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Submitted on 1 Jan 1971
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PROPRIÉTÉS MAGNÉTIQUES DE
MONOCRISTAUX D’OXYSULFURE D’YTTERBIUM
J. Rossat-Mignod, R. Ballestracci, C. Vettier, H. Le Gal, G. Quezel
To cite this version:
J. Rossat-Mignod, R. Ballestracci, C. Vettier, H. Le Gal, G. Quezel. PROPRIÉTÉS MAGNÉTIQUES
DE MONOCRISTAUX D’OXYSULFURE D’YTTERBIUM. Journal de Physique Colloques, 1971, 32
(C1), pp.C1-1031-C1-1033. �10.1051/jphyscol:19711369�. �jpa-00214406�
JOURNAL DE PHYSIQUE
Colloque C 1, supplément au no 2-3, Tome 32, Fgvrier-Mars 1971, page C 1 - 1031
PROPRIÉTÉ s MAGNÉTIQUE s
DE MONOCRISTAUX D'OXY SULFURE D'YTTERBIUM
J. ROSSAT-MIGNOD, R. BALLESTRACCI, C. VETTIER, H. LE GAL Laboratoire de Diffraction Neutronique C . E. N., Cedex no 85, Grenoble, France
G. QUEZEL
Laboratoire d'Electrostatique et de Physique du Métal C . N. R. S., Cedex no 166, Grenoble, France
Résumé.
-Des mesures de susceptibilité magnétique, d'aimantation en champ fort, de chaleur spécifique, d'absorp- tion optique réalisées sur des monocristaux d'YbzO2S ont montré que le niveau fondamental de l'ion Yb3+ est un doublet (gll
= 2,9,gl
=3,8) très éloigné (240 cm-1) du premier niveau excité. Des expériences de diffraction neutronique sous champ magnétique ont permis d'étudier le processus d'aimantation et de mettre en évidence la très faible anisotropie dans le plan de base.
Abstract.
-We have performed magnetic susceptibility, high field magnetization, specific heat and optical absorp- tion measurements on Yb202S single crystals. The ground state of the Yb3+ ion is a doublet (811
=1.9, g l
=3,8) well separated from the first excited level(240 cm-1). Magnetization process and very low anisotropy in the basal plane have been evidenced by Neutron Diffraction measurements in applied magnetic field.
Introduction. - La structure cristalline hexagonale de l'oxysulfure d'ytterbium peut être décrite dans le
groupe d'espace P 3 m (a
=3,726 A,
c =6,509 A) : 5j4 ion Libre Y b3' Yb en f ($, 3, u
=0,291, O en + (3, 3, v
=0,621 et 5
S en (O, 0, O). Les ions Yb3+ occupent des sites équi- valents de symétrie C,,.
Des plaquettes monocristallines (environ 4 x 4 x 2 mm) de Yb202S ont été obtenues dans un four à résistance de graphite par chauffage à 2 400 OC de la poudre dans un creuset de tungstène et refroidissement lent sous atmosphère d'argon.
L'oxysulfure d'ytterbium s'ordonne antiferromagné- 2
--tiquement au-dessous de TN
=2,65 OK.
Champ cristallin et propriétés paramagnétiques. - Le champ cristallin agissant sur l'ion Yb3+ peut se décrire en utilisant la technique des opérateurs équi- valents de Stevens, par l'expression [l, 21
:Le niveau fondamental 2F7/2 est décomposé en 4 doublets :
0 7 / 2 = ( I r 5
+ I r o ) + 3
Nous avons cherché à déterminer les positions des niveaux par des mesures d'absorption optique. Dans l'infra-rouge lointain nous n'avons observé aucune transition entre 30 et 200 cm-' ; d'autre part, nous n'avons pas obtenu les transitions entre les niveaux 2F7,2 et 'F5/,, car le cristal est opaque dans ce do- maine de longueur d'onde.
L'étude de la chaleur spécifique sur poudre, entre 1,3 et 30 OK n'a permis de déceler aucune anomalie Schottky ; le maximum de l'anomalie
Â.correspondant à la transition antiferromagnétique a été observé à 2,60 OK. La variation d'entropie correspondante vaut, pour un ion, environ R log 2.
