Polarisation de la lumière diffusée par les milieux isotropes troubles

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Polarisation de la lumière diffusée par les milieux

isotropes troubles

Francis Perrin

To cite this version:

LE

JOURNAL

DE

_PHYSIQUE

ET

LE

RADIUM

POLARISATION DE LA

LUMIÈRE DIFFUSÉE

PAR LES MILIEUX ISOTROPES TROUBLES

Par FRANCIS PERRIN.

Sommaire. 2014 Introduction des

paramètres nécessaires et suffisants pour la détermination de l’état de

polarisation d’un faisceau lumineux diffusé par un milieu _{isotrope ayant} des éléments _{d’hétérogénéité} de dimensions non _{négligeables} par rapport à la longueur d’onde.

R. S. Krishnan appliquant un _principe de _{réciprocité optique} pour certains états de polarisation du faisceau _incident, a établi _{l’égalité} de 2 _{des 4} coefficients _qui s’introduisent a _priori dans ce cas.

En utilisant la _{représentation} linéaire de Stokes pour les états de polarisation des faisceaux lumineux

monochromatiques, on montre que la diffusion sous un _angle donné doit être _{caractérisée par le tableau} des 16 coefficients des formes linéaires _{qui expriment} les _{4 paramètres} relatifs au faisceau diffusé en

fonction des 4 paramètres relatifs au faisceau incident, et que l’application du principe de _{réciprocité}

conduit à 6 relations de symétrie ou _{d’antisymétrie} entre ces 16 coefficients. Pour un milieu _isotrope

asymétrique la diffusion sous un angle donné, et pour une _fréquence donnée, est donc caractérisée par 10 coefficients indépendants. Dans le cas d’un milieu symétrique, 4 de ces coefficients sont néces-sairement nuls, ce _qui réduit à 6 le nombre des coefficients de diffusion.

La _comparaison avec la diffusion dipolaire montre que le criterium le plus sûr d’une diffusion

multi-polaire doit être l’existence d’une certaine _ellipticité de la lumière diffusée pour un faisceau incident

polarisé linéairement dans une direction _oblique par rapport au _plan de diffusion.

SÉRIE VIII. - TOME lIl. 3. MARS 19~2.

1. La diffusion de la lumière par un milieu macro

-scopiquement homogène

résulte d’une

_{hétérogénéité}

microscopique.

Si cette

_{hétérogénéité}

n’existe

_qu’à

une échelle de dimensions très

_petites

_par

_rapport

à la

_longueur

d’onde de la lumière

utilisée,

la diffusion

présente

les caractères

_simples

bien connus des

émissions secondaires

_{dipolaires fi}

à 5;

18].

Mais

si les éléments

_{d’hétérogénéité}

ont des dimensions notables par

rapport

à la

_longueur

d’onde,

le

phénomène

est

_{plus compliqué,}

et n’a en

_général

été étudié

_{expérimentalement}

_que dans des cas

particuliers

d’excitation ou

d’observation,

et du

point

de vue

théorique

_{que pour des}

particules

diffusantes

_{sphériques [6, 71.}

Nous nous _proposons, en étendant une méthode

employée

par R. S. Krishnan

[8],

de mettre en

évi-dence les

_paramètres

_{indépendants}

nécessaires pour

caractériser de

_{façon générale}

l’intensité et la

polari-sation de la lumière

diffusée,

sous un

_angle

et _pour

une

_longueur

d’onde donnés, par un milieu

_isotrope

quelconque.

Un résumé de ce travail a été

_présenté

à la Société de

_{Chimie-physique}

en mai

_{I g3g}

_[13].

Nous aurons à

distinguer

les milieux

symétrique,

pour

lesquels

le centre de tout volume

_sphérique

macroscopique

est un centre de

_symétrie,

et tout

plan

passant

par ce centre un

_plan

de

symétrie,

et les milieux

_{asymétriques, qui}

sont en

_général

doués de

_pouvoir

rotatoire.

_{L’isotropie}

du milieu pourra n’être que

macroscopique

et résulter d’une

distribution

_isotrope

en _moyenne d’éléments

micro-scopiques anisotropes.

Nous verrons _{que les milieux}

_isotropes

dont les ,

éléments diffusants ne sont _pas très

_petits

_par

_rapport

à la

_longueur

_d’onde,

et

_qui

sont en

_{général plus}

ou moins troubles ou

_opalescents,

font intervenir

plusieurs paramètres

nouveaux dont la mesure

pourra contribuer à la détermination de la

grandeur,

de la forme et des

_propriétés

_optiques

de ces éléments. Cette _{méthode d’étude pourra}

_{s’appliquer}

aux

fumées,

aux

brouillards,

aux

suspensions,

aux

émulsions,

aux solutions

colloïdales,

aux solutions de substances . à _{grosses molécules. Elle pourra aussi}

_{s’appliquer}

dans le cas de milieux

_présentant

des fluctuations

assez étendues, comme les fluides purs ou les

_mélanges

liquides

au

_voisinage

d’un état

_critique,

les verres, etc.

Je remercie R.

Wurmser,

avec

_{lequel j’ai}

eu,

sur ces

_questions

de

_diffusion,

divers

_échanges

d’idées,

qui

ont été à

_l’origine

de ce travail.

2. La relation de R. S. Krishnan. - Dans

plusieurs

articles

_publiés

en

_{I g38,}

R. S.

Krish-nan

[8

à

_12]

a établi

_{théoriquement}

et donné la

vérification

_{expérimentale}

d’une relation entre les

intensités de certaines

_composantes

de la lumière diffusée par un milieu

_{isotrope symétrique,}

dans

quelques

conditions de

_polarisation

du faisceau

incident.

