volatils ( 1 3 7C s , 1 4 1C e ) tendent à migrer hors de la cavité, A J + 3 mois, on les retrouve en. effet prêférentiellement dans les zones pulvérisées ou & filons de roche vitrifiée. Ba semble affecté de façon analogue. Cette diffusion revêt un caractère apparemment asymétrique, l'enrichissement se manifestant surtout du côté de l'entrée, ce qui pourrait résulter d'une ussuration plus poussée de la paroi rocheuse à cet endroit. Les -planches 3 et 4 expriment nettement ce^ui-yient d'être dit, La planche 5, schématise grossière-

ment le sondage S2 et la planche 6 fournit la correspondance entre les énergies des phbtopics 7 et les radioisotopes observés. Pour plus de commodités, nous avons reproduit l'allure du sonda- ge sur la planche 7. La complexité du spectre rend plus difficile l'interprétation des mesures.

On constate toutefois uns accumulation de Ru et de Ce à l'extérieur de la cavité, dans la zone pulvérisée côté "entrée". On ne peut plus suivre "l'indice de diffusion" défini précédem- ment, mais la planche 8 montre que ⁷Cs est dictribué asymétrique ment dans la cavité, qu'il

s'accumule au voisinage du point ou le forage pénètre dans la cavité et qu'il s e manifeste à l'exté-

" 59 134

rieur de c e l l e - c i , au-delà des produits d'activation ( F e C s ) peut être & cause d'effets de dif- fusion.

L e s sondages radiochimiques SI et S2 ont également permis de distinguer parmi lee échantillons six. catégories différentes [ 6 , 7, 8 et 9 ] :

1/ roche vitrifiée de forte activité spécifique, <f 2 / granite vitrifié m ê l é & du granite partiellement fondu, actif au centre,

3/ graphite partiellement fondu et recristallisé,!

4 / granite pulvérisé, , ^ 5/ granite â filons t . roche vitrifiée,

6 / granite A microfilons de roche vitrifiée. *>:

C e s divers types se-^uccèdent dans cet ordre quand on s'éloigne de 1*epicentre j u s - qu'à une distance de celui-ci voisine de 1,3 fois l e rayon de cavité. Au sein de la cavité, on r e n - contre des laves appartenant aux trois premières variétés c i t é e s : e l l e s contiennent surtout l e s radioéléments réfractaires t e l s que le Zr dont î/v distribution s'avère ici homogène. E l l e s sont rela^vement t r è s actives, mais avec une intensité qui varie beaucoup avçc la proportion de frag- ments peu ou pas vitrifiés {ébouHs ?) incorporés aux l a v e s . L e s corps volatils par nature I f ^ R u ,

1) ou à antécédents volatils ( C s et à un moindre degré Ce et Ba) tendent ft s e concen- t r e r dans l e s sones pulvérisée et fracturée, extérieures a la cavité et représentées par l e s échan- tillons des trois derniers types, appauvris en éléments réfractaires.

Nous, nous sommes arrêtés sur c e s quelques résultats qui donnent une idée de la complexité des phénomènes, tout en révélant l'importance du facteur volatilité. Ce dernier nous a servi de<fil directeur pour l'interprétation.des renseignements recueillis au cours des expériences en question, sous une forme et dans des conditions que nous allons maintenant expliciter.

m - RECHERCHE D'UN MODE D'INTERPRETATION DES RESULTATS EXPERIMENTAUX 1 - Considérations préliminaires

Nous avons admis; pour simplifier ,; i que l e spectre neutronique était de fission pure et avons fait abstraction des différences que pouvaient, ft cet égard, présenter l e s engins. Avec cette approximation, un calcul simple montre que 94 % des fissions dans l'uranium naturel de 235 '''• •"• 238 239

U est considéré que seuls avaient f i s s e U et Pu, L e s valeurs adoptées pour la fraction a des fissions dues ft l'uranium sont c e l l e s indiquées par l e s théoriciens. A l'aide de c e s hypothèses, e t eu optant pour l e s rendements de fission r a s s e m b l é s sur la planche 9 [ 1 4 , 1 5 ] , n U ^ a v o n s pu affecter ft chacun des isotopes inutilisé pour la détermination de la chafhe de fission correspon- dante un rendement de fission global donné par la formule :

Pu . . . U^

r^ *. r± ( 1 - a ) + r£ a

" • : ' ' 0

A partir d e s valeurs ainsi calculera nous avons attribué à chaque chafhe de fission un "indice de volatilité" défini par le rapport du nombre de fissions déduit de cette chafhe au nom- bre de fissions fourni par la chaîne 144 représentée par un élément typiquement réfractaire : l e cérium.

