UNIVERSITE LIBRE DE BRUXELLES FACULTE DES SCIENCES LABORATOIRE DE CHIMIE QUANTIQUE ET PHOTOPHYSIQUE

SPECTROMETRIE ULTRASENSIBLE PAR TRANSFORMEE DE FOURIER COUPLEE A UN MONTAGE LASER

INTRACAVITE : APPLICATION A L’ETUDE DES NIVEAUX DE VIBRATION-ROTATION DE L’ACETYLENE.

Intensité

Nombre d’onde (cm^-1)

UNIVERSITE LIBRE DE BRUXELLES

FACULTE DES SCIENCES

LABORATOIRE DE CHIMIE QUANTIQUE ET PHOTOPHYSIQUE

Thèse présentée pour l’obtention du grade de Docteur en Sciences Cédric DEPIESSE

Juin 2005

Remerciements

C’est avec grand plaisir que j’utilise l’espace qui m’est alloué ici pour la partie sociale de cette thèse. Trop souvent négligée, l’importance du cadre de travail est pourtant fondamentale à mon sens. Comment être efficace dans un environnement hostile ou indifférent ? C’est pourquoi j’ai choisi d’effectuer ma thèse dans le laboratoire de « Chimie Quantique et Photophysique » ex laboratoire de « Chimie Physique Moléculaire » ou CPM ou… enfin quel que soit le nom qu’on lui donne finalement… Grâce soit rendue à Michel Herman, mon mentor et hôte en ces lieux, pour la confiance qu’il m’a accordée tout au long de ces années en m’autorisant à « jouer » avec les investissements matériels nécessaires à la réalisation de l’ICLAS et à la patience dont il a fait preuve dans les périodes où le moral ou la santé n’était pas au beau fixe.

Durant ces cinq ans, j’ai croisé beaucoup de collègues et déménagé souvent de bureau mais il est un confrère que je tiens tout particulièrement à mettre en avant, le Dr. Samir Kassi.

Sans lui, j’ignore où en serait le projet ICLAS mais certainement pas aussi loin… Je lui dois, ainsi qu’au Dr. Daniel Hurtmans, la majorité de l’apprentissage que j’ai fait ici aussi bien dans le domaine scientifique et technique qu’informatique. J’aimerais souligner également la grande part humaine qu’il a prise dans la vie du labo.

En plus de ces trois personnalités, je me dois aussi de parler des quatres « souffre- douleur » qui ont eu la malchance d’être techniciens dans le labo où « bibi » évoluait, je veux parler d’Athéna, de Raymond, de Xavier et de Patrick. Etant le spécialiste des plans de pièces instrumentales impossibles à réaliser ou le champion de la distraction pour les tournevis, tubes et clefs en tout genre, c’est avec appréhension qu’ils devaient finir par me voir arriver…. mais vous noterez qu’on y est finalement arrivé ! Tant que j’y suis, je remercie aussi l’atelier de la Plaine (Nicolas) pour la réalisation de la cellule.

Bien entendu, mes autres collègues du laboratoire ont tous eu droit, tour à tour, à mes questions et demandes diverses. Aussi, même s’ils ont moins « souffert » à cause de moi, je les remercie vivement pour l’ambiance qui règne ici. Je souhaite bon courage aux deux personnes qui me succèdent, à savoir Peter Macko pour la partie instrumentale et Séverine Robert pour la « partie modèle global ».

En dehors du 7^èmeniveau (attention pas étage…) du bâtiment D du Solbosch, je voudrais remercier le Fonds Ernest Solvay pour les bourses de Voyage de Brouckère-Solvay qui m’ont permis d’assister et de participer à des congrès de spectroscopie à l’étranger ainsi que la Fondation Universitaire David et Alice Van Buuren pour le subside qu’elle m’a accordé lors de ma troisième année de thèse. Ces financements ont allégé, quelque peu, le poids économique que j’impose encore pour le moment à mes parents. Je ne remercie pas l’organisme financier de la recherche en Belgique (F…) qui n’a pas cru en mes capacités mais m’a bel et bien fait perdre beaucoup de temps en tracas administratifs inutiles (heureusement qu’il y a pénurie de scientifiques et de jeunes diplômés en sciences….).

Dans la seconde partie de ma thèse, j’ai été amené à travailler avec le Dr. André Fayt de l’Université Catholique de Louvain qui m’a spontanément accueilli et était prêt à me céder l’ensemble des logiciels scientifiques qu’il a élaborés. Heureusement qu’il ne l’a pas fait et qu’il a accepté de les utiliser pour moi avec nos données sinon c’est en 6 ans et non 5 que j’aurais achevé mes recherches ! Qu’il en soit chaleureusement remercié ici, je lui souhaite

Dans ce même laps de temps, je suis entré en contact (indirect certes) avec l’équipe du professeur Gianfranco Di Lonardo de l’université de Bologne qui a gracieusement réalisé l’analyse des spectres ICLAS et nous a fourni les résultats de ses propres spectres à partir de quoi les modèles globaux ont pu émerger, grazie.

Finalement je remercie mon financement principal, mon soutien fondamental, mon îlot de stabilité dans la mouvance (tiens je devrais l’écrire quelque part celle-là…), mes Parents.

Parents, au sens large du terme s’entend; car outre mes « géniteurs » j’y inclus aussi – mais oui – ma sœur Christelle et les deux personnes qui ont souffert et enduré le plus à mes cotés…

mais en me soutenant toujours.

Les remerciements devaient tenir sur une page… bah quand on aime, on ne compte pas et maintenant place à l’œuvre…. silence… on tourne….

Résumé

Notre travail concerne l’étude par spectroscopie à haute résolution de molécules polyatomiques en phase gazeuse fortement excitées vibrationnellement. L’excitation de molécules dans leurs hauts niveaux de vibration est typiquement produite par absorption de lumière infrarouge proche, voire visible, d’où la dénomination de « vibrations colorées » ou

« overtones ». L’excitation de degrés de liberté de vibration à des énergies aussi inhabituelles place la molécule dans un régime tellement anharmonique que de nouvelles approches théoriques deviennent nécessaires pour en modéliser le comportement. L’observation spectrale des ces transitions requiert une technique expérimentale ultra-sensible pour compenser les faibles intensités des raies d’absorption. Dans ce contexte, nous avons mis au point un dispositif ICLAS qui a pour objectif de surmultiplier le parcours de la lumière dans la cellule d’absorption en insérant celle-ci dans la cavité résonante d’un laser saphir-titane. Le chemin d’absorption ainsi obtenu est équivalent à plusieurs dizaines de kilomètres en fonction de la durée des impulsions lasers.

Nous avons ensuite couplé le dispositif ICLAS avec un spectromètre à transformée de Fourier en synchronisant l’acquisition des données avec les impulsions. L’avantage de ce couplage réside dans l’obtention d’une technique à la fois très sensible grâce à l’ICLAS mais aussi possédant une haute résolution et une large couverture spectrale grâce au spectromètre.

La réalisation de ce dispositif est décrite dans la première partie de ce travail.

Nous avons ensuite appliqué ce dispositif instrumental à l'étude des molécules C₂HD et

13C¹²CH2. L’analyse des spectres enregistrés est détaillée dans la seconde partie de ce travail.

Celle-ci inclut également une introduction à la description théorique des niveaux d’énergie de vibration-rotation adaptée au cas de la molécule d’acétylène. L’analyse est axée principalement sur la structure rotationnelle et l’identification vibrationnelle des nouvelles bandes observées grâce aux performances du nouveau spectromètre. Les premières étapes vers la construction d’un modèle rovibrationnel global pour les deux molécules étudiées sont également décrites.

