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Submitted on 1 Jan 1963
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Effet de défauts causés par un bombardement de neutrons sur le spectre excitonique de Cu2O
S. Nikitine, M. Grosmann
To cite this version:
S. Nikitine, M. Grosmann. Effet de défauts causés par un bombardement de neu- trons sur le spectre excitonique de Cu2O. Journal de Physique, 1963, 24 (7), pp.525-531.
�10.1051/jphys:01963002407052500�. �jpa-00205521�
EFFET DE DÉFAUTS CAUSÉS PAR UN BOMBARDEMENT DE NEUTRONS SUR LE SPECTRE EXCITONIQUE DE Cu2O
Par S. NIKITINE et M. GROSMANN,
Laboratoire de Spectroscopie et d’Optique du Corps Solide, Institut de Physique, Université de Strasbourg.
Résumé.
2014Des échantillons de cuprite ont été bombardés avec des neutrons. Les modifications du spectre excitonique qui en résultent sont analogues à celles produites par un champ électrique appliqué au cristal. Le bombardement crée donc vraisemblablement des défauts chargés qui pro-
duisent un champ électrique interne. L’évaluation de ce champ permet une évaluation de la concen-
tration des défauts créés par le bombardement.
Abstract.
2014Samples of cuprous oxide have been irradiated with fast neutrons. The modifi- cations of the exciton spectrum observed are similar to those produced by an electric field applied
to the crystal. The irradiation probably produces charged defects which produce an internal
electric field. The evaluation of this field allows an evaluation of the concentration of defects
produced by the irradiation.
Introduction.
-Les spectres d’absorption et de
réflexion de CU20 dans le visible aux basses tempé-
ratures ont fait l’objet de nombreuses études
depuis une dizaine d’années [1].
Le spectre d’absorption est représenté sur la figure 1. On observe :
FIG. 1.
-Schéma du spectre d’absorption de Cu20. Le
bord tracé en pointillé a été observé spectrographi- quement et n’a pas été mesuré par la méthode spectro- photométrique.
- dans la partie rouge du spectre, pour des échantillons d’épaisseurs comprises entre 100 fl’ et
1 mm, deux bords d’absorption situés de part et
d’autre d’une raie fine et de faible intensité ;
-
dans la partie jaune du spectre, pour des échantillons d’épaisseurs comprises entre 20 fl et
100 P., un bord d’absorption, précédé du côté des
grandes longueurs d’onde par une série de raies
peu intenses qui est bien représentée à 4,2 OK par la formule hydrogénoïde :
- dans la partie verte du spectre, pour des échantillons d’épaisseurs comprises entre 5 y et 20 g, un bord d’absorption, précédé du côté des
grandes longueurs d’onde par une série de raies peu intenses qui est bien représentée à 4,2,DK par la
formule hydrogénoïde
’-
dans les parties bleue et violette du spectre,
pour des échantillons d’épaisseurs inférieures à 5 u
et déposés sur des supports, deux bords d’absorp-
tion respectivement précédés du côté des grandes longueurs d’onde par deux groupes de raies intenses.
Le spectre de réflexion ne comporte pas de parti-
cularité en dehors des parties bleue et violette dans lesquelles on observe des maxima et des minima de
lumière correspondant aux raies d’absorption. Ces
maxima et minima sont appelés respectivement
« rayons restants » et « rayons manquants » et sont
dus à la dispersion anormale au voisinage des raies.
L’absence de réflexion sélective correspondant aux
raies des séries jaune et verte s’explique par la faible intensité des raies considérées.
Tous ces résultats expérimentaux ont pu être
interprétés en accord avec la théorie de Elliott [2] :
Les séries jaune et verte sont dues à des tran- sitions «interdites » vers des niveaux excitoniques P.
La raie faible située dans le rouge est due à une
transition quadrupolaire vers le niveau excito-
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01963002407052500
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nique 18. Les deux bords rouges situés de part et
d’autre de cette raie sont dus à des transitions
« indirectes » avec émission ou absorption de pho-
non vers le même niveau 1S.
Les raies d’absorption intenses situées dans le bleu et le violet sont dues à des transitions permises
vers des niveaux excitoniques S.
En conséquence, on peut tracer pour Cu20 le
schéma de structure des bandes au voisinage de la
valeur du vecteur d’onde k
=0 représenté sur la figure 2.
FIG. 2.
-Schéma des bandes dans Cu2O
au voisinage de k
=0.
