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Étude de la lumière diffusée par l’argon sous pression
Pierre Lallemand
To cite this version:
Pierre Lallemand. Étude de la lumière diffusée par l’argon sous pression. Journal de Physique, 1970,
31 (7), pp.551-558. �10.1051/jphys:01970003107055100�. �jpa-00206938�
ÉTUDE DE LA LUMIÈRE
DIFFUSÉE PAR L’ARGON SOUS PRESSION (*)
par Pierre LALLEMAND
Laboratoire de
Spectroscopie
Hertzienne de l’Ecole NormaleSupérieure,
Associé au C. N. R.
S.,
24 rueLhomond,
Paris 5e(Reçu
le 23février 1970)
Résumé. 2014 On
rappelle
dans unepremière partie
le calcul du spectre de la lumière diffusée par un fluidesimple
àpartir
de la fonction de corrélation des fluctuations de densité. On calcule cette fonction de corrélation àpartir
deséquations
de Navier-Stokespuis
de celles de Burnett.On introduit ensuite une viscosité de volume
dépendant
du temps pour décrire des gaz enprésence
de relaxation rotation-translation. Dans une deuxième
partie,
on montre que les résultatsexpéri-
mentaux obtenus pour la diffusion d’un laser He-Ne par
l’argon
sont bienexpliqués
àpartir
deséquations
de Burnett. On montre aussi que laprésence
d’une composanteantisymétrique
autour dela
fréquence
Brillouin estindispensable
pour rendre compte du détail des spectres.Abstract. 2014 In the first part, we recall the calculation of the
spectral density
of thelight
scatteredby
asimple fluid, using
thedensity
correlation function. Thisdensity
correlation function is then derived from the Navier-Stokesequation
and from the Burnett’sequations.
A timedependent
volume
viscosity
is further introduced to describe gases where rotational relaxation takesplace.
In the second part, we show that
experimental
spectra of He-Ne laserlight
scatteredby
argon are well describedstarting
from Burnett’sequations.
We also show that one has to take into account theantisymmetrical
component centered at the Brillouinfrequency
in order to obtain agood
fitwith the
experimental
spectra.L’étude de la lumière diffusée par la matière
permet
d’obtenir desrenseignements
sur les fluctuations de l’indice de réfraction du milieu et par suite sur celles de la densité p. Le calcul[1]
duspectre
de la lumière diffusée dans la direction 0 fait intervenir la compo- sante de Fourierpl(k, t)
de la fluctuation de densitéoù 1 k est
donné par la loi deBragg :
k = 2nkL
sin0/2
si
kL
est le vecteur d’onde durayonnement
incidentet n l’indice de réfraction du milieu diffusant. Pour obtenir
l’expression
duspectre,
il fautpouvoir
étudier l’évolutiontemporelle
depl(k, t).
Lorsque
l’on fait varier lapression
du gaz àangle
de diffusion constant, il faut considérer les variations duparamètre
kl où 1 est le libre parcours moyen des atomes, car on doit utiliser deséquations
différentes pour calculer l’évolutiontemporelle
depl(k, t)
sui-vant la valeur de ce
paramètre.
Pour la diffusion à
grand angle (1700
ou1800)
d’un laser He-Ne à
632,8
nm, on a kl N1/P
oùP est la
pression
enatmosphères.
Les résultatsexpérimentaux présentés
ci-dessouscorrespondent
àOn remercie Mme M. A. Bouchiat et M. M. Dumont pour des discussions utiles à propos de ce travail, et Mme Serre pour l’utilisation du centre de calcul de l’E. N. S. J. F.
(*) Travail réalisé avec le concours du contrat DGRST 69 01 193.
10 > P > 2
atmosphères.
Nous allons donc chercher à utiliser unedescription macroscopique
du gaz,mais nous montrerons que les
équations
usuelles del’hydrodynamique (Navier-Stokes)
ne donnent pas de bons résultatslorsqu’on
lesapplique
au calcul duspectre
de la lumière diffusée[2].
Il convient d’utiliser leséquations
de Burnett[3]
que l’on obtient àpartir
de la 3e
approximation
pour la fonction de distribu- tion des vitesses enprésence
degradients
de vitessemoyenne, de
température
et depression
du gaz dansl’équation
de Boltzmann. Nous montrerons que l’on obtient ainsi un accord satisfaisant avecl’expérience
pour
kl % 0,4 .
