Élargissement et déplacement des raies de résonance magnétique causés par une excitation optique

HAL Id: jpa-00236476

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Élargissement et déplacement des raies de résonance

magnétique causés par une excitation optique

J.P. Barrat, C. Cohen-Tannoudji

To cite this version:

J.P. Barrat, C. Cohen-Tannoudji. Élargissement et déplacement des raies de résonance magnétique causés par une excitation optique. J. Phys. Radium, 1961, 22 (7), pp.443-450. �10.1051/jphys-rad:01961002207044300�. �jpa-00236476�

ÉLARGISSEMENT ET

DÉPLACEMENT

DES RAIES DE RÉSONANCE

_MAGNÉTIQUE

CAUSÉS PAR UNE EXCITATION OPTIQUE *

Par J. P.

_BARRAT,

Laboratoire _d’Optique, Faculté des Sciences, Caen.

et C.

_{COHEN-TANNOUDJI,}

Laboratoire de _Physique de _l’E.. N. _{S., 24 ,} rue Lhomond, Paris (5e).

Résumé. 2014 L’effet

global des processus d’absorption et d’émission de _photons de résonance

optique sur l’état fondamental d’un ensemble d’atomes est étudié à _{partir d’équations} d’évolution établies _{précédemment.} On met ces _équations sous une forme _{plus simple grâce} à une « approxi-mation séculaire», toujours valable dans les cas _pratiques. On tient _{compte également} de l’effet éventuel d’un _champ de _{radiofréquence.} Certains résultats sont établis, tels que : la description

du pompage optique comme un processus de relaxation dans l’état fondamental ; la possibilité

d’une conservation _partielle de la cohérence au cours du cycle de pompage ; la prévision de certains

déplacements des raies de résonance _magnétique sous l’influence de l’excitation _{optique ;} l’expres-sion des _signaux de détection _optique à _partir des éléments de la matrice densité dans l’état

fonda-mental.

Abstract. 2014 The total effect of

absorption and emission of resonance radiation on the ground

state of an ensemble of atoms is derived from _equations established in an earlier paper. These

equations are _put in a _simpler form _by means of a " secular _{approximation} " which is satisfied

in all _practical cases. The effect of a _{radiofrequency} field is taken into account.. Some of the results obtained are : _description of _{optical pumping} as a relaxation process in the _ground state ;

possibility of a _partial conservation of coherence _during the _{pumping cycle ; prediction} of some shifts of the _magnetic resonance lines under the influence of the optical excitation ; expression

for the optically detected signals as a function of the elements of the density matrix in the _ground state.

22, 1961,

.

IV.

ÉVOLUTION

GLOBALE

DE

L’ÉTAT

FONDAMENTAL.

A.

_Équations

d’évolution. - 1.

ÉTABLISSEMENT

DES

_ÉQUATIONS.

- Pour obtenir l’évolution

globale

de la matrice densité p

représentant

l’ensemble des

atomes dans l’état

_fondamental,

nous

ajoutons

les

effets de l’excitation

_optique,

_{décrits par}

_(II,13),

et

ceux de la

retombée,

décrits par

_(III,10),

obtenant :

Le

_système

_{d’équations}

différentielles

linéaires

auquel

obéissent _{les Puu’} a _pour coefficients soit des

constantes d’ordre de

grandeur -

ou

AE’,

soit des

p

(*) Cette étude fait suite à un _premier article paru dans le _précédent numéro du Journal de _{Physique [1].}

constantes de même ordre de

_grandeur

_multipliées

par des

exponentielles

e4l’f’ (r entier).

2. RÉSOLUTION DES

_ÉQUATIONS

_(IV-1)

PAR APPROXIMATIONS SUCCESSIVES. APPROXIMATION

SÉ-CULAIRE. - Nous montrons

en

_appendice

I que le

système

obtenu

_(IV-2)

en

_ne-gardant

_{que les}

coeffi-cients constants du second membre des

_équations

(IV-1),

a _pour solution une solution

_approchée

de

_(IV-1),

lorsque

les condition

_(IV-3)

sont satisfaites. L’erreur commise sur la solution

si l’on

_remplace

_(IV-1)

_par

_(IV-2)

est de l’ordre

de Cette

_{approximation,}

dite «

approxi-mation séculaire », sera faite dans tout ce

_qui

suit.