A chaque échantillon k analysé qui s'est avéré contenir N atomes de l'Isotope i et N atomes de e , ou affecte ainsi une valeur V. de l'réjlicé de volatilité"•& la cliame i :

1 \'V'

„14*

r

* . / i , Il) ./_V/\

A cette valeur est a s s o c i é e une erreur supposée purement statistique et '^ussienne déterminée à partir de 1A formule classique

2 k

Les estimations retenues pour { VKJ). et (aN _14\ découlent des incertitu- F 'k

des sur l e s nombres d'atomes (N ). et <N ) et d'une imprécision de 10 •/, attribuée aux rende­

ments de fission choisis. Nous avons, de cette façon, pour chaque e s s a i assigné à toute chaîne analysée une s é r i e de valeurs V. correspondant aux différents échantillons k étudiés. En l'absen­

c e d'une dispersion trop importante, nous avons condensé l e s valeurs obtenues en une moyenne pondérée : " •

(q : indice relatif au tir)

A cette moyenne, nous avons adjoint l a plus grande d e s erreurs interne et externe^

que nous procurait un programme dé calculs de pondération. Ainsi, pour chaque expérience q et chaque chame 1, nous avons pu dans l e s cas favorables, évaluer un indice de volatilité moyen

Vj*31 + Q.% ( q > l , 2 , 3 i " . V . . . . 1 2 ) l- k

Z

1

*

k

. Z<

1

r>

Poussant phis loin cette démarche synthétique, nous avons dans certains c a s étendu l a pondération précédente a l'ensemble des q explosions pour aboutir ft une^moyerme générale par chame :

; v

i

j f î "i.m

L e s valeur» correspondent aux différentes chaînes k l'Intérieur de la (\W)ii figu - rent avec leurs barres d'erreur sur la, planche 10. ^ ... ,f

L e s ind'ces de volatilité relatifs aux échantillons de galerie sont réunis dans l e s pkjiches 11 et 12 et matérialisés par là planche 1 3 .

..i ; 7, &z£s perdre de vue l e caractère coi, •entionnel et l e s approximations l i é e s à c e s indices de volatilité, nous e s s a i e r o n s , dans ce qui suit, de dégager leur signification, dans une optique essentiellement comparative. Du point de vue de l'interprétation, i l e s t n é c e s s a i r e de tenir compte de la provenance de 1*échantillon. L'indice de volatilité ne p o s s è d er en effet, de signification que dans un cadre "régional" : une valeur faible dans la cavité et une valeur élevée hors de c e l l e - c i traduiront de deux façons complémentaires la volatilité d'une chaîne donnée.

Lorsque l e s résultats présentaient une forte dispersion (chaînes 8 9 , 9 0 , 9 9 , 103, 1 0 6 , 132, 137), nous avons traduit c e l l e - c i sous la forme d'une estimation simplifiée de l'écart moyen déduite de l'étendue [10]j>

IV - EXAMEN DES CHAINES DE FISSION ANALYSEES ET DE LEUR COMPORTEMENT EN MILIEU GRANITIQUE

Dans ce qui suit, nous nous référons constamment aux résultats des sondages radio chimiques dont 11 a été question plus haut ainsi qu'à: des renseignements obtenus l o r s du tir "S"

o , . • - - . .

(planche 14) et d e s e s s a i s au c o u r s desquels d e s échantillons actifs ont été prélevés dans la gale- r i e à proximité de l a chambre de t i r (planches 1 1 , 1 2 , 13), A chaque isotope considéré, nous adjoindrons sa chaîne isobarique et noes commenterons l e s indices moyens concrétisés par la , planche 10, Cette dernière résume l e s informations considérées comme valables sur la base

d'arguments tant chimiques (entraîneurs ajoutés l o r s ; de l a m i s e en solution) que physiques (- .esr - r e s oûrefi). ,. _ ^ „. .J-&-~

1 - Chaînes 89

\

3 s „MI

;;

5.

o^»H

• - ' /

Br L 4 , 5 »

^ instantané

^SvjrïcFl

• - ' /

Br L 4 , 5 »

^ instantané

^SvjrïcFl

• - ' /

Br L 4 , 5 »

^*L5J

,2m

• - ' /

Br L 4 , 5 »

^*L5J

,2m R—- F

I 1 50,395j H

I Comme sa structure l e l a i s s e prévoir, elle s e montre beaucoup plus volatile que l a ç^afl».fl44- = - . . . . - . . * " • '

'-fV L e s résultats de m e s u r e s d e s échantillons contenus sont t r è s d i s p e r s é s dans la plupart'des cas (*), Il faut y v o i r , selon nous7 la traduction d'une hétérogénéité de répartition dans la roche. L'indice de volatilité est tantôt faible (GEORGETTE, MICHELE), tantôt élevé ("S", MONIQUE).-Ce sont l e s échantillons marginaux (planches 1 1 , 12, 13), qui mettent vérita- blement <m évidence la volatilité de Sr appauvri dans l e s l a v e s ("Q''H, X , "X"I, VII, XI) mais enrichi dans l e s diffusats ("Q"ni, ES) surtout dans l e s s c o r i e s ("QMXn, nR"IV) et l e s bouffées gazeuses (planche 11) détectés en début de galerie, sa teneur relative augmente dans l e s échan- tillons spongieux <£ s'effondre dans l e s échantillons vitrifiés.