Les spectres de CU20 et le schéma des bandes étant maintenant assez bien connus, nous avons
entrepris à Strasbourg une étude générale et systé- matique des effets des perturbations (champs élec- triques, champs magnétiques, impuretés, con-
traintes mécaniques, etc...) sur ces spectres et sur
les bandes. Dans le cadre de cette étude, nous avons
recherché quels étaient les effets d’irradiations en
pile sur le spectre excitonique de CU20.
I. Détails expérimentaux.
-Nous avons pré- paré des échantillons de cuprite de différentes
épaisseurs permettant d’observer les parties rouge,
jaune et verte du spectre d’absorption. Les parties
bleue et violette du spectre de réflexion permettent
d’obtenir des renseignements sur l’absorption dans
ces régions.
Nous avons utilisé à cette fin des lames de cuivre fournies par la maison Johnson et Matthey et con-
tenant une proportion d’impuretés inférieure à 10-6 . Nous les avons oxydées à 1010 à l’aide d’oxygène purifié par distillations successives. Puis
nous les avons refroidies lentement, sous vide, jusqu’à la température ordinaire.
Ces lames ont été portées à basse température
par immersion dans de l’hélium liquide contenu
dans un cryostat. Les spectres d’absorption et de réflexion ont été étudiés à l’aide d’un spectrographe
à réseau donnant une dispersion de 16 A/mm. Les
spectres obtenus ont été photographiés et les pho- tographies ont été ensuite densitométrées.
Les lames de cuprite ainsi étudiées ont ensuite été soumises à divers flux de rayonnement nucléaires
dans la Pile Mélusine du Centre d’Études Nucléaires
de Grenoble (*).
Les spectres des lames ont été étudiés après
irradiation dans les mêmes conditions que précé-
demment. Les modifications observées sont dé- crites ci-dessous. On a pu montrer qu’elles sont
dues aux effets des neutrons rapides et que les rayons gammas et les neutrons thermiques’ ne les
ont pas provoquées.
II. Effets de bombardements de neutrons sur le
spectre d’absorption excitonique de la cuprite à 4,2 OK.
-A. EFFET DE BOMBARDEMENTS PAR DES NEUTRONS SUR LE SPECTRE DE RÉFLEXION DANS LE VISIBLE DE COURTES LONGUEURS D’ONDE.
-La
figure 3 représente les courbes densitométriques du
FIG. 3.
-Effets de bombardements de neutrons sur les
régions bleue et violette du spectre de réflexion de Cu20
à4oK.
Flux intégrés de neutrons rapides reçus par les échan- tillons (n/cm2) :
spectre de réflexion dans le bleu et le violet d’échan- tillons de CU20 ayant reçu différents flux intégrés
de neutrons rapides.
La courbe a) correspond à un échantillon non
irradié. On remarque qu’elle présente deux rayons restants à 4 590 A et 4 810 verte deux rayons man-
quants à 4 540 A et 4 780 A.
(*) Nous remercions M. le Professeur L. Néel, Directeur du Centre d’Études Nucléaires de Grenoble qui nous a permis
de faire ces expériences ainsi que M. Rossillon et ses colla- borateurs MM, Droulers, Richard et Woehrlé qui ont irradié
nos échantillons.
Les courbes b), c) et d) correspondent à des
échantillons ayant reçu des flux intégrés de neu-
trons rapides qui croissent de b) à d). On observe la
disparition progressive des rayons restants et des rayons manquants: Cette disparition a lieu
d’abord dans la partie violette du spectre, puis
dans la partie bleue. On peut en déduire que les
raies d’absorption correspondant aux rayons res- tants et manquants doivent disparaître également progressivement quand le flux de neutrons reçu par le cristal augmente.
,B. EFFET DE BOMBARDEMENTS DE NEUTRONS SUR LA SÉRIE VERTE DU SPECTRE D’ABSORPTION.
-La figure 4 représente les courbes densitométriques
de la série verte du spectre d’absorption d’échan-
tillons de cuprite ayant reçu différents flux de neutrons.
FIG. 4.
-Effets de bombardements de neutrons sur la série verte du spectre d’absorption de Cu,O à 4,2 OK.
Flux intégrés de neutrons rapides reçus par les échan- tillons (n/cm2) :
-. - - ---La courbe a) correspond à un échantillon non
irradié. Elle présente trois raies appartenant à la série hydrogénoïde précédemment signalée.
Les courbes b), c) et d) correspondent à des
échantillons ayant reçu des flux croissants de neu- trons. On observe que quand le flux de neutrons reçu par l’échantillon augmente, le bord d’absorp-
tion vient empiéter sur les raies qui s’affaiblissent
puis disparaissent. Avant la disparition de la raie correspondant à n
=3, on observe sur la courbe c)
un dédoublement de cette raie.
C. EFFET DE BOMBARDEMENTS DE NEUTRONS SUR LA SÉRIE JAUNE DU SPECTRE D’ABSORPTION.
-La figure 5 réprésente les courbes densitométriques
de la série7jaune du spectre d’absorption d’échan-
tillons de cuprite ayant reçu différents flux de neutrons.
,La courba a) correspond à un échantillon non irradié. Elle présente cinq raies appartenant à la
série hydrogénoïde précédemment signalée.
Les courbes b) à j), correspondent à des échan- tillons ayant reçu des flux croissants de neutrons.
Quand le flux de neutrons reçu par l’échantillon augmente, on observe dans le spectre les modifi- cations suivantes :
a) Le bord d’absorption continue se déplace vers
les grandes longueurs d’onde et empiète progres-
sivement sur les raies d’absorption qui s’affai-
blissent puis disparaissent.
b) De nouvelles raies plus faibles que les raies initiales apparaissent dans le spectre. On les appelle
raies de « structure fine » (cette dénomination sera
justifiée plus loin) pour les distinguer des raies
initiales que l’on appelle raies « régulières ».
c) Les raies régulières correspondant à n
=5 et
à n
=4 (courbes c) et d)) se dédoublent avant de s’affaiblir et de disparaître.
D. RÉSUMÉ DES EFFETS OBSERVÉS DANS LES
DIFFÉRENTES RÉGIONS DU SPECTRE.
-On observe d’une façon générale un affaiblissement puis une disparition des raies excitoniques, ainsi qu’un
accroissement du coefficient de réflexion et du coefficient d’absorption du cristal. Dans le jaune,
on observe l’apparition de nouvelles raies plus
faibles que les raies initiales. Dans le vert et le
jaune, on observe un dédoublement de certaines raies avant leur disparition.
III. Comparaison des effets des neutrons et des effets d’un champ électrique sur la série jaune.
Interprétation.
-Les effets d’un champ électrique
externe appliqué au cristal sur la série jaune du spectre d’absorption excitonique ont été étudiés
par Gross [4] et par le groupe de Strasbourg [5] qui
a également étudié les effets de tensions internes
produites par des trempes créant probablement des champs électriques internes.
Ils ont pu être interprétés par la théorie de Haken [6] et sont tout à fait analogues aux effets
des neutrons.
La figure 6 représente les courbes densitomé-
triques de la série jaune des spectres d’absorption
528
FiG. 5.
-Effets de bombardements de neutrons sur la série jaune du spectre d’absorption de Cu,O à 4,2 "K.
Flux intégrés de neutrons rapides reçus par les échantillons (n/cm2) :
.à 4,2 OK d’échantillons de CU20 irradiés et soumis à
l’action de champs électriques. L’analogie entre
les effets est frappante.
Il est tentant d’admettre que des effets sem- blables sont dus à des causes semblables. Nous sup- posons donc que les neutrons créent dans le cristal des défauts chargés. Ceux-ci produisent un champ électrique interne qui perturbe le champ périodique
du réseau et agit sur l’exciton. L’action de oe
champ sur l’exciton s’interprète par la théorie de H aken de la manière suivante :
Le potentiel excitonique n’est pas exactement
coulombien, la polarisation du réseau variant avec
l’orbite d’exciton considérée. Par suite, les divers états d’un même niveau d’énergie de l’exciton
dans un cristal non perturbé ne sont pas dégénérés.
Toutefois, les seules transitions permises dans la
série jaune sont les transitions de deuxième classe
FIG. 6.
-Série jaune du spectre d’absorption à 4,2 OK de Cu20.
1 ° Soumis à un champ électrique :
a) 10 kV/cm b) 15 kV/cm c) 17,5 kV/cm d) 25 kV/cm.
20 a’) Bombardé avec 1,7 X 10 13 des b’) neutrons 5,4 x 10, (flux intégrés c’) 3,6 de x neutrons 1016 rapides d’) 3,3 en x n/cm2) : 1017.
prévues par la théorie d’Elliott, c’est-à-dire des
transitions vers les états excitoniques P. En pré- sence d’un champ électrique, il y a hybridation des
orbitales excitoniques. Les états S et D acquièrent
ainsi partiellement un caractère P. Les transitions
vers ces états deviennent ainsi partiellement per- mises. On observe ainsi la raie correspondant à la
transition vers l’état 3S, entre les raies corres-
pondant aux transitions vers les états 2P et 3P, etc.
D’autre part, le déplacement du bord d’absorp-
tion qui recouvre progressivement les raies et l’affaiblissement de celles-ci peuvent être expliqués
,