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Élargissement des raies de l'argon par les atomes neutres et application à la mesure des forces d'oscillateur des raies de résonance de AI

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HAL Id: jpa-00208687

https://hal.archives-ouvertes.fr/jpa-00208687

Submitted on 1 Jan 1977

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Élargissement des raies de l’argon par les atomes neutres et application à la mesure des forces d’oscillateur des

raies de résonance de AI

O. Vallée, P. Ranson, J. Chapelle

To cite this version:

O. Vallée, P. Ranson, J. Chapelle. Élargissement des raies de l’argon par les atomes neutres et

application à la mesure des forces d’oscillateur des raies de résonance de AI. Journal de Physique,

1977, 38 (10), pp.1201-1206. �10.1051/jphys:0197700380100120100�. �jpa-00208687�

(2)

ÉLARGISSEMENT DES RAIES DE L’ARGON

PAR LES ATOMES NEUTRES ET APPLICATION A LA MESURE

DES FORCES D’OSCILLATEUR DES RAIES DE RÉSONANCE DE AI (*)

O.

VALLÉE,

P. RANSON et J. CHAPELLE

Centre de Recherche sur la

Physique

des Hautes

Températures

et Université

d’Orléans,

45045 Orléans

Cedex,

France

(Reçu

le

12 janvier 1977,

révisé le 23 mai

1977, accepté

le

6 juin 1977)

Résumé. - On étudie

l’élargissement

par les atomes neutres

d’argon

d’un certain nombre de raies de AI (transitions

3p5 4p-3p5

4s) émises par un jet laminaire de plasma d’Argon faiblement

ionisé

(température

des neutres T0 ~ 4 000 K, température des électrons Te ~ 6 000 K, densité électronique Ne 1015

cm-3,

degré d’ionisation 03B1

10-4)

obtenu à la

pression atmosphérique

et

aux

pressions supérieures

(p = 3

kg/cm2).

Pour les raies élargies par effet Van der Waals, on obtient

un accord satisfaisant entre

l’expérience

et la théorie en utilisant un

potentiel

d’interaction de Lennard- Jones. Les mesures des largeurs des raies qui aboutissent sur les niveaux résonnants permettent d’obtenir dans de relativement bonnes conditions les forces d’oscillateur des raies de résonance de

l’argon.

Abstract. 2014 We study AI line broadening from collisions between neutral argon atoms

(3p5 4p-3p5

4s transitions) in a weakly ionised plasma jet (neutral atoms temperature T0 ~ 4 000 K, electrons temperature Te ~ 6 000 K, electronic density Ne 1015

cm-3,

ionisation rate 03B1

10-4,

and pressure range from 1 to 3

kg/cm2).

A satisfactory description of Van der Waals broadened lines is obtained by means of a Lennard-

Jones

potential.

Measurement of line widths whose

corresponding

transitions occur on resonant

levels, gives with relatively good accuracy the oscillator

strength

of the argon resonance lines.

Classification

Physics Abstracts

32.20J

1. Introduction. - Un certain nombre de recher- ches ont ete effectu6es sur les

profils

des raies de gaz

rares ou d’atomes alcalins

61argis

par collision avec des atomes de gaz rares ; on

peut

citer notamment les tra-

vaux de Bernstein et Muckerman

[1] (1967), qui

ont

permis

de determiner les

param6tres

de collision entre atomes alcalins et de gaz rares, ceux de Lemaire et Rostas

[2]

avec la mesure du

d6placement

des raies

de cesium

perturb6es

par I’h6lium et

1’argon.

Dans

les

d6charges

a basse

pression, Stacey

et Vau-

ghan [3] (1964), Vaughan

et Smith

[4] (1968), Kry-

lova et al.

[5] (1969)

ont

respectivement

observe les

profils

des raies emises par des atomes de meme

espece.

Plus

r6cemment, Copley

et Camm

[6] (1974)

ont

6tudi6 les

profils

des raies de

1’argon

6mises par une

d6charge

a la

pression atmosph6rique

dans

laquelle

la

temperature

des atomes neutres est

To

= 1130 K.

