BANDES SATELLITES DES RAIES D'ÉLECTRONS DE CONVERSION INTERNE

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BANDES SATELLITES DES RAIES D’ÉLECTRONS DE CONVERSION INTERNE

R. Walen, M. Valadares, Ch. Briançon

To cite this version:

R. Walen, M. Valadares, Ch. Briançon. BANDES SATELLITES DES RAIES D’ÉLECTRONS DE CONVERSION INTERNE. Journal de Physique Colloques, 1971, 32 (C4), pp.C4-145-C4-150.

�10.1051/jphyscol:1971426�. �jpa-00214627�

JOURNAL DE PHYSIQUE Colloque C4, supplément au no 10, Tome 32, Octobre 1971, page C4-145

BANDES SATELLITES DES RAIES D'ÉLECTRONS DE CONVERSION INTERNE

R. J. WALEN, M. VALADARES et Ch. BRIANÇON

Centre de Spectrométrie Nucléaire et de Spectrométrie de Masse du C. N. R. S., Orsay

Résumé. - Comparaison des bandes satellites expérimentales dans les spectres de conversion interne avec les calculs théoriques, sur la base de vaiiations de l'énergie de liaison calculées, en fonc- tion de la charge, par une méthode H-F-S relativiste. Mesures comparatives de la période de l'état excité de 5 9 3 keV du neptunium 237 dans le cas d'atomes peu et très ionisés.

Abstract. - Cornparison of experimental satellite bands in conversion electron spectra with theoretical calculations, based on the binding energy variations calculated as a function of atom ionization with a relativistic H-F-S method. Experimental relative measurements of a nuclear level period in neptunium 237 have been performed in the cases of neutral and heavily charged atoms.

Nous rappelons d'abord le mécanisme qui donne naissance, dans certains cas, à une anomalie de la forme des raies dans les spectres de conversion interne.

Nous avons mis en évidence ce phénomène en 1965 [l] a) raie normale dans les spectres de conversion d'émetteurs a, où

il est lié au recul, c'est-à-dire à l'expulsion de l'atome radioactif en dehors de la source, si celle-ci est très mince. II est entendu que seule importe cette projec- tion dans le vide quelle que soit l'origine du recul (émission a, fission, réaction nucléaire), pourvu que l'instant où se produit le recul coïncide avec la for-

mation d'un état nucléaire excité.

I

Dans les cas que nous avons étudiés (émission a 6) bande Dqopler dans les corps de Z élevé), on peut schématiser les

différentes composantes d'une raie d'électrons de la

I

façon suivante (Fig. 1) :

a) Le recul a lieu en direction du support de source

A

dans lequel il s'enfonce superficiellement. Les périodes c ) bande Satellite

I

des niveaux nucléaires étant bien plus longues que le temps d'arrêt de l'atome de recul dans le support et que les temps de réarrangement électronique (sauf pour les transitions optiques qui ont un effet négli- geable dans le cas présent), on observe alors des raies de conversion dites normales, c'est-à-dire correspon-

dant à l'énergie normale : énergie de transition raie globale nucléaire diminuée de l'énergie de liaison électronique

dans la couche concernée. La raie présente une queue du côté des basses énergies par suite de la pénétration du recul dans le support et de l'absorption subie par les électrons.

b) L'atome recule hors de la source, dans le vide.

L'émission des électrons de conversion a donc lieu en vol, et en moyenne l'énergie des électrons est augmentée. A moins de sélectionner les atomes de recul dans le vide par coïncidences a-électrons, les

deux types de raies s'additionnent et la raie normale

1

est déformée vers les grandes énergies par une épaule FIG. 1 .