Pour k > 0,4,
il faudrait soitprendre
lesapproxi-
mations d’ordre
supérieur
pour la fonction de distri- bution des vitesses(super
Burnett pour la 4eapproxi- mation),
soit utiliser unedescription cinétique
où l’onétudie le mouvement de
chaque particule.
Ce modèlequi
donne une raie dutype Doppler
comme 1 reapproxi-
mation est valable pour
kl >
1 .Le
régime
kl > 1 adéjà
été étudiéexpérimentale-
ment par
Greytak
et Benedek[4]
et lespremières
études
théoriques
ont été faites parYip
et coll.[5].
Le but de cette étude est de tester sur un gaz mono-
atomique
les calculs despectres
de la lumière diffusée dans la zone depression
oùkl 0,5
en vue de pou- voir ultérieurement décrire correctement les mouve-Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01970003107055100
552
ments de translation des molécules dans certains cas
où il y aura en
plus échange d’énergie
avec lesdegrés
de liberté internes. Les résultats essentiels ont été dis- cutés par Lallemand
[6].
Nous nous proposons donc de comparer les spectres obtenus
expérimentalement
par la diffusion à 1700 d’un laser He-Ne à632,8
nm dansl’argon
pour despressions comprises
entre 2 et 10atmosphères (les
valeurs
correspondantes
de kl sontcomprises
entre0,68
et0,14)
et les spectres calculés àpartir
deséqua-
tions de Navier-Stokes ou de Burnett.
On
présentera
enappendice
un calcul des spectres de la lumière diffusée par des gaz moléculaires. Les résultats de ce calcul ont étédéjà
utilisés dans le casde l’azote
[6].
I. Calcul du
spectre.
- On sait que l’intensité diffusée à un instant donné t dans la direction 0 peut être calculée en utilisant leséquations
de Maxwellpour le
champ
diffusé avec le terme sourceoù
(xr, t)
est le tenseur desusceptibilité
linéaire du milieu etEl,
lechamp
incident.Lorsque
le milieu estcomposé
d’atomesoptiquement isotropes,
;r est réduit àap(r, t)
oùp(r, t)
est la densité du milieu et x lapola-
risabilité
atomique
que l’on peut déduire de l’indice de réfraction.On obtient
[1]
alorsl’expression
suivante pour l’in- tensité diffusée à la distance Roù
IL
est l’intensitéincidente, 0 l’angle
entre lapola-
risation incidente et la direction
d’observation,
N lenombre de
particules
par unité de volume et 0153 lafréquence
de la lumière diffusée.La densité
spectrale
s’obtient parapplication
du théorème de Wiener-Khintchine à la variable aléa- toirepl(k, t),
d’oùOn montre
[7]
alors que la moyenne d’ensemblequi
intervient dans la fonction de corrélation
peut s’exprimer
sous la formeoù
G(k, r)
est une fonction de k et de r que l’on peut calculer àpartir
deséquations macroscopiques
del’évolution du milieu et
p(k, 0) /?*(k, 0)
une moyenned’ensemble sur les conditions initiales que l’on obtient par
application
desprincipes
de lathermodynamique.
On a
[8] ]
où
PT
est le coefficient decompressibilité isotherme,
v’ le volume éclairé
(sur lequel
on a fait ladécomposi-
tion en série de Fourier de
pl(r, t))
et k la constantede Boltzmann.
Nous sommes donc conduits à calculer
G(k, i)
àpartir
deséquations classiques
du mouvement.Soit
p,(x, t), 1l1(X, t), Tl(x, t)
les variations de ladensité,
de la vitesse dans la direction x et de la tem-pérature
autour des valeursd’équilibre
p, 0. Ces variations sont trèspetites
et on vapouvoir
utiliserdes
équations
linéarisées.où co est la vitesse du son à basse
fréquence,
y le rap- port des chaleursspécifiques C pl cv, fi
le coefficient de dilatationthermiques
la viscosité et  la conducti- bilitéthermique. P2
etQ2
sont des termessupplé-
xx
mentaires
apportés
auxéquations classiques
del’hy- drodynamique.