Des conditions int6ressantes d’observation des raies

61argies

par les neutres

peuvent

etre obtenues dans les

(*) Communication presentee au Congr6s National de Physique

des Plasmas, Paris, 6-10 decembre 1976.

jets

de

plasma

laminaires

d’argon

faiblement ionises en cours de recombinaison

[7] ;

ces

plasmas qui

existent à

la

pression atmosph6rique

ou a des

pressions supe,

rieures

(1 kgf/cm2

p 3

kgf/cm2)

avec une

temp6- rature

de neutres

(To N

4 000

K),

ont

l’avantage

d’avoir a la fois des

populations

d’6tats excites

impor-

tantes et une densite

electronique

suffisamment faible

(Ne

1015

cm-’, degr6

d’ionisation a

10-4)

pour

permettre

d’observer dans d’excellentes conditions

(raies intenses, 61argissement

Stark

n6gligeable),

Felar-

gissement

et le

deplacement

r6sonnant et Van der

Waals d’un certain nombre de raies de AI

(transi-

tions

4p-4s).

2.

Dispositif experimental.

- 2.1 PRODUCTION DU PLASMA

(Fig. 1).

- Les raies de AI 6tudi6es sont 6mises par un

jet

de

plasma d’argon

en cours de

recombinaison dont la

pression

de fonctionnement varie entre

1,5

et 3

kgf/cm2 ;

le

g6n6rateur

de

plasma [7]

est un chalumeau dans

lequel

on fait 6clater un arc

electrique

continu entre deux electrodes coaxiales

6nergiquement

refroidies.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:0197700380100120100

(3)

1202

FIG. 1. - Production du plasma.

[Plasma chamber.]

La

puissance electrique dissip6e

dans 1’arc est

d’environ 4 a 5 kW.

L’anode en cuivre est

profilee

en forme de

tuyere

convergente, ayant au col un diametre de

4 mm ;

la cathode est une

pointe

en

tungstène

thori6

(1,5 %

de

thorium), l’argon

traverse 1’arc

electrique

et debouche

a 1’exterieur dans une

atmosphere d’argon

sous forme

d’un dard tres brillant a haute

temperature

et forte-

ment ionis6

(T

= 14 000

K, Ne - 101 7 cm- 3).

Aux faibles debits

d’argon (2

a

31/min.),

il s’6tablit

un ecoulement laminaire dans

lequel

le dard est

prolonge

par un

panache

moins lumineux a

plus

basse

temperature

et

plus

faiblement ionise

(Te

= 6 000

K, Ne ~

1015

cm-3).

2.2 DISPOSITIF DE MESURE

(Fig. 2).

- Une lentille

en

t6trasyl

forme

l’image

du

plasma

sur la fente

d’entree du

spectrometre

avec un

grandissement 6gal

a

1 ;

1’enceinte contenant le

jet

de

plasma

peut se

d6placer

dans un

plan

horizontal suivant deux direc-

FIG. 2. - Dispositif de mesure.

[Set-up for line width and line shift measurement.]

tions

perpendiculaires,

ce

qui

permet d’une part de focaliser facilement

l’image du jet

sur la fente du spec- trometre et d’autre

part

d’isoler une tranche

quel-

l:

conque de

plasma.

Le

spectromètre

du type Ebert- Fasti6 muni d’un reseau de 600

traits/mm

est utilise

dans le troisième ordre avec un

pouvoir

de resolution effectif R =

A/AA

= 130

000;

la lumiere modul6e a 35 Hz est detectee par un

photomultiplicateur (RTC

x

P1116),

suivi d’un

amplificateur selectif (PAR

modele 210

A)

et d’un

amplificateur

a detection

synchrone (Lockin

PAR modele

220). L’elargissement

des raies est mesure a

partir

de

1’enregistrement

direct

. des

profils

en tenant compte de la fonction

d’appareil,

elle-meme d6termin6e en utilisant la raie A = 6 328

A suppos6e

infiniment fine d’un laser helium-neon. Les

deplacements

sont obtenus en

enregistrant

simultan6-

ment les raies 6mises par le

plasma

et par une

lampe spectrale

a argon basse

pression;

une lame semi- transparente

(Fig. 2) permet d’envoyer

dans le

spectro-

m6tre la lumi6re provenant du

plasma

et de la

lampe

de

reference ;

un modulateur coupe alternativement les deux faisceaux a une

frequence

telle

(8 tours/minute)

que, compte tenu de la vitesse de defilement du reseau

(0,1 A/min.)

et de la constante de temps de

l’ampli-

ficateur

(300 ms),

les

profils

des raies du

plasma

et de

la

lampe

a argon peuvent etre

enregistr6s

sans d6for-

mation.