Physiquement,

les termes

_exponentiels

e4’rlùfl

oscil-lent

_trop

_{rapidement (à}

la

_fréquence

de Larmor

444

cùf/27r

de l’état

fondamental)

pour

qu’ils puissent

avoir un effet

appréciable

sur l’évolution de _p

_qui

n’est notable que pour des

_temps

de l’ordre de 3. JUSTIFICATION DES APPROXIMATIONS, FAITES.

vitesse caractérisée

_par

les

_{temps T.}

et

_{1 IAE’.}

Or nous avons

_supposé

dans le calcul de

l’expres-de

_temps

de l’ordre

_{de 1/A.}

Cette

hypo-thèse est

_justifiée

_{puisque d’après}

_(I-1)

et

_(IV-3)

D’autre

_part,

dans le calcul de

_{l’expression}

(III, 10)

nous avons admis que ?ILIL’ variait

lente-ment devant la durée de vie T =

1 Ir

de l’état

excité. Nous devons donc

_compléter

les conditions de validité

_(IV-3)

_par ,

Les

conditions

_(IV-3)

et

_(IV-4)

_expriment

physi-quement

que le

déplacement

AE’ et la

largeur

11 T,

d’origine

optique des

raies

de résonance

magné-tique

sont

_petits

devant la

_fréquence

6)f

127r

de ces

raies

_(fréquence

de Larmor de l’état

_{fondamental),}

et devant la

_largeur

naturelle du niveau excité.

Elles

_portent

en fait sur la

_fréquence

wf j2n

et sur

le flux lumineux _{de pompage. Elles} sont

_toujours

remplies

dans les

_expériences

usuelles.

Il faut _y

_ajouter

la condition

_{(I-1) à}

» we, mi,

T’. On

_pourrait

s’affranchir de la restriction A » we,

wf en

compliquant

l’écriture des

équations.

4. MATRICE DENSITÉ DANS L’ÉTAT EXCITÉ.

-Les

_{approximations}

_(IV-3),

_{qui impliquent}

aussi

pratiquement

we

Tp

» 1

_permettent

_{d’intégrer}

(11-18),

en cherchant directement la solution forcée

de

_{l’équation}

avec second membre et en

négligeant

la variation de _p

devant

l’exponentielle

On trouve

Ce

_résultat,

_joint

à

_(111-4),

_permet

de calculer

les intensités de la lumière de fluorescence réémises dans les différentes directions. Nous avons

égale-ment vu

(§ II)

comment calculer la

quantité

de

lumière absorbée. Notre formalisme

_permet

donc de décrire l’évolution de l’état fondamental sous

l’influence du _pompage

_optique,

et de calculer d’autre

_part

les

_signaux

de détection

_optique.

B.

_{Interprétation physique.}

- 1. STRUCTURE

DES

_ÉQUATIONS.

- Les

équations

(IV-2)

montrent

qu’un

élément _PILIL’ de la matrice densité est

_couplé

à tous les autres éléments _{PIL"IL’" tels que}

Elles se divisent donc en _groupes

_distincts,

21 ₊ 1

_équations

_couplées

_{pour y} -

y’

-

0,

21 pour y -

y’

=

1,

et ainsi de suite. Elles

_sont,

à cet

_égard,

très

_analogues

aux

équations

de rela-xation de

_{Bloch-Ayant-Kubo-Tomita}

_[2]

décrivant l’évolution d’un ensemble de

_spins

soumis à une

interaction aléatoire avec le

_réseau,

_qui

varie assez

vite pour que

l’approximation

de

rétrécissement

par le mouvement soit valable.

L’approximation

séculaire est

_également

utilisée dans ce _{ças, la}

condition en

7p

» 1 s’écrit

alors

ite. »

1

où T est le

_temps

de relaxation.

2.

ÉVOLUTION

DES POPULATIONS. -

Les

popu-lations des

_{niveaux y}

sont les _P,,,,,

_qui

satisfont à

On pose

1

>12

est la

_probabilité

_ar

_unité

lations des nioveaux u sont les ouu, qui satisfont á

p .

de-temps

de passage

du

niveau

_fk’

au niveau m

par

absorption

d’un

photon ;

est la

_probabilité

relative _{de passage d’un} niveau m

déterminé à l’un des niveaux par émission

spon-tanée.