Ilsapparaissent lorsque
l’on utilise la 3eapproximation
pour la fonction de distribution des vitesses. Ces nouvelleséquations s’appellent équations
de Burnett
[9].
Les termes linéaires contenus dans
P2 et Q2
xx
s’expriment
où P est la
pression. W2, W3, 02
et04
sont des nombresqui dépendent
dupotentiel
d’interaction entre atomes.Pour des molécules de Maxwell
(potentiel
enr-4) on a - = 2, - 3, 02 == 45/8, 04 = 3 .
Le gaz considéré est suffisamment
proche
de l’étatparfait
pour que l’onpuisse
utiliserl’équation
d’étatpour
exprimer P2
en fonction de p, etTl.
Dans cexx
cas fl = T-’ ’
On obtient :
L’équation
de continuité 4a permet d’éliminer8U1/8x
dans les
équations
4b et 4c. Pour obtenirG(k, s) qui
est la transformée de
Laplace temporelle
deG(k, z)
on effectue une transformation de Fourier
spatiale, puis
une transformation deLaplace temporelle,
cequi
revient à chercher des solutions enexp(ikx-st)
où k est
réel,
et scomplexe. Au
contraire dans le casdes
expériences
d’ultrasons onprendrait
des solutionsen
exp(iwt
-kx)
avec w réel et kcomplexe.
On arriveainsi au
système :
Posons
On obtient pour la
dépendance
depi(k, s)
en fonc-tion de
pl(k, 0)
[le
termeF(s)
ne nous intéresse pas car les conditionsinitiales
impliquent
puisque
p i etTl
considérés au même instant sont desgrandeurs statistiquement indépendantes.
Il en est demême pour le terme
E(s)
car on aOn a
Si l’on pose
(02
=C03 = 02
=e4
= 0 on retrouveles
expressions
de Mountain[2],
au contraire si l’on admet que le gaz estparfait
etmonoatomique,
ontrouve
l’expression
donnée par Foch[3].
Le
spectre
s’obtient[7]
alors en prenant laquantité
. En
décomposant G(k, s)
en élémentssimples,
onmet le spectre sous la forme :
Le ler terme
représente
la raieRayleigh,
les seconds termesdépendant
de Breprésentent
les raies Brillouin centrées en ± (J)2 delargeur
totale à mi-hauteur 2 (J)i, et les termes en C décrivent des raies dedispersion
centrées en ± (02. Les deux derniers termes discutés par
Montrose, Solovyev
et Litovitz[7] produisent
une
asymétrie
des raies Brillouin etdéplacent
lesmaxima Brillouin. Nous verrons leur
importance
dansla
partie expérimentale.
554
Nous avons déterminé les valeurs des
quantités
(.00’ Q)1, Q)2,
A, B,
C en fonction de lapression P
pourl’argon
à 22 °C. Lesfigures
1 et 2représentent
lesvaleurs de (.00’ (01 et C02 dans le cas de
l’équation
deNavier-Stokes et dans celui de
l’équation
de Burnettpour des molécules de Maxwell. On voit que seul 0)2
dépend
du modèle.Fie. 1. - Demi-largeur des composantes Rayleigh et Brillouin (wo et
mi)
calculées à partir des équations de Bumett (courbe entrait plein) et des équations de Navier-Stokes (courbe en tirets).
FIG. 2. - Position du centre de la raie Brillouin (w2) calculée à partir des équations de Bumett (A) et de Navier-Stokes (B).
La
comparaison
avec lesspectres expérimentaux
nécessite le calcul de l’influence de la résolution finie de
l’appareil.
SoitS(cv)
lespectre
réel etA(cv)
la fonc-tion
d’appareil,
il faudra calculer leproduit
de convo-lution
F(w)
=A(cv)
*S(w).
C’est la fonctionF(cv)
que nous
porterons
sur lesfigures.
II. Etude
expérimentale.
- Pour observer la lumièrediffusée par un gaz il faut
disposer
d’un laser mono-mode et d’un interféromètre à haute résolution car le domaine
spectral
à étudier est très étroit(2
000 MHzdans
l’argon).
Nous avons donc utilisé un laser He-Ne rendu monomode enremplaçant
un des miroirs de la cavité laser par un réflecteurcomposé
de troismiroirs du
type
Michelson[10].