Sommaire

I. Développements Instrumentaux 1. Introduction ………

2. Emission laser ………...

2.1 Principe et applications………...

2.2 Modèle à deux niveaux……….

2.3 Modèle à quatre niveaux………...

3. Cavité laser et faisceaux gaussiens ………..

3.1 Gain laser………..

3.2 Faisceaux gaussiens………..

3.3 Matrice ABCD et propagation des faisceaux gaussiens…...

3.4 Stabilité d’une cavité laser………

3.5 Modes propres de cavité………...

3.6 Caractéristiques des lasers Ar

⁺

et He-Ne………..…

4. ICLAS ………...

4.1 Laser Sa:Ti………

4.2 Angle de Brewster, astigmatisme et géométrie de cavité….

4.3 Conditions de stabilité de notre cavité en Z asymétrique….

4.4 Pompage optique du milieu amplificateur………

4.5 Composants optiques de la cavité……….

4.6 Sélection de la plage spectrale………..

5. Spectromètre à transformée de Fourier ………...

5.1. Principe du Spectromètre à Transformée de Fourier………

5.2. Spectromètre réel et fonction d’appareil………...

6. Synchronisation ICLAS-FTS ….………...

6.1. Le cristal opto-acoustique……….

6.2. Synchronisation des impulsions lasers et système T.R.S….

7. Traitement des spectres enregistrés ………...

7.1. La méthode du « 2T » appliquée aux spectres Fourier…….

7.2. La méthode de « Concaténation »……….

7.3. Etalonnage……….

7.4. Correction air-vide………

8. Résultats et Conclusions ………...

Bibliographie ………

1 1

3 2

4 5 11 14 2

14 16 20 24 25 28 31 7

33 35 38 40 42 45 49 2

49 51 55 7

55 57 60 1

60 62 67 68 70 1

74 7

II. Analyse Rovibrationnelle de C

₂

HD et de

¹³

C

¹²

CH

₂

1. Introduction ………

2. Energies et transitions rovibrationnelles ..……...

2.1 Vers l’Hamiltonien effectif de rotation-vibration ..……....

2.2 Hamiltonien vibrationnel effectif ………...

2.3 Hamiltonien rotationnel effectif ……….

2.4 Résonances de type-l………...

2.5 Règles de sélection des transitions………..

2.6 Résonances « accidentelles »………..

2.7 Résonance anharmonique et emprunt d’intensité………...

3. Analyse des spectres ICLAS-FTS ………..………..

3.1 C

₂

HD………...

3.2

¹³

C

¹²

CH

2

………..

4. Modèle global ………...

4.1 Modèle global de C

2

HD………..

4.2 Modèle global de

¹³

C

¹²

CH

2

……….

5. Conclusions ………...

Bibliographie ………...

76 1

78 2

78 81 83 84 85 88 89 92 3

92 99 102 1

102 106 108 0

109 1

I. Développements Instrumentaux

Chapitre 1: Introduction

La spectroscopie moléculaire à haute résolution a pour objet l’étude des propriétés de molécules en phase gazeuse. Les transitions électroniques, vibrationnelles et rotationnelles peuvent être enregistrées à l’aide de nombreux dispositifs. Le choix de ceux-ci dépend notamment de la région spectrale, de la résolution, de la sensibilité et des molécules qu’on désire étudier. Les activités expérimentales du Service de Chimie quantique et Photophysique de l’U.L.B. ont essentiellement reposé sur des spectromètres à transformée de Fourier (FTS), profitant des nombreux avantages assurés par ces instruments comme la couverture spectrale et la calibration aisée et précise en nombre d’onde. Cependant certaines expériences souffrent des limites en sensibilité de détection qui, si elles sont largement améliorées par rapport aux approches de type spectrographes conventionnels, n’en constituent pas moins un frein, notamment pour l’étude du comportement moléculaire dans les hauts niveaux de vibrations.

Ces niveaux, dits harmoniques vibrationnels ou « overtone », ne sont en effet principalement accessibles que via des transitions issues du niveau de vibration fondamental, impliquant dès lors un saut de multiples quanta vibrationnels et donc l’observation de transitions d’intensité extrêmement faible dans le domaine spectral de l’infrarouge proche et du visible d’où leur nom de vibrations colorées.

Sonder des états de vibration très excités, détecter des espèces présentes à l’état de traces ou mesurer de faibles concentrations demande des techniques de spectroscopie de très haute sensibilité. Comme chaque molécule possède sa propre signature spectrale, une technique d’absorption optique est particulièrement bien adaptée pour leur étude. L’absorption de l’intensité I0 à travers un milieu de longueur L est donné par la loi de Beer-Lambert

( )

0 ^{( )L}

I L =I e^{−α ν} . Le coefficient d’absorption à une longueur d’onde donnée α(ν) étant le produit de la section efficace d’absorption par la concentration volumique de la molécule étudiée, la connaissance d’une de ces valeurs donne immédiatement accès à l’autre. Ainsi en augmentant la longueur du chemin d’absorption par l’utilisation d’une cellule multipassage, nous pouvons sonder soit des molécules de faibles sections efficaces soit des espèces en faible concentration. Malheureusement, la longueur dans ce genre de cellule est limitée à quelques centaines de mètres.

Depuis plus de 30 ans, les développements du laser ont permis l’émergence de nouvelles techniques à la sensibilité accrue. Deux d’entre elles, notamment, permettent d’atteindre des longueurs de chemin d’absorption de près d’une centaine de kilomètres dans des cellules de quelques dizaines de centimètres seulement. Elles consistent à piéger les photons dans une cavité optique soit passive (CRDS) soit active (ICLAS). La première de ces techniques, appelée Spectroscopie par Temps de Déclin d’une Cavité Optique, « Cavity Ring Down Spectroscopy - CRDS», consiste en la mesure du temps de confinement des photons dans une cavité de haute finesse. Après l’injection d’une impulsion laser monochromatique, l’intensité sortante va décroître exponentiellement. Le taux de décroissance est directement lié à l’absorption moléculaire du gaz contenu dans la cavité et permet d’obtenir son spectre en mesurant le temps de déclin en fonction de la longueur d’onde du laser source. La sensibilité de cette technique, c’est à dire le plus petit α(ν) mesurable, est généralement de l’ordre de 10^-10/cm^{[1, 2]} mais dans certaines conditions, on a pu obtenir une sensibilité record de

10⁻14/ cm^{[3, 4]}. La seconde technique, appelée ICLAS, fait appel à une cavité laser au sein de laquelle on insère directement une cellule d’absorption. Cet ajout permet de démultiplier la longueur du chemin d’absorption et d’accroître la sensibilité jusqu’à ± 10^-9/cm^[2]. Utilisée avec un laser large bande, elle nous permet d’obtenir directement un spectre étendu.

La combinaison de la sensibilité de la technique ICLAS et de son caractère multi- fréquentiel avec les avantages de la spectroscopie à transformée de Fourier prend donc tout son sens dans le contexte de l’étude des harmoniques vibrationnels. Un tel couplage instrumental a été réalisé pour la première fois en 1991 par un groupe madrilène^{[5, 6]}

travaillant cependant à une résolution modeste. Depuis 1997, seul 3 groupes, dont le nôtre, se sont attelés au développement d’un dispositif ICLAS-FTS travaillant à haute résolution spectrale^[7]. Nous avons donc réalisé au cours de ce travail la construction d’une cavité ICLAS et son couplage avec le FTS commercial du laboratoire. La création de ce montage nous a permis d’étudier les vibrations colorées de plusieurs molécules d’intérêt astrophysique notamment le C2HD et le ¹³C¹²CH2.