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:1971426

C4-146 R. J. WALEN, M. VALAD ARES ET CH. BRIANÇON Doppler. Cette bande Doppler est élargie car on a

affaire à une distribution angulaire des directions de recul et, le cas échéant, à une distribution des vitesses de recul, si la source n'est pas infiniment mince.

c) Fréquemment la désexcitation nucléaire s'effec- tue par une cascade de transitions. Si une première transition est convertie, il se produit un trou dans une couche électronique profonde. Par un phénomène prévu déjà en 1942 par Cooper, et mis en évidence expérimentalement par M. Perlman 121, le réarrange- ment électronique donne lieu à une cascade d'effets Auger et Coster-Kronig, conduisant ainsi à une charge élevée, par un mécanisme de multiplication des lacunes au fur et à mesure que l'énergie se propage vers l'extérieur de l'atome.

Dans les corps lourds, et pour une conversion ini- tiale dans la couche L, l'atome est dépouillé en moyenne de 12 à 14 électrons [3]. La deuxième conversion a donc lieu dans un atome très dépouillé où les énergies de liaison sont, en moyenne, augmentées de plusieurs centaines d'électrons-volts et, corrélativement, les électrons de conversion émis ont une énergie plus faible et viennent contribuer à une bande déplacée vers les basses énergies par rapport à la composante nor- male (a). Cette bande, que nous avons appelée bande satellite, par analogie avec les bandes satellites obser- vées dans les spectres de rayons X, est élargie car il existe toute une distribution de charges, comme l'ont montré expérimentalement Snell et Pleasonton [4]

sur des émetteurs

p

gazeux, ainsi que Wieclawik et Perrin [5], [6] et Gunter et Asaro [7] sur des émet- teurs a.

La première observation que nous avons faite de ces bandes, dans la désintégration 227Th -+ 223Ra a été réalisée dans un spectrographe à focalisation semi- circulaire, la géométrie de la source étant de type tout à fait classique.

L'existence de ces bandes a d'ailleurs été confirmée, depuis, par Geiger et Gelletly [SI, qui ont réalisé des coïncidences a-électrons avec l'émetteur a Thorium 227.

Devant la présence gênante de la raie normale (a) qui masque en partie les bandes Doppler et satellites, nous avons également été amenés à réaliser la spectrographie des électrons émis uniquement en vol [9], [IO], [Il].

Le choix de l'émetteur a s'est porté sur l'améri- cium 241 qui se désintègre vers le neptunium 237 suivant le schéma de la figure 2, qui montre la désexci- tation des niveaux de basse énergie quinous intéressent ici. Les proportions de transition y (

3

) et de transitions converties sont indiquées par unité de désintégration a avec, pour ces dernières, le code J, 11, JJJ, suivant que la conversion est précédée par 0, 1 ou 2 conversions préalables. Le niveau de 59,5 keV, qui possède une période de 63 ns, est alimenté pour 86

%

par l'émis- sion a et pour 14

%

par la transition très convertiequi provient du niveau de 103 keV de période beaucoup plus courte (0,l ns). Ainsi, pour les rayonnements de 59,5 et 26,3 keV qui désexcitent ce niveau, on peut

attendre un rapport bande satellitelbande Doppler d'environ 116, tandis que pour le deuxième terme de la cascade (transition de 33,2 keV), ce rapport devient 61 1.

La figure 3 montre l'aspect des lignes suivant qu'il s'agit du premier (26,3 keV) ou du deuxième terme (33,2 keV) de la cascade de transitions converties.

L'étude quantitative du phénomène a été faite à l'aide du dispositif représenté sur la figure 4 : la substance radioactive est déposée sur deux plaques planes Pl, P,, isolées de façon à pouvoir être portées au potentiel voulu, et placées derrière des canaliseurs à grande luminosité qui définissent l'espace dans lequel pénètrent les atomes de recul. Les fentes de défini- tion FI et F, délimitent le faisceau utile de façon que

BANDES SATELLITES DES RAIES D'ÉLECTRONS DE CONVERSION INTERNE ^C4-147

seuls les électrons émis en vol dans cet espace soient détectés, à l'exclusion de toute autre contribution d'atomes arrêtés dans le support de source ou sur les parois des canaliseurs.