Ondispose
d’envi-ron 10 mW de lumière à
632,8
mm. L’interféromètreFabry-Pérot plan
a uneépaisseur
de40,8
mm soit3 675 MHz entre ordres et il est
balayé
par variation de lapression.
Lalargeur
totale à mi-hauteur de la fonctiond’appareil A(cv)
est de 150 MHz environ.Nous avons dû utiliser la forme
expérimentale
deA(cv)
car les
approximations
par une raie lorentzienne ougaussienne
ne donnent pas de bons résultats.La lumière diffusée à 1700 du faisceau incident est
recueillie au moyen d’une lentille
conique.
Les fenêtresde la cellule
produisent
une faiblequantité
de lumièreparasite qui s’ajoute
au spectreréel,
de sorte que l’on doit comparerxA(w)
*S(cv)
+yA(cv)
auxenregis-
trements. x et y sont deux
paramètres
que l’onajuste
l’un au
pic Brillouin,
l’autre aupic Rayleigh.
Le détecteur est un
photomultiplicateur
ITTFW 130refroidi suivi d’une chaîne de
comptage d’impulsions.
On a un bruit d’obscurité de l’ordre de 600
photoélec-
trons par minute environ. La cause essentielle de bruit est le bruit de
grenaille
dusignal
lui-même. On atrouvé
plus
sûr de moyenner surplusieurs
interordresbalayés
relativement viteplutôt
que d’observer unseul interordre avec une
grande
constante detemps.
Les résultats du moyennage sont
représentés
par des croix sur lesfigures.
Sur la
figure 3,
onprésente
lespectre expérimental
obtenu à 10atmosphères
et22°C,
ainsi que la fonctiond’appareil A(cv).
Poursimplifier
le calcul de la convo-lution
A(cv) * S(cv)
on atronqué
la fonctionA(co)
àune certaine distance du centre de la
raie,
cela peutexpliquer
les faibles différences que l’on observe entre lesspectres
calculés(cas
Navier-Stokes àdroite,
casBurnett à
gauche),
et lespectre expérimental.
On voitici que la lumière
parasite
nereprésente
que 13%
de l’intensité au centre de la raie
Rayleigh.
FIG. 3. - Spectre de la lumière diffusée à 170° par l’argon à 22 °C et 10 atmosphères. A gauche, en trait plein, spectre calculé à partir des équations de Bumett en tenant compte de la lumière
parasite, et sans en tenir compte (courbe en pointillés). A droite spectre calculé à partir de l’équation de Navier-Stokes avec et sans la composante antisymétrique (courbe en tirets). Au centre
profil instrumental de l’ensemble laser, interféromètre.
A titre d’indication on a
représenté
lespectre
cal- culé dans le casclassique [11 ] (C
=0,
pas de raie dedispersion).
On voit sur cetexemple
où001/002 0,1,
que la contribution de la raie de
dispersion
est trèsimportante.
Elle entraîne undéplacement
de la raie Brillouin de1/80 environ,
et modifieprofondément
laforme de la raie
Brillouin,
rendant la notion de lar- geur totale à mi-hauteur trèsimprécise.
Les
figures 4, 5, 6,
7 et 8 donnent lesspectres expé-
rimentaux et les spectres calculés
(à
droite cas Navier-Stokes,
et àgauche
le cas Burnett pour des molécules deMaxwell)
pour despressions
de8, 5, 4,
3 et 2 atmos-sphères respectivement (toujours
à 22OC).
On voit que lesspectres
calculés au moyen deséquations
de Burnettdiffèrent peu des
spectres expérimentaux
dans la zonespectrale
située au-delà de 600 MHz.FIG. 4. - Spectre de la lumière diffusée à 170° par l’argon à 22 °C et 8 atmosphères ( +). A gauche : spectre calculé à partir
des équations de Burnett. A droite : spectre calculé à partir de l’équation de Navier-Stokes. En pointillés : spectre calculé
sans lumière parasite.
FIG. 5. - Spectre de la lumière diffusée à 170° par l’argon à 22 °C et 5 atmosphères (+). A gauche : spectre calculé à partir
des équations de Bumett. A droite : spectre calculé à partir de l’équation de Navier-Stokes. En pointillés : spectre calculé
sans lumière parasite.