Cette première partie de ce travail traitera des développements instrumentaux qui ont été réalisés tout au long de cette thèse. Nous ferons d’abord quelques rappels au chapitre 2 sur le principe de fonctionnement des lasers. Le chapitre 3 sera consacré à la description des cavités lasers ainsi que de la forme des faisceaux à l’intérieur et à l’extérieur de la cavité. Au chapitre 4, nous expliquerons, en détail, la réalisation de la cavité ICLAS. Le chapitre 5 décrit le fonctionnement du FTS puis son couplage au chapitre 6 avec l’ICLAS. Le chapitre 7 donne quelques procédures nécessaires afin d’améliorer la qualité des spectres « bruts » enregistrés par le dispositif. Finalement les résultats et les conclusions de cette partie seront présentés au chapitre 8.

Chapitre 2: Emission laser

Au début des années 1950, C. Townes travaillait sur l’amplification des micro-ondes grâce à l’émission stimulée et acheva en 1954 avec ses étudiants de l’université de Columbia, la construction du premier amplificateur de ce type, appelé MASER (Microwave Amplification by Stimulated Emission of Radiation). Ce dispositif produisait un faisceau intense et cohérent de micro-ondes destiné à des applications dans les communications. A partir de là, on s’est efforcé d’étendre ce principe dans le domaine du visible et du reste du spectre lumineux.

En 1960, le premier LASER (Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation) voit le jour. Mis au point par l’équipe du Hughes Research Laboratories dirigée par Th.

Maiman, il s’agit d’un laser dont le milieu amplificateur est un cristal de rubis utilisant une lampe-flash comme source d’énergie, le tout placé dans une cavité fermée aux miroirs hautement réfléchissants.

En 1961, A. Javan, W. Bennet et D. Harriott mettent au point le premier laser à gaz en utilisant un mélange d’hélium et de néon. En 1962, R. Hall inventait le premier laser à semi- conducteur. Citons encore en 1964 le laser à argon ionisé ainsi qu’en 1982 le laser de Saphir- Titane (Sa:Ti) auxquels nous nous intéresserons tout particulièrement dans la suite de ce travail.

Ainsi au cours de ces dernières années, de très nombreux types de laser ont fait leur apparition. Comme le montre la figure 2.1, leurs plages spectrales s’étendent depuis l’infrarouge lointain jusqu’aux rayons X. Notons que nous exprimerons ici les domaines spectraux en terme de longueur d’onde λ, de nombre d’onde ν ou de fréquence ν reliés par l’expression

E h= ν =hc = νhc

λ (2.1)

h et c étant respectivement la constante de Planck et la vitesse de la lumière dans le milieu considéré.

Figure 2.1 : Domaine de longueur d’onde de différents lasers (extrait de « Laser fundamentals » ^[8])

2.1 Principe et applications.

Pour mieux comprendre l’intérêt que présentent les lasers que ce soit au niveau de la recherche scientifique ou dans la vie de tous les jours, il est nécessaire de s’attarder quelque peu sur leurs caractéristiques générales. Le principe de fonctionnement du laser est simple et peut se résumer à l’équation suivante :

M*+ ν → Μ + 2 νh h (2.2)

Elle signifie qu’un atome (ou une molécule) dans un état excité M^* se désexcite vers un état M d’énergie suite à une interaction avec un photon de fréquence ν en émettant un photon de même énergie, direction et phase. On dit dans ce cas que l’émission est stimulée. Le bilan de photons après l’émission stimulée est positif, car un seul photon en donne deux, ceux-ci participeront à leur tour à la désexcitation d’autres atomes M

E(M) E(M ) h= * − ν

* et ainsi de suite. L’intensité de l’onde incidente est ainsi amplifiée et constitue le rayonnement « laser ».

Les caractéristiques des photons émis étant les mêmes que celles du photon incident, la lumière émise aura les caractères de quasi-monochromaticité, directivité, cohérence, et intensité du faisceau.

• La largeur spectrale d’un laser peut être très petite et varier entre 1 Hz et plusieurs centaines de kHz pour certains lasers. On peut donc dire, dans ce cas, qu’il s’agit d’une source lumineuse quasi-monochromatique.

Δν

• La profil transverse du faisceau laser est généralement de forme gaussienne et sa divergence est déterminée par la géométrie de la cavité optique. Pour certains lasers Saphir-Titane (Sa:Ti), le profil du faisceau est caractérisé par un rayon de l’ordre de 600 μm à sa sortie et une divergence de 1,7 mrad, ce qui lui confère son caractère directionnel.

• La grande cohérence du faisceau provient de la phase commune aux photons émis.

Elle est limitée par la largeur spectrale du faisceau t 1/Δ = Δν. Un certain nombre d’effets contribuent à élargir cette largeur spectrale comme les vibrations mécaniques, la dérive thermique ou physique, le bruit quantique. Ce dernier provient de l’émission spontanée de l’atome excité qui est un phénomène aléatoire modifiant la phase et l’intensité de l’onde.

• Les lasers atteignent des intensités bien plus grandes que celles de sources conventionnelles : à titre d’exemple un corps noir à 3000 K émet 5 10⁶ W/m² sur une large bande, alors que certains lasers Sa:Ti atteignent des puissances de l’ordre de 10¹⁹ W/m².

De nos jours les lasers sont partout, leurs applications s’étendent quasi dans tous les domaines de l’activité humaine,

- Industrie : holographie, télémétrie, fibre optique, traitement des matériaux (trempe, perçage, découpe, soudage, gravure, …), …

- Grand public : imprimantes lasers, « compact disc », lecture de code barre, télécommunications, …

- Médical : chirurgie, traitement de la rétine, épilation, destruction de tissus cancérigènes, …

- Scientifique : spectroscopie, refroidissement des atomes, fusion nucléaire, télédétection, …

Bien entendu, dans le cadre de ce travail, c’est l’aspect scientifique et surtout la spectroscopie qui nous intéresse tout particulièrement. Néanmoins, il est intéressant de relever tout l’intérêt que revêt le laser en lui-même, il nous est tout simplement indispensable aujourd’hui et a permis l’émergence de beaucoup de découvertes et de progrès technologiques.

2.2 Modèle à deux niveaux

Regardons de plus près les processus d’interaction matière-rayonnement (présenté à la figure 2.2) dans le cadre simplifié d’un atome à deux niveaux d’énergie E1 et E2 (tout ce qui suit reste valable dans le cas moléculaire), E1<E2 :

E2

E1

Figure 2.2 : Schéma des niveaux d’énergie

A l’équilibre thermodynamique, la population des niveaux suit la loi de Boltzmann et le rapport des populations est donné par

1 2 B

(E E ) / k T

1 1 1

2 2 2

N g

N g e

− −

= ρ =

ρ (2.3)

où Ni est le nombre d’atome peuplant l’état i, ρi est la densité de population de l’état i (nombre d’atomes par unité de volume), T est la température, kB la constante de Boltzmann et gi la dégénérescence du niveau i. La population N2 est donc inférieure à N1 à l’équilibre à température ambiante. Considérons maintenant les différentes transitions radiatives possibles dans ce système ^[9]. Elles sont au nombre de trois :

- Emission spontanée - Absorption

- Emission induite E2

E1

E2

E1

E2

E1

Figure 2.3 : (a) Emission spontanée (b) Absorption (c) Emission induite

Emission spontanée

Lors d’une émission spontanée (Figure 2.3a), l’atome se désexcite de l’état excité 2 vers l’état de moindre énergie 1 sans influence extérieure en émettant un photon d’énergie

. Ce photon est émis avec la même probabilité dans toutes les directions.