L'événement ionisant, qui précède dans 14 % des cas l'émission d'un électron de conversion corres- pondant aux transitions de 593 et 26,2 keV, a lieu dans le premier dixième de mm à partir de la source, donc avant que l'atome ne pénètre dans le canaliseur.

En appliquant une tension suffisante à la source, les atomes très chargés sont retenus et la bande satellite est supprimée. Un grillage fin est disposé devant le canaliseur afin d'assurer la neutralité électrique de l'espace utile vu par les fentes et d'éviter une modifi- cation de l'énergie des électrons par un champ rési- duel. L'ensemble était placé dans un spectrographe de type classique à focalisation semi-circulaire, et deux types de mesures ont été effectués : les unes sans tension appliquée à la source, on observe alors bande Doppler et bandes satellites, les autres avec une tension telle que l'on supprime les atomes de charge 5. 't'ana- lyse des résultats se fait par comparaison des deux types d'expériences après traitement approprié des profils de raies pour tenir compte de l'optique légè- rement différente dans les deux cas. La principale difficulté expérimentale rencontrée est due à l'extrême faiblesse du rayonnement sélectionné : chaque expé- rience dure 3 mois et ceci limite donc sérieusement leur nombre.

Comparaison des résultats expérimentaux avec les calculs théoriques. - Le phénomène des bandes satellites ayant pour origine les variations d'énergie de liaison, fonctions de la charge, les trois facteurs qui interviennent dans le calcul d'une bande satellite sont les suivants :

- La distribution de fréquence des charges : nous avons utilisé les distributions expérimentales obtenues par Wieclawik et Perrin pour le même émetteur [ 6 ] .

- Le profil type d'une raie d'électrons pour une énergie de liaison donnée. Ce profil type contient le profil type d'une ligne monocinétique convolué par la distribution des variations d'énergie résultant de

l'effet Doppler, distribution qui provient du spectre de vitesses I(v, 8, q) des atomes de recul. Le profil type de raie est déterminé expérimentalement, car trop de facteurs interviennent qui ne sont pas tous connus séparément.

- La variation de l'énergie de liaison électro- nique des couches profondes en fonction de la charge de l'atome. Nous avons pu utiliser un programme mis au point par Mme Bessis et M. Desclaux et qui cal- cule ces énergies par une méthode Hartree-Fock relativiste, avec approximation de Slater pour les termes d'échange.

Nous donnons à titre d'exemple sur la figure 5a la variation de l'énergie de liaison en fonction de la charge pour la couche L2(2 p

31,

les autres sous- couches profondes fournissant des courbes presque identiques. Ces calculs ont porté sur les états de charge 4, 5, 7, 10, 13, 14, 16, 20, 26,30 avec différents essais de configurations de manière à retenir la confi- guration de l'atome qui présente le minimum d'énergie totale, ce qui est une première approximation car, pour un atome de Z aussi élevé, l'importance des mélanges de configurations n'est pas négligeable.

La courbe de la figure 5b représente la dérivée d ~ e ) / d ~ ,

épusement de ia sous-couche 5d et début du orel6vemenf

/

dons la couche d f 7/2

,,/

I

2 5 10 20 charge 50 N

N étant la charge, et montre les effets de ({l'épuise- ment » d'une sous-couche, et le début de prélèvement dans la sous-couche suivante.

La figure 6 montre un exemple de variation de l'éner- gie de liaison pour une charge donnée, N = 14, suivant les sous-couches ns +, np

4

et np

9.

Ce résultat est à comparer avec les prévisions théoriques anté- rieures où, en première approximation, on consi- dérait que cette variation est la même pour toutes les sous-couches, pour une charge N donnée.

C4-148 R . J. WALEN, M. VALADARES ET CH. BRIANÇON

La bande satellite calculée à partir de ces données et normalisée à l'intensité prévue par le schéma de désintégration, mais en négligeant les corrélations angulaires, a été comparée à l'observation expéri- mentale dans les deux cas les plus favorables :

La raie de conversion L, de la transition E 1 de 59,5 keV observée avec et sans suppression des charges élevées, la différence des deux expériences fournissant la contribution de la bande satellite (Fig. 7).