Les deux calculs donnent des
largeurs
Brillouin(OJ 1) pratiquement identiques.
Il en est de même pour lescoefhcients B et C. On peut donc essayer de choisir la valeur de OJ2
(position
de la raie Brillouinsymé- trique)
en vue d’obtenir le meilleur accordpossible
avec les spectres
expérimentaux.
On remarque que laFIG. 6. - Spectre de la lumière diffusée à 170° par l’argon à 22 °C et 4 atmosphères (+). A gauche : spectre calculé à partir des équations de Bumett. A droite : Spectre calculé à partir de l’équation de Navier-Stokes. En pointillés : spectre calculé
sans lumière parasite.
FiG. 7. - Spectre de la lumière diffusée à 170° par l’argon à
22 °C et 3 atmosphères (+). A gauche : spectre calculé à partir
des équations de Bumett. A droite : spectre calculé à
partiride
l’équation de Navier-Stokes. En pointillés : spectre calculésans lumière parasite.
FIG. 8. - Spectre de la lumière diffusée à 170° par l’argon à
22 °C et 2 atmosphères (+). A gauche : spectre calculé à partir des équations de Bumett. A droite : spectre calculé à partir de l’équation de Navier-Stokes. En pointillés : spectre calculé
sans lumière parasite.
portion
desspectres expérimentaux
calculés entre 900et 1 450 MHz peut être
superposée
à la mêmeportion
desspectres expérimentaux
parsimple
translation(variation
dew2)
cecijustifie
la déterminationempi- rique
de W2’ Les valeurs ainsi obtenues sontreportées
sur la
figure
2. L’incertitude sur la valeur de W2 pro- vient enpartie
de l’incertitude sur la forme de la fonctiond’appareil A(cv).
556
Des calculs de
dispersion
ont été faits pour d’autres valeurs des 4 coefficients W2, (03,02
et84. Lorsque
l’on
prend
W2 = 2 x1,014 ;
W3 = 3 x0,806 ; 02
=45/8
x1,014
et04
= 3 x0,806 (cas
dessphères rigides)
on trouve des valeursthéoriques
dudépla-
cement Brillouin
(C02)
un peuplus grandes
que pour le cas des molécules de Maxwell(1 030
MHz au lieude 1 017 MHz à 4
atmosphères.
Le cas Navier-Stokes donne 973 MHz dans les mêmesconditions,
et lavaleur
expérimentale
est de l’ordre de 1015 ± 5MHz).
Il serait intéressant de
disposer
des valeurs des coefficients Q)2, W3,02 et 04
pour des modèlesplus
réalistes dupotentiel interatomique,
comme ceux que l’on utilise pour calculer le second coefficient du viriel et les coefficients detransport (Â, 1),
mais il est trèsdifficile de trouver des solutions de
l’équation
deBoltzmann pour de tels
potentiels.
Celapermettrait
dedécider si les différences entre les résultats
théoriques
et
expérimentaux proviennent
d’un choix erroné dupotentiel intermoléculaire,
ou s’il faut abandonner undéveloppement
en(kl)
del’équation
de Boltzmann.On peut en outre constater des différences entre les
spectres
observés et les spectres calculés dans le domainespectral
0 à 950MHz,
bien que laprésence
d’une cer-taine
quantité
de lumièreparasite
rende les conclu- sions incertaines.On a donc montré que la forme exacte des
spectres
de diffusion de la lumière parl’argon
dans le domaine0,1
kl0,4
est assez bienreprésentée
àpartir
deséquations
deBurnett,
bienqu’il
existe des écarts nonnégligeables
entre la valeur calculée et la valeurexpé-
rimentale de la
position
du maximum de la compo- sante Brillouinsymétrique
pour despressions
infé-rieures à 3
atmosphères.
Nos résultats s’accordent donc bien avec ceux de
Greenspan [12] qui
avait mesuré ladispersion
etl’absorption
d’ultrasons(1 MHz)
dans des gaz rares, et trouvé que leséquations
de Burnett rendent biencompte
des résultatsexpérimentaux.