Définissons le coefficient d’Einstein d’émission spontanée A hν =E2−E₁

21 qui donne la probabilité par unité de temps et par atome qu’une telle transition ait lieu. La variation correspondante de population du niveau 2, dN2 sur un temps dt suit la loi

2 21 2

dN = −A N dt (2.4)

On assiste donc à un dépeuplement spontané du niveau 2 de manière exponentielle.

L’intensité est proportionnelle au flux de photons Jsp, c’est-à-dire au nombre de photons entrants par unité de temps et de surface. L’équation (2.4) se réécrit donc

sp 21 2

dJ =A N cdt (2.5)

où c est la vitesse de la lumière dans le milieu.

Absorption

Dans le cas d’une absorption (Figure 2.3b), un photon d’énergie hν est absorbé et induit une transition de l’état 1 vers l’état 2. C’est un processus qui peuple le niveau 2 et qui dépend de la radiation incidente, donc du flux de photons Jab. Si on définit la section efficace d’absorption (qui à la dimension d’une surface), on peut écrire la variation de population dN

σ12

2 du niveau 2 sur un temps dt pour le processus d’absorption ainsi que le nombre de photons absorbé consécutivement

2 12 ab 1

dN = +σ J N dt (2.6)

ab 12 ab 1

dJ = +σ J N cdt (2.7)

Emission induite (ou stimulée)

Le processus consiste en une émission radiative provoquée par une radiation incidente. Suite à une interaction avec un photon incident de fréquence ν, l’atome se désexcite (Figure 2.3c) en émettant à son tour un photon de même fréquence, phase et direction que celui à l’origine du processus, c’est ce qu’on appelle émission induite ou stimulée. Ce phénomène est à l’origine de l’effet laser. A nouveau, on peut calculer la variation de population du niveau 2, celle-ci va dépendre de la population N2, du flux incident Jind et de la section efficace d’émission induite

comme σ21

2 21 ind 2

dN = −σ J N dt (2.8)

dJ = σ J N cdt (2.9)

On peut montrer^{[9, 10]} que si la dégénérescence des niveaux d’énergie est la même g1=g2

alors il existe les relations suivantes entre les coefficients A21, σ₁₂ et σ₂₁

12 21

σ = σ = σ (2.10)

2

21

J J

A 8

σ λ

= πΔν (2.11)

où λ est la longueur d’onde du rayonnement et Δν sa largeur spectrale. L’équation (2.11) donne le rapport entre l’émission induite et l’émission spontanée, on voit qu’il varie comme le carré de la longueur d’onde. En règle générale donc, l’émission induite est dominante dans l’infrarouge mais devient inférieure à l’émission spontanée dans l’ultraviolet. Par conséquent, il est plus difficile de faire fonctionner un laser dans les courtes longueurs d’ondes sans compter que réaliser une cavité résonnante dans le domaine des rayons x est très difficile car la fabrication de miroirs à forte réflectivité dans ce domaine de longueur d’onde pose encore beaucoup de problèmes techniques.

Equations du bilan laser

Toujours dans le cadre de notre modèle simplifié où l’on ne considère que l’existence de deux niveaux atomiques et où les processus physiques seront décrits de manière phénoménologique, nous allons dégager les équations du bilan laser. Pour ce faire, nous allons envisager séparément deux cas. L’un traite de l’effet de l’absorption et de l’émission stimulée sur la dynamique des populations (nous négligerons l’émission spontanée), l’autre de l’effet des processus de pompage et de relaxation sur cette même dynamique.

• Considérons que seuls les phénomènes d’absorption et d’émission induite se produisent et que g1=g2. Les équations(2.6), (2.7) et (2.8) donnent

(2.12)

2 2

N = −σJ(N −N

1)

1) (2.13)

1 2

N = +σJ(N −N

(2.14)

2 1

J c J(N= σ −N )

Lorsque N2 < N1, le niveau 2 se peuple, ce qui signifie que c’est absorption qui domine. A l’inverse quand N2 > N1, l’émission stimulée est majoritaire et le flux de photons augmente, c’est le régime laser. La condition N2 > N1 impose qu’il y ait une inversion de population par rapport à l’équilibre thermodynamique.

En introduisant la notation D=N2-N1 qui donne la différence de population, on peut écrire

D = − σ2 JD (2.15)

J = σc JD (2.16)

Quand D > 0, il y a inversion de population.

• Pour produire l’inversion de population, il faut fournir une certaine quantité d’énergie extérieure. C’est ce qu’on appelle le pompage. Celui-ci est réalisé de différentes manières

suivant le type de laser (décharge pour les lasers à gaz, tension dans les lasers à semi- conducteurs, source de lumière intense pour les lasers à état solide ou à colorant, …). On va donc considérer que la population des niveaux 1 et 2 varie sous l’influence de ce pompage représenté par le terme de source ρi

1 1

dN = ρdt (2.17)

2 2

dN = ρ dt (2.18)

De plus, ces niveaux peuvent se dépeupler vers d’autres niveaux d’énergie inférieure. On introduit donc pour chacun d’entre eux un paramètre de relaxation γi que l’on va supposer égaux pour simplifier les calculs (Figure 2.4). Cette relaxation γ provient de phénomènes aussi bien radiatifs que non radiatifs.

E2

E1

ρ2

ρ1

γ

γ σJ

Figure 2.4 : Schéma des processus de pompage et de relaxation

Les variations des populations au cours du temps deviennent

1 1

N = −γN + ρ₁ (2.19)

2 2

N = −γN + ρ₂ (2.20)

A l’équilibre entre pompe et relaxation, les populations tendent vers une valeur stationnaire ˆN_i = −ρ γ_i/ . En terme de différence de population on obtient

ˆ)

D = −γ(D D− (2.21)

où D N^ˆ = ^ˆ₂−N^ˆ₁

Dans notre description très générale de l’effet laser, il nous reste encore à introduire les pertes de la cavité résonnante du laser (cf chapitre 3). Il existe des pertes soit voulues pour faire sortir le faisceau, soit interne dues à la poussière ou à des diffusions parasites qui ne vont pas influencer l’inversion de population mais le flux de photons. On introduit donc κ un coefficient de perte par unité de temps.

Nous avons maintenant tout en main pour écrire les équations du laser dans notre modèle simple

J= −κ + σJ c JD

(2.22)

D = −γ(D D) 2 JD− ˆ − σ (2.23)

Les premiers termes des équations (2.22) et (2.23) représentent respectivement les pertes dues à la cavité et la relaxation tandis que les seconds termes représentent l’interaction matière-

rayonnement. L’équation (2.22) nous dit donc que le flux dépend de deux effets antagonistes car de signe différent, le gain et les pertes. Tant que les pertes sont supérieures au gain, rien ne se passe mais une fois que les pertes sont compensées, l’effet laser a lieu. Il y a ainsi moyen de déterminer une inversion de population seuil DS au delà de laquelle naît le rayonnement laser.