3.

Diagnostic

du

plasma.

- 3.1 MESURE DE LA

DENSITE ET DE LA TEMPERATURE

ELECTRONIQUE [7].

-

La densit6

electronique Ne

est un facteur

important qu’il

convient de connaitre avec

precision

pour s’assurer que

1’elargissement

par effet Stark des raies de

1’argon

6tudi6es est bien

n6gligeable

devant 1’elar-

gissement

par les neutres.

Lorsque

la

temperature electronique Te

est connue,

Ne

peut se d6duire dans de bonnes conditions de la loi de Saha

appliqu6e

a

partir

d’un niveau

proche

de

la limite

d’ionisation;

la

temperature electronique (Te

= 6 250

K)

s’obtient avec une

precision sup6rieure

a 7

%

de la

pente

du

graphique

de Boltzmann construit a 1’aide d’un certain nombre de niveaux de AI

regu-

lierement

r6partis

entre le

premier

6tat excite et la

limite

d’ionisation;

les

populations

des differents

niveaux sont d6termin6es en valeur absolue ou relative

en

chaque point

du

plasma apr6s

inversion d’Abel

[8]

par des mesures d’6mission ou

d’absorption.

Pour

tracer le

graphique

de

Boltzmann,

on utilise les pro- babilit6s de transition

propos6es

par Wiese

[9] ;

la

largeur

Stark a mi-hauteur

(A/Lg = 5 x 10- 3 A)

cal-

cul6e a

partir

de la densite

electronique

mesur6e

(Ne ~ 5,9 x 1014 cm- 3)

est

n6gligeable

devant tous

les autres types

d’elargissement.

3.2 MESURE DE LA TEMPERATURE ET DE LA DENSITE

DES ATOMES NEUTRES. - Pour comparer valablement les

parametres d’elargissement (largeurs

et

d6place- ments) th6oriques

et

exp6rimentaux,

il est

indispen-

sable de connaitre avec

precision

la densite

No

et la

temperature To

des atomes neutres du

plasma.

A la

(4)

temperature

du

jet (To =

4 000

K),

les mesures de

l’indice de refraction n par interf6rom6trie

optique

ne

permettent

pas d’obtenir

To

avec une

precision suffisante ;

en

effet, n -

1 est inversement propor- tionnel a

To

et aux

temperatures

elevees du

jet,

une

grande

variation de

temperature

n’entraine

qu’une petite

variation d’indice.

La

temperature To

peut etre d6duite de la mesure

de la

temperature

de surface

Tf

d’un fil de

tungstene

en fonction du courant

qui

le traverse,

lorsqu’il

est

place

successivement dans le

plasma

et dans

le

vide,

sans

qu’il

soit necessaire de connaitre le coeffi- cient

d’6change

de chaleur entre le fil et le

plasma.

Cette methode de mesure

qui

permet d’obtenir la

temperature

des atomes neutres

(To

= 3 900

K)

et la densite des neutres

No

=

4,71018 cm- 3

a une

pression p

=

2,5 kg/cm2

avec une bonne

precision (5 %)

est d6crite en detail dans une autre

publication

de ce

journal [10].

4.

Elargissement

et

deplacement

des raies de AI

correspondant

aux transitions

3p’ 4p-3p5

4s. -

4.1 FORME DU PROFIL DES RAIES OBSERVEES. - Nous

avons etudie

1’elargissement

et le

deplacement

par les atomes neutres

d’argon

d’une

vingtaine

de raies de AI

correspondant

aux transitions

dipolaires 6lectriques

entre les niveaux

3p’ 4p

et

3p’

4s.