_représente

donc la

_probabilité

par unité de

temps

d’un passage du niveau au

ni-détermi par résonance

optique.

D’ailleurs,

on sait

tanée.

lC11(F, m;

m - _te

_done

= 1 et l’on

_peut

u.

écrire :

(IV-6)

s’écrit alors :

L’interprétation

en est alors évidente : la varia-tion de la

_population

_puu du niveau w est

égale,

par unité de

_temps,

à tout ce

_qui

arrive des autres niveaux

_u’,

diminué de tout ce

_qui

_part

vers les autres niveaux

_p.’.

Ceci est à

_rapprocher

des

équa-tions obtenues en théorie de la relaxation. La

prin-cipale

différence est _que, dans notre _cas,

au moins en

_général.

_{Si bien que l’on}

_peut

_obtenir

des

_différences

de

_{populations appréciables}

_entre les niveaux par suite de

l’absorption

et de la réémis-sion de

_photons.

C’est le

_principe

même _du pom-page

optique.

La matrice des

(21

+

1) quantités

Pu-->u

n’est _{autre que} la matrice de _pompage

optique déjà

utilisée _par divers auteurs

_[3].

Remarquons

que bien entendu

c’est-à-dire que la somme des

_populations

de l’état

fondamental est constante.

3.

ÉVOLUTION

DE LA COHÉRENCE. CAS

PARTI-CULIER DE 2 NIYEAUX. --- Dans

ce _cas,

_qui

est _par

exemple

celui de

_{l’isotope 199Hg,}

la matrice p ne

comporte

qu’un

seul élément non

_diagonal,

_{pi 1}

(que

nous ne

distinguons

_{pas de}

_{p_nqui}

en

2 est 2

22

complexe conjugué), puisqu’il

n’y

a _{que 2}

sous-niveaux Zeeman

/

1

-

1B

L’é

ua-niveaux

Zeeman

( 1

= 1 1 P-

i L- 1).

L’équa-tion

_(IV-2)

s’écrit

alors :

avec

a)

Interprétation

de

_{T 2 : T2}

est la constante de

temps

avec

laquelle

le module de

p x _ 1

2 2décroît.

1 IT2

est la

_probabilité

_{par unité de}

_temps

de

dispa-rition de la cohérence.

_{1 /T2 comprend}

2 termes.

Le

_1er,

.

est la demi-somme des inverses des durées de vie

1/Tl’=All/Tf),1/T l=A llJTtpdesniveaux

2 22 2 2

=

+ 1 /2

et

{1.

= r--1 /2.

Il

représente

la

dispa-rition de la cohérence sous l’effet de l’excitation

optique

qui

arrache les atomes à la

_{superposition}

cohérente dans

_laquelle

ils se trouvent. On

_peut

dire

_qu’il

_représente

la contribution de la rela-xation

_{longitudinale}

à la

_relaxation

transversale.

Le 2e terme :

’

représentée

la fraction de la cohérence

_qui

s’est

conservée au cours du _pompage et

qui

se

_retrouve,

après

absorption

et émission d’un

_photon,

dans l’état fondamental. Nous montrons dans

l’appen-dice II

_qu’il

est

_{toujours négatif,}

et inférieur en

module au ler terme.

D’après l’expression

(III-11)

de

_BmQ’,,,,

cet effet n’existe que s’il existe 2 transi-tions de même nature

(7t’,

0’+ ou

_0’-),

donc

paral-lèles dans le

_diagramme

de Grotrian

_partant

res-pectivement

des niveaux

_1/2

et

_{- 1/2 (fig. 1 a).}

Ainsi il n’existe _{pas pour la}

_composante

_hyperfine

de la

_{raie 2 537 A partant}

du niveau F

_---1/2

du

_199Hg

en excitation ₆₊

(fig. 1b),

mais il existe pour la

com-posante

hyperfine

partant

du niveau F=

_3/2

_{( fig. le).}

La variation de cet effet avec le

_champ

magné-tique

suit une loi

analogue

à celle de l’effet

Hanle

_[4].

On doit

_pouvoir

l’observer

expérimen-talement en constatant une diminution de la

contri-bution de l’intensité lumineuse à la

_largeur

des

raies de résonance

_{magnétique-lorsqu’on}

diminue le

champ

magnétique.

1

b)

Interprétation

de e : La matrice

densité

_a(t)

en

représentation

de

SchrOdinger

est liée à

_p(t),

ma-trice densité en

représentation

d’interaction,

par

446

Donc

et dans le cas examiné :

e

_représente

donc un

_changement

de la différence

d’énergie

entre les sous-niveaux Zeeman.

_D’après

(IV-12b), s comprend

aussi 2 termes.

Le 1er terme AE’

_{A 11-}

_{A 1 - 1}

_représente

le

22

2 2

2

déplacement

dû à la différence des

_{selfs-énergies}

i1E’ A Il et

AE’A ° i

₁ des 2

sous-niveaux :f:

1/2

*.

22 2 2

Nous avons

déjà

donné

_plus

haut

l’interprétation

physique

de ¿lE’

_{(§ II, 4)..}

Remarquons

qué n,otre

calcul

_s’applique

à une

composante’

hyperfine

particulière

de la raie de

résonance. Dans le cas de

_{l’isotope 199Hg, .il}

_s’agit

par

exemple

de la

transition k 01

(ou

k o2)

reliant le niveau

_{hyperfin unique}

F =

1/2

du niveau

fonda-mental

_61So

au niveau’

hyperfin

F r

1/2

(ou

F

_{= 3/2)}

du niveau excité

_{6 3P1.}

_{Nous supposons le}

centre

_k1

de la raie excitatrice suffisamment

_proch3

de k 01 et k o2. Comme il

s’agit

d’une

self-énergie,

nous devons tenir

_compte

_également

des

transi-tions virtuelles vers l’autre niveau

_hyperfin

F =

3/2

(ou

F =

1 /2)

du niveau de résonance et vers les autres niveaux excités. Considérons l’effet

des transitions virtuelles vers les niveaux

hyper-fins

_k’OF

d’un autre niveau excité.

_kl

-

koF

varie

alors infiniment _{peu d’une}

_composante

_hyperfine

à

l’autre.

_D’après

_(II,

_{8, b)}

il en est donc de même pour AE’. Il est facile alors de voir _{que par} suite

des

_règles

de somme sur les

_Auu,

l’effet de ces

transitions virtuelles est de

_déplacer

les -2

sous-niveaux + 1/2

de la même

_quantité.

Le

_déplacement

de la raie de résonance

magné-tique

est donc sensible

_uniquement

.aux transitions

virtuelles vers l’ensemble des niveaux

hyperfins

du

niveau excité

_proche

de

_kl.

Le 2e terme

_représente

un

déplacement

d’énergie

fondamentalement différent du

_précédent

Il est lié aux transitions réelles vers le niveau de

réso-nance. ’Il n’existe _{que si} une fraction de cohérence se conserve au cours du pompage Lors du

_temps

ï =

1 /r passé

_en

moyenne dans l’état

exclùé,

cette

fraction de cohérence « voit » un effet Zeeman _we

et non

_plus

Cùf. D’où un

déphasage

de l’ordre de

( we

-

Cùf) Ir qu’il

faut

_multiplier

_par

(vj Cet effet a été récemment mis en évidence par l’un de

nous dans le cas du _{pompage optique du .199Hg [5].}

fraction de la cohérence

_qui

se conserve Si le

champ magnétique

est

_grand,

l’effet est

_petit

_parce

qu’une

faible fraction de la cohérence se conserve.

S’il est

_petit,

l’effet l’est aussi parce que les effets

Zeeman et les

_déphasages

le sont. _{Il y} a

_optimum

lorsque

Me -

wg N r. Sur le

199Hg,

on

_peut

ima-giner

des

_expériences

où le

_{déplacement,}

âû

à cet

effet,

de la raie de résonance

_magnétique

serait de l’ordre de

_{1 /2}

de la

_largeur

due à l’excitation

optique,

donc facilement observable.

4.

ÉVOLUTION

DE LA COHÉRENCE DANS LE CAS

GÉNÉRAL. -- Dans _ce

cas, on a : :

1 IT2,,,

et _c..., ont des définitions

_analogues

à

_(IV-12).

Leur

_{interprétation}

a

_déjà

été donnée.

Les termes nouveaux

_{représentent}

un transfert

partiel

vers le

_couple

_{(ti, tL/)}

de la cohérence

exis-tant dans le

_{couple (tL",}

_y’"),

_par l’intermédiaire de l’état excité. Le

_système

_auquel

satisfont _{les p,,,,}

pour y

- tL’ fixé,

est très

analogue

au

_système

obtenu en théorie de la relaxation. La matrice

asso-ciée à ce

_{système [matrice d’élargissement [6]]}

a ses

valeurs

_propres à

partie

réelle

négative

(cf.

appendice

II).

L9 pompage fait donc

disparaître

la cohérence comme un _{processus de} relaxation.

V.

ÉVOLUTION

GLOBALE

EN

PRÉSENCE

D’UN CHAMP

DE

_{RADIOFRÉQUENCE.}

1. Position du

_problème.

- Nous _avons

jusqu’à

présent

étudié la variation dans le

_temps,

sous

l’influence d’une excitation

_optique,

d’un ensemble d’atomes dans l’état

_{fondamental, représentés}

_par

une matrice densité

_p(t),

connaissant la matrice

_p(to)

non

_{diagonale a}

_{priori (c’est-à-dire}

_qu’il

_peut

_y

avoir cohérence à l’instant

_to).

Nous allons main-tenant étudier l’évolution de l’état fondamental

sous l’action simultanée de l’excitation

optique

et

d’un

_champ

de

_{radiofréquence Hl,}

_{perpendiculaire}

au

_champ

statique

créant l’effet

_Zeeman,

tournant

à-la

_fréquence

(ù voisine de _(ùf. Nous

négligerons

l’action de ce

_champ

sur l’état

_excité,

soit _que we

soit très différent de mt, soit que la durée de vie T = r-1 de l’état excité soit

trop

courte

pour

qu’il

puisse

subir une action sensible de la

_part

de

_Hl.

où y est le

_rapport

_{gyromagnétique}

de l’état

fonda-mental,

1 son moment

_cinétique.

Indiquons

dès maintenant _{que les}

_équations

fi-nales-que

nous obtenons dans ce cas sont

_analogues

aux

équations

(IV-2),

les seules différences étant :

a)

p(t),

matrice densité en

_{représentation}

d’inter-action,

est

_{remplacée par p(t),}

matrice densité dans le référentiel R tournant à la vitesse

_{angulaire m}

autour du

_champ

_{statique :}

b)

il

_apparaît

au second membre un terme

où

représente

l’effet du

_champ

_statique

et du

champ Hi

dans le référentiel R.

c)

tof

doit,

dans les

équations,

être

remplacé

par w.

Pour établir ces

_résultats,

nous étudierons

succes-sivement le processus

d’absorption

(cf. § II)

et

celui de réémission

_{(cf. § III).}

2.

_Équations

du

_problème.

-- Au lieu de

passer

en

représentation

d’interaction _{pour l’état}

fonda-mental et l’état

_excité,

nous effectuerons la

trans-formation

_qui

consiste _{à passer} dans le référentiel tournant R pour l’état

fondamental,

et en

repré-sentation

d’interaction _pour ce

_qui

concerne l’état

excité et le

_rayonnement.

_{On pose :}

Cette transformation

_remplace

_3CRp

_{par Je}

et les

équations

de

_départ

_{(1-9) deviennent,}

avec cet

Hamiltonien

_{supplémentaire :}

- Les élémEnts de matrice de

Jel

sont obtenus cn

remplaçant

cùf par m dans les

expressions

(1-10)

de ceux de

JC;.

On a

_posé

_JetJ.f1.’

=

TLIXIII"

>.

3. Processus

_{d’absorption.}

- Comme _au

§

II,

on

intègre

_(V-5c)

et on

_reporte

dans

_(V-5b)

obtenant

Le calcul s’effectue alors de la manière

_classique

indiquée

au §

Il. Si l’on

_explicite

les éléments de

matrice

_{de JC}

on voit

_apparaître

une

_{exponentielle}

ei[k.-k+m’CI>e-fJ,CI>-Je]

_{(1-t’) ;}

comme

_ko

est très

_supérieur

aux éléments de matrice de

_X,

à m’°me’ et _{à fL 6),}

on

_peut

_remplacer

cette

_{exponentielle}

par eïko-k) (t-t’)

ce

_qui

revient à

_remplacer

_{rilfle-iJet-t’>/(.l}

> _par

y"]y

> =

Il

reste alors

Ce résultat était

_{prévisible :}

la

_{radiofréquence}

agis-sant sur l’état fondamental ne modifie ni la durée

de

_vie,

ni la

_{self-énergie}

de l’état excité. On a

donc :

L’élimination de

_{bm;-k; ;}

entre

_(V-7)

et

_(V-5a)

se

fait alors de manière

_identique

à ce

qui

a été fait

au § II,

puisque-3C

n’intervient _{pas. Elle} conduit à

On trouvera de même

4. Processus de réémission. - On

_généralise

faci-lement le calcul

_{du § ’(III,}

_1).

On

_{intègre (V-5c),}

on

_prend

le

_complexe

_conjugué

de

_{l’expression}

obte-nue et on le

_multiplie

membre à membre _par

_(V-5c).

On retrouve les mêmes

_{simplifications}

_{que dans} le

calcul fait ci-dessus

_{au §}

_III,

en raison du fait _que

radio-448

fréquence

dans l’état fondamental. On obtient ainsi :

L’élimination de pmm’ entre

(V-9)

et

(V-10)

donne alors

5.

_Équations

d’évolution

_{complètes. -}

En

ajou-tant

_(V-8)

et

_{(V-11 ) (en}

ne

_gardant

bien entendu

qu’une

fois le terme contenant

_?),

on obtient

l’équation

d’évolution

_globale

de

_p.

On arrive aux

équations

(V-12)

en utilisant

_toujours

_{l’approximation}

séculaire

_qui

impose

la condition de validité

_{supplémentaire .}

(V-13) : yH 1

« Cù.

(Les

éléments de matrice de H

étant de l’ordre de

_{YH1. )}

Cette condition

_exprime

_{que la}

_largeur

due à la

radiofréquence

des raies de résonance

_magnétique

est

_petite

devant la

_fréquence

de ces raies.

Le

_{système (V-12)}

montre bien _{que le pompage}

optique

peut

être

_globalement

considéré comme un _{processus de} relaxation. Il montre _que les termes discutés en

(IV-3b)

interviennent bien _pour

dé-placer

les raies de résonance

_magnétique.

Il devrait

être

_complété

_{par l’introduction}

_(plus

ou moins

phénoménologique)

de termes

_{4écrivant’}

la

rela-xation

_proprement

dite

_{(désorientation}

des atomes par collision contre les

parois,

les molécules d’un gaz

étranger,

etc...).

La résolution du sys-tème

_(V-12)

_permet

de calculer les

_signaux

de

détection

_optique.

6.

_Signaux

de détection

_{optique. -}

_a)

Lumière

absorbée _par unité de _{temps ;} elle s’obtient aisément

en

_prenant

la trace de

_(V-8)

On voit

_qu!une

modulation

_peut

_apparaitre

aux

fréquences

rCJ) /27t

(r

entier)

(expériences

de

fais-ceau croisé

_[7]).

’

b)

Lumière de

_fluorescence

émise par unité de

temps, dans une

direction,et

avec un état de

polari-sation donné. On l’obtient en calculant

avec pmm, donné par la

_{généralisation}

de

_(IV-5)

CONCLUSION

En

_résumé,

nous _pouvons classer les résultat

de cette étude en 3

_{parties :}

1. Vue de l’état

_fondamental,

et en

_présence

ou non de

radiofréquence,

l’excitation

_optique

_{par la}

raie de résonance

_peut

être décrite

mathémati-quement

et

_physiquement

comme un _processus des

relaxation

_qui

modifie la

_répartition

des

popu-lations et détruit la cohérence.- Cette destruction

n’est

_cependant

_pas totale au cours d’un

cycle

de

pompage : Une fraction de la cohérence

peut

se conserver au cours du

_cycle

et ceci d’autant mieux

que l’écart Zeeman des raies

_optiques

est

_petit

devant la

_largeur

naturelle du niveau excité.