En r é s u m é , malgré la précarité d e s informations disponibles on peut considérer Sr comme un Isotope franchement volatil,

(*) Indices de volatilité (GEORGETTE) 0,045 - 0 , 0 3 8 , Q,S5 - 0 , 0 4 5 , 1,23 - 0,29 à 50 % près.

2 - Chaftie 90

Fi—H

l " — i

Y

1*1

Y

1*1

6 4 . 0 5 h»

L e s m e s u r e s sont ici à l a fois t r è s r a r e s et t r è s d i s p e r s é e s (**). Cette d e r n i è r e c a r a c t é r i s t i q u e nous semble a t t e s t e r la volatilité naturelle de c e t t e chaîne qui possède des é l é - ments de t ê t e volatils {Br et K r et m ê m e Rb). L'insuffisance d e s données ne nous p e r m e K p a s d'en d i r e davantage

3 - Cnaflae 91

L e s indices de volatilité d e s laves i s s u e s de là cavité sont en g é n é r a l groupés et v o i s i n s de l'unité. Le tir " S " confirme l a tendance de Y à s e fixer dans la r o c h e vitrifiée. Tou- t e f o i s , la d i s p e r s i o n o b s e r v é e l o r s d e s tirs~"X" et " P " (*) implique une l é g è r e volatilité que con- f i r m e l ' e n r i c h i s s e m e n t de c e r t a i n e s s c o r i e s et du filtre STA " Q " (planches 11 et 13). Cependant l e s p r é l è v e m e n t s marginaux " X " et " H " (planche 11) semblent d é m e n t i r c e t t e façon de v o i r . En fait, l e s c a r o t t e s de "Q" et "R" ne manifestent p a s d'appauvrissement.

En définitive, c e t t e chaîne p o u r r a i t a v o i r un c a r a c t è r e volatil dans l e c a s d'une i- diffusion p r é c o c e (tir "Q") m a i s , dans l e c a s g é n é r a l , son comportement est typiquement r é f r a c -

t a i r e . f?-"'':'! \ 4. - Cbafhe 95

0-HD

-(•*) Indices de volatilité (GEORGETTE) 0,04 - 0 , 0 3 - 0,99 - 0,60 - 0,04 - 0,25 à 50 % p r è s (*) Indices de volatilité " F " 0,78 - 0 , 8 2 - 1,28 - 1,40

L e s r é s u l t a t s fournis p a r l e s a n a l y s e s de Z r et de Nb suggèrent que 60 A 70 % de la chaîne 95 demeure dans la l a v e . D e s m e s u r e s globales " z " s'accordent parfois avec c e t t e déduction que c o r r o b o r e d ' a u t r e p a r t une constatation d'origine a m é r i c a i n e £ 1 1 ] . IL e s t v r a i que

95

la solubilisation de Z r pose des p r o b l è m e s a i n s i que l'échange isotopique de Z r avec son entraf- neur. Mais c e l u i - c i a toujours été introduit au c o u r s du t r a i t e m e n t de m i s e en solution qui r e p o s e s u r des procédés choisis parmi l e s plus puissants de l ' a r s e n a l chimique classique (fusion alcaline et attaque acide). L e s indices de volatilité sont en g é n é r a l g r o u p é s . L e s p r é l è v e m e n t s g a l e r i e n e r é v è l e n t p a s d ' e n r i c h i s s e m e n t significatif excepté s u r " Q " où l'on o b s e r v e un a c c r o i s s e m e n t de l'indice de volatilité dans l e s e n s lave - s c o r i e - sable contaminé (planches 12 et 13 : "Q").