(2.24) cD gain pertes)

σ = κ ( =

DS

c

= κ

σ (2.25)

Les paramètres importants à optimiser pour le fonctionnement du laser sont donc:

• réduire les pertes de la cavité

• choisir une transition possédant une grande section efficace d’absorption

• réaliser un pompage efficace

L’étude de la stabilité^[9] des équations (2.22) et (2.23) nous amène à envisager deux types de solutions. L’une sous le seuil ˆD D< _Soù les pertes trop importantes ne permettent pas le fonctionnement du laser, et l’autre où ˆD D≥ _S, dans ce casD D= _Sdevient une constante et J croît linéairement avec la pompe, c’est le régime stationnaire du laser (Figure 2.5).

Figure 2.5 : Evolution du flux et de l’inversion de population en fonction de la différence de population stationnaire (extrait de « Les lasers »^[9])

Ce régime stationnaire peut lui-même être sujet à diverses instabilités (modification de l’intensité du pompage par exemple), et la réponse du système dépend des temps de relaxation caractéristiques γ du laser et des pertes κ de la cavité. Dans le cas du laser Sa:Ti que nous

avons utilisé, la réponse à une perturbation du régime stationnaire sera un régime sous-amorti, le système laser retourne à l’état stationnaire par des oscillations de fréquence Ω où

S

ˆD 1 D

⎛ ⎞

Ω = γκ⎜ −

⎝ ⎠⎟ (2.26)

Les lasers subissant ce genre d’oscillations en régime sous-amorti sont qualifiés de classe B.

Un cas particulier de ce type de perturbation est présenté à la figure 2.6 qui montre l’intensité à la sortie du laser Sa:Ti juste après le début du pompage optique à t0. On y remarque bien les oscillations se produisant avant d’atteindre l’état stationnaire qui perdurent dans le temps tant qu’aucune perturbation de la source ou du système n’est introduite. Ces oscillations sont ici observées pendant environ 30µs.

t I

t0

Figure 2.6 : Intensité I à la sortie du laser Sa:Ti en fonction du temps après le démarrage de l’inversion de population en t0 par pompage optique.

Il existe une autre classe de laser, classe A, caractérisant ceux qui, suite à une perturbation, se trouvent en régime sur-amorti et reviennent de manière exponentielle à leur état stationnaire.

Ils se comportent au démarrage, dans ce cas-là, comme décrit dans la figure 2.5. Tout écart à l’état stationnaire étant très rapidement réduit et sans oscillations.

Afin de comprendre de manière quantitative ce type de classification, notre modèle phénoménologique simple ne suffit plus. Nous aurions besoin d’un modèle semi-classique^{[8, 9]}

prenant en compte les champs électriques et de polarisation du milieu. Ce modèle plus complexe nous permettrait d’expliquer des effets liés à la longueur d’onde comme des effets de dispersion par exemple qui n’apparaissent nulle part dans notre modèle simple. Plus encore, afin de tenir compte de la nature quantique de la lumière, un troisième modèle « tout quantique » s’avérerait nécessaire et permettrait seul d’inclure l’émission spontanée. Nous ne rentrerons cependant pas plus dans les détails de tels modèles dans le cadre de ce travail.

2.3 Modèle à quatre niveaux

Bien que simple et donnant des résultats proches de l’expérience, notre modèle à deux niveaux ne peut tout simplement pas exister dans la nature car il est impossible de réaliser une inversion de population dans un système fermé à 2 niveaux. Pour s’en rendre compte, essayons d’y réaliser cette inversion.

Figure 2.7 : Système fermé à deux niveaux.

Supposons un système consistant en un cristal d’une longueur L qui possède uniquement deux niveaux d’énergie comme dans la figure 2.7, σ étant à la fois la section efficace d’absorption et d’émission supposée égale comme d’après l’équation (2.10). Soit ρi la densité de population de l’état i et soit ce système à l’équilibre thermodynamique à température ambiante. Si la transition à lieu dans le visible, la densité de population ρ2 est négligeable devant celle du niveau inférieur ρ1 selon (2.3). La densité de population totale du système, ρ, se trouve sur l’état de moindre énergieρ ≈ ρ₁ à l’équilibre. Pour réaliser l’inversion de population, illuminons ce système à l’aide d’une lumière intense à la fréquence ν correspondant à la transition de l’état 1 vers l’état 2 soit

E2 E h

− 1

ν = (2.27)

Sous l’action du rayonnement d’intensité I0, l’état 2 commence à se peupler par absorption et se désexciter par émission stimulée (si on suppose qu’il n’y a pas d’émission spontanée). Le coefficient d’absorption α(ν) de la loi de Beer-Lambert vaut dans ce cas^[8]

( ) ( ) ( )

( )( )

2

2 1

α ν = σ ν ρ − σ ν ρ

= σ ν ρ − ρ

1 (2.28)

et si on observe l’intensité I du rayonnement à la sortie du cristal, I vaut selon cette loi

( )

0

( )

^{( ) L}

I ν =I ν e^{σ ν Δρ} (2.29)

où Δρ=ρ2-ρ1. Au départρ ≈ ρ₁ , on peut ainsi réécrire (2.29) comme

( )

0

( )

^{( )L}

I ν =I ν e^{σ ν ρ} (2.30)

On s’attend donc selon (2.30) à ce que si l’on augmente I0, l’état d’énergie supérieure se peuple par absorption de photon du faisceau provoquant l’inversion de population. Ce n’est pourtant pas le cas. En effet, si l’on réécrit (2.29) en se souvenant que ρ1+ρ2=ρ

E2

E1

ρ1

ρ2

σ

( ) ( )

^{( )}

(

^{1 21}

)

^L

I I0 e

σ ν − ρρ ρ

ν = ν (2.31)

On voit que lorsque le niveau 2 se peuple, le rapport ρ1/ρ diminue de sa valeur initiale unitaire et quand ce rapport atteint 0.5, il n’y a plus d’absorption possible. A cette valeur maximale, ρ1=ρ2, il ne peut donc pas y avoir d’inversion de population dans un tel système fermé. Une émission laser repose donc sur un plus grand nombre d’états énergétiques, au minimum 3.

Dans le cas du laser Sa:Ti, il s’agit d’un système à 4 niveaux. Nous allons regarder d’un peu plus près ce que deviennent les équations du bilan laser dans ce cas.

σJ γ21

γ10

γ32

γ30

Wp

E0

E1

E2

E3

Figure 2.8 : Système fermé à 4 niveaux

Supposons un système fermé comme représenté à la figure 2.8. Le pompage s’effectue du niveau fondamental 0 vers le niveau excité 3. Les différents taux de relaxation γij sont présentés sur cette figure où i représente l’état supérieur et j l’état inférieur de la transition.

L’émission laser s’effectue entre les niveaux 2 et 1. WP représente le taux de pompage depuis le niveau 0. Considérons que le taux de relaxation γ32 soit beaucoup plus grand que tous les autres taux de relaxation γij. Alors N3Æ0 et les WpN0 atomes excités peuplent le niveau 2.