2. Les

_signaux

de détection

_{optique : absorption=’}

ou

_{fluorescence,}

_{s’expriment}

entièrement en

fonc-tion des éléments de la matrice densité dans l’état fondamental. Les

_expressions

exactes de ces

signaux

sont établies.

3. Des

_{déplacements}

de

_fréquence

des raies de résonance

_magnétique

_peuvent

être

_provoqués

_par

l’excitation

_optique.

Le mécanisme de ces

dépla-cemen1s relève _{de 2 processus}

_physiques

entière-ment différents : La

_{self-énergie}

des sous-niveaux

Zeeman en

_présence

du

_rayonnement

excitateur

qui

peut

différer d’un sous-niveau à

_{l’autre ;}

la

conservation de la cohérence au cours du

cycle

de

pompage

qui

permet

de ramener dans l’effet

Zeeman de l’état fondamental une

partie

de l’effet

Zeeman de l’état excité.

APPENDICE I

JUSTIFICATION

DE L’APPROXIMATION

SÉCULAIRE

(cf. § - IV-2)

1, - pour

_simplifier,

considérons d’abord

l’équa-tion

Sa,

solution

_rigoureuse

est :

où _{xo est} une constante. On

_peut

écrire :

Si

1 b 1 wf «

1,

on

_peut

limiter le

_{développement}

à :

qui

est la solution de

obtenue en

négligeant

le terme oscillant dans

_(1).

Ce résultat

_peut

être retrouvé autrement. On

résout .

par un

développement

en

_puissances

de À et on

fait ensuite À = 1. A l’ordre 0 :

d’où

A l’ordre 1 :

d’où

etc... On retrouve ainsi tous les termes du

dévelop-pement (3),

dont on ne

_garde

_{que le ler}

_{(ordre 0)}

si b 1 Cùf « 1.

Physiquement,

le 2e terme du second membre

de

₍₁₎

oscille

_trop

_rapidement

_par

_rapport

à son

amplitude

pour avoir des effets notables. ,

2. - Le

système (IV-1)

s’écrit sous une forme

générale .

les coefficients

_{A, B, C,}

ont _{pour ordre de}

gran-deur

_{1 IT,.}

_{On résoudra de même par} un

dévelop-pement

en

puissances

de À le

_système

Le

_système

obtenu à l’ordre 0 n’est autre _que celui de l’ «

appro-ximation séculaire o. Sa. solution

générale

est de la

forme :

où les oenr et les

pr

sont des constantes

dépendant

des

_Anm,

les Kr des constantes déterminées _{par les}

conditions initiales. Les

_pur

ont _pour ordre de

_gran-’

deur

_1/T’P.

On

_peut

_toujours

_{supposer les} anr

d’ordre de

_grandeur

unité _par une normalisation

convenable. A

_{l’ordre (1)}

on obtient :

On en déduit _{pour les}

_X,(1)

des solutions de la

forme :

,

où les

_{M â}

ont _{pour ordre} de

_grandeur

_.K/Tp

(K :

ordre de

_grandeur

de

_{Kr), k}

étant un nombre

entier. On _{voit que} le

_rapport

des ordres de

gran-deur de

_X[1>

et

_X,(,’»

est

Il en sera de même

pour

les

_rapports

des

termes

d’ordre

_{supérieur, X(2) fb}

à

_{X(.1 ) ... X,(Mq + 1)}

à

_x.

Si mi

7p

»

_1,

on _pourra se limiter aux ordres les

plus

bas,

et en

_pratique

on fera une erreur d’ordre

de

_{grandeur 1 j wi}

_Tp

en ne

gardant

_que les termes

d’ordre 0

_{(approximation}

_séculaire).

APPENDICE II

Nous voulons _{démontrer que les} valeurs _propres de la matrice de relaxation Amn définie dans le

précédent appendice

et associée au

_système

sécu-laire

_(IV-2),

ont leur

_partie

réelle

_négative

ou nulle.

D’après

la _{remarque faite} dans

_{(IV, B, 1)}

cette

matrice se subdivise en

_plusieurs

sous-matrices

correspondant

aux différentes valeurs de _{u -}

_It’.