L e s sondages radiochimiques de l ' e s s a i " S " ont m o n t r e la constance de l'activité ne QR 144

spécifique de Z r à l ' i n t é r i e u r de. la"cavité. L e s r é s u l t a t s de Z r et Ce sont l e s m ê m e s avant et a p r è s séparation dans " R " et c ' e s t un exemple de l'analogie étroite qui unit c e s deux é l é m e n t s (l'indice de volatilité est ici voisin de 1 : 0,9), On doit t e n i r compte de la difficulté de la d i s c r i m i - nation e n t r e Z r et Nb à l'époque des m e s u r e s . ÏÏD o u t r e , on s'explique m a l comment p o u r r a i t se volatiliser partiellement la chaîne 95, t r è s vite r e p r é s e n t é e p a r des c o r p s r é f r a c t a l r e s . Nous pensons donc que l a chaîné 95 e s t r é e l l e m e n t r é f r a c t a i r e et que l'affinité du zirconium et du nio- bium pour c e r t a i n s constituants du g r a n i t e ( z i r c o n s , p a r exemple) p o u r r a i t s ' o p p o s e r à l e u r r é c u - pération complète.

5 - Chame 99

E ^{1— 1—}

2 , 1 4 x l 0aa n a

Sa constitution lui confère l e s p r o p r i é t é s relativement r é f r a c t a i r e s du molybdène.

L e s m e s u r e s dont on dispose sont r a r e s et peu p r é c i s e s (faible activité d e s s o u r c e s , p r é s e n c e fréquente d ' i m p u r e t é s - Ru en p a r t i c u l i e r ) , m a i s l'indice de volatilité moyen g r a v i t e autour de 1.

Toutefois, l'expérience " Q " m o n t r e que, dans l e c a s d'une diffusion r a p i d e , la chaîne 99 peut m a - nifester une certaine volatilité. On constate en effet un e n r i c h i s s e m e n t p r o g r e s s i f . d e s échantillons marginaux dans le sens : lave - s c o r i e - s a b l e , et l'analyse du filtre STA indique un indice t?*i volatilité de 16 (Planches 1 1 , 12 et 13). On p o u r r a i t imaginer que régnent dans l a cavité d e s condi-

r é d u c t r i c e s , c e s d e r n i è r e s provoquant la fixation de Mo dans la lave,

Dans l e c a s g é n é r a l , i l e s t p e r m i s de supposer que Mo se comporte dans notre 99 milieu comme un c o r p s r é f r a c t a i r e .

6 - Chaîne 103

5 3 9

No Mo

No Mo Ru y

4 0 , 0 3 j * Hh

On sait que le technetium et le ruthénium forment des oxydes dont c e r t a n s sont v o l a t i l s (Ru O , Te O ).

La dispersion des indices de volatilité de la chaîne 1D3 n ' a donc r i e n de surprenant

(*).

L e s r é s u l t a t s ne possèdent quelque cohérence que pour " S " qui r é v è l e toutefois une affinité a c c r u e de Ru 103 pour l e s zones p u l v é r i s é e s et f r a c t u r é e s (Planche 14). L'indice de vola- tilité pour la cavité n'excède p a s , dans ce c a s , 0 , 7 ; pour l e s a u t r e s t i r s , il fluctue t r o p pour qu'on envisage l e calcul de moyennes. "MONIQUE" met en évidence une accumulation à l ' e n t r é e de la cavité (V = 3,6). Les p r é l è v e m e n t s marginaux soulignent le déficit des laves et l ' e n r i c h i s s e - ment des ponces et s c o r i e s (Planches 11 et 12) ainsi que des infiltrations g a z e u s e s r e t r o u v é e s du début de la g a l e r i e (Planches 11 et 13).

L e s données qui nous r e s t e n t sont r a r e s et imparfaitesj c a r la m e s u r e de la chafhe 103 avec l e s a p p a r e i l s disponibles à l'époque, posait des p r o b l è m e s et la difficulté de l'échange isotopique du ruthénium r e n d suspectes l e s v a l e u r s qui correspondent à l'adjonction d'entraîneur a p r è s la mise en solution. Toutefois, la physionomie g é n é i a l e des r é s u l t a t s souligne la volatilité de la chaûie 103 confirmée d ' a i l l e u r s p a r sa distribution fort hétérogène danB l e s échantillons

103 95 a n a l y s é s . En l'absence d'émanation Ru p o u r r a i t , c u r i e u s e m e n t , se c o m p o r t e r comme Z r

("S" planche 14).

7 - Chaîne 106

M" Te

?