L'ensemble de ces résultats indique que le niveau fondamental est un doublet et que l'écart avec le
FIG.
1. -Susceptibilité magnétique de Yb202S (les traits pleins représentent les résultats expérimentaux, les points le
résultat du calcul)
premier niveau excité est supérieur à 200 cm-'. La susceptibilité magnétique a été mesurée sur poudre, entre 2 et 700 OK [3] et sur monocristal, entre 2 et 300 OK, dans la direction correspondant à l'axe c et dans une direction perpendiculaire (Fig. 1). On remar- que, sur la figure, qu'entre 30 et 150 OK les courbes xT(T) sont linéaires :
Le doublet fondamental est donc seul peuplé dans cette zone de température. L'expression générale de la susceptibilité par mole, dans la direction Oz par exemple, est :
x exp [- 21
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:19711369
C
1-
1032J. ROSSAT-MIGNOD, R. BALLESTRACCI, C. VETTIER, H. LE GAL, G. QUEZEL avec
M A B = ~ ( I < A I J , I B > I ~ + I < A I J ~ I B > I ~ )
L'état 1 B > se déduit de 1 B > par renversement du temps. A basse température, on a :
Compte-tenu des valeurs expérimentales (Cl,
=1,6 u. e. m./mole et CL
=2,7 u. e. m./mole), le niveau fondamental est de la forme :
avec x
=0,17, y
=0,83,
z =0,53. Les composantes du tenseur
gsont :
gll =2,9 et
gL =3,8.
Un programme Fortran permet de calculer la sus- ceptibilité en fonction de la température et ajuste les paramètres de champ cristallin afin de faire coïncider les résultats théoriques et les résultats expérimentaux.
Les valeurs obtenues pour les paramètres de champ cristallin sont (en cm-') : V ;
=45, V:
=150, V:
=- 1 470, v:= 25, V:
=185, V:
=730. La
susceptibilité est représentée sur la figure 1, les niveaux d'énergie et les fonctions d'onde correspondantes sur la figure 2.
FIG. 2. - Niveaux d'énergie (en
OK)et fonctions d'onde calculés de l'ion
Yb3+.Cette méthode indirecte de détermination du champ cristallin est relativement imprécise, cependant la solution obtenue remplit les deux conditions impo- sées
:l'écart entre les deux premiers niveaux est supé- rieur à 200 cm-l et la fonction d'onde du niveau fondamental est en accord avec celle déterminée précédemment. Les valeurs des composantes du tenseur g obtenues par le calcul sont :
gll7 2,9 et
g, =3,7 en bon accord avec les résultats experimentaux.
Propriétés antiferromagnétiques.
-L'oxysulfure d'ytterbium s'ordonne à 2,65
O Kantiferromagnétique- ment dans une maille hexagonale doublée selon c, les spins étant colinéaires et perpendiculaires à l'axe c [4]. Le moment à 1,5 OK vaut 1,6
fi,en bon accord avec les résultats précédents.
La structure magnétique étant hexagonale et les spins dans le plan de base, il existe seulement dans ce cas des domaines du type S : d'un domaine à l'autre la direction d'antiferromagnétisme tourne de 1200. La
présence de ces domaines ne permet pas en champ nul de préciser la direction des spins dans le plan.
Des expériences de diffraction neutronique sous champ magnétique jusqu'à 16 000 Oe, à la température de 1,5
OKont montré que lorsque le champ est appliqué selon l'axe c, l'intensité des raies (00 2) et (1 1 +) ne varie pas, c'est-à-dire qu'il n'y a ni rotation de spins ni mouvement de domaines ; par contre dans le plan de base la variation des raies (11 2) et (10 3) montre que la direction d'antiferromagnétisme A s'oriente perpendiculairement au champ pour toutes valeurs supérieures à 2 500 Oe et qu'ensuite les moments s'inclinent dans la direction du champ (Fig. 3). L'ani- sotropie uniaxiale est donc relativement importante, mais par contre dans le plan de base elle est très faible : environ une centaine d'oersteds.
f l ( l l
%
) Champ suivant a=(IO
3/2
Champ sulvant 'b1 I I I
5 10 75 Hen k a