- La raie de conversion LI de la transition (M 1

+

E 2) de 33,2 keV. Dans ce cas la proportion

.

points expérimentaux O KV

+ q@"e bosse énergie de la raieD IO KV) calq~lée r residu des pornts experlmentaux b 14KV w e s

soustraction de la queue calcul& de la raie D I ILKV) ) d i f f é r e ~ c e des courbes(~...l-(++++l-l~~*~)

amphfiée 10 fors

-

cotlrbe théorique

Conversion Ln de la transition de 59,5keV( *:!NP)

bande satellitelbande Doppler est élevée et ne néces- site pas de double expérience avec et sans tension appliquée à la source, mais la faible énergie rend indispensable une préaccélération des électrons afin d'augmenter l'efficacité de détection photographique (Fig. 8). Sur cette figure la raie Doppler normale correspondant aux atomes neutres a été soustraite, seul l'emplacement de son énergie moyenne est indiqué.

D'autre part cette région d'énergie contient un certain nombre de raies Auger LXY, qui ont été soustraites, leur emplacement étant mentionné sur la figure 8.

Ceci entraîne un supplément d'imprécision étant

points e x p e r i m e n t a u x

I ^L

- c o u r b e c a l c u l é e _*

-

^QI 9

5

z- z-

;-

⁹ 2

<

^z"

.-

^{#l 4 m}

^p

- ' + 4 O

23?

C o n v e r s i o n L * d e l a t r a n s i t i o n d e 33,ZkeV ( Np )

FIG. 8.

donné l'incertitude portant sur les intensités relatives des raies de ce groupe.

Il faut noter que la bande satellite est la somme de toutes les raies satellites correspondant à chaque charge, ce qui donne lieu à un effacement des détails de la courbe de variation de l'énergie de liaison.

L'accord en énergie semble satisfaisant, eu égard aux approximations expérimentales et théoriques. On peut remarquer cependant que dans les deux cas (L, (59,5 keV) et L , (33,2 keV)) la bande satellite expéri- mentale se situe à une énergie moyenne un peu infé- rieure à celle calculée. En ce qui concerne les intensités, il convient de noter que l'existence de corrélations angulaires a - e - , différentes pour la bande Doppler et la bande satellite, ne permet pas d'utiliser directe- ment les intensités données sur le schéma de la figure 2.

Il est bien connu qu'une modification dans les configurations électroniques entraîne une modifi- cation dans la période du niveau nucléaire par variation de la conversion totale, puisque la probabilité de transition 1, se met sous la forme : 1,(l ^f aJ, la probabilité 1, restant inchangée. Ceci a été mis en évidence expérimentalement en étudiant la période d'un état nucléaire en introduisant l'atome radio- actif dans différents composés chimiques pour faire varier les densités électroniques. Dans ce cas de liaisons chimiques différentes, les électrons de valence gardent cependant une certaine probabilité de présence dans I'atome ; de plus il s'agit toujours de nombres d'électrons de quelques unités et l'effet de variation de période de l'état nucléaire reste faible. On pourrait penser que dans le cas présent, qui constitue un cas extrême d'atome dépouillé (14 électrons en moyenne), une variation notable serait possible par suite de l'ab- sence totale d'électrons dans les couches P et Q, et partielle dans la couche O.

Dans un premier essai, en mesurant par émulsion photographique la densité d'électrons émis le long des trajectoires de recul déviées par un champ électrique,

BANDES SATELLITES DES RAIES D'ÉLECTRONS D E CONVERSION INTERNE C4-149

en éventail suivant la charge, nous avons trouvé qu'une variation éventuelle de période était inférieure à 20

%.