Ru Rh

3Ss

» |

1

Te

? 1 on s

*

» |

De p a r sa s t r u c t u r e , elle inspire l e s m ê m e s réflexions que la chaîne 103. L e u r s comportements se r e s s e m b l e n t d ' a i l l e u r s étroitement. La planche 13 dénote la tendance du Ru à s'accumuler dans la zone f r a c t u r é e . A l'occasion d'un des t i r s , on a observé un déficit notable, au c e n t r e de la cavité et une concentration élevée au voisinage de l ' e n t r é e (indice de volatilité : 2,56). Les p r é l è v e m e n t s g a l e r i e confirment l'analogie avec la chaîne 103 : appauvrissement dans l e s l a v e s , e n r i c h i s s e m e n t dans l e s s c o r i e s et l e s diffusats gazeux p r é c o c e s . L e s e s s a i s "R" et (*) Voici un exemple de la dispersion des indices de volatilité de la chafhe 103 : il s'agit du t i r

"MONIQUE". L ' e n t r a ï h e u r avait été introduit au moment de la m i s e en solution des échantillons de roche

0 , 0 2 - 0 , 0 5 - 0, . 0 , 6 - 3,1

Pour Z c i constate des fluctuations analogues avec un enrichissement à l ' e n t r é e de la cavité

" z " ont montré que le niveau d'introduction de l ' e n t r a î n e u r l o r s du traitement chimique des échan- 103 106

cillons n'influait pas sur la valeur du rapport Ru/ Ru. Dans c e s conditions, si l'on considère comme significatif l ' é c a r t p r é s e n t é à cet égard p a r l e s p r é l è v e m e n t s i n t e r n e s et marginaux du t i r

" X " :

P r é l è v e m e n t s internes :

1,4 1,3 1,3 1,5 1,3

+ 0 , 6 + 0 , 5 . + 0 , 6 + 0 , 7 + 0 , 6 Prélèvements marginaux (galerie)

1,4 2 , 2 2 , 3 2 2 + 0 , 2 + 0 , 3 + 0 , 3 + 0 , 3 + 0 , 3

ce qui e s t un peu r i s q u é , on peut p e n s e r que la chaîne 103 s e r a i t l é g è r e m e n t plus volatile que l a chaîne 106, comme le suggèrent l e s indices de volatilité r e l e v é s s u r le filtre STA (planches 11 et 13).

En définitive, dans l e contexte des t i r s s a h a r i e n s , l e s chaînes 103 et 106 se r e s - semblent étroitement tant p a r leur volatilité que p a r l e u r répartition t r è s i r r é g u l i è r e dans la r o c h e .

S - Chaîne 111

7,54j

Intrinsèquement, cette chaîne devrait p o s s é d e r d e s p r o p r i é t é s r é f r a c t a l r e s . L e s r é s u l t a t s qui la concernent sont peu nombreux et peu p r é c i s . L e s indices m o y e n s , quand nous avons pu l e s é v a l u e r , avec quelque v r a i s e m b l a n c e , s'accordent avec cette opinion.

Le prélèvement g a l e r i e " QM donne l ' i m p r e s s i o n de p e r t e s p a r volatilisation (Plan- che 12), Toutefois, l e s difficultés chimiques et physiques auxquelles on se: heurtait à cette époque ne nous permettent p a s de t r a n c h e r . Simplement, nous e s t i m o n s probable l e c a r a c t è r e r é f r a c t a i r e de c e t t e chaûie {*).

(*} Indices de volatilité moyens : " P " : 0 , 8 8 + 0 , 1 5

" O " : 0,78

" CARMEN " : 0,74 + 0 , 0 3

9 - Chathe 127

Sb

m T e

jl08j ,

FI

S3h Te

3 5 9

El—W-

? l r 5 h

•l»,3h

Lea résultats correspondants sont r a r e s et t r è s incertains, la mesure étant diffi- cile et l'entraîheur ayant été souvent ajouté après mise en solution. Les deux cas correspondant à des Béries de valeurs groupées (**) indiquent une nette propension è la volatilité. L e s expérien- c e s "X" et "MICHELE" permettent d'affirmer l'existence d'analogies étroites entre l e s chaînes 127 et 129.

10 - Cha&e 129

Nous limitant aux e s s a i s pour lesquels l'entraîneur e s t intervenu avant l'attaque solubilisante, nous pouvons accorder à :Te la qualité d'élément volatil. Son indice de volati- lité avoisine en effet 0,30. L ' e s s a i "P" révèle un déficit de cette chaîne à la sortie et au centre du forage corrélatif d'un enrichissement du coté opposé de la cavité.

Intérieur et sortie de cavité 0,25 et 0 , 3 2 Entrée de la cavité

1,1 et 2 , 3

L e s prélèvements marginaux soulignent cette volatilité : appauvrissement d e s laves et enrichissement des scories. L'essai "S" montre également la migration de 1 2 9 , nT e de la zone vitrifiée vers les zones pulvérisées et fracturées (planche 14).

(#*) GEORGETTE : 0,41 + 0 , 1 MICHELE : 0 , 3 + 0 , 1

I l - Chafne 132

2m

£]-

2,278h

La courte période de . Te explique la rareté des valeurs, dont nous disposons.

