Le débit de chaleur du polonium; Détermination par voie calorimétrique de ses constantes radioactives

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Le débit de chaleur du polonium; Détermination par

voie calorimétrique de ses constantes radioactives

Alex. Saniélevici

To cite this version:

LE

DÉBIT

DE CHALEUR DU

_POLONIUM;

DÉTERMINATION

PAR VOIE

_{CALORIMÉTRIQUE}

DE SES CONSTANTES RADIOACTIVES

Par M. ALEX.

SANIÉLEVICI.

Institut du

_Radium,

Laboratoire Curie.

Sommaire. 2014 L’auteur a mesuré, à l’aide d’un micr ocalorimètre adiabatique précédemment décrit par lui, le _dégagement de chaleur dù au _rayonnement radioactif du Po. On montre _quelles sont les conditions expérimentales où il est _{indispensable} de se _{plaçer pour} que les mesures soient valables.

On a trouvé les résultats suivants :

1° Débit de chaleur _{horaire : par UES, 0394Q} = _{20,165.10-6 calg.}

par Curie, 0394Q = 27.24 _calg. 2° La

_période

T a été trouvée _égale à 138,7 jours.

3° Le nombre k de

_paires

d’ions _produits dans l’air _par un _rayon 03B1 du Po est k = 1,533.105.

1. Introduction. - La mesure du débit de chaleur

du

_polonium

a fait

_l’objet

d’un nombre restreint de

travaux,

que nous allons résumer brièvement.

Mme P. Curie et D. K. Yo;anovil»h

₍₁₎

ont constaté que, à

quantités égales

de radium

_(mesurées

_{par leur}

rayonnement

y),

l’effet

_thermique

du

_rayonnement

(a

+

atomes de

_recul)

cl’un sel de radium

_préparé

depuis 16,-15

ans élait de 11 pour 100

supérieur

à celui

d’un sel de même

_composition

fraîchement

_préparé.

L’augmentation

du débit de chaleur d’un tel

sel,

par accumulation du

_polonium

_{par l’intermédiaire de}

RaD- Ra !!J1, peut

être calculée à l’aide de la formule suivante

~’ est le débit

_thermique

du

_polonium

accumulé en t

ans _{dans 1 gramme de}

_{(Ra - Ra C,}

est l’effet

thermique

du

_rayonnement

_(x

₊

recul

radio-actif)

de

ce dernier.

Théodora Kautz

₍₂₎

a observée de

même,

pour un sel de radium

_âgé

de

_13,92

ans, une augmentation de

9,5

pour 100 par

rapport

au débit de chaleur d’un sel

identique,

purifié depuis

peu.

MI" A.. Dorabialska

₍₃₎

a mesuré, à l’aide d’un calo-rimètre

_adiabatique,

l’effet

_calorifique

de

_{préparations}

de

_polonium

_pur.

_Cependant,

la _{valeur moyenne à}

laquelle

elle aboutit :

Q == 2’,0

_(±

1,2

pour

cent)

calg/h

par

curie,

(’) J _Phys. et Rad. i 92 ~, 6, 3’~.

(2) Mitt. Inst. _f. Rad. _1926, 183.

(3) C.

R., ~9?9, 189, 988.

_

est notablement inférieure à celle

_{qu’on pourrait}

calcu-ler à

_partir

du nombre de

_{particules a}

_émises,

et de

leur énergie cinétique.

Il était donc nécessaire de

_reprendre

ces

détermi-nations.

D’autre

_part,

les mesures

_{calorimétriques}

_permettent

de suivre la

_{désintégration}

des éléments radioactifs et

de déterminer leur

_période,

_par une méthode toute différente de celles couramment

_employées,

ce

_qui

présente

un intérêt indéniable.

Dans le cas

_particulier

du

_polonium,

on connaît de nombreuses causes d’erreurs

_{qui peuvent}

influencer les mesures de la

_période

par la méthode

d’ionisation ;

pour de fortes

préparations,

par

exemple,

la saturation insuffisante conduit à des valeurs de

_l’trop

_fortes;

la diffusion dans le

_support,

soit du Po

_métallique,

soit de

PoH2,

soit de combinaisons

_poloniées

du

métal-support, l’oxydation

de celui-ci ou du Po lui-même

peuvent

inversement conduire à des valeurs de !

