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Polarisation de la lumière diffusée par des particules
sphériques
Francis Perrin, A. Abragam
To cite this version:
LE
JOURNAL
DE
PHYSIQUE
ET
LE RADIUM
POLARISATION DE LA
LUMIÈRE DIFFUSÉE
PAR DES PARTICULESSPHÉRIQUES
Par FRANCIS PERRIN et A. ABRAGAM
Collège
de France, Paris.Sommaire. 2014 Les dix coefficients
qui déterminent l’intensité et l’état de polarisation de la lumière
diffusée dans une direction donnée par un milieu isotrope trouble non symétrique (pouvoir rotatoire possible) doivent être liés par cinq relations quand la diffusion est produite par une suspension de
sphérules identiques ; mais une seule de ces relations subsiste si les sphérules sont variées.
En l’absence de pouvoir rotatoire, il n’y a que quatre coefficients de diffusion distincts pour une
suspension de sphérules quelconques, ces quatre coefficients devant être liés par une relation si les
sphérules sont identiques (ou toutes très petites par rapport à la longueur d’onde).
Les quatre coefficients de diffusion prévus sont calculés pour une sphère transparente à partir des formules de Mie et Debye (d’où l’on déduit, en général, seulement les deux coefficients relatifs à une
lumière incidente polarisée linéairement dans le plan de diffusion ou perpendiculairement). Les possi-bilités de détermination des dimensions de particules en suspension par l’étude complète de la pola-risation de la lumière diffusée, pour une lumière incidente de polarisation quelconque, sont discutées.
TOME 12. N° 2. FÉVRIER 1951.
L’emploi
desparamètres
deStokes,
pourcarac-tériser l’état de
polarisation
des faisceaux delumière,
permet
aisément de définir tous les coefficientsqui
déterminent la diffusion d’une lumière de
polarisation
quelconque
par un milieuisotrope,
notamment parune
supension
departicules
ayant
des dimensionsnon
négligeables
parrapport
à lalongueur
d’onde[1].
Onsait,
d’autrepart,
que la théorie de la diffusion de la lumière par unesphère homogène
de rayonquelconque
a été faitecomplètement
par G. Mie en1 go8
(du
moins pour des milieux dénués depouvoir
rotatoire).
Il est intéressant de calculer àpartir
de cetteanalyse
détaillée tous les coefficientprévus
par la théorie formellegénérale,
notamment afin de se rendrecompte
du domained’application
de certains critériumsproposés
pourdistinguer
unediffusion
multipolaire
de la diffusiondipolaire
due à de trèspetites particules,
ou pourjuger
del’homo-généité
d’unesuspension
departicules sphériques.
Rappelons
la définition desparamètres
de Stokes : En unpoint
d’unpinceau
de lumière «monochro-matique
», lescomposantes
duchamp
électrique,
suivant deux axes
rectangulaires
Ox,
Oy
duplan
d’onde, peuvent
être considérées comme lesparties
réelles des
expressions complexes
les
amplitudes
p et lesphases
y subissant des varia-tions aléatoireslentes,
ou rares, parrapport
à lapériode,
maisrapides
vis-à-vis des durées d’obser-vation. Les résultats de toutes les mesuresqui
peuvent
être faites(au
moyend’analyseurs
depolarisation)
sur lepinceau
considéré sont déter-minés par lesquatre
valeurs moyennes,prises
sur unintervalle de
temps
suffisammentlong,
l’astérisque indiquant
le passage à laquantité
complexe
conjuguée.
Cesgrandeurs, appelées
para-mètres deStokes,
caractérisentcomplètement
l’in-tensité et l’état depolarisation
dupinceau
aupoint
considéré;
elles satisfont à la condition ,LE JOURNAL DE PHYSIQUE ET LE RADIUM. - T. 12. - N0 2. - FÉYRIER 1951.
70
l’égalité
n’ayant
lieu que si lapolarisation
est totale.L’importance
de cesparamètres
tient à cequ’ils
se combinent parsimple
additionquand
deuxpinceaux parallèles indépendants
sontsuperposés.
Cettepropriété
de linéaritéimpose
notamment que lesparamètres
l’,
M’, C’,
S’ relatifs à la lumière diffusée dans une directiondéterminée,
par unmilieu
isotrope quelconque,
soient des fonctions linéaires desparamètres
I, M, C, S
qui
caracté-risent la lumièreincidente;
etl’application
duprincipe
deréciprocité
[2]
permet
de prouver queces fonctions linéaires doivent être de la forme
(F.