Leur précision laisse par ailleurs à désirer. l a dispersion des indices de volatilité des échantil- lons contenus encore accrue sur l e s prélèvements marginaux suffit à établir la volatilité de cette chalhe. Le tir "P" appelle l e s mêmes remarques que pour la chame 129.

Indice de volatilité

1,9 et 5,B en sortie de cavité 12 - Chatoe 137

3 , 9 m

Le peu de renseignements qui nous sont fournis confirment la volatilité prévisible

# 137 de cette ctu\£he. L e s résultats de "5" ( ) établissent l'aptitude migratrice de Cs qui tend à ga-

gner l e s bords de la cavité et l e s régions fracturées de son environnement : planches : 2 , 3 , 4 et 14. Le filtre STA, planches 11 et 13 place même la chame 137 au premier rang d e s c a a w e s vola- t i l e s . L'extrême volatilité de la cbaShe 137 ne fait donc pas de doute, malgré l'indigence des in- formations rendues peu p r é c i s e s par la présence de Cs d'activation. 134

13 - Chaîne 140 8 5 9

EJ-

12s 14m 13,66j

de la séparation Ba 140

Les informations recueillies pèchent par leur imprécision (incertitude sur l'instant 140

La). On peut considérer cependant cette chaîne comme généralement réfractaire. Il faut toutefois signaler certaines anomalies "P" qui révèlent une tendance à l'enri- cliissèment sur des bords de la cavité ( ), résultat compatible avec une occasionnelle volatilité.

( ) Indices de volatilité (intérieur de la cavité) = 0,07 - 0,14 - 0,16 - 0r' 3 ( ) Indices de volatilité (précision « 50*/.) 0,65 - 1,04 - 1,91 - 2,34

14 - Cha&ie 141

JCSJ

25 s

3,8h

-H-

Cette chaîne pourrait présenter, de par la présence du c é s i u m , une certaine vola- tilité. En fait, l e s données nombreuses et généralement cohérentes dont nous disposons nous con- duisent è la considérer comme plutôt réfractaire. Cependant, son indice de volatilité tend â s ' é - lever notablement au-dessuB de lTunité lorsqu'une diffusion précoce s e produit. Dans ce dernier c a s , le comportement de la chaîne 141 pourrait traduire l'influence de son origine volatile (planches 1 1 , 12 et 13).

IS - Chaîne 143 3 5 9

| B a

H—H

Compte tenu de la précision des résultats, nous pouvons qualifier cette chaîne de réfractaire. Les échantillons marginaux ne contredisent pas cette assertion. On peut donc soute- nir que le Fr est au moins aussi réfractaire que Ce dans le milieu granitique (planche 10).

16 - Chafne 147

+

Pr Nrf Pm Sm

Pr

1

Nrf

*

Pm Sm

11,08] 2,646ans j ^ j " ^ Compte tenu de la précision des m e s u r e s , on peut reconnaître à la chaîne 147, représentée aualytiquement par le néodyme, l e s caractéristiques d'une chaîne réfractaire. On observera, en particulier, la décroissance de l'indice de volatilité de l'épicentre v e r s l e s bords de la cavité {planche 14} et sa faible valeur sur l e s prélèvements correspondant aux échantillons marginaux (planches 11, 12 et 13).

La chafne 147 s'avère donc aussi réfractaire, sinon plus, que la chaîne 144 (planches 10 et 13).

Nous pouvons tirer quelques conclusions de cette revue que nous nous s o m m e s 144

efforcés de rendre exhaussive. Nous avions p r i s comme élément de référence Ce, représen- tant d'une chaîne réfractaire par essence » a

3 5 9

144 | x e | - ^ - » [ c a ] > | B a ] ^ f l T j > ] c 7 ] a j p r | - j Q k ~ | * " |

«1 a courte courte courte 264,37j 300j

Notre choix a .'été guidé par l'intérêt permanent et prédominant attribué à cet é l é - ment dans l e diagnostic des expériences du Hoggar, maiB l e m&me rôle eût sans doute convenu

à la chaîne 147, réfractaire dès sa formation. Quoiqu'il en soit, notre étalon nous a conduit à assigner aux autres chaînes un certain degré de volatilité que nous avons tenté de chiffrer. Nous proposons, sous une forme plus condensée, le classement suivant correspondant a une volatilité décroissante :

131. 137„ 1 3 2m

I > C s > T e -

On peut concrétiser assez grossièrement; cette appréciation à l'aide des observa- tions suivantes à rapprocher de c e l l e s qui s e rapportent au tuf du Nevada [123

Sr 89 46 à 80 % dans la roche fondue (lave). Teneur t r è s variable ; Sr 90 mêmes remarques que pour Sr 89 j