En un

_point

d’un faisceau lumineux horizontal

polarisé

linéairement et d’intensité

_donnée,

il consi-dère la diffusion dans une direction horizontale

faisant un

_{angle 4)}

avec le faisceau

_incident,

et

désigne

par Rh et Vh les intensités des vibrations

horizontale et verticale du faisceau diffusé

_quand

la direction de vibration du faisceau incident est

horizontale,

et _par H,, et V,, ces intensités

_quand

cette direction de vibration est verticale. Il définit

les facteurs de

_{dépolarisation correspondants}

du

faisceau diffusé par les

_rapports

_{(en général}

inférieurs à

₁₎

La

_{superposition,}

sans relation de

_phase,

des deux

faisceaux incidents de même intensité

_polarisés

à

angle

droit considérés donne un faisceau incident

non

_{polarisé auquel correspond}

un faisceau diffusé

dont les intensités de vibration horizontale et

verticale sont

Hu =

Hh + Np et Vu, = Vh +

V,~;

le facteur de

_{dépolarisation}

de ce faisceau

diffusé,

défini par le

_rapport

a _{donc pour valeur}

La mesure des trois facteurs de

_{dépolarisation}

_PI"

p, et pL donne donc les

rapports

des

_quatre

quan-tités, Hh, Vn, H v, V,,.

L’application

d’un

_principe

_général

de

_{réciprocité}

dû à Lord

_Rayleigh,

a conduit R. S. Krishnan à

la relation

valable pour un milieu

_{symétrique isotrope,}

ou même seulement de révolution autour de la direction

verticale,

c’est-à-dire

_{perpendiculaire}

au

_plan

de diffusion

[g].

Cette relation est satisfaite dans deux cas

parti-culiers

déjà

connus :

io Pour des

_particules

diffusantes très

_petites

(diffusion dipolaire),

V,,, H,,,

1’/, sont

_{indépendants}

de tj) et l’on a

_{(Lord Rayleigh [ ~?~1)}

en

_particulier

_pour la diff usion transversale

2° Pour des

_particules

diffusantes

_sphériques

de dimension

_quelconque

on _a,

_quel

_que soit -4)

_(G.

Mie

_[6])

R. S. Krishnan en a _par ailleurs donné la

vérifi-cation

_{expérimentale}

_{pour de grosses}

_particules

non

_sphériques

_diverses,

_pour

_lesquelles

les intensités

Hv et VIL sont bien

_toujours

_égales,

mais en

_général

différentes de zéro et de l’intensité Hh.

Des

_égalités

_(1),

₍₂₎

et

₍₃₎

résulte la relation

Par suite de la

_{réciprocité,}

il est donc inutile de

mesurer le facteur de

_{dépolarisation}

_{Pli pour} une

excitation en lumière

_naturelle,

si l’on a mesuré

les facteurs de

_{dépolarisation}

_ph et _{o, relatifs à des}

excitations

_polarisées

horizontalement et vertica-lement.

Enfin dans un article de novembre

_rg3g

R. S.

Krish-nan

_{[ 1 4]}

a considéré le cas où la direction de

vibration du faisceau incident

_polarisé

linéairement fait un

_angle

0 avec la normale au

_plan

de diffusion. En ne tenant _pas

_compte

de la corrélation de

_phase

qui

existe alors entre les

_composantes

horizontale

et verticale de vibration du faisceau

incident,

il obtient comme valeur du

_rapport

des intensités des

_composantes

horizontale et verticale de vibra-tion du faisceau diffusé

_{(rapport qu’il}

nomme encore facteur de

_{dépolarisation)}

Mais cette

formule,

bien que conforme aux résultats

théoriques particuliers

de Lord

Rayleigh

(petites

particules quelconques)

et de G. Mie

_(grosses

_sphères),

ne lui semble _pas valable de

façon

_générale

à cause

de l’arbitraire de

_{l’hypothèse qu’il}

a _{faite pour}

l’obtenir. Il

_indique

d’ailleurs _que certaines mesures

faites par lui sur de grosses

_particules

non

_sphériques

ne la vérifient pas bien. Nous montrerons

_pourtant

plus

loin que cette formule doit être _{valable pour}

tout milieu

_symétrique.

3. Le

_principe

de

_{réciprocité}

en

_optique.

-Dans son livre sur la théorie du

Son,

Lord

_Rayleigh

a démontré un théorème de

_{réciprocité}

relatif aux

forces et aux

_{déplacements}

au

_voisinage

d’un état

d’équilibre

pour un

_{système mécanique}

obéissant

à

_l’optique,

sans nouvelle

démonstration,

cette loi de

_{réciprocité, qui précise}

dans ce domaine le

_principe

du retour inverse des _rayons

lumineux,

en

_indiquant

en note

_qu’il

faudrait

_spécifier

les états de

polari-sation

_[16].

C’est en

_appliquant

ce

_principe

_que

R. S.

Krishnan,

en

_{1 ~38,}

a établi la relation relative

au

_phénomène

de diffusion que nous venons de

rappeler;

mais les cas considérés _{par lui sont} encore

particuliers

car ils ne font _{pas intervenir les}

corré-lations de

_phase

entre les vibrations

_composantes

des faisceaux lumineux. Pour tirer toutes les

consé-quences

possibles,

dans l’étude de la

diffusion,

du

principe

de

_{réciprocité,}

il est nécessaire d’en

préciser

l’énoncé

_général

en

optique,

ce

_qui

demande

_quelques

précautions.

On sait

_qu’un

faisceau lumineux

_{monochromatique}

quelconque

peut

être

considéré,

d’une infinité de

façons,

comme la

_{superposition,}

avec ou sans

relation de

_phase,

de deux faisceaux de même

direction

ayant

des états de

_polarisation

_pure

complé-mentaires,

par

exemple

polarisations

rectilignes

perpendiculaires,

ou

_{polarisations}

circulaires inverses. Nous

_prendrons

ici comme états de

_polarisation

simples,

pour

chaque

direction de

_propagation

les

états de

_{polarisation rectiligne}

suivant deux

direc-tions

_{rectangulaires}

fixes.