La

figure 3, qui repr6sente

l’intensit6 et la

largeur

à

mi-hauteur d’une des raies observ6es

(9 123 A)

en

fonction du rayon, montre

qu’aux

erreurs

experi-

mentales

pres (10 %),

la

largeur

de cette raie reste

constante le

long

du rayon dans la

partie

centrale du

FIG. 3. - Intensite et largeur de la raie 9 123 A en fonction du rayon r.

[Intensity and width of the 9 123 A line as a function of r.]

jet

ou elle est

emise ;

il s’ensuit que dans cette

region

la densite et la

temperature

des atomes neutres peuvent etre consid6r6es comme

uniformes ;

ce r6sultat est

6galement

confirme par des mesures de

gradient

de

temperature

le

long

du fil de

tungstène

utilise pour la determination de la

temperature

des atomes et de gra- dient d’indice de refraction obtenu a

partir

de la devia- tion d’un faisceau laser

(A

= 6 328

A)

par le

jet;

ces

constatations nous ont

permis

d’6viter l’inversion

d’Abel, operation

delicate et

particuli6rement

fasti-

dieuse surtout

lorsqu’elle

doit etre

r6p6t6e

sur un

grand

nombre de

profils.

En

plus

de

1’elargissement principal

des raies du

aux collisions avec les atomes neutres

d’argon,

d’autres

types d’61argissement peuvent

intervenir et doivent etre

pris

en

consideration ;

nous 6cartons d’embl6e 1’elar-

gissement

naturel

(LBÀN ~ 10-4 Á)

des raies et l’élar-

gissement

Stark du aux electrons et aux ions

(AAr -

5 x

10-3 A),

tr6s faibles et donc

négligeables.

Dans le cas le

plus

d6favorable

(raie

8 115

Á), l’élar- gissement suppl6mentaire

du a

1’autoabsorption

est

environ 2

%

de la

largeur

totale de la raie.

On admet pour tenir compte des diff6rentes causes

d’61argissement

que le

profil

d’une raie

enregistr6

est

le

produit

de convolution de trois

profils :

a)

un

profil lorentzien qui correspond

a

1’elargisse-

ment par les neutres,

b)

un

profil gaussien qui

tient compte de 1’effet

Doppler,

c)

le

profil

de fonction

d’appareil

determine

exp6-

rimentalement.

On effectue le

produit

de convolution des trois

profils a), b), c)

pour différentes

largeurs

du

profil

de

Lorentz,

la

largeur

du

profil Doppler

restant constante et

6gale

a celle

qui

est

impos6e

par la

temperature

des

atomes neutres

(To

= 3 900

K)

du

plasma;

on obtient

ensuite la

largeur

collisionnelle en

comparant

le

profil experimental

aux divers

profils th6oriques

ainsi cal- cul6s.

4.2 VALIDITE DE LA THEORIE DES

impacts.

- Le critere de validite de la theorie des

impacts

s’écrit :

No npõ3

ou po est le rayon de

Weisskopf

de la

collision.

Pour

un potentiel de

Van

der Waals (V(r)

=

C6 r-6),

avec une vitesse relative

moyenne v

= 2 x 101

cm/s et C6

= 3 x

10- "erg CM6, 7rp 0 3

= 3 x

1010 cm- 3.

Pour la

pression

la

plus

6lev6e de nos

exp6-

riences

(3 kg/cm2),

la densite des atomes

d’argon No

= 5 x 1018

cm-3 satisfaitlargementàcettecondi- tion (7rpo 3INO -- 10-2).

Par

ailleurs,

la validite de la theorie des

impacts

peut etre v6rifi6e directement a

partir

de

1’experience

en traqant la

largeur

d’une des raies

(8

408

A)

en fonc-

tion de la

pression (Fig. 4),

c’est-a-dire en fonction de la densite des atomes, la

temperature

du

jet

restant

sensiblement constante

(A TIT -

10

%)

dans la gamme de

pression explor6e (1,5 kg/cm2

a 3

kg/cm2) ;

on

(5)

1204

FIG. 4. - Elargissement de la raie 8 408 A en fonction de la pression.