Perrin et de Wieclawik [12], de leur côté, ont abaissé cette limite à 10

%

par des mesures de coïncidences triples retardées a - y - e - . Sur la figure 9 nous donnons, en fonction de la charge de

l'atome, la variation du coefficient de conversion total en supposant que les coefficients partiels des sous- couches ne sont pas modifiés. Ladiscontinuité la plus importante correspond au départ des électrons 6 p

3

puis 6 s

3.

Cependant il faut remarquer que d'autres effets peuvent intervenir qui conduiraient au contraire à un accroissement de la conversion totale. En effet, d'une part l'augmentation de l'énergie de liaison dans les différentes couches peut conduire à un accroissement de la conversion. D'autre part les rayon- nements E 1 de 59,5 et 26,3 keV présentent une conver- sion anormale ; par suite des facteurs d'interdiction élevés de ces deux rayonnements y, les effets de péné- tration des orbites électroniques dans le volume nucléaire deviennent importants, et peut-être variables lorsque l'énergie de liaison augmente avec la charge de l'atome. A l'heure actuelle nous n'avons pas effec- tué de calculs concernant ces deux derniers effets.

Il nous a donc paru nécessaire de vérifier avec plus de précision l'existence ou non d'une variation de la conversion en mesurant comparativement la période du niveau de 59'5 keV dans des atomes neutres ou chargés.

Cette expérience a été réalisée de la façon suivante : une source mince est déposée sur un support de 50 pg/cm2, ce dernier étant dirigé vers un détecteur a à barrière de surface, définissant ainsi un faisceau d'atomes reculant dans un vide élevé. On observe, en coïncidences avec les particules a, les rayon- nements y émis par les atomes de recul et détectés par un scintillateur Na 1 (Tl) disposé à une distance suffisante de la source pour que les atomes de recul ne rencontrent pas de parois avant 5 périodes de décroissance de l'état excité de 59,5 keV. Les coïnci- dences a - (y

+

X,), le temps zéro étant donné

par les particules a, sont dirigées sur un convertisseur temps-amplitude qui analyse la décroissance en fonc- tion du temps. La voie a possède deux sélecteurs de bandes qui séparent les groupes a alimentant les niveaux de 103 et 59,5 keV et dirigent, par un aiguil- leur, les spectres temps-amplitude dans deux sections séparées d'un bloc-mémoire. On sélectionne ainsi les deux groupes d'atomes : neutre ou de charge faible (cascade : a -+ niveau 59,5 keV + niveau fondamen- tal), et atomes chargés (cascade : a + niveau 103 keV ⁺ niveau 59,5 keV ⁺ niveau fondamental).

Comme la géométrie du détecteur y est variable en fonction du vol des atomes, on n'obtient pasune exponentielle simple, mais on peut mesurer le rapport des intensités des deux groupes et observer ainsi une éventuelle variation de période. Les corrélations angulaires compliquent cependant beaucoup l'ob- servation. Les coïncidences a - y (59,5 keV) dans différentes géométries ont montré qu'il subsiste un taux important de corrélations angulaires, que l'on peut évaluer, mais pas avec la précision nécessaire ici. Aussi avons-nous préférer utiliser les coïnci- dences a - X, (63 ns). Le rayonnement X, présente en effet une corrélation angulaire que l'on sait être négligeable. La figure 10 montre le rapport, en fonc-

niveau d e 59,5 k a V

tion du temps, des intensités des rayonnements XL coïncidents avec les deux voies a : ce rapport indique que la variation globale de période en passant des atomes peu ou pas chargés aux atomes très chargés n'excède pas quelques millièmes :

La probabilité totale 1 de désintégration du niveau de 59,5 keV s'exprime en fonction des probabilités partielles d'émission y des transitions de 26,2 et 59,5 keV et des coefficients de conversion a corres- pondants par :

Si on suppose en première approximation que les modifications des coefficients de conversion sont les mêmes pour ces deux rayonnements de nature iden- tique :