P.,
I,
p.48) :
les axes de référence étant ceux
indiqués (axes
des x et des x’ dans le
plan
dediffusion,
axedes y’
parallèle
à l’axe des y, axe des z suivant la direction depropagation
de la lumière incidente et axe des z’suivant celle de la lumière
étudiée).
Les coefficients de diffusion a et b sont des fonctions del’angle
de diffusion (D que nous définirons comme étantl’angle
entre les directions depropagation de
la lumière incidente et de la lumière diffusée(angle
deOz’
avec
Oz).
Lorsque
le milieuisotrope
diffusantest
symétrique
par
rapport
à un centre(absence
depouvoir
rota-toire)
lesquatre
coefficientsb,, b 4’
bs, b6
doivent être nuls. Et si la diffusion estproduite
par desparticules
trèspetites
parrapport
à lalongueur
d’onde(diffu-sion
dipolaire),
on doit deplus
avoir(F.
P., I,
p.50) :
Diffusion par des
sphères.
- Si la diffusionest
produite
par une émulsion departicules
sphé-riques
identiques,
lapolarisation
sera la même pourtoutes les ondes diffusées
partielles
dues aux diversesparticules
distribuées au hasard dans le milieu. Cettepolarisation
étantcomplète
si la lumièreincidente est elle-même
complètement polarisée,
on voit
qu’alors
la lumière diffusée au total doitêtre aussi
complètement polarisée (à
condition quel’émulsion soit suffisamment diluée pour que la
diffusion
multiple
soitnégligeable).
Parsuite,
dans ce cas, la relationdoit entraîner la relation
et il résulte de cette condition que les dix
coefl’1-cients a et b doivent satisfaire à
cinq
relationsindé-pendantes
(F.
P., II,
p.426) qui
peuvent
être misessous la forme
Dans le cas d’une émulsion contenant des
particules
sphériques
différant par leursgrandeurs,
ou leurspropriétés optiques,
chacun des coefficients dediffusion a ou b sera la somme
pondérée
descoem-cients
correspondants
relatifs àchaque
type
departicules sphériques
dumélange.
La seule relation entre les coefficients de diffusionqui
subsisteraaprès
ce processus d’addition sera la relation linéaire
qui
est ainsicaractéristique
de la diffusion par uneémulsion d’un
mélange
quelconque
departicules
sphériques (sans plans
ni centre desymétrie).
Pour desparticules sphériques
identiques
ayant
uncentre de
symétrie (et plongées
dans un milieusans
pouvoir
rotatoire)
les coefficientsb3, b4,
b5,
b6
devant êtrenuls,
les relations(7)
se réduisent àLes relations entre les
paramètres
de Stokes de la lumière diffusée et de la lumière incidente ontainsi,
pour une émulsion desphères
identiques
etsymétriques,
la formesimple
et cette forme reste valable pour une émulsion
d’un
mélange quelconque
departicules
sphériques
symétriques
diverses,
car les relations(9)
étant linéairessubsistent
pour un telmélange.
Mais pourune émulsion
hétérogène,
lepremier
membre del’équation (10)
seratoujours
positif
(car a1
est lecarré de la somme des
longueurs
a1 i de vecteursde
composantes
a3i,bii,
b’2i
etaH
+ bi
1 + b’
2 est lecarré de la
longueur
de la résultante de cesvecteurs).
La
grandeur
",,, 7 ) 7 C) ,
peut
donc servir à caractériserl’inhomogénéité
de
composition
d’unesuspension
departicules
sphériques
symétriques;
mais il faut noter que cettequantité
nepeut
être,
différente de zéro que pour unesuspension
desphères qui
ne soient pas toutestrès
petites
parrapport
à lalongueur
d’onde,
car71
petites,
les relations(5),
(6)
et(9)
alors valablesprouvent
que d2
esttoujours
nul.On
peut
retrouver tous ces résultats relatifs à la diffusion par dessphères,
en considérant lesampli-tudes
complexes
X’ et Y’ duchamp
électrique
de l’onde diffusée. Pour unpetit
élément diffusantbien déterminé mais
quelconque,
cesamplitudes
doivent être des fonctions linéaires des
amplitudes
complexes
X et Y duchamp électrique
de l’ondeincidente
A,,
A2,
B1,
B2,
étant des nombrescomplexes
déter-minés et fonctionsrégulières
de la direction d’obser-vation(1).