Nous trouvons donc que les
équations
de Burnettdécrivent correctement les mouvements de translation des molécules. Nous pourrons donc
employer
leséquations
5a et 5b dans le cas des gazpolyato- miques (02, N2
etCH4)
en vue d’étudier ladispersion
des ondes ultrasonores dues aux
degrés
de libertéinternes de ces molécules.
Nous avons aussi montré que même
lorsque
l’atté-nuation du son n’est pas très
grande,
il estindispen-
sable de tenir
compte
descomposantes antisymétriques
centrées en Ú)2’
Appendice.
- Nous allonsprésenter
un calcul duspectre
de la lumière diffuséelorsque
le gaz est constitué de moléculesqui possèdent
desdegrés
de libertéinternes
susceptibles d’échanger
del’énergie
avec lesmouvements de translation.
Les résultats de ce calcul ont été utilisés dans le cas
de l’azote pour tracer les courbes
théoriques
que l’ona
portées
sur lafigure
2 de la référence[6].
Pour décrire les
échanges d’énergie,
onpeut
utiliser des chaleursspécifiques dépendant
de lafréquence :
où
(Cp)translation
est la contribution des mouvements de translation(2 R
pour un gazparfait)
etCI
celle desdegrés
de liberté internes. i’ est un temps de relaxation pour leséchanges d’énergie.
On peut aussi
prendre
des chaleursspécifiques
indé-pendantes
de lafréquence
et introduire une viscosité de volumedépendant
de lafréquence [13].
Il en résulteque
l’équation
lb devient :Si l’on admet
qu’il n’y
aqu’un
seultemps
de relaxa- tion7:’,
on a :où
Si l’on pose
et
on obtient de nouvelles
équations
pourp (k, ’)
d’oùl’on déduit
l’expression
deG(k, s) = N(s),I D(s)
avecet
D(s)
étant du 4edegré
en s, on trouve unecomposante supplémentaire
centrée à 0153 = 0. Cette nouvelle compo- sante a été discutée par Mountain[14]
et observéeexpérimentalement
par Stoicheff et Coll.[15].
Les
expressions
obtenues deviennentidentiques,
àcelles de Mountain
[2] lorsque
l’onprend
La résolution
numérique
del’équation
dedisper-
sion
D(s)
montre que pour Tfixé,
leslargeurs
etampli-
tudes des différentes raiesdépendent
très peu du modèle utilisé(cas Navier-Stokes,
cas Burnett molé- cules de Maxwell ousphères dures)
comme dans lecas de
l’argon.
On peut donc déterminer W2expéri-
mentalement comme on l’a fait pour
l’argon.
C’est ceque nous avons
présenté figure
2 de la référence 6pour l’azote
(où
les courbesthéoriques
ont été calcu-lées pour W2 =
2,
W3 =3, 02
=45/8
et(}4
=3).
Si l’on ne connaît pas s, il est
préférable
d’utiliserle
rapport
entreS(0)
etS(C02).
Il faut doncdisposer
d’un
montage
où laquantité
de lumièreparasite
diffuséeélastiquement
par les faces de la cellule soitnégligeable.
Ce n’est pas le cas pour notre
montage
actuel.Avant de décrire les résultats
expérimentaux
obtenuspour
l’argon,
il faut faire une remarqueimportante.
Les termes additionnels
P2
etQ2
ne sont donnésxx
par les
expressions
2 et 3 que pour des gaz monoato-miques
pourlesquels
le facteur d’Eucken[16]
Dans des cas
plus généraux,
onexprime Px x
etQ2
sousla forme :
en suivant les notations de
Greenspan [17].
Les coefh-cients
numériques
ont été choisis de telle sorte que les nombres e1, B2, 83, soientégaux
à l’unité pour des molécules de Maxwell.Toutes les
expressions
deG(k, s)
sont encore valablessi l’on
part
desexpressions
6 et 7 à condition deprendre
Les nouveaux
nombres - -
et94
diffèrentnotablement des valeurs
2, 3, 45,18
et 3 pourl’oxygène
par
exemple
pourlequel ç
=2,0
au lieu de2,47
pourl’argon
mais il n’en résulte que de très faibleschange-
ments pour les racines de
l’équation
dedispersion.
Ilen est de même pour l’azote où ç =
1,96 .
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