Y 91 95 "/. dans la roche fondue. Distribution homogène ; Zr 95 65 */• au moins dans la roche fondue. Distribution homogène ; Mo 99 100 % danB la roche fondue ;

Ru 103 70 a 100 V* dans la roche fondue. Teneur t r è s variable ] Bu 106 50 à 70 % dans la roche fondue. Teneur t r è s variable ; Ag l i t 80 % dans la lave ;

Te 127 35 •/. dans la lave ; Te 129 40 % dans la lave ;

T e 132 environ 35 */» dans la lave. Teneur t r è s variable suivant l e s échantillons examinés ; Ce 137 environ 20 % dans la roche fondue j

Ba 140 90 % dans la roche fondue ; Ce 141 100 "/• dans la lave ; P r 143 85 •/, dans la lave ;

Ce 144 100 % dans la lave (hypothèse de base de notre classification) ; constant par rapport au 239

Pu plur un tir donné ;

Nd 147 Bû */. dans la lave. Distribution homogène ;

Il a1 agit là, bien entendu, d'indications susceptibles d'être p r é c i s e s à partir de recherches plus poussées convenablement orientées,

V - REMARQUES CONCERNANT CERTAINS PRODUITS D'ACTIVATION

Le Bondage radiochimique 52 met en évidence un comportement volatil de C s . 134 Si nous accordons la plus grande confiance aux résultats de CARMEN, l e s plus élaborés, la cohérence des rapports des nombres d'atomes de F e , F e , C o , Co, Co aux nombres d'atomes de plutonium 239 contenus dans l e s mÔmeB échantillons, nous incite à considérer c e s isotopes comme réfractaires au même titre que Pu (Planche 15).

45

Ça : avec la précision des analyses, il serait réfractaire (cf. Ca/Pu en nombre d'atomes pour GEORGETTE "R" et "Z").

CONCLUSION

Avant de dresser le bilan de l'analyse précédente, nov» devons rappeler les diver- ses difficultés auxquelles nous nous sommes heurtés : incertitudes entachant les rendements de fission, qualité inégale des résultats due au perfectionnement progressif des méthodes chimiques et physiques et surtout rareté des mesures concernant des isotopes Importants du point de vue de

90 137

la contamination { Sr, Cs ), Malgré ces nombreux obstacles et le caractère évidemment un peu arbitraire de notre interprétation, celle-ci no;is a permis de dresser une classification des aptitudes réfractaires des iidioisotopes les plus importants en tant que contaminants du milieu.

Nous avons désormais des renseignements sur le comportement des produits de fission les plus gênants dans les applications : Ce, rêfractaire comme l'atteste la constance pour chaque tir 144

239 90 106 de son rapport au Pu, se fixe en majeure partie dans la zone vitrifiée (cavité) ; Sr, Ru

137

et Cs, par contre, font preuve d'une volatilité qui croit dans cet ordre et tendent à s'échapper de la cavité pour se concentrer dans les zones pulvérisée et fracturée. La volatilité se manifeste par les valeurs dea indices « 1 dans la cavité et » sur ses bords ainsi que par une distribution hétérogène de l'activité dans les échantillons rocheux. La fissuration des parois de la cavité et son étanchéité après l'explosion (dïffuciori dans la galerie) influent également sur la localisation finale des isotopes volatils. Les conclusions auxquelles nous sommes parvenus ne valent au sens strict que pour le granite du Hoggar et pour un tir contenu, mais les principes de l'Interprétation sont applicables à tout autre milieu. Pour aller plus avant et passer au stade quantitatif, des me- sures supplémentaires seraient nécessaires surtout en ce qui concerne les produits de fission à longue période mentionnés plus haut et ces investigations, qui bénéficieraient de moyens bien plus puissants que par le passé, ne devraient plus se limiter à là cavité mais s'étendre par surcroît aux zones périphériques où des sondages pratiqués plusieurs mois après l'explosion ont révélé la présence de certains radioéléments.

B I B L I O G R A P H I E

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by W.H. WACHER - CHRP 1090 - AECL 1537 - June 1962

Mtnutctit npu I» 25 novembre 1971

PLANCHE; i TIK " S " : Sondage SI {Coordonnées r é d u i t e s a / R )

1) S p e c t r e s 7

E n e r g i e s (keV) 145 360 500

Isotopes H l „

1600

2) indices de diffusion = A / A ( A » activité )

( La)

cote réduite (x/Rc *)

-

- 0 , 2 5 - 0 , 2 2 - . 0 | 1 0 1,93 2,05

Isotope

-

- 0 , 2 5 - 0 , 2 2 - . 0 | 1 0 1,93 2,05

1 4 lC e 16,8 8 , 3 5,9 8 , 9

! 0 3R u 3,3 2,1 1,7 2,4

mC s , S,7 ,. 0 , 7 ~ 0 < 0 , 3 3 2,6

9 5Z r 1 1 1 1 1 1

1 4 03 a . " '

r - > -

l 3 1

!