_trop

faibles.

Tous ces facteurs n’ont aucune influence directe sur

les résultats des mesures

_{calorimétriques,}

mais ceux

qui

se _{traduiraient par} un

_dégagement

ou une

absorp-tion de chaleur

_peuvent

évidemment les fausser. Nos

_expériences

nous ont _{montré que c’est} effective-ment le cas : le

_polonium

_déposé

sur un

_support

métallique,

ce _que nous

_appellerons

une « source

ouv,erte » ,

donne lieu à des

_phénomènes

secondaires

physico-chimiques

dont le bilan

_{énergétique}

_peut

être très _{considérable par}

_rapport

au débit

_thermique

radioactif.

Nous n’entrerons _pas ici dans les

_détails;

_qu’il

74

fise de dire que dans l’air à la

_pression

normale,

saturé de vapeurs d’eau à la

_température

de

_{l’expérience,}

la résultante des

_phénomènes

secondaires est

exother-mique,

et _{que l’établissement d’un}

_{régime d’équilibre}

physico-chimique exige

un

_laps

de

temps

assez

_{long ;}

que par

contre,

dans l’air sous

_pression

réduite à

envi-ron

_{0, 4}

mm

_Hg,

la résultante est

_{endothermique,}

et le

régime d’équilibre

s’installe

beaucoup

plus rapidement

que dans le

prelnier

cas.

Il existe

_cependant

un _{moyen très}

_simple

et efficace d’obtenir

_rapidement

cet état

_{d’équilibre}

où la résul-tante des

_phénomènes

seconùaires étant devenue

_nulle,

seul subsiste l’effet

_thermique

radioactif : c’est de

pla-cer la

_préparation

de

_polonium

dans un _gaz

inerte,

l’azote par

exemple.

Et l’on

_peut

_{admettre que le} résul-tat cherché est atteint

_{lorsque l’augmentation}

horaire de la

_température

du calorimètre obéit à une loi de la forme

où À est la constante radioactive du

_polonium.

MI"’ A. Dorabialska

_(’)

a

_trouvé,

_{pour la}

_période

de ce radio-élément la valeur

7"== 137,6

(±

0,4

_pour

cent)

jours. Rappelons

que les résultats des mesures _{par la} méthode d’ionisation varient de

13~~,~

jours

(2)

à 148

jours

(3),

et que les valeurs les

_plus

_{récentes sont}

grou-pées

autour de 140

_jours

_(1).

R.

Grégoire

(e)

a

_trouvé,

_{par la} mesure du courant d’ionisation totale

_Iproduit

_par un faisceau de rayons a

du

_Po,

dont on a _{déterminé le nombre par la} mesure

du courant i de

_{charge qu’ils transportent,}

et en admet-tant que les rayons a sont tous

porteurs

d’une double

charge

élémentaire,

que le nombre de

paires

d’ions,

produits

dans l’air à

_pression

_{normale par} une

parti-cule x de ce

_{radioélément,}

_{est =n 1,53.10}

Nous verrons _{que l’on}

_peut

déduire des mesures de débit de chaleur une valeur de

_k,

en très bonne con-cordance avec le nombre de

_Grégoire.

Si enfin on

_part

de ce _{nombre pour calculer}

_Z,

nom-bre de rayons a émis dans

_l’angle

_{solide 4x par}

un _{gramme de Ra} et _par

_seconde,

on aboutit à

nombre en

_parfait

accord avec celui obtenu directe-ment sur le RaC’ _{par Braddick et} Cave

_(6).

2.

_{Expériences. -}

Nous avons

utilisé,

_{pour les} mesures de débit de

chaleur,

le microcalorimètre

adia-batique

non-isotherme que nous avons décrit dans une

(1) Butl. Acad. Pol., 1931, 6 A. 522-530.