En

_particulier

_{pour p. -}

_u’

=

0,

_nous obtenons la

matrice de pompage

optique :

Montrons tout d’abord _{que les valeurs propres} de la matrice _{de pompage}

_optique

ont leur

_partie

réelle

_négative

ou nulle.

Nous devons démontrer

_qu’aucune

_des quan-tités

_PILIL(t)

ne tend en module vers l’infini

_{quand t}

tend vers l’infini.

A l’instant initial t = _to toutes les

quan-tités

_PILIL(lo)

sont

_positives

ou nulles

_{(populations).}

D’autre

_part,

à

_partir

de

_(1),

on établit facilement

que

450

Si nous démontrons _que les

_P(l.(l.(t)

restent

tou-jours positifs

ou nuls au cours du

_temps,

comme

leur somme est _constante, nous aurons démontré

qu’ils

ne

_peuvent

tendre vers l’in fini.

Désignons

par tl le

_premier

instant

_{après to}

où

l’une des

_quantités

_p,,

_(supposées

toutes

initia-lement

_positives)

s’annule :

_?(l.fJ,(tl)

= 0. Il s’ensuit

d’après (1)

que

Comme les

_PfJ.,v/(tl)

sont

_positifs

_par

_hypothèse

ainsi que les

_PIL’-+IL

_d’après

_(IV-7)

on en déduit _que

P&J.IL

ne pourra donc

jamais

devenir strictement

négatif.

Cette démonstration se

_généralise

faci-lement au cas où

plusieurs

_{P&J.(1. s’annulent} en même

temps

pour la

première

fois.

Pour une valeur bien déterminée et non nulle

de p.

-

[.L’,

la matrice Amm est la matrice

d’élargis-sement.

D’après

la définition même des éléments d’une matrice

_densité,

la solution

_rigoureuse

des

équa-tions d’évolution

_(I,

₉₎

satisfait à

Mais nous avons _{démontré que}

_moyennant

les

conditions

_(IV-3)

et

_(IV-4)

la solution

_rigoureuse

de

_(1-9)

était très voisine de celle des

_équations

séculaires

_(IV-2),

l’erreur relative étant de l’ordre

de

_{1 l cùf}

_Tp.

_{L’inégalité}

₍₂₎

est donc valable

égale-ment _{pour la}

_solution

de

_(IV-2).

Comme nous venons _de démontrer

_que

les

_PlJ.tL(t)

ne tendent pas vers

_{l’infini, il}

s’ensuit

_qu’il

en est de même _pour

les

_Ip,,,,l

et _{que les valeurs}

_{propres’des}

matrices

d’élargissement

ont leur

_partie

réelle

_négative

ou

nulle.

Démontrons enfin _que dans le cas de 2 niveaux

(§ IV, B, 3),

la

_quantité

_{1 /T2"}

est

_positive.

Physi-quement

ceci

_signifie

_{que dans} le cas de 2

niveaux,

il _y a une « restitution »

partielle

de la cohérence au cours de la retombée et non une destruction

supplé-mentaire

Il suffit de démontrer _que

_B££1

est

_positif.

Mais

_d’après

_{l’expression (111-5)}

des

_{plexdinî>,}

. il vient

en utilisant le fait que dans la sommation

sur m et m’, m - [1. = m’ - [1.’

Manuscrit reçu le 20 février 1961. BIBLIOGRAPHIE

[1] BARRAT _(J. P.) et COHEN-TANNOUDJI

_(C.),’J.

Physique Rad., 1961, 22, 329.

[2] ABRAGAM _{(A.), Principes} of nuclear _magnetism, Oxford

Press, ch. 8.

[3] MARGERIE _{(J.) , Diplôme} d’Études _{Supérieures,} Paris,

1955. COHEN-TANNOUDJI _{(C.), Diplôme} d’Études

Supérieures, Paris, 1956. CAGNAC _{(B.), Thèse, Paris,}

1960.

[4] MITCHELL et ZEMANSKY, Resonance radiation and

exci-ted atoms, ch. 5.

[5] COHEN-TANNOUDJI _(C.), C. R. Acad. Sc., 1961, 252, 394. [6] AYANT _{(Y.), J. Physique Rad., 1955, 16, 411.}

[7] BELL _{(W. E.)} et BLOOM _{(A. L.), Phys.} Rev., 1957, 107,