Si les directions d’éclairement et d’obser-vation sontéquivalentes
parrapport
à l’élémentdiffusant,
cequi
sera,quelle
que soit la directiond’observation,
si l’élément diffusant estisotope
(symétrie sphérique
éventuellement sansplans
nicentre de
symétrie),
leprincipe
deréciprocité
peut
être
appliqué
etexige
que(le changement
designe
tient à l’inversion des trièdres de référencequand
on inverse le sens depropagation
de lalumière).
On a donc pour unesphère
diffusanteEn
calculant,
àpartir
de cesexpressions
desamplitudes,
lesparamètres
de Sotkesl’, M’, C’,
S’ du faisceau diffusé on trouve
qu’ils s’expriment
linéairement en fonction desparamètres
I, M, C,
S du faisceau incident par des relations
ayant
la forme des relations(1),
les coefficients étantexpressions
àpartir desquelles
on vérifie facilementles relations
(7).
En l’absence de
pouvoir
rotatoire(sphère
diffu-santeayant
centre etplans
desymétrie)
leplan
de diffusion est unplan
desymétrie;
les formulesqui
donnent X’ et Y’ en fonction de X et Y doivent donc être invariantesquand
onchange
Y en -Y et Y’ en -
Y’,
cequi exige que B
soit nul et que par suite on aitles coefficient
b3, b4,
b5,
b6
étant nuls.Valeurs des coefficients de diffusion pour une
sphère homogène
sanspouvoir
rotatoire.-G. Mie
[3],
puis
P.Debye [4],
ontcalculé,
àpartir
des
équations
de Maxwell la diffusion de la lumière par unesphère homogène
faite d’une substanceisotrope
symétrique,
ayant
un indice de réfractioncomplexe (réfraction
etabsorption quelconques,
mais pas depouvoir
rotatoire).
Leurs formules sontd’application
assezlaborieuse,
et divers auteurs ontrepris depuis
laquestion
[5].
Ces théories donnent les valeurs des coefficient
complexes
Ai
etA2
des relations(16).
Soient a le rayon de lasphère,
ni son indice de réfractioncomplexe,
nez l’indice du milieu non absorbant danlequel
elle estplongée,
etl’indice
relatifs
étant lalongueur
d’onde dans le vide de la lumièreutilisée,
nous poseronsAvec ces
notations,
et la définition del’angle
de diffusion (Dindiquée plus
haut,
on déduit des formulesobtenues par Mie et
Debye
que l’on a, r étant la(1) Pour l’ensemble d’un milieu étendu ayant une structure fine irrégulière, ces coefficients doivent varier très rapi-dement en fonction de cette direction, et, seules, des moyennes ont une signification; si, de plus, le milieu subit des
fluctua-tions de structure dues à l’agitation thermique, les
72
distance du centre de la
sphère
diffusante aupoint
d’observation,
avec,
P,,(cos(D) désignant
le n’èmepolynome
deLegendre,
les coefficients «
ayant
pour valeursexpressions
danslesquelles
lesfonctions Ç
et i
sont définies par-Jl (x)
étant la fonction de Bessel d’ordre l.Connaissant les coefficients
Ai
etA2
on obtientles coefficients de diffusion par les formules
(17)
qui
donnentOn
peut
déduire des formules(19)
et(20)
desdéveloppements
parrapport
auxpuissances
de pqui convergent rapidement
quand
p est inférieur à 1.Nous nous bornerons à donner les
premiers
termesde ces
développements
pour unesphère
nonabsor-bante,
c’est-à-dire pourlaquelle
l’indice nI et parsuite l’indice relatif v est réel. En
posant
on trouve
alors,
en ne conservant danschaque
développement
que lepremier
terme non nulaprès
le terme enp3,
On en
déduit,
en ne conservantégalement
les termes quejusqu’aux
premiers qui
marquent
l’écartpar
rapport
à la diffusion par unesphère
infinimentpetite
Les vérifications
expérimentales
de la théorie de la diffusion de la lumière par unesphère,
ou l’utilisationde cette théorie pour déterminer la
grandeur
departicules sphériques
ou de grossesmolécules,
n’ontété
faites que pour une lumière incidente nonpola-’risée
(M
= C = S =0)
oupolarisée
linéairementsoit dans le
plan
de diffusion(M
= I,
C = S= o),
soit dans le
plan
perpendiculaire
(1Vl
= -I,
C = S =
o).