Regardons les équations de population dans ces conditions

2 p 0 21 2

1 10 1 21 2

0 10 1 p 0

N W N N JD

N N N

N N W N

= − γ − σ

= −γ + γ + σJD

= γ −

(2.32)

Comme le système est fermé,

0 1 2

N +N +N =N_Σ (2.33)

où NΣ est le nombre total d’atomes du système qui est donc constant. Si on effectue le changement de variable suivant

2

2 1

D N N

N N N

= − 1

= + (2.34)

On peut exprimer l’évolution de l’inversion de population

( ) ( )

( )

p 21 10

p

D W N N N D N D 2 JD

2 N W N N N D

2

Σ

Σ 10

⎛ − ⎞

= − − γ + + γ ⎜⎝ ⎟⎠− σ

⎛ − ⎞

= − − γ ⎜⎝ ⎟⎠

(2.35)

A l’état stationnaireD N 0 = = , l’inversion de population vaut

( )

(

^{p W N10p}

)

^p10

⁽

^{10 21}

⁾

^{10 21}

D J 2W W

Σ

21

γ − γ

=σ + γ + γ + γ + γ γ (2.36)

Pour qu’il y ait inversion il faut D>0, donc

(2.37)

10 21

γ > γ

Sinon le niveau 1 ne se désexcite pas assez rapidement et s’engorge, ce qui limite l’émission stimulée. Calculons encore le taux de pompage minimal pour réaliser l’inversion Wps en considérant l’inversion de population au seuil d’oscillation (J=0)

( )

(

^{ps 10}

)

²¹

s

ps 10 21 10 21

D W N W

Σ γ − γ

= γ + γ + γ γ (2.38)

On peut en sortir Wps et en supposant γ10>>γ21

s 10 21

ps

s 10

T

W D

N D

1 N

Σ

= γ γ

⎛ ⎞

γ ⎜ − ⎟

⎝ ⎠

(2.39)

enfin si Ds = κ/σc << NΣ, le taux de pompage minimal vaut :

ps s

W D

N_Σ ²¹

≈ γ (2.40)

On peut montrer que les équations (2.35) dans la limite où γ10>>γ21 se ramène aux équations (2.22) et (2.23) moyennant le changement de variables

p 21

p

p 21

W

ˆD W N

W ^Σ

γ = + γ

= + γ

(2.41)

Ce qui signifie que les résultats obtenus dans le cadre d’un « hypothétique » laser à 2 niveaux restent valables pour un laser « réel » à 4 niveaux. Les équations du bilan étant les mêmes, le régime laser et sa stabilité comme décrit au chapitre 2.2 est tout à fait justifié pour le laser Sa:Ti.

Chapitre 3: Cavité laser et faisceaux gaussiens

Comme nous l’avons vu au chapitre précédent, il est nécessaire de produire une inversion de population au sein du milieu amplificateur afin de générer un flux de photons susceptible d’être amplifié et de produire l’effet laser. Nous savons que ce milieu doit contenir des niveaux d’énergies atomiques (ou moléculaires) dont les temps caractéristiques et les processus de désexcitation ont une très grande importance comme le suggère l’équation (2.38) dans le cadre d’un modèle à quatre niveaux. Nous allons montrer ici que le gain du milieu amplificateur est généralement faible et nécessite, le plus souvent, l’introduction d’une cavité résonnante afin d’obtenir une amplification suffisante. A l’aide des équations de Maxwell et du formalisme des matrices ABCD que nous allons introduire ici, nous expliquerons comment se propagent les photons dans un tel dispositif et quels en seront les effets sur les caractéristiques du faisceau laser.

3.1 Gain laser

Afin de déterminer le gain du milieu amplificateur, considérons un système à 2 niveaux non fermé (permettant une inversion de population) représenté à la figure 3.1. Supposons qu’un faisceau de lumière de fréquence ν =(E₂−E ) / h₁ et d’intensité I0 traverse notre système.

Figure 3.1 : Système à 2 niveaux non fermé

Alors les équations (2.28) et (2.29) nous donnent l’intensité de ce faisceau en fonction de l’épaisseur x du milieu traversé si on ne considère que les phénomènes d’absorption et d’émission stimulée.

( )

0

( )

^{( ) x}

I , xν =I ν e^{σ ν Δρ} (3.1)

2 1

Δρ = ρ − ρ (3.2)

où ρi est la densité de population du niveau i et σ(ν) est la section efficace d’émission et d’absorption de la transition. L’expression (3.1) nous dit que l’intensité à la sortie du milieu I(ν,L) sera plus grande que I0 si l’exposant est positif, c’est-à-dire si σ(ν)Δρ>0. Comme la section efficace est toujours positive cette condition revient à postuler que ρ2>ρ1. A nouveau on retrouve la condition de l’inversion de population déjà décrite au chapitre 2.2.

L’expression (3.1) nous apprend aussi que l’intensité va croître exponentiellement tout au long de la traversée du milieu amplificateur mais cette croissance va atteindre une limite de saturation. En effet, il va arriver un moment où toute l’énergie stockée sous forme d’inversion de population, ne suffira plus à assurer cette amplification exponentielle. A partir de ce moment-là l’amplification devient linéaire en la puissance de pompe (cf figure 3.2) et est dite saturée.

E2

E1

ρ1

ρ2

σ

I(ν,x)=I0e^σ(ν)Δρx

Figure 3.2 : Croissance exponentielle et saturation de l’intensité en fonction de la longueur du milieu amplificateur (extrait de « Laser Fundamentals »^[8])

On peut définir le coefficient de gain G(ν) qui est équivalent au coefficient d’absorption α(ν) comme

( ) ( )(

2 1

)

G ν = σ ν ρ − ρ (3.3)

On considère généralement qu’une amplification laser type doit être comprise entre 7 et 17 ordres de grandeur, ce qui signifie que le produit^G

( )

^{ν ⋅ ≅z 12 5±} . Toutefois la section efficace σ(ν) qui intervient dans l’expression du gain est très petite, comme le montre le tableau 3.1, ce qui donne des valeurs peu élevées au gain. Pour compenser cette faiblesse, on est obligé de jouer sur la valeur z, c’est-à-dire la longueur du milieu amplificateur.

Laser λ (nm) σ(λ) (m²) Argon (Ar⁺) 488.0 2.5 x 10^-16 He-Ne 632.8 3.0 x 10^-17 Sa:Ti 800.0 3.4 x 10^-22

Tableau 3.1 : Comparaison des paramètres d’amplifications pour différents laser.

En prenant par exemple le cas du laser à argon ionisé (Ar⁺), on estime son gain à 0.5 m^-1. Pour saturer l’intensité de ce laser, nous avons donc besoin d’un milieu amplificateur d’une trentaine de mètres. Or dans le cas du laser à Ar⁺, l’inversion de population est réalisée grâce à un tube à décharge qui ionise le gaz. Une cellule de 30m contenant de l’argon sous faible pression et assurant des décharges entre l’anode et la cathode sur toute cette longueur paraît difficilement réalisable techniquement et rendrait sa manipulation difficile. C’est pourquoi plutôt que d’allonger de manière réelle le milieu amplificateur, nous le faisons de manière

« artificielle » en entourant celui-ci de miroirs. Ceux-ci renvoient le rayonnement amplifié mais non encore saturé dans le milieu qui peut ainsi reprendre son amplification comme si elle n’avait pas été interrompue. C’est le principe de la cavité résonnante active que nous allons décrire en détail dans ce chapitre.

3.2 Faisceaux gaussiens

Les équations qui décrivent la propagation d’une onde libre sont solutions des équations de Maxwell et les ondes planes en constituent les solutions les plus simples. Mais le profil transverse d’un faisceau laser (perpendiculaire à la direction de propagation) est d’intensité gaussienne. Décrire un profil gaussien comme superposition d’ondes planes n’est pas chose aisée, nous allons chercher d’autres types de solutions qui conviendront mieux à la description du rayonnement laser intra et extracavité.