[Broadening of the 8 408 A line as a function of pressure.]

constate, conformement a la theorie des

impacts

que, dans ce domaine de

pression,

la

largeur

de la raie varie lin6airement en fonction de la

pression.

4.3 CONFRONTATION THtORIE-EXPtRIENCE. - 4.3.1 Raies aboutissant sur les niveaux métastables. - Pour un

potentiel

d’interaction de Van der Waals

(V(r) = - C6 r-6)

entre atome emetteur et

pertur- bateur,

la

demi-largeur y

et le

d6placement d

des raies

dans le cadre de la theorie des

impacts

de Lindholm

Foley [11]

sont

respectivement

donn6es par les relations

v : vitesse relative moyenne des atomes entrant en

collision,

C6 :

coefficient

qui

se met sous la forme

[12, 13]

a :

polarisabilite

de 1’atome

perturbateur,

r2 : rayon carr6 moyen de 1’atome

6metteur, l’indice

i

caract6risant 1’6tat initial et f 1’etat final de l’atome.

Sur le tableau

I,

on constate

des ecarts

de l’ordre de 30

%

et

plus

entre la theorie et

1’experience.

Ce r6sultat

indique

clairement que, dans nos conditions

exp6ri- mentales,

le

potentiel

de Van der Waals est

inapte

à

d6crire

complètement

une collision argon-argon excite.

C’est ainsi que nous avons introduit un

potentiel

de

Lennard-Jones, V(r)

=

Cl 2 r - 1 2 _ C6 r-6 qui

per- met de tenir compte des forces de

repulsion.

TABLEAU I

Comparaison

des résultats

théoriques

et

expérimen-

taux des

largeurs

et des

déplacements

des raies abou-

tissant sur les niveaux metastables

(1 s5, 1 s3) ;

y est la

largeur

à mi-hauteur. Les valeurs de

(yln)lh

et

(d/N)th

sont calculées en utilisant le

potentiel

de Van der Waals.

[Comparison

of theoretical and

experimental

data

for the width and shift of lines

involving

metastable

levels

(ls5, 1 s3).

y is the fullwidth at half maximum.

The values of

(y/N)th

and

(d/N)th

were calculated

by using

the Van der Waals

potential.1

Elargissement

et

deplacement

sont alors donn6s par les formules suivantes :

Ces formules ne different des

pr6c6dentes

obtenues

pour un

potentiel

de Van der Waals que par les fonctions

B(a)

et

S(a)

introduites par Hindmarch

[12]

avec

On retrouve 1’ensemble des resultats

exp6rimentaux

pour les

largeurs

et les

deplacements

en

prenant C 12

=

2,3

x

10 -101 erg . cm 12,

en accord avec les

valeurs de

C12

rassemblees par Hindmarch et al.

[12].

4.3.2 Raies aboutissant sur des niveaux résonnants.

- Les

profils

des raies

qui

aboutissent sur les niveaux resonnants

(1 s2

et

lS4)

sont

principalement 61argis

par effet

resonnant ;

dans le cas des niveaux

Is2, l’élargis-

sement Van der Waals

peut

meme etre entierement

neglige

devant

1’elargissement

r6sonnant.

L’61argissement

resonnant est donne par la formule suivante

(en cm-1) :

Les indices 0 et 1

correspondent respectivement

au

niveau fondamental et a un niveau resonnant de 1’atome

d’argon.

fol et

col sont la force d’oscillateur et le nombre d’onde des raies de resonance et

No

est la densite des

(6)

atomes

perturbateurs :

la constante

koi

calculee dans

l’approximation

des

impacts

par Omont

[14] prend

la valeur

ko 1

=

1,45.

Pour les niveaux

lS4,

on doit tenir

compte

de

1’elargissement

Van der Waals

qui

vient se superposer a

1’elargissement

par effet

r6sonnant,

ces deux effets n’6tant pas additifs quant aux

largeurs

et aux

d6place-

ments. Lewis

[15]

a 6valu6 leur

importance

relative en

calculant les

rapports 6(3

+

6)/6(n) (avec n

=

3,6)

en

fonction du rapport a =

a(3)/a(6), a(3), a(6)

et

r(3

+

6) d6signant respectivement

les sections effi-

caces de collision

correspondant respectivement

au

potentiel C3 r- 3 (type r6sonnant),

au

potentiel

de

Van der Waals

C6

r-6 et a la combinaison des deux

potentiels ; lorsque a

>

2,

la contribution du

potentiel

de Van der Waals a

1’elargissement

et au

deplacement

est tres faible.