Ces cas ne font intervenirque les coefficients a1 et
bi
et parsuite,
seulement les carrés des modules des coefficientscomplexes Ai
etA2,
mais non la relation dephase correspondant
à la différence de leursarguments,
relation dephase
qui
nepeut
être atteinte que par la déterminationde l’un des coefficients as ou
b2.
Pour étudier les
écarts
parrapport
à la diffusion par une trèspetite
sphère (diffusion dipolaire
êlec-trique),
onpeut,
soit étudier les variations des coefficients de diffusion en fonction del’angle
dediffusion
4D,
soit mesurer dans une direction déter-minée lesrapports
des coefficients de diffusion(taux
depolarisation).
Le critérium leplus
sûr d’une diffusionmultipolaire
est l’existence d’un coefficient63
73
par
l’apparition
d’une certaine circularité de la lumière diffusée(S’ #
o)
pour une lumière incidentepolarisée linéairement,
mais dans une directionoblique
parrapport
auplan
de diffusion(C# o,
,S’ =o).
L’existence du facteurp5
dansl’expression
de b2
montre que c’est seulement pour lessphères
de rayon peu inférieur à
2013
(sans
doute au moins0,02 ou
0,03 p.)
que pourraapparaître
une valeurdécelable de ce coefficient
63.
L’étude de la circularitéde la lumière diffusée par des solutions de
macro-molécules ne donnera donc de résultats que pour des.
molécules énormes
(poids
moléculairesupérieur
à 100
millions).
C’est au
voisinage
d’une directionperpendiculaire
au faisceau incident que les taux de
polarisation
de la lumière diffusée sont leplus
intéressants àétudier. Pour 4})
= 2
ontrouve,
en calculant lesdeux
premiers
termes desdéveloppements
suivant lespuissances
de p,Pour cette même diffusion à
angle
droit on auraitpour de très
petites particules
de formequelconque
L’écart par
rapport
à une telle diffusiondipolaire
quelconque,
écart dû à une grosseur nonnégligeable,
des
particules
diffusantes,
doit être décelé leplus
facilement par une valeur non nulle du taux a3 :(a1-
bl), qui d’après
la troisième des formules(26)
estproportionnel
seulement aucarré de p
(tandis
que(al
+bl) : (al
-bl)
estproportionnel
à laquatrième
puissance,
et b2 :
(al-bl)
à lacinquième puissance
dep).
Un coefficient a3 nonnul
pour 4J
= 2
se manifestera par une certaineinclinaison de la direction de
polarisation
de la lumière diffusée àangle
droitquand
la directionde
polarisation
de la lumière incidente est elle-mêmeoblique
parrapport
auplan
de diffusion.Remarquons
enfin que ai+
bl
et as
doivent s’annuler à peuprès
pour la même direction dediffusion déterminée par
C’est une direction un peu inclinée vers
l’arrière;
dans cette direction l’intensité de la lumière diffusée
sera nulle si la lumière incidente est
polarisée
linéai-rement dans le
plan
dediffusion,
et iln’y
auraaucune
obliquité
depolarisation
de la lumièrediffusée
quelle
que soitl’obliquité
de lapolarisation
de la lumière incidente.Nous remercions G.
Domergue, qui
a vérifiécertains calculs de ce travail.
Manuscrit reçu le 10 juillet 1950.
BIBLIOGRAPHIE.
[1] PERRIN F. - J.
Phys. Rad., I942, 3, 4I (F. P., I); Chem. Phys., I942, 10, 4I5 (F. P., II).
[2] D’abord appliqué dans ce domaine par KRISHNAN
R. S. 2014 Proc. Ind. Acad. Sc., I938, A, 2I, 9I et 98.
[3] MIE G. - Ann.
Physik, I908, 25, 377.
[4] DEBYE P. - Ann. Physik,
I909, 30, 59.
[5] Voir notamment : VAN DER HULST H. C. -
Optics of