Considérons un milieu isotrope, linéaire et homogène où se propage une onde électromagnétique monochromatique de longueur d’onde λ. On peut écrire, dans ces conditions, les équations de Maxwell comme

2 2

2 2

E 1

c t

∇ = ∂

∂ E G G

(3.4) où est le champ électrique de l’onde. EG

Faisons les quelques hypothèses suivantes :

• l’onde se propage dans la direction z, le plan transverse (x,y) étant perpendiculaire à z

• l’onde est polarisée dans le plan (x,y)

• nous nous trouvons dans l’approximation paraxiale où l’on considère que l’enveloppe ε(x,y,z)

ikz i t

E(x, y,z, t)G = ε(x, y,z)e⁻ e^ω

(3.5) varie lentement en fonction de z, c’est-à-dire que

z k

∂ε << ε

∂ (3.6)

• plaçons-nous enfin dans un système de coordonnées cylindriques, pratique pour décrire des solutions de forme gaussienne

Dans ces conditions, nous pouvons réécrire maintenant l’équation (3.4)

1 r 2ik

r r r z

∂ ⎛⎜ ∂ε⎞ =⎟ ∂ε

∂ ⎝ ∂ ⎠ ∂ (3.7)

et chercher des solutions de (3.7) sous la forme

( ) ( ) ( ) ( )

2 2

2

kr r

r,z A z exp i exp

2R z w z

⎛ ⎞ ⎛

ε = ⎜⎜− ⎟⎟ ⎜⎜−

⎝ ⎠ ⎝

⎞⎟⎟

⎠ (3.8)

Cette fonction d’essai a une structure transverse gaussienne. A(z) est une fonction de l’amplitude, à priori complexe, les fonctions R(z) et w(z) quant à elles sont réelles (cf. Figure

• à z fixé, l’amplitude du champ chute d’un facteur 1/e à une distance r = w(z). On assimile donc la fonction w(z) à une mesure de l’extension radiale du faisceau.

• R(z) est appelé rayon de courbure car le faisceau est caractérisé par des fronts d’onde de rayon R(z)

Figure 3.3 : Illustrations des fonctions w(z) et R(z) (extrait de « Les lasers »^[9])

Définissons maintenant la fonction Q(z) appelée rayon de courbure complexe

2

1 1 2i

Q(z)= R(z) kw (z)− (3.9)

celui-ci définit entièrement le faisceau gaussien. Réécrivons (3.8) de manière plus compacte comme

kr2

(r,z) A(z)exp i 2Q(z)

⎡ ⎤

ε = ⎢− ⎥

⎣ ⎦ (3.10)

En introduisant (3.10) dans (3.7) et en résolvant, on obtient les résultats suivants^[9] :

ƒ il existe une distance z pour laquelle w(z) est minimal. On prendra cette valeur de z comme origine de l’échelle en z (cf. Figure 3.3). Donc

w(z 0) w= ≡ 0 (3.11)

On appelle w0 le rayon de ceinture (ou de pincement) ou plus communément le

« waist » du faisceau. A cette distance, R(z) a un rayon de courbure infini, le front de l’onde y est plan et change de signe de part et d’autre de celle-ci.

• les fonctions R(z) et w(z) solutions de (3.7) sont

2 R 2

R(z) z 1 z z

⎡ ⎤

= ⎢ + ⎥

⎣ ⎦ (3.12)

2

0 2

R

w(z) w 1 z

= +z (3.13)

0 R

w z λ

= π (3.14)

où l’on a employé zR la longueur de Rayleigh définie comme

2 R 0

z πw

= λ (3.15)

qui est une grandeur caractéristique de la divergence du faisceau car

w(z )R = 2w₀ (3.16)

• L’angle de divergence θ du faisceau s’écrit

0

R 0

tan w

z w

θ θ = = λ

π (3.17)

On constate que plus le rayon de ceinture est petit, plus sa divergence est grande L’expression complète du champ donne au final

( )

^w

( )

⁰ ₂^r

( )

²

( )

E x, y,z exp exp i r,z

w z w z

⎡ ⎤

= ⎢− ⎥ ⎡⎣− ϕ ⎤⎦

⎣ ⎦

G (3.18)

où φ(r,z) est la phase totale du champ et vaut

( )

2

R

z kr

r,z) kz arctan

z 2R z

⎛ ⎞

ϕ( = − ⎜ ⎟+

⎝ ⎠ (3.19)

L’intensité du faisceau I(r,z)= | (r,z)|EG ₂

donne

2 2

0

2

I(r,z) w exp

w(z) w (z)

⎡ 2r ⎤

⎡ ⎤

=⎢ ⎥ ⎢− ⎥

⎣ ⎦ ⎣ ⎦ (3.20)

ce qui est bien l’expression d’un profil gaussien (cf. Figure 3.4)

Figure 3.4 : Profil gaussien de l’intensité du faisceau. Il illustre bien la signification physique de la fonction w(z), c’est-à-dire la mesure de l’extension radiale

Les solutions du type (3.8) de l’équation (3.7) constituent ce que l’on appelle le mode fondamental. D’autres solutions existent et font intervenir un champ du type suivant à la place de (3.8)

( ) ( )

x y ²

2x 2y kr

x, y,z A z G G exp i

w(z) w(z) 2Q(z)

⎛ ⎞ ⎛ ⎞ ⎛ ⎞

ε = ⎜⎜⎝ ⎟⎟⎠ ⎜⎜⎝ ⎟⎟⎠ ⎜⎝− ⎠⎟ (3.21)

où Gx et Gy sont fonctions des coordonnées transverses x et y normalisées par rapport à w(z).

En réinjectant (3.21) dans (3.7) on trouve les solutions pour le champ :

( ) ( ) ( )

²

( )

mn m n 2 mn

w 2x 2y r

E x, y,z H H exp i r,z

w z w w w z

0 ⎛ ⎞ ⎛ ⎞ ⎛ ⎞

= ⎜⎜⎝ ⎟⎟⎠ ⎜⎜⎝ ⎟⎟⎠ ⎜⎜⎝− − ϕ ⎟⎟⎠ (3.22)

où φmn(r,z) est la phase totale du champ et vaut^[9]

( ) ( )

2 mn

R

z kr

r,z kz (m n 1)arctan

z 2R z

⎛ ⎞

ϕ = − + − ⎜ ⎟+

⎝ ⎠ (3.23)

Les solutions de ce type s’expriment comme le produit d’une gaussienne par des polynômes d’Hermite Hi d’où leur nom de modes d’Hermite-Gauss. Ceux-ci dépendent de deux indices, m et n entier positif, donnant respectivement l’ordre de ces polynômes pour les directions x et y. On les appelle mode TEMmn ( « Transverse Electro Magnétique »). Le mode fondamental décrit plus haut correspond au mode TEM00. La figure 3.5 présente la forme de quelques-uns de ces modes dans le plan (x,y) et montre l’asymétrie entre les composantes x et y. On peut montrer que le mode fondamental est celui qui a l’extension radiale la plus faible et il y aura

d’autant moins de pertes à chaque réflexion que les miroirs seront grands. L’apparition du mode TEM00 sera donc privilégiée par rapport aux autres modes d’ordre plus élevé si on utilise des « petits » miroirs.