C4-150 R. J, WALEN, M. VALADARES ET CH. BRIANÇON

da2, da,, da la suppression de la conversion dans les sous-couches

- = --- - - - dépouillées. La modification de la conversion dans

C126 C159 CI

les sous-couches non touchées par le dépouillement on trouve, en introduisant les valeurs numériques est ainsi de dCI(~)la = - (2 + 4) (- 3).

connues

da On peut conclure qu'en moyenne, et dans la limite

- = da 1,6-= - ( 5 * 3 ) ( - 3 ) . des erreurs expérimentales, les coefficients de conver-

CI

a

sion des sous-couches profondes sont très peu sen-

La figure 9 montre par ailleurs que l'on peut esti- sibles à des variations importantes des énergies de mer ii

-

(3

,

^{1) (- 3)} la variation relative due à liaison des électrons.

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[Il] BRIANÇON (Ch.), Thèse, Orsay, 1970.

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. .

[6] DE WIECLAWIK (W.), Thèse, Orsay, 1969. 1969.

DISCUSSION

M. ~ ~ W I E C L A W I K . - La bande satellite est en fait inner shells will alter correspondingly little toward composée d'autant de raies qu'il existe d'ionisation larger values. At the same time, of course, the absence dans les atomes de recul. Pourriez-vous montrer un of electrons in the outer shells will result in a small spectre de charge des atomes de recul après une decrease in total internal conversion rate, which

émission X ? change is mainly responsible for the effect reported

Mme BRIANÇON. - En effet, la bande satellite est calculée en sommant les contributions de tous les états de charge avec leur poids statistique respectif tiré des expériences de Perrin et Wieclawik pour le même émetteur. Chacune de ces contributions a cependant une largeur naturelle supérieure aux diffé- rences d'énergie entre charges successives, c'est pourquoi la bande satellite globale ne présente pas de structure fine.

SEVIER. - 1 should like to enlarge by way of comment on the concept of binding energy as used in the connections presented here. By definition, an atomic electron binding energy is that measurable quantity of energy required to remove the bound atomic electron of interest t o a state of rest at infinity.

Of course, when an atom is highly ionized, this energy can differ very much from that for a neutral atom, and one can Say that the binding energy has become altered.

However, upon outer shell ionization of a heavy atom, the wave functions of inner shell electrons become altered but little, the change in nuclear charge screeming being 0x1 the order of - Hence the eingenvalue of such an inner shell electron energy, which is often reffered to erroneously as the binding energy, will alter very little with outer shell ionization, as will its associated wave functions.

Therefore, internal conversion probabilities in these

h e r e . - ~ l l of the -above 1 have discussed several times with you and Dr. Walen and others at Orsay.

1 wish only to point here that there is a strong distinction between these two concepts of the energy to be associated with a bound atomic electron.

Mme BRIANÇON. - Certainly, 1 have said that the change in total conversion coefficient, that is in nuclear period, is mainly due to the lack of electrons in outer shells. The other effects are second order effects.

Mlle CAUCHOIS. - Je remercie les physiciens nucléaires qui ont exposé à ce colloque et M. Niels Perrin qui a bien voulu présider cette séance. L'intérêt des travaux de M. Valadares et M. Walen et leurs collaborateurs, de M. Briand ou de MM. Niels Perrin et Wieclawik, sur les ionisations liées à des processus nucléaires et leurs conséquences sur le cortège électronique, doit être souligné. Ils jettent un pont entre physiciens du noyau et physiciens du cortège électronique quimettant enœuvre des méthodes expérimentales souvent apparemment différentes, ont un même objectif fondamental ; la connaissance de l'atome, tout particulièrement des perturbations d u cortège, quelle qu'en soit l'origine primaire, grâce à des spectroscopies de rayons X, d'électrons ou d'ions. Beaucoup de travail expérimental et théo- rique reste à faire et j'espère que ce colloque contri- buera quelque peu à le stimuler par des contacts entre spécialistes.