~o

*% '= cote le long du forage (origine = e n t r é e de la cavité) - R c » rayon de la cavité PLANCHE 2 '•* TIB " S " SONDAGE SI

u ^IU

_T

J

Of .«jfllp

8?.:

u

POSITION DU SONDAGE

PLANCHE S TIR "S" : Sondage S2

TIR "S" SONDAGE S2 E (keV)

_ 1 120 145 190 230 330 540 S90 610 760 790 880 920 960 1130 1160 1220

( J + 6 m o i s ) Radioéléments 144.

Ce 152, 'Eu

95i "Mb

Rh(512) 4 Cs(570-605>

Cs 103, Ru

1 0 6R h ( 1 0 5 0 ) 1 5 4C s ( 1 0 3 a )

1 0 6R h ( U 3 O ) 4 8S c C s (1168)

I Q1 F e (1291) Y » 210) 59,

PLANCHE 6

Principaux constituants de l'activité observée

PLANCHE 7

TIR "S" : le sondage S2 ( x—x—x ) et la cavité ( Cotes réduites : * / R , le long du sondage )

I r * -

I

.»*l»

-0,« 0 W _{0,W ^tS}

Chaftw 89 90 91 95 99 103 l M 111 1*7 m l » m 13*

137 140 U 4 1 143 144 147 155

- 1 7 -

r _ , (valaura L)

< - . 1.»

».»

» , 8 5 , 3 5,8 6,4 5 , 3 0 , 4 » 0,136 0,65 6 , 3 5,8 ,5,2 5

0,18 PLANCHES

r (valaura DF 138)

* , S 8 , 5

*,*

4 , 9

• >3 6,1 ,v. • M

0,07 0 , 0 * 9 0 , 1 9 4 , 8 6 S.»

5 , 5 5 4 , 5 2 , 8 0 , 1 2 .

Valaura fhéorlouaa ratamaa poor lap rendamanta da fiaaion TIR "Q" FILTRE STA (*)

Indlcea da volattUU 137

131

•*

»

10) 108 91 141 M 143

-

J. =•

. . 106 :.

" ^ 9 16

=

8 3 , 5 2

. . . * • . 1 0 , 3 0 , 2 "

< ruurcinc it

PralaraMOta falarla da t l r "V

(«) Filtra data la galaria faecaa t la chambra da tir.

- PLANCHE 12 - Indices de volatfllté (prélèvements galeries )

n

n | m

xu

MS r 0,5

0,8 i , i 2,3

0,9 1,45

0 , 5 0,90 55 0,08 ~ 0 , 1 (0,6)

> 1 911

71

>1 > 1

9 1Y i , i "

ï l , 4 ,

9 5Z r 0,94 1,34

~\

103,.

Ru ^{1 , 3 3 , S 1 , 3}

».?.

1 . 2 ;,3,1 1 " 1 , 6 0,06 13 (0,3) (0,4) (0,1)

0,02 à 0,03

0,05 a 0 , 3

111. Iji 2 0 , 9 > 1 > 1 > 1

m

'

l MT l 1 , 9 (1,9) (1,2)

(

0,26 0,29 116 '6

1 3 2T 1

0 , 8 3 , 6 0 , 8 1 , 6 1 , 1 0 , 2 128

l 4 1C e 'i,8 2 , 1 1,7 1 , 8 2 , 2 9 - _{1 , ' 1 , 3} 1 , 3

U 3P r 0 , 8 0,53 0 , 8 0,85

.'/ -•

U 7N d - 0 , 8 0 , 8 0 , 6 . < " •

=

MM o ' 0,81 2 , 3 1,45

I M vih-ifi**, (CaviH) .Zont pulverise'* à Pilons

rodieoehrS Jbnt frochirtft à microti loot radioactif*

Coupe 6* \o covW

*t at ses abords

INDICES DE VOLATÎLlTt DES P. F

89 94 96 403 406 429 437 4M 443 Ak7 vtrr% o,t* V V* 0,(0 0,59 t& 0,4% 0,87 0,(7 0,95 J 4

v«rrj V» 4M 4*0 0,(4 4» 0,56 0,4» 0,74 Vf ^0,90

J * ,

faulté 0,7 q79 o>s _{« / *} 0,15 6,80 0,43 0,33 0,50 0,65

*

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friVie 0.8t q * ^0,7t V» 6,48 4,29 0,07 0,72 0,80 0,7*

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