Figure 3.5 : Représentation des modes d’Hermite-Gauss dans le plan transverse (x,y) : respectivement TEM00, TEM10, TEM01 et TEM32 (extrait de « Les lasers »^[9])

Il existe encore une autre base complète de solutions de (3.7) permettant de développer n’importe quel champ électrique en propagation libre, celle des modes de Laguerre-Gauss.

Ceux-ci sont idéaux pour décrire un champ à symétrie cylindrique. Cependant dans une cavité laser, tout léger désalignement ou astigmatisme (cf chapitre 4.2) brise une telle symétrie et l’emploi des modes d’Hermite-Gauss se révèle plus simple dans ce cas. Nous ne parlerons donc plus des modes de Laguerre-Gauss dans ce travail.

3.3 Matrice ABCD et propagation des faisceaux gaussiens

Nous allons encore introduire un outil mathématique à la fois très simple et très puissant pour l’analyse de la propagation du faisceau laser. Il s’agit du formalisme des matrices ABCD. Supposons un faisceau lumineux se propageant dans un système optique d’axe z. En chaque point du système le faisceau est caractérisé par sa position r(z) et sa pente tan θ = dr/dz (comme le montre la figure 3.6) ou encore

( )

^{r z}

( )

r z dr dz

⎛ ⎞

= ⎜⎝ ⎠⎟ (3.24)

Figure 3.6 : Propagation d’un faisceau lumineux sur une distance d dans un système optique d’axe z

Toujours dans l’approximation paraxiale, on a dr ta

dz = nθ ≈ θ (3.25)

Ainsi supposons deux points distincts sur le trajet du faisceau lumineuxr et₁ r représentés sur ₂ la figure 3.6, on peut les écrire comme

z r1

θ2

r2

θ1

d

1 1

1

r ⎛ ⎞r

= ⎜ ⎟⎝ ⎠θ (3.26)

2 2

2

r ⎛ ⎞r

= ⎜ ⎟⎝ ⎠θ (3.27)

On voit que

2 1 1 1 1

2 1

r = +r tan d rθ ≈ + θd

θ = θ (3.28)

Sous forme matricielle on peut écrire r =M₂ r où M est une matrice 2 x 2 qui vaut ₁

(3.29) M 1 d

0 1

= ⎜⎛

⎝ ⎠

⎞⎟

M est appelé matrice de transfert ou matrice ABCD du pointr au point₁ r . De manière ₂ générale, on peut montrer que les propriétés d’un système optique quelconque sont représentées par sa matrice de transfert et qu’il existe toujours M quels que soient r et₁ r tels ₂ que :

(3.30)

2 1

2 1

r r A B

M C D

⎛ ⎞ ⎛ ⎞ ⎛ ⎞⎛ ⎞

= =

⎜ ⎟θ ⎜ ⎟θ ⎜⎝ ⎟⎠⎜ ⎟

⎝ ⎠ ⎝ ⎠ ⎝ ⎠

1 1

r θ Propriétés des matrices de transfert :

Pour tout r appartenant à un rayon lumineux où l’approximation paraxiale reste valable et _i pour tout Mi appartenant aux matrices de transfert M, on a :

• Soit r₂=M r₁₁ et r₃ =M r₂₂ alors r₃=M M r_{2 1 1}=M r₃₁

Autrement dit, le produit de matrices de transfert reste une matrice de transfert. Cette propriété nous permet de modéliser, par exemple, la propagation libre du faisceau sur une distance d1, puis sa réflexion sur un miroir suivi d’une propagation sur une distance d2 et du passage par une lentille, … et d’obtenir de manière très simple l’état du faisceau sortantr après l’ensemble des passages par des éléments optiques ₂ différents en fonction du faisceau de départr . Il nous suffit d’effectuer la ₁ multiplication des matrices correspondantes au trajet optique.

• Le déterminant de M est égal au rapport entre les indices de réfraction du milieu de départ par celui du milieu d’arrivé (il est égal à 1 quand il n’y a pas de changement d’indice).

1 2

det(M) AD BC n

= − =n (3.31)

Le tableau 3.2^[11] reprend, à titre d’exemple, les matrices ABCD des systèmes optiques dont nous aurons besoin dans ce travail.

Propagation sur une distance d dans un milieu d’indice n

1 d / n

0 1

⎛ ⎞

⎜ ⎟

⎝ ⎠

Passage par une lentille mince de focale f

1 0

1 f 1

⎛ ⎞

⎜− ⎟

⎝ ⎠

d n

z

z

f

Réflexion sur un miroir concave de rayon de courbure R

1 0

2 R 1

⎛ ⎞

⎜− ⎟

⎝ ⎠

Tableau 3.2 : Différents types de systèmes optiques et leurs matrices de transfert associées z

L’utilisation des matrices de transfert se généralise aux faisceaux gaussiens. En effet supposons le rayon de courbure complexe d’un faisceau au point z=z1, Q(z1). On peut montrer^[9] que ce même rayon de courbure au point z=z2 vaut

( ) ( )

( )

¹

2

1

AQ z B

Q z CQ z D

= +

+ (3.32)

où A,B,C et D sont les éléments de la matrice de transfert associée au système optique entre z1 et z2 et prennent les mêmes valeurs que citées précédemment dans le tableau 3.2.

Figure 3.7 : Focalisation d’un faisceau gaussien par une lentille de focale f (extrait de « Les lasers »^[9]).

Les matrices ABCD nous permettent de mettre en évidence une propriété remarquable des faisceaux gaussiens. Supposons une lentille de focale f, au travers de laquelle passe un faisceau gaussien. Soit le passage au travers de cette lentille mince en z1 où l’on suppose que

( )

1 ²⁰

Q z ikw iz

= 2 = _R (3.33)

La lentille va focaliser le faisceau qui va atteindre un autre waist après une distance que l’on appelle d arbitrairement, donc en z

'

w0 2 :

( )

2 ²⁰

ikw '

Q z iz '

= 2 = _R (3.34)

En appliquant la relation (3.32) pour un passage par une lentille de focale f suivi d’une propagation sur une distance d, on a la matrice M :

1 d d M f

1 1

f

⎛ − ⎞

⎜ ⎟

= ⎜⎜⎜⎝ − ⎟⎟⎠

⎟ (3.35)

et on peut réécrire Q(z2) comme

( )

R

( )

2

R

d iz 1 d f

Q z 1 iz f

+ −

= − (3.36)

Comme en z2 nous nous trouvons en présence d’un waist, la partie réelle de Q(z) est nulle et

(

R

)

²

d f

1 f z

= + (3.37)

En considérant la partie imaginaire de (3.36) tout en tenant compte de (3.33) et (3.34), on obtient

( )

'

0 0 2

R

w w 1

1 z f

= + (3.38)

Quand on regarde les équations (3.37) et (3.38), on voit que les faisceaux gaussiens ne se comportent pas comme les rayons lumineux de l’optique géométrique. En effet, le faisceau est focalisé à une distance d et possède un « waist » non nul mais où . Cette propriété joue un rôle important dans notre dispositif ICLAS surtout au niveau de l’optique de pompe comme nous verrons plus loin. Toutefois dans la limite où z

≠f w^'₀ w^'₀ ≤w₀

RÆ∞ c'est-à-dire quand le faisceau est très peu divergent et s’apparente aux ondes planes, les équations (3.37) et (3.38) donnent d f≈ et w^'₀ ≈w f z_{0 R} et on retrouve la propagation de l’optique géométrique avec la focalisation se faisant dans le plan focal et le faisceau possédant un diamètre tendant vers 0.