Sur le tableau

II,

on compare nos resultats

exp6ri-

mentaux aux valeurs

th6oriques

obtenues en utilisant

les forces d’oscillateur des raies de resonance donn6es par Wiese

[9]

et celles calcul6es par Knox

[16].

Avec

les forces d’oscillateur de

Knox,

on obtient un accord

satisfaisant entre

1’experience

et la

th6orie,

alors que celles de Wiese conduisent a des 6carts de 30

%.

Pour les raies aboutissant sur le niveau

1 s4,

les lar-

geurs dues aux interactions de

type

r6sonnant sont sensiblement

6gales

aux

largeurs

dues au

potentiel

de

Van der

Waals;

le calcul de Lewis

[15] qui permet

de

remonter a

1’elargissement

r6sonnant donne de bons resultats a condition de

prendre

comme force d’oscilla- teur de la raie de resonance issue de

1 s4,

la valeur de Knox.

La valeur du

rapport

des forces d’oscillateur

1f131 =

4

(1f, 3 f

forces d’oscillateur des raies de resonance

partant respectivement

des niveaux

ls2

et

lS4)

est une donn6e relativement

sure ;

on peut cons- tater sur le tableau III que les forces

d’oscillateur 1 f

et

’f

d6duites de nos mesures

d’61argissement

verifient

bien ce

resultat ;

on constate

6galement

que si des 6carts

apparaissent

entre nos valeurs et celles de

Copley

et Camm

[6],

on trouve un accord satisfaisant avec

celles de

Knox,

celles de Lee et Lu

[17]

et un accord

lege-

rement moins bon avec les mesures de Lawrence

[18].

TABLEAU II

Comparaison

des résultats

théoriques

et

expérimentaux

des

déplacements

et des

largeurs

des raies

aboutissant sur les niveaux résonnants

(ls4, Is2).

y est la

largeur

totale à mi-hauteur.

(y/N)th

est obtenue

à

partir

des

forces

d’oscillateur donnees par Wiese

[9] (1),

ou celles données par Knox

[16] (2).

[Theory-experiment comparison

of width and shift of the lines

falling

on resonant levels

(ls4-1s2) (y

is the fullwidth at half

maximum). (y/N)th

is obtained from the oscillator

strength given by

Wiese

[9] (1)

or that

given by

Knox

[16] (2).]

TABLEAU III

Comparaison

entre les

différentes

valeurs

des forces

d’oscillateur des raies de résonance de AI.

[Comparison

between different values of oscillator

strength

of the resonance lines of

AI.]

(7)

1206

5. Conclusion. - Les

profils

des raies de AI

(tran-

sitions

4p-4s) elargis

par collision entre atomes neutres ont surtout ete etudies dans les

d6charges

a basse

pression

et a basse

temperature ;

on accroit notable-

ment les

61argissements

et les

deplacements

en utilisant

des

jets

de

plasmas d’argon

faiblement ionises obtenus a la

pression atmosph6rique

et aux

pressions sup6-

rieures.

Pour les raies

61argies uniquement

par effet Van der Waals

(raies qui

aboutissent sur les niveaux m6ta-

stables),

on constate un 6cart entre la theorie et

1’exp6-

rience relativement

important (30 %)

et bien

superieur

aux erreurs de mesures

(10 %), lorsqu’on

utilise dans les calculs le

potentiel

attractif de Van der Waals

( - C6/r6) ;

par contre, un accord satisfaisant s’obtient

en

ajoutant

dans

1’expression

du

potentiel,

un terme

repulsif

de la forme

C121r’ 2 (potentiel

de Lennard-

Jones).

Pour les raies

elargies

par

resonance,

un accord convenable entre la theorie et

1’experience

existe à

condition d’utiliser les forces d’oscillateur des raies de resonance de AI calcul6es par Knox.

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