Étant

donné un

_{système pouvant}

_transmettre,

disperser

ou absorber de diverses

façons

la lumière

qu’il

reçoit,

considérons,

pour un faisceau incident 51 1

de

_{polarisation simple}

et d’intensité

I,,

sortant

d’un

_{polariseur rectiligne}

N,

un faisceau

_émergent

particulier

~~~, dont nous

_séparerons

une

_composante

de

_{polarisation simple}

et d’intensité

_I’,

au

moyens

d’un

_{polarisateur rectiligne}

N’. Associons à ces faisceaux les faisceaux

inverses,

en considérant un faisceau incident ~2 2 sortant du

polarisateur

N’

avec une intensité

_égale

à l’intensité I, et se

propa-geant

dans la direction inverse de celle du faisceau

émergent 5’i’

et le faisceau

_émergent

correspon-dant

~~ ~,

qui

sort du

_polarisateur

N dans la direction

opposée

à celle du faisceau incident Zi. Le

_principe

de

_{réciprocité}

_{affirme que l’intensité}

_~’.,

de ce dernier faisceau est

_égale

à

_7~.

Si deux

_{f aisceaux}

incidents

de

_{polarisations}

_simples

ont des intensités

_égales,

les

_faisceaux

_émergents

inverses,

de mêmes

_{polarisations}

simples, qui

leur sont associés ont

_également

des

intensités

égales.

Pour que ce

_principe

soit vrai _{il faut que le}

_système

traversé soit indifférent au sens de

_propagation

de la

lumière,

ou si l’on veut au

_signe

du

_temps,

ce

qui

exige

l’absence de mouvements, de courants

électriques

et de

_champs

_{magnétiques.}

On

_peut

l’étendre à des cas

_{plus généraux,}

à condition

d’in-verser, en même

_temps

_{que le} sens de la

_propagation,

celui des mouvements, des courants

_électriques

et

des

_{champs magnétiques. (Les équations}

de Maxwell

notamment restent satisfaites si l’on inverse simul-tanément les

_signes

du

_temps

du

_champ

_magnétique,

et du courant

_{électrique.)}

On _{sait par}

_exemple

_que

le

_principe

du retour inverse de la _{lumière n’est pas}

directement

_applicable

à un

_système

où intervient

le

_pouvoir

rotatoire

_magnétique;

_pour

_qu’il

le

devienne il faut inverser le sens du

_{champ magnétique}

avec celui de la direction de

_propagation.

Il ne faut aussi considérer que des faisceaux

monochromatiques

de même

_fréquence,

ou, du

moins,

que les mécanismes de

changements

de

_fréquence

puissent

être inversés en même

_temps

_{que le} sens

de la

_propagation,

comme _par

_exemple

un

change-ment de

_fréquence

résultant d’une diffusion sur une

surface

mobile,

dont le mouvement devra être

inversé. Mais le

_principe

de

_{réciprocité}

_{n’est pas} valable pour les

_phénomènes

de fluorescence ou

d’effet Raman

_{qui correspondent}

à des variations irréversibles de

_fréquence.

Dans le domaine de la diffusion il ne

_s’applique

_qu’à

la diffusion de

_Rayleigh

sans

_changement

de

_{fréquence (ou}

avec faible

chan-gement

de

_fréquence,

tant _que les mécanismes

d’augmentation

ou de diminution de

_fréquence,

correspondant

aux variations

_d’énergie

de rotation

ou de vibration des

molécules,

jouent

symétrique-ment avec des intensités sensiblement

_égales).

Enfin la définition des intensités lumineuses devrait être

_précisée

en tenant

_compte

des

_angles

solides d’ouverture et des

largeurs

des

faisceaux,

ce

_qui

_peut

soulever

_quelques

difficultés,

sans doute

non

essentielles,

à cause des

_phénomènes

de

diffrac-tion.

On

_peut

aussi énoncer le

_principe

de

_{réciprocité}

du

_point

de vue

_{corpusculaire.}

Si un

_photon

associé au faisceau incident 51 1 a une

probabilité

p de

ressortir du

_système

associé au faisceau

_{~~ ~,}

récipro-quement

un

_photon

associé au faisceau

312

inverse

de 5§

a la même

_probabilité

_{p de} ressortir associé au

_{faisceau 5]}

inverse du faisceau 5’t.

On voit que ce

_principe

se rattache au

principe

général

de

_{mécanique quantique}

sur

_l’égale

proba-bilité de deux transitions inverses entre des états

de même

_énergie.

4. La

_{représentation}

linéaire de l’état de

polarisation

d’un faisceau lumineux de Stokes.

- Considérons d’abord un faisceau

parallèle

homo-gène

monochromatique

complètement

polarisé,

dont

nous

_{représenterons}

la vibration

_électrique

_par ses

composantes

suivant deux axes

_{rectangulaires}

_Ors

en

_précisant

_{que les}

_amplitudes

_{pi et p~} et la

pulsa-tion ~) sont

_positives.

Nous

_désignerons

_{par à}

la

différence de

phase

de ces

_composantes

,

+-L’extrémité du vecteur oscillants c _{ainsi défini}

décrit,

dans le sens direct ou inverse suivant que

sin à est

_positif

ou

_négatif,

une

_ellipse

de

demi-axes a et

_{b j a,}

dont le

_grand

axe fait un

_{angle a}

avec l’axe Ox

_(1).

Nous _poserons

en

_prenant

le

_signe

+ ou le

_signe

-

suivant que

l’ellipse

est _{parcourue dans} le sens direct ou

_inverse,

c’est-à-dire _{suivant que sin r3} est

_positif

ou

_négatif.

On sait que l’on a alors

et nous

_désignerons

ces trois

_{quantités, qui}

définissent

la vibration

_{elliptique (sauf}

sa

_{phase), respectivement}

par

Me, G’~,

5~~.

Rappelons

aussi que la

représentation

de Poincaré fait

_correspondre

à la vibration

ellip-tique

considérée le vecteur

_spatial

de

_longueur

Ir~,

de

_{longitude 2 Y,}

et de latitude

_{2 3}

et _{par suite} de

composantes

Me, Ce, Se

suivant les axes de référence. Aucun faisceau de lumière n’est en fait

rigoureu-sement

_{monochromatique.}

Les

_amplitudes

et les

phases

des

_composantes

suivant deux axes de toute

vibration lumineuse subissent par suite des varia-tions « séculaires » en

_général

sans corrélation stricte.

L’ellipse

de

vibration,

définie à

_chaque

instant,

se modifie ainsi

_rapidement

au cours du

_temps,

et

seules des mesures _moyennes sont

_possibles,

ce

_qui

explique

les états de

_{polarisation partielle}

de la

lumière.

L’étude de la

_polarisation

d’un faisceau lumineux se fait au _moyen

d’analyseurs

_permettant

chacun

de mesurer l’intensité moyenne d’une vibration Eu

résultant d’une combinaison

linéaire,

avec certains

déphasages,

des

_composantes

et Sy de la vibration

initiale

Cette intensité _moyenne a _{pour valeur}

le trait

_placé

au-dessus d’une

_{expression indiquant}

qu’on

en

_prend

la valeur _{moyenne dans le}

_temps.

L’utilisation de

_{quatre analyseurs}

distincts

_permet

donc de déterminer les

_quantités

et

_{réciproquement}

la connaissance de ces

_quatre

quantités

permet

de calculer l’intensité mesurée au

(1) x est défini à un _multiple entier de 7 près.

moyen d’un

analyseur

quelconque correspondant

à des facteurs c, et c., et à un

_{déphasage (^ri}

_{1 - "fj’2)}

donnés. Au lieu des

_quatre

paramètres

i, 1.~, y, f7,

on

_peut

définir l’état de

_polarisation

_partielle

_par

les

_quatre

_{quantités équivalentes}

qui

sont celles dont Stokes avait montré

_qu’elles

caractérisaient

_{complètement}

le faisceau

_[17].

La

_propriété

essentielle des

_paramètres

ainsi

introduits est de s’additionner

lorsque

l’on superpose deux faisceaux

_{indépendants,}

c’est-à-dire sans aucune

corrélation entre les

_{perturbations}

de leurs

_phases

ou de leurs

amplitudes.

Cette additivité caractérise l’absence d’interférences.

Les

_quatre

_quantités

_{I, M, C,}

S relatives à un

faisceau

_quelconque

satisfont à

_{l’inégalité}

l’égalité n’ayant

lieu que pour un faisceau

complè-tement

_polarisé.

Et cette condition est suffisante pour que

quatre

quantités

I, M, C,

S

_puissent

définir un état de

_{polarisation.}

Un faisceau

_ayant

une

_polarisation

_partielle

quelconque,

définie par des valeurs

I,

M, C,

S des

paramètres

de

_{Stokes, peut}

être considéré comme la

superposition

d’un faisceau de lumière naturelle

d’intensité ’

et d’un faisceau

_{indépendant complètement polarisé}

d’intensité

et dont

_l’ellipse

de vibration est _{définie par} les rela-tions

On

_appelle

taux de

_polarisation

le

_rapport

de

l’inten-sité de ce faisceau

_{polarisé elliptiquement}

à l’intensité totale

- , - - . ,

Lorsqu’un

faisceau de lumière traverse un

_dispositif

optique,

ou

_plus

_{généralement}

donne naissance à

un faisceau secondaire par un mécanisme linéaire

quelconque,

l’état de

polarisation

du faisceau

_émergent

est _{déterminé par} celui du faisceau incident. Et si

l’on superpose deux faisceaux incidents

_{indépendants,}

le nouveau faisceau

_émergent

est la

_{superposition}

correspondaient

aux deux faisceaux incidents

_séparés.

Il en résulte _{nécessairement,}

_d’après

les

propriétés

additives des

_paramètres

de

Stokes,

que les

para-mètres

I’,

M’, C’,

S’,

qui

définissent la

_polarisation

du faisceau

_émergent,

sont des fonctions linéaires

et

_homogènes

des

_paramètres

I, M, C, S

_qui

défi-nissent celle du faisceau

_incident,

les coefficients de ces fonctions linéaires caractérisant le

_dispositif

traversé, ou le mécanisme de l’émission secondaire. Cette remarque fondamentale est due dans toute

sa

_{généralité}

à P. Soleillet

_{[ ~ 8~;}

nous

_{l’appliquerons}

dans le

_{prochain paragraphe}

au

_phénomène

de la

diffusion. Nous donnerons seulement ici les formules de transformation linéaire des

_paramètres

de Stokes

dans deux cas

_simples

_que nous aurons à considérer

au cours des raisonnements suivants :

Lorsque

le faisceau lumineux subit une rotation

d’un

_{angle §}

autour de sa direction de

propagation,

par

exemple

en traversant une lame douée de

_pouvoir

rotatoire,

on a

Ces formules déterminent

également

la transfor-mation des

_paramètres

de Stokes

_quand

on fait

tourner d’un

_{angle 2013 ~}

les axes de référence

_auxquels

est

_rapportée

la vibration lumineuse.

Lorsqu’un déphasage ?

est introduit entre les

composantes

suivant les axes de la

vibration,

par

exemple

par la traversée d’une lame

biréfringente

ayant

ses axes

_parallèles

aux axes de référence

(axe

rapide

suivant Ox _{pour o} >

_o),

on a

Indiquons

enfin brièvement comment on

_peut

généraliser

ces considérations et les rattacher à la

statistique

ondulatoire de J. von Neumann. Soit

un

_{système comportant}

n oscillations

_harmoniques

de même

_fréquence

soumises à de faibles

pertur-bations

aléatoires,

que nous _pourrons

_représenter

par les

expressions complexes

les modules p~ et les

arguments yk

variant au cours

du

_temps,

lentement _par

_rapport

à la

_période

d’oscil-lation,

mais

_rapidement

_par

_rapport

à la durée des

mesures.

_Supposons

_que nous

_puissions

mesurer

l’intensité moyenne d’une oscillation s

dépendant

linéairement de ces oscillations

Cette intensité moyenne a _pour valeur

_{(l’astérique}

indiquant

le _passage à la

_{quantité complexe}

conju-guée)

elle ne

_dépend

des oscillations

_{particulières}

consi-dérées que par l’intermédiaire de la matrice de

J. von Neumann

dont la connaissance détermine tout ce _que nous

pourrons savoir par de telles mesures de ces

oscil-lations. Cette matrice étant

_hermitique

on

_peut

poser

,~", ’~"xi =

¡’u, =-

c7ik étant des

quantités

réelles.

Les éléments

_diagonaux

_{p/, sont les} intensités des diverses oscillations

et les éléments

mixtes,

à indices

différents,

définissent

les corrélations entre oscillations

L’état d’excitation de n oscillateurs est ainsi défini par n~-’

_quantités

réelles. Par

_exemple

une

oscillation vectorielle dans

_l’espace,

_qui

a trois

composantes,

doit être

définie,

comme l’a montré P. Soleillet

_[18],

_par

_{neu f quantités.}

De même les

possibilités

d’interférence entre deux faisceaux

lumi-neux

_{quelconques dépendent}

de seize

_paramètres

puisqu’il

y a

_quatre

vibrations

_composantes

(deux

pour

chaque faisceau).

Lorsque

les oscillations considérées sont les

2013

composantes

d’un vecteur oscillant la matrice 1’, /

possède,

lors des

_changements

d’axes de

référence,

la variance d’un tenseur du second

ordre,

puisque

ses termes sont les valeurs _{moyennes des}

_produits

- +

des

_composantes

des deux vecteurs P et P*.

On démontre _que le déterminant de la matrice

l’kl

est

_positif

ou

_nul,

ainsi _que tous ses mineurs

diago-naux.

Quand

les Pic sont constants, ou du moins

_quand

leurs

_rapports

le sont, l’état d’oscillation du

_système

est dit _pur

_{(polarisation complète}

dans le cas d’un

faisceau de

_{lumière) :}

tous les mineurs

diagonaux

du déterminant de la matrice rlel sont alors

_nuls,

et

_{réciproquement. Lorsqu’il}

n’en est _pas ainsi

l’état est dit

_mélange

_{(polarisation partielle).}

En

général

un état d’oscillation

_mélangé

_peut

être

. considéré d’une infinité de

façons

comme la

super-position

de n états _purs sans corrélation

_{(pour qu’un}

état soit

_équivalent

à la

_{superposition}

d’un nombre moindre d’états purs, il faut que le déterminant des soit

_nul).

analogue,

déterminer les éléments

_qui

seront mis

en _{évidence par l’étude linéaire moyenne d’un}

système

non

_harmonique

dont le mouvement est

défini par n fonctions aléatoires du

_temps

quelconques.

Ce seront les

_fonctions

de corrélation

de M. Courtines

_[20]

et J. Bernamont

_[21]

ou leurs _{transformées par}

_{l’intégrale}

de

_Laplace

qui

sont les

_amplitudes

de leurs

_{développements}

en

intégrale

de Fourier

....+XJ

et satisfont à la condition d’hermiticité

On _{voit que l’état}

_{d’agitation}

d’un

_système

à n

_degrés

de liberté est

_{caractérisé,}

vis-à-vis des méthodes

d’analyse

linéaire moyenne, par n~

_spectres

continus

déterminant,

pour

chaque

fréquence,

n densités

spectrales

d’intensité et n

_{(n - ~ )}

densités

_spectrales

de corrélation.

5. Les 16 coefficients de diffusion d’un milieu

isotrope quelconque.

- Un faisceau de lumière

monochromatique parallèle

9’1 1 se

propageant

dans

Fig. I.

un milieu

_isotrope

suivant un axe nous consi-dérons la lumière diffusée en un

_point

0 de cet axe

dans une direction

Oz

faisant avec

_Oz1

un

_{angle (D}

(compris

entre o et Nous définirons l’état de

polarisation

du faisceau excitateur _par les

valeurs

_I,,

Mi,

CI, S1

de ses

_paramètres

de Stokes relatifs à des axes

_°1X¡Y1’

et celui du faisceau diff usé

₅₁

par les valeurs

I;, M/1, Cb , S~

de ses

_paramètres

de

Stokes relatifs à des axes

_{0’" x’, y’,}

les trièdres

₀₁

Xl YI z,

et

_{0~ x~}

_{y’, z’,}

étant

_directs,

les

_plans

et

_{0‘, z’, x’,}

coïncidant et les axes

_{parallèles 01 y1 et 0’1 y’,}

étant

orientés de

façon

que la rotation (D inférieure à

7.-qui

amène

_Oz,

sur

_Oz1

se fasse dans le sens

_positif

autour de leur direction commune

_(fig.

_).

Nous admettrons le caractère linéaire du

phéno-mène de diffusion vis-à-vis de la

_{superposition}

de faisceaux incohérents. Si deux faisceaux excitateurs

57

_{et SI pouvant}

se _propager suivant

_Olz,

donnent

séparément

dans la direction

_Oz’,

des faisceaux

diffusés % et

_Si,

le faisceau diffusé

_lorsqu’on

super-pose les faisceaux excitateurs 5

et 5,

sans relation

de

_phase

doit s’obtenir en

_superposant

les faisceaux F

et

_5.’

_également

sans relation de

phase.

Les

para-mètres de Stokes étant additifs

_quand

on _superpose

deux faisceaux sans relation de

_phase,

ceci

_exige

_que

les

_quantités

_{I~, Mi,}

soient des fonctions

linéaires

_homogènes

des

_{quantités 11, Ml, Ci, Sl,}

les 16

_coefficient

de

_{di f f usion}

ad ne

_dépendant,

pour un milieu et une

_fréquence

_donnés,

_{que de}

l’angle

de diffusion ~.

Des considérations de

_symétrie

et de

_{réciprocité}

permettent

de montrer que le nombre des coefficients

indépendants qui

caractérisent la diffusion est en

réalité inférieur à 16.

6. Milieu

_{symétrique. -}

En

_premier

lieu,

si le milieu est

_symétrique,

et _{par suite dénué de}

pouvoir

rotatoire,

le

_plan

de diffusion formé

par les directions d’excitation et

d’observation,

est

un

_plan

de

_symétrie

_{pour le} milieu diffusant. Donc

si l’on

_remplace

le faisceau excitateur

_(I,,

_M,,

_{C,, Si)}

par le faisceau

symétrique

par

rapport à

ce

_plan,

faisceau

_qui

a _pour

_paramètres

_Mi,

-

ci,

-

Si),

le nouveau faisceau diffusé doit être

symétrique

du faisceau diffusé

initial,

c’est-à-dire _{avoir pour}

paramètres (I ~ ,

M’,, -- C’, ,

- S’, ).

Autrement dit

les relations

₍₃₃₎

doivent rester satisfaites si l’on

y

change

les

_signes

des

_{paramètres C,,}

_S,,

_{C’,, S’,}

quelles

que soient d’ailleurs les valeurs de

11,

Ml,

Ci, Sl.

Ceci

_exige

_{que, pour} un milieu dénué de

pouvoir

rotatoire,

on ait

et _{que par suite les relations}

₍₃₃₎

se réduisent à

Pour un milieu

symétrique

la diffusion

dépend

7.

_{Réciprocité.}

- Il _nous faut maintenant

appliquer

le

_principe

de

_{réciprocité,}

en considérant un faisceau excitateur

_a2

se

_dirigeant

suivant

_Oz2

en sens inverse de la direction

_{0 z’,}

du faisceau diffusé

Fig. a.

d’abord

observé,

et le _{faisceau diffusé} correspon-dant

_5’~

dans la direction 0 z.,

opposée

à la direction

_{0 z1}

du faisceau initial d’excitation

_{(fig. 2).}

Nous

pren-drons pour axes servant à définir les. états de

polari-sation de ces nouveaux faisceaux

_~-r~2

et

51 des

axes

ayant

par

rapport

à eux la même

disposition

_que

les axes définis

_{précédemment}

_par

_rapport

aux

faisceaux

_{~~ 1}

et

_{5§ .}

Pour le faisceau _{~-r 2} un axe

coïncidant avec

_{0’, , x’,}

et un axe

_02YI

_opposé

à

pour le faisceau

5’2

un axe

0’2 X’2

coïncidant avec

_{01 Xl}

et un axe

_{0.,y., opposé}

à

_Olyl.

Dans ces conditions

les

_paramètres

_{Mg, Ci, 6~}

relatifs au faisceau

diffusé

_~’2

_{s’exprimeront}

linéairement en fonction des

_paramètres

_{7~ 1V~2, C2, S,}

relatifs au faisceau

excitateur

_5’2

_{par des} relations

_identiques

aux

relations

₍₃₃₎

les coefficients a~~

ayant

les mêmes

valeurs,

puisque

le milieu est

_{supposé isotrope (2),}

et _que

_l’angle

de diffusion a la même valeur 4J.

Pour

_{pouvoir exprimer}

la

_{réciprocité,}

il faut

introduire sur les

_trajets

des faisceaux excitateurs

et diffusés des

_{dispositifs optiques}

_permettant

d’avoir

comme faisceaux initial et final des faisceaux de

polarisation simple

invariable,

et tels

_qu’ils

per-mettent

_pourtant

la formation d’un faisceau

exci-(1) Il sufiit que les directions O zj et _{0 x,} soient _{équivalentes} dans le milieu considéré qui peut par exemple être seulement de révolution autour de la normale _{0 y} au _plan de diffusion.

tateur de

_polarisation

_quelconque

et

_l’analyse

du

faisceau diffusé.

Nous

_placerons

sur le faisceau excitateur

_{~H 1}

T ° un

polariseur rectiligne

N d’orientation fixe telle _que

la vibration

_électrique

de la lumière

_qui

en sort soit

dirigée

suivant

_Oixi,

cette lumière

ayant

par suite

pour

paramètres (z,

I, o,

o);

2° une lame

_RI

douée

de

_pouvoir

rotatoire faisant tourner le

_plan

de

vibration de la lumière d’un

_angle

_~~1,

les

_paramètres

du faisceau

_prenant

ainsi

_d’après

les formules

₍₂₀₎

les valeurs

_(i,

_{n) ;}

3° une lame

biré-fringeante

Bx,

ayant

ses axes

_parallèles

aux axes

_Olx,gl

et introduisant une différence de

_{phase 91}

entre les

vibrations suivant et

_Olyl.

Les

_paramètres

du faisceau excitateur ainsi formé ont _{pour valeurs}

d’après

les formules

₍₂₁₎

Sur le

_trajet

du faisceau diffusé

u‘."

dont les

paramètres

l’, , M’, ,

C 1, S’,

sont donnés _{par les}

rela-tions

₍₃₃₎

où l’on

_{remplace I,,}

_{M,, CI’}

_S1

_{par leurs} valeurs

_(35),

nous

_{placerons :}

10 une lame

_{biréfringente}

_{B1 ayant}

ses axes

paral-lèles aux axes

_{0~ x’, y’j}

et introduisant une différence

de

_{phase y,}

entre les vibrations suivant

_{0 ~}

_x’,

et

_{Q ~ y ~ ;}

après

traversée de cette lame les

_paramètres

du faisceau diff usé sont devenus

_{(formule 21)}

20 Une lame

R’, ,

douée de

_pouvoir

rotatoire,

faisant tourner la vibration lumineuse d’un

_angle

-,

après

cette lame les

_paramètres

du faisceau sont

(formules

20)

.., ,

30 Enfin un

_{polariseur rectiligne N1}

d’orien-tation

fixe,

dont le

_plan

de vibration contienne l’axe

_O~x~.

A la sortie de ce

_polariseur

l’intensité

_;11

de la lumière est

_égale

à la demi-somme des deux

premiers

paramètres

de Stokes du faisceau

_qui

y

pénètre,

donc

t

s

Considérons maintenant la lumière

_parcourant

le faisceau

_.~i2

sort du

_polariseur

_lV’,

avec une inten-sité I ; il traverse ensuite la lame

_{R~, puis}

la

lame B; ;

ses

_paramètres

ont alors pour

valeurs,

_par

rapport

aux axes

Après

diffusion,

le faisceau

_~’.,,

de

_{paramètres I’.,,}

M~, C,,

Si donnés _{par les} relations

₍₃₄₎

dans

les-quelles

7~,

M2, C2,

S2

sont

_remplacés

_{par leurs}

valeurs

_(37),

traverse la lame

_{BI, puis}

la lame

_R,

et enfin le

_polariseur

A la sortie de ce

_polariseur

l’intensité de la lumière est

_{[c f .}

formule

_(36)]

- - - Í -, ,

Les faisceaux

_3"1

et

_‘u

étant

_pris

avec des intensités

égales

à la sortie des

_{polariseurs NI}

et

_{N§ ,}

le

_principe

de

_{réciprocité s’exprime}

_par

_{l’égalité}

des intensités

_~1

de la lumière diffusée à la sortie de ces

polari-seurs,

_quelles

_que soient les

_{caractéristiques}

des

lames introduites sur le

_trajet

de la lumière. On doit

donc avoir

quelles

que soient les valeurs des

angles

~l’

91’

rf/1’ 9’1 .

En tenant

_compte

des relations

_{(33), (34), (35)}

et

_(37),

on obtient

Cette identité

_exige

que tous les coefficients des

expressions trigonométriques qui

y

figurent

soient

nuls. En

effet,

pour

elle donne

pour

pour

Puis,

tenant

_compte

de ces relations

_{(41), (42)}

et

_(43),

on _{obtient pour}

Les 16 coefficients de diffusion doivent ainsi satisfaire à six conditions de

symétrie

ou

d’anti-symétrie,

ce

_qui

_prouve

_{que la}

_diffusion

sous un

angle

donné _par un milieu

_{isotrope assymétrique}

doit

être caractérisée _par I o

_{coefficients indépendants.}

Et ces conditions

_permettent

d’écrire dans ce cas

_général

les relations linéaires

_qui

lient les

para-mètres de

_polarisation

du faisceau diffusé à ceux du faisceau excitateur sous la forme

Dans le cas d’un milieu diffusant

_symétrique,

et

par suite dénué de

pouvoir

rotatoire,

les coefncients

b:,,

b,, b j,

b6

sont nécessairement nuls

_puisqu’il

faut alors

retrouver la forme des relations

₍₃₃

_bis).

La

_diff

u-sion sous un

_angle

donné doit donc être caractérisée pour un milieu

_symétrique

_{par six}

_coefficients

indé-pendants,

les relations linéaires entre les

_paramètres

de

_polarisation

se réduisent à

R. S.

Krishnan,

dans ses

_publications

de

₁₉₃₈

[8

à

_12],

_{n’avait considéré que des faisceaux incidents}

polarisés

linéairement,

soit horizontalement

soit verticalement

Ces conditions d’excitation ne font _{intervenir que}

les

_quatre

coefilcients an, a12, a21, a~, et la relation

qu’il

avait obtenue Hv = Vit

équivaut

à

_{l’égalité}

a12 =

a2l. Dans le cas

_plus

_général

_envisagé

dans

angle

0 avec la normale au

plan

de

diffusion,

on a

et _par

suite,

en

_appliquant

les formules

_(47),

En

_particulier,

_pour 0 = o et 0

= "1

2

.

ce

_qui

_permet

de mettre po sous la forme

On voit que la formule

(7),

obtenue de

façon

incer-taine par R. S.

_Krishnan,

doit être _{valable pour} tout milieu

_symétrique,

car

_{alors b ;}

>

= b,,

= o, mais

non _pour un milieu

_{assymétrique.}

8. Diffusion axiale. - La lumière diffusée dans

la direction même de l’excitation ne

_peut

_pas être

distinguée

de la lumière

_qui

subsiste dans le faisceau excitateur. Pourtant en utilisant un faisceau

exci-tateur d’ouverture

_petite,

on

_peut

définir

à la limite un faisceau transmis ’(9 d’axes

_{0 zl,}

et

d’ouverture w, et un faisceau diffusé

groupant

les rayons

émergents

dans les directions

_comprises

entre les deux cônes d’axe

_{0 z1}

et d’ouvertures -n

et "n + dn. Le faisceau

g~

ainsi défini

_peut

encore

dépendre

du

_{petit angle}

Yi, mais il

possède, quel

que soit cet

angle,

une

_symétrie

de révolution

autour de

_{0 zl.}

Les

considérations de

_{réciprocité s’appliquent}

au

faisceau transmis et au faisceau diffusé

axiale-ment

_%’0.

En

_prenant

_{pour définir} les états de

polari-sation de ces faisceaux des axes

_parallèles

à ceux

choisis pour le faisceau

excitateur,

on aura donc pour ces faisceaux des relations de même forme _que les relations

₍₄₇₎

_{et que} nous écrirons _pour le

faisceau

_3"~

en

_marquant

les coefficients _par un indice

_supérieur

o _pour

indiquer

la valeur (P = o de

l’angle

d’observation

Mais il faut encore dans ce cas

_exprimer

la

_symétrie

de révolution du

phénomène

autour de la direction

commune des faisceaux considérés. Si l’on fait tourner le faisceau incident u sur lui même d’un

angle quelconque,

le faisceau diffusé axialement

doit tourner sur lui-même d’un

_{angle égal.}

Il sumt

de considérer une rotation infinitésimale da

_qui

transforme le faisceau 5

_(I,

_{M, C, S)}

en faisceau

₅₁

de

_paramètres

et le faisceau

_%’0

_(I’,

M’, C’,

_S’)

en un faisceau ₁

de

_paramètres

,, y,

Les

_paramètres

_{Il, M~,}

_{Cl, Si}

doivent

_s’exprimer

en fonctions des

_{paramètres I,, M,, Cl, Si}

_{par des} relations

_identiques

aux relations

_(48);

or l’élimi-nation des

_paramètres

I, M, C,

S et

I’,

M’, C’, S’

entre les relations

_(48),

₍₄₉₎

et

₍₅₀₎

donne

_(toujours

au

_premier

ordre en

doc)

et _{pour que} ce

_système

linéaire soit

_identique

au

système

(48),

il faut et _{il suffit que}

( ~2 )

On a _{donc pour} le faisceau axial

Ces formules sont relatives à un milieu

_quelconque

assymétrique;

elles montrent _{que la diffusion} vers

l’avant

dépend

en

_général

de 6 coefficients

indé-pendants

Pour un milieu

_symétrique

on doit

_{avoir b°}

_=b°

=o,

et _par suite

TI ,. T

l, l ,, . .

La diffusion vers l’avant

_dépend

donc dans ce cas

de trois coefficients

_{indépendants.}

Des relations

_analogues

aux relations

₍₅₃₎

ou

avec d’autres valeurs des coefficients

_qui

ont alors

des

_{significations simples.}

La

_quantité

détermine

_{l’absorption}

en lumière

_naturelle,

la

quantité

la

_tangente

de la rotation

_{(pouvoir rotatoire),}

la

quantité

la

_{dépolarisation}

en lumière

_linéaire,

la

_quantité

la

_{dépolarisation}

en lumière

_circulaire,

enfin la

quantité

le dichroïsme circulaire.

9. Diffusion

_rétrograde.

- Des considérations

analogues s’appliquent

au cas de la diffusion dans

la direction inverse de la direction

d’excitation,

puisqu’il

y a aussi dans ce cas

_symétrie

de révolution.

Mais

alors,

à une rotation d’un certain

_angle

du faisceau excitateur sur lui-même doit

_correspondre

une rotation inverse de même

_grandeur

absolue

du faisceau diffusé.

En

_marquant

_par un indice

_supérieur

7i: les coeffi-cients des relations linéaires

₍₄₇₎

_{pour la valeur (P = 7-.}

qui

correspond

à la diffusion

_rétrograde,

on _trouve,

en considérant une rotation infinitésimale

da,

et avec des notations

_{analogues à}

celles du

_paragraphe

précédent,

que les relations

doivent être

_{indépendantes}

de

_da,

ce

_{qui exige}

_que

Dans le cas de la diffusion

_rétrograde

par un milieu

quelconque

les relations linéaires entre les

para-mètres de

_polarisation

doivent donc se réduire à

Il

_n’y

a

_plus

que

quatre

coefficients

_{indépendants,}

un de moins que pour la diffusion vers l’avant.

Pour un milieu

_symétrique

on a de

_plus

= _o,

donc

La diffusion

_rétrograde

ne

_dépend

_{alors que de trois}

coefficients

_{indépendants,}

comme la transmission et

la diffusion axiale vers l’avant.

10.

_Comparaison

avec la diffusion

_dipolaire.

-Les caractères de

_polarisation

des émissions secon-daires résultant d’un mécanisme

_dipolaire

ont été déterminés de

façon

générale

par P. Soleillet

[18].

Il résulte de sa théorie que les relations linéaires

entre les

_paramètres

de Stokes des faisceaux incident

et

_diffusé,

définis comme nous l’avons

_précisé,

doivent être dans le cas d’une diffusion

_dipolaire

a,

b,

c étant trois coefficients

_{indépendants}

de

_l’angle

de diffusion ~. Il

_n’y

a _pas alors de distinction entre

les milieux

_symétriques

et

_{assymétriques.}

Pour un

_angle

de diffusion

quelconque

le cas de

la diffusion

_dipolaire

est caractérisé

_{qualitativement}

par la condition

(58)

qui exprime

l’absence totale

_{d’ellipticité}

de la lumière

diffusée

_lorsque

_{l’ellipticité}

de la lumière incidente

est nulle

_(S’

= o

_{quand S}

=

o).

’

Pour une diffusion

_dipolaire

transversale,

on a

de

_plus

" , # ,

ce

_qui

montre _que

_quelle

_{que soit la}

_polarisation

de la lumière

excitatrice,

il

_n’y

a alors ni

_obliquité

de

polarisation (C’= o)

ni

_{ellipticité (S}

=

o)

dans la

lumière

diffusée,

et que pour une excitation

_polarisée

dans le

_plan

de diffusion

_(I

=

M,

C = S =

o)

la

lumière diffusée n’est pas

polarisée (M’

= C’ = S’ =

0).

C’est ce dernier critérium _{que R.} S. Krishnan a

utilisé pour établir le caractère

_multipolaire

de la

, diffusion par certains

milieux,

notamment par des

mélanges liquides

au

_voisