HAL Id: jpa-00233573
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Remarques sur les théories de la diffraction électronique
J. Farineau
To cite this version:
REMARQUES
SUR LESTHÉORIES
DE LADIFFRACTION
ÉLECTRONIQUE
Par J. FARINEAU.
Laboratoire de
Physique
expérimentale.
Université deLiège (Belgique).
Sommaire. 2014 L’auteur examine d’abord la théorie dynamique de Bethe-Kikuchi et montre que les conditions aux limites employées, qui sont très peu sûres, changent considérablement le domaine
angu-laire de réflexion totale à l’intérieur et à l’extérieur du cristal, le résultat obtenu étant incompatible avec
les résultats expérimentaux. Si on admet au contraire que le passage du cristal dans le vide change peu
le domaine de réflexion totale, on obtient ainsi une largeur de la tache de diffraction faible à côté de celle due aux autres causes d’élargissement.
L’auteur montre ensuite la possibilité de tenir compte de l’absorption en considérant le cristal comme un réseau de diffraction à trois dimensions.
Lorsqu’un
faisceauélectronique
rencontre uncristal,
onsait,
depuis
lesexpériences
de Davisson etGermer,
que ce faisceau se diffracte comme un faisceau derayons
X;
lespositions
des maxima et des minimas’in-terprètent
bien en admettant que les électronspos-sèdent une
longueur
d’onde donnée par la formule dede
Bro lie a
- h .
On sait aussi que le cristalpossède
mvun indice de réfraction
égal
àVo
étant unegrandeur qu’on peut
identifier,
pour des électrons de vitesse suffisammentgrande,
accélérés par lepotentiel
V,
aupotentiel
moyen du cristal. La lar-geur des maxima durayonnement
diffractéest,
parcontre,
beaucoup
moins bien connuethéoriquement.
Deux
types
de théorie sont ici enprésence :
la théoriedynamique
de Bethe(’), développée
par Kiku-chi(z),
Slater(3),
etc... basée sur la résolution del’équation
deSchrôdinger
dans le cristal et dans le vide et la théorie deHarding (4) qui
est uneapplication
de la théoriedéveloppée
par Darwin etMauguin
dans le casdes rayons X.
i. Théorie
dynamique. -
On saitqu’à l’intérieur
cristalindifini,
la fonction d’onde d’un électronr étant le rayon
vecteur,
u(r)
une fonctiontriplement
+périodique
ayant
lapériode
du réseau et un vecteurdirigé
dans le sens du mouvement de l’électron et dont onpeut
interpréter
lalongueur
comme l’inverse de lalongueur
d’onde de l’électron. Dans un réseaucubique
d’arête a lepotentiel qui
estpériodique
peut
s’écrirea,
B, Y étant
des nombresentiers,
composantes
d’un -->, ,
vecteur ni. Peierls et Brillouin
(3)
ont démontréqu’une
ondeplane peut
se propager, enpremière
approxima-tion,
dans uncristal,
à moins que cette onde ne soit voisine de cellequi peut
donner lieu à une réflexion deBragg ;
en ce cas, une deuxième ondeplane vient
inter-+ -+
férer avec la
première,
sik,
etk2
sont les vecteurs de+ + + +
ces deux
ondes,
ona ki
-k,
v(3) 1)
étant le vecteur du réseauréciproque correspondant
auxplans
donnantla réflexion de
Bragg
considérée. L’ondetotale,
dans lecristal,
s’écrira doncce
qui
est un casparticulier
de 1. SiE1
etdésignent
.
, ++ , ++
les
énergies
des 2 ondes libres ret
r,
le calcul de Peierls montre quel’énergie
totale J? est telle que(
Vo
désignant
le terme constant dupotentiel)
Représentons
àpartir
d’uneorigine
arbitraire le vecteurréciproque
OH = vperpendiculaire
auplan
2013- + donnant la réflexion de
Bragg (fig. ).
Soit ON =kt.
+
’
D’après (3)
i, +
Désignons
par 2
cL- 2
-t- e
lesprojections
de ki
2 2
-> +
et
k2
sur v, et pur h leurprojection
sur la normale C.Bl +2013>-à v en son milieu. HM
représente
le vecteur déduit de158
-OyI par une réflexion de
Bragg
sur leplan
Or,
onsait que
E et b étant
donnés,
cette relation donnera la valeur de ~.Fig.1.
En
développant
cetterelation,
on voit que é2 estnégatif
donc e
imaginaire
pour les valeurs de b2comprises
entreVoyons
maintenantquelle
est lasignification
phy-sique
de cette relation et du fait que estimaginaire.
I 1 , 1 ·
Or,
l’équation
(4’)
montre que le radical esttoujou rs
réel,
donc queil y a
réflexion
totale.-> +
Si ¿2 est
négatif,
z estimaginaire.
kt et k2
sont des vecteurscomplexes.
Leurs deuxparties
réellesabou-, ,
tissent sur la
perpendiculaire à v
en son milieu. La-->
partie imaginaire
n’a decomposante F-
quesuivant v,
il y aura donc une diminution
exponentielle
del’inten-,
+ sité dans la direction de v.
La relation
(5)
montrequ’il
y a réflexion totale pour-->
des ondes dont les vecteurs à ont une
partie
réelle aboutissant entre deuxpoints
M’ et définis par2 ni
M’Mlf X
CM= n2
p, 1B1 étant le milieu de(5’)
h2 1
)
Le domaine
angulaire
de réflexion totale sera doncl’angle
NÉO-IM’
_ A0BDésignons
par 0’l’angle
deBragg :
lafigure ( t )
et la relation(5’)
montrent que
--Si l’on considère des rayons de
grande
énergie,
Olyl ~
1 k
-1
est trèsgrand,
6’ estpetit,
donc onpeut
écrire
E étant
l’énergie
desélectrons,
ou mieux 6.6’==-y
8,,
v Vêtant le
potentiel
accélérateur des électrons incidents.Telle est la
valeur, à
l’intérieur ducristal,
del’angle
que font entre eux les rayons subissant la réflexiontotale.
Voyons
maintenant comment ces rayons sortent : Faxen et Holtsmark(e)
ont démontré que,lorsque
lepotentiel
subit unediscontinuité,
il y a, à la surfacede
discontinuité,
continuité de la fonction d’onde et dela dérivée normale de cette fonction.
Considérons maintenant un cristal limité par un
plan : par exemple,
leplan z
~0,
nous admettrons quepour C 0 le
potentiel
et la fonction d’onde d’un élec-tron sont donnés par les formules(t)
et(l’),
c’est-à-dire sont les mêmes que dans le cas d’un cristal
indé-fini.
Pour z > 0,
nous admettrons que lepotentiel
est nul et que les fonctions d’onde sont celles d’électronsa
libres.
Supposons v
contenu dans leplan
oxz,soient q
et r ses
composantes
suivant ux et ozL’onde à l’extérieur du cristal sera
composée
d’uneonde incidente et d’une onde réfléchie
Si l’on écrit avec Bethe et Kikuchi la continuité de la
fonction d’onde et de la dérivée normale pour â =
0,
pour que les relations ainsi obtenues soient valables
quel
que soit x, il faut quekx
iI~~
et =kx
-q, il ne
reste
plus
que deuxexponentielles
etLes coeff icients de celles-ci doivent être nuls dans les relations de continuité. On trouve ainsi
quatre
rela-tions alors que l’on n’a que deux inconnues A et a’puisque A
est connu ainsi que l’intensité incidentea2,
B
le
problème
n’a j)as de solution dans le casgénéral.
Si l’on se
place
dans le cas d’unplan
parallèle
à la surface ducristal,
comme l’on fait Bethe aet
Kikuchi,
alors i> estperpendiculaire
à cettesurface,
on obtient deux relations
seulement,
If’,
est déterminépar la condition que l’onde réfléchie ait même
énergie
que l’onde incidente : d’oùLes deux relations sont
Aux extrémités de 1 intervalle de réflexion totale dans le cristal A - B d’où a =
a’ ;
la réflexion totale dans lecristal correspond à la réflexion
totale de l’onde incidente. De la relation(4)
ondéduit,
puisque b
= k~
- A cos fice
qui
est la formule de Kikuchi.Dans le cas d’électrons de 40 000
V,
6 est de l’ordre de 1~. 0 8 ---3.600 à 01.Nous voyons ainsi
l’importance
fondamentale des conditions auxlimites,
puisqu’elles
changent
considéra-blement le domaine de réflexion totale à l’intérieur et à l’extérieur ducristal ;
cesconditions
ont malheureu-sement peu de valeurpuisque
leshypothèses
faites reviennent à supposer une variationbrusque
dupoten-tiel par
rapport
à lalongueur
d’onde.Or,
lepotentiel
doit être troublé par la aimite du cristal sur unepro-fondeur de l’ordre de
l’épaisseur
d’une coucheatomique
c’est-à-dire 2 Âenviron,
distancequi
estgrande
parrapport
à 1(0,1 À environ).
On passe donc en réalité dela fonction d’onde dans le vide à la fonction dans le cristal d’une manière
qui peut
être très différente de cellequi
estsupposée.
Deplus,
on nepeut
écrire lesconditions de continuité que pour un
plan parallèle
à lasurface,
on ne voit pas cequ’elles
donneraient dans les autres caset,
puisque
le cas où les conditions sont utilisables n’est que la limite du cas où leplan
n’est pasparallèle
à lasurface,
c’est-à-dire du cas où lescon-ditions n’ont aucun sens, on doit accueillir la formule
de Kikuchi avec la
plus grande circonspection,
mêmesi on admet la variation
brusque
dupotentiel.
Puisqu’on
ne sait pas écrire des conditions decontinuité,
onpour-rait admettre que
l’angle
des rayons sortant se conserveà peu
près ;
ceci donnerait à6 = Llb’ et une valeur de Aoenviron 3000 fois
plus
faihle que celle de Kikuchi. Cerésultat a trouvé une belle
application
dans un article cle Hautot et Trillat àparaître
ici sous peu.Application. -
Faisons le calcul pour le nickel et des électrons de 40 000V,
dans le cas du maximum donné par leplan
111.Vin
estégal
à 17V;
0 est de l’ordre de 10 : -. la for-mule de Kikuchi donne ÂO ...:::.. 1°20’ environ.Si on admet au contraire la formule
(7)
~6 = 1"envi-ron, vaieur tout el
fait
néqliqeable
à côté del’élargisse-ment des raies par les
irrégularités
du cristal et les dimensions de celui-ci.Ur,
lalargeur
trouvéeexpérimentalement
(8)
par transmission est de l’ environ. La valeurthéorique
donnée par(6)
est donc environ 60 foistrop
grande.
Il semble donc que laformule
(7)
obtenue ennégligeant
les conditions aux limites rende
beaucoup
rraieuxconiple
deslaits
expérintentaux.
2. Théories par réflexion sur un
plan.
-Récemment
Harding
aproposé
deremplacer
la théoriedynamique
rappelée
ci-dessus par une théorie voisinede celle
qui
a étéappliquée
avec succès auxrayons X
par Darwin et
Mauguin.
Pour effectuer cecalcul,
Harding
considère une ondeplane
tombant sur unplan
infiniment mince et calcule le coefficient de réflexion
(c’est-à-dire
laquantité
d’électronsqui
est dansl’unique
ondeplane réfléchie)
ensupposant
que lepotentiel
estinfini sur le
plan.
Le succès
principal
de cette théorie estqu’elle
per-met de montrerqualitativement
que ladissymétrie
observée par réflexion dans certaines raies est due àune variation de la surface de réflexion,
probablement
causée par des gaz occlus. Cette théorie
permet
deplus
l’introduction del’absorption,
dont le rôleest,
comme nous le verrons, fondamental dans les interférencesélectroniques.
Les résultats ainsi obtenus semblent difficilementpouvoir
fairel’objet
d’une vérificationnumérique
par suite deshypothèses
faites sur la naturedes
plans
réfléchissants ;
deplus,
ilssupposent qu’un
plan
réfléchit une ondeplane
sous forme d’une autreonde plane,
mais l’onde réfléchie par unplan
est lasuper-lJOS1t1011
d’ondessphériques
centrées sur différents élec-trons et noyaux duplan
et ne devient une ondeplane
que pour des distances
grandes
parrapport
aux dis-tances des atomes duplan.
3. Théorie basée sur l’étude des réseaux à trois dimensions. - Il semble que le genre de théorie
qui
soit leplus
simple
et le mieux vérifié parl’expérience
est une théorie construite sur le modèle de la théorie élémentaire de von Laue pour les rayonsX,
etqui considère
le cristal comme un réseau dediffrac-tion à trois dimensions. Nous allons montrer que l’on
peut
introduire dans cette théoriel’absorption
et que l’onpeut
aussiprévoir
les différences trouvées entrel’angle
de diffractionexpérimental
et celui calculé àpartir
de la formule deBragg,
d’où on déduitd’ordi-naire le
potentiel
interne du cristal.Considérons un cristal que nous
prendrons
poursimplifier
dusystème cubique.
Menons lesplans
per-pendiculaires
aux milieux des droitesjoignant chaque
centre d’atome aux centres voisins. Nous entourons ainsichaque
atome par unpolyèdre
et le cristal est lajuxtaposition
de cespolyèdres.
Si une ondeélectro-nique
plane
monochromatique,
de vitesse v, tombe surun de ces
polyèdres,
quel
que soit cepolyèdre,
il y aura une onde diffusée cohérente avec l’ondeincidente,
dont l’intensité 1
(6)
diffusée dansl’angle
solide du160
F le facteur de structure
atomique,
Z le nombreato-mique
du corps, e et m lacharge
et la masse de l’élec-tron et 0l’angle
fait entre lesryonnements
incidents et diffractés. Les électrons tombant sur l’atome aurontde
plus
une certaineprobabilité
d’exciter les électrons del’atome ou d’ioniser celui-ci, l’onde
perdra
de la vitesse et n’auraplus
dans ce casaprès
ce choc aucunrapport
de
phase
avec l’onde incidente(diffusion incohérente).
Les électrons ainsi diffusés auront une direction
quel-conque et aucun
rapport
dephase
entre eux, ilsdonnent lieu au fond continu
qu’on
observetoujours
dans lesdiagrammes
de diffractionélectronique.
La diffusion incohérenteest,
au moins pour les électronsrapides,
beaucoup
plus importante
que la diffusion cohérente. Lerapport
entre les deux est difficilement calculable pour d’autres corps quel’hydrogène.
Dansce cas Bethe
1’°)
a trouvé que pour des électrons de 1000V,
la diffusion cohérente n’était que 9 pour 100 de la diffusion incohéren te. Nous admettronsdonc,
commeapproximation,
que la diminution de l’intensité dans le passage à travers le cristal est due à la diffusion incohé-rente et que les ondes diffusées defaçon
cohérente ontune intensité
trop
faible parrapport
à l’onde transmise pour troubler les interférences dues à celle-ci.Soient les trois axes de coordonnées Les atomes constituant le cristal ont leurs centres aux
points
de coordonnéesha,
ka, la,
multiples
entiers de l’arète a du cristal élémentaire. Soient a,~o
10 lesangles
faits par la direction durayonnement
incident avec les trois axes decoordonnées,
a (3,~
lesangles
faits par unedi-rection où nous examinerons le
rayonnement
diffusé.Lorsque
l’onde d’intensité I a traversé unpolyèdre
atomique,
il y a une certaineintensité y
diffusée dans une directiondonnée;
l’ondequia
traversé lepolyèdre
a un certain retard de
phase
8. L’intensité estde-venue par suite de
l’absorption
et de la diffusion1 (1 - E)I.
Les
amplitudes
diffusées par deux atomesayant
mômes x et y et tels que z _-_ 0 pour l’un et z - na
pour l’autre sont et
(1.
-e
;pour l’autre sont et
(1
2013e)"
eiat-
- " n (cos;
;
,si seuls les x
diffèrent,
on a ., et
.
si seuls les x
diffèrent,
on a ei et e i.,l(cos .-cos
.
On trouve ainsi pour
l’amplitude
de l’onde diffractéepar le
cristal,
dans une direction donnéeen admettant que l’onde diffractée
subit,
au passaged’une
couche,
la même diminutiond’amplitude
que l’onde incidente.L’intensité, qui
est le carré dumodule de
l’amplitude,
est donc’
On sait
(voir
référencei1)
que dans le cassimple
oùe=o=0,
l’intensité estnégligeable,
sauf si les trois dénominateurs sontnuls,
siAi
iN’3
sontgrands.
Onretrouve ainsi la loi de
Bragg.
Si l’on suppose quel~’3
est
petit
parrapport
à etN,
l’onde diffusée couvreun domaine
angulaire AO
3(distance angulaire
a
N3
3entre le
premier
maximum et lepremier
minimumd’in-tensité).
Pour voirsimplement
quel
est l’effet del’ab-sorption
nous supposeronsl’T1
grands,
est
alors
négligeable.
Iln’y
aura d’intensité diffusée que sic’est-à-dire,
si nous supposons leplan
réflecteurparallèle
à la surface du cristallorsque
a __-_ ao et~
=po.
D’oii,
puisque
cos2 x~-
+
cos~ y == 1et cos2 ao
+
cos2~o
+
cos2 yo=1,
cos 1 _ - cos 10’1 est
proportionnel
àLe maximum d’intensité aura
lieu,
comme on le voit facilement en dérivant parrapport
à cos y,lorsque
alors que les minima ont lieu pour
Le
premier
maximum aura lieulorsque
si ô ~
0,
on retrouve la formule deBragg; lorsque ô
n’est pasnégligeable,
on a donc une différence entre laposition
de la tache de diffraction et cellequ’on pourrait
calculerd’après
la loi deBragg.
Lorsque
les électrons ont unegrande
énergie,
la théorie de la diffusion de Born‘voir
(9))
est valable et montreque ô
estnégligeable,
cequi
n’est pas le cas pour lesénergies
inférieures àquelques
centaines de volts. Malheureusement ô est difficilement calculable en dehors de cas élémentairescomme celui oia on suppose le
potentiel
constant dans,
proportionnel
à20132013201320132013201320132013~.
Cherchons pourquel
angle
Y l’intensité sera seulement la moitié de l’inten-sitémaxima ;
on trouve ainsi ennégligeant
lespuissances
supérieures
à 2 de é qued’où en
première
approximation,
puisqu’on
est auvoisi-nage du
premier
maximumSoit
l’angle correspondant
aumaximum,
v défini parl’égalité précédente
estégal
à yi+
Ay.
D’où on déduit
La
largeur angulaire
de la raie est à fi = 2Application. -
Il est très difficile de calculer le coefficientd’absorption
ou de le déterminerexpérimen-talement,
car il est difficile deséparer parmi
les élec-tronsqui
sortent d’une feuillemétallique
ceuxqui
ont traversé directement la feuille et ceuxqui
ont été dif-fusés nonélastiquement.
On nepossède
pas, à macon-naissance,
de mesuresprécises
de ce coefficient. Electrons - Pour des électronsrapides,
de l’ordre de ~0 000V,
on sait(11)
qu’une
feuille d’alu-minium de10 p
laissepasser 5
pour 100 environ durayonnement
incident normal à la feuille. Ce rayonne-ment doit être surtout durayonnement
diffusé. Une limite inférieure du coefficientd’absorption po (défini
par - pz ==
loge
2013 )
est 3.10-3. Letrajet
parcouru par1,
l’onde entre deux
plans
réflecteurs distants de a est,
c’est-à-dire environ 10-6 eln. F- est donc définicos y
par
(1
-e)2
==E ..:=:..1,5.10-3.
Or,
), = 6.1.0-1° cm a = 2.10-8 cm(distance
desplans).
y -- 89°. Lalargeur
angulaire
de la raie est doncd’après (9)
La
largeur expérimentale
trouvée est de l’ordre de l’.Remarquons
que lalargeur théorique
de la raie esttrop
faiblepuisque
nous n’avonspris
qu’une
limite inférieure du coefficientd’absorption.
Electrons lents. - On
ne
possède
pas de mesures sur les électrons lents dans les cristaux. Les mesuresfaites pour la vapeur de Zn et des électrons de 100 V montrent que la section efficace d’un atome de zinc est de 4 À2
environ,
cequi
est à peuprès
la section d’un atome dans lecristal;
les rayons ne doivent traverser quequelques plans,
le coefficientd’absorption
doit être de l’ordre de 10-7. On déduit de là que s doit être de l’ordre1 de
0,5
or, 108-. D’où de l’ordre de1
= 60.10
Ce calcul
numérique
extrêmementgrossier
ne donne évidemmentqu’un
ordre degrandeur.
On voit bientoutefois
qu’on
retrouve ainsi l’ordre degrandeur
des taches de diffraction observées.Je remercie M. le P ~
Morand,
directeur duLaboratoire,
ainsi que NI.
Hautot,
chargé
de cours àl’Université,
qui
ont hien voulu discuter avec moi certains
points.
Manuscrit reçu le 23 décembre 1937.
BIBLIOGRAPHIE
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Physik,
1928, 87, 55.(2) KIKUGHI. Scientific Papers Tokyo, 1935, 24, 225.
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(9) MOTT and MASSEY. Atomic
Collisions,
Oxford, 1933.(10) BETHE. Annalen der