(2) ST. àIBYeR et E. v. _ScHWEiDLER, Ber. _{1905, 114,} 389.

(3) J. w. Waters, Phil. 1910, 19, 905.

(4) Mme P. Curie, J. _Phys. et _{Rad., 19-90, 1,} 12.

(5)

« _{Dénombrement des rayions « par la} mesure de la _charge

électrique qu’ils tranSPOTtent ) Thèse, Paris, 1933.

(e) Proc. _Ray. Soc.; i928, A 380.

publication

antérieure

_(1).

Pour la mesure de l’intensité des

_{préparations}

de

_{polonium (courant}

de

saturation

entretenu dans

_l’angle

solide

2 x,

par

absorption

totale du

_rayonnement

_a,),

nous

avoiis _{fait usage de}

_l’appareil

absolu décrit par Mme P. Curie

Chaque

préparation

était mesurée successivement dans deux de ces

appa-reils,

la moyenne des deux valeurs obtenues

comporte

une

_{approximation}

de

0,5

_{p. cent environ.}

Première série de mesure. - La source _{de rayons}

a du

_polonium

a été

_préparée

_{par volatilisation} sur un

disque

d’or,

d’après

la méthode de Rona et Schmidt

_(3).

Le

_support

a été

_{plané, poli,}

lavé

_{à l’éther,}

à l’alcool et

à l’eau

bidistillée,

puis

séché dans l’étuve à et en fin conservé durant

_{plusieurs jours}

dans un

dessi-cateur à vide

_garni

de La volatilisation a été faite dans un courant d’azote sec, Le

_dépôt

de Po a

_l’aspect

d’une tache circulaire très faiblement

colorée,

de 4 mm

de diamètre environ. Les dimensions du

_support

sont 14 mm de

_diamètre,

_0,2

mm

_{d’épaisseur.}

Fig. 1 e

La

_préparation

_{est recouverte par} un second

_disque

d’or,

identique

au

_support,

afin

_{d’empêcher}

le contact entre le

_polonium

et le métal du

calorimètre,

qui

est constitué _par un

_petit

boîtier

_d’argent

_{pur, fermé} par

un couvercle de même

matière,

qui

maintient les deux

disques

pressés

l’un contre l’autre.

La

_{capacité calorifique}

de l’ensemble est

_{/if ===0,6677}

calg.

L’intensité initiale de la

_{préparation,}

mesurée trois heures

_après

la

volatilisation,

était

7o

===4119

(±

0,4

pour

100)

UES, le 25. VI.1934.

L’état

_{d’équilibre physico-chimique}

est atteint 48 heures

_après

l’introduction dans l’enceinte

calo-rimétrique

d’azote maintenu sec _par la

_présence

de

_P20~.

,

La courbe 1 donne l’évolution de l’activité

_thermique

de la

_préparation

à

_partir

de ce moment.

Le tableau 1 réunit les données et les résultats de

cette série de mesures. Les

_quantités

de Po non

détruit sont calculées sur la base T’ _ 140

jours.

q/h

calg

est _{donné par le}

_produit

A7.,A

_Tlh.

Les nombres (i) J. _Phys., 1933, 30, 5~13-~28.

(2) J. Chim.

Phye.,

1923, 22, 4 1.

de la dernière colonne sont le

_quotient

de la division de

qjh

par la

quantité

de Po non détruit à la date

corres-pondante.

;0’

Courbet.

TABLEAU 1.

.

La

moyenne de ces 9 mesures est

Pour le calcul de la

_période

nous utilisons les

équa-tions

La moyenne des 7 valeurs du tableau Il est

TABLEAU II.

Deuxième série de mesures. - Une deuxième source

de rayons a de Po a été

_préparée

_par

_dépôt

électrochi-mique

sur une _{lame de nickel pur tournant dans} une

solution

_azotique

de

_polonium

_{pur. Les dimensions de} la lame étaient 4 mm de

_largeur

sur 20 mm de

_longueur.

L’intensité initiale de la source était 18093 U E S

(+

0,6

pour

100).

Conservée

pendant

trois

jours

dans le

dessicateur,

elle a ensuite été enfermée dans un tube

de

_plomb

contenant de l’azote sec. L’enceinte

calorimé-trique

contient le même gaz, maintenu sec _{par la}

pré-sence d’une

_quantité

suffisante de

P205.

La

_{capacité calorifique}

du microcalorimètre est

l~= ~ ,06 î’~

calg.

Fig. 2.

76

Courhe 2.

L’équilibre physico-chimique

est atteint 5

_{jours après}

la mise en marche de

_{l’expérience, qui}

a été

_poursuivie

pendant

37

_jours.

La courbe 2 retrace l’ensemble de l’évolution

ther-mique

de la

_{préparation.}

La branche ab

_correspond

à la

_période

de 5

_jours

où des

_phénomènes

secondaires

exothermiques

se font

sentir ;

la branche bc

_correspond

à la

_période

où

_{l’équilibre physico-chimique}

est atteint. Voici d’autre

_part,

réunis dans le tableau

_III,

les données et les résultats de cette deuxième série de mesures.

La moyenne de ces 12 mesures est

Pour la

_période

on obtient les résultats suivants :

TABLEAU IV.

La moyenne de ces 5 valeurs est

3. Conclusions. -

_a)

Débit de chaleur. Le débit de chaleur horaire de 1 UES de Po a été trouvé

_égal

à

b)

Période. --

Pour la

_période

nous trouvons T=1

_13R,7

_(±

_0,4

_pour

₁₀₀₎

_jours

valeur de

0,9

pour 100 inférieure à la

période

commu-nément admise

_{(l40 jours).}

c)

Nombre de

_paires

d’ions

_produits

_{dans l’air par} un _{rayon «} du Po. - Le nombre

expérimental

~?0,16~.10-~

calg

représente

l’énergie

transportée

par heure par le

rayonnement

(x

+

recul

_radioactif)

de 1 UES de

_polonium.

En transformant en _ergs et en d

iv,1-sant _par

_3600,

il vient

L’énergie

des atomes de recul radioactif du Po vaut

de

_l’énergie

des

_particules

a de cet

_élément;

on a

donc

Soit z le nombre de

_particules

a émises par seconde par la

quantité

de Po

_qui

entretient dans

_l’angle

solide

2 x un courant dp saturation de 1

_{UES ;}

soit e

l’énergie

cinétique

d’une de ces

_particules.

On aura

La valeur de donnée par

l’expression

où

en est la vitesse initiale

_(1).

Il vient

et _par

_conséquent

Le

_polonium

étant

_déposé

à la _{surface d’un supporl}

métallique,

la moitié seulement de ces z

_particules

sont

émises dons

_l’angle

solide 2’it. Soit i le courant d’ionisa-tion

_produit

par une

_particule

x; on aura

D’autre

_{part, i}

est _{donné par le}

_produit

du nombre k de

_paires

d’ions formés dans l’air par une

_{particule a}

du

Po,

et de la

_charge

élémentaire

(’)S. ROSENBLUM 8t G. _Dupouys, (1. R., 1932, 194, 1919.

cela donne k =

ile

==

i ,53s.

,105

(+

0,5

_pour

100)

nombre

_qui

concorde avec celui de R.

_Grégoire,

dans

les limites des erreurs

_{expérimentales.}

d)

Si l’on _{admet que le nombre Z de}

_particules

oc émises par seconde

par 1

curie de Po est

_égal

à

3,68.i0’°;

et si d’autre

_part

on

_prend,

_{pour le nombre}

de ces mêmes

_particules

_{émises par} sec _{par 1} UES de

Polonium, la valeur z trouvée

ci-dessus, on

calcule que la

_quantité

de Po

_qui

entretient dans

_l’angle

solide 2 m

un courant d’ionisation par

absorption complète

du

rayonnement, égal

à

1 UES,

vaut

_7,43.10-7

curie :

~

e)

Débit

_{de chaleur par curie de Po.} ---

L’égalité

ci-dessus donne immédiatement que le débit de chaleur de 1 curie de

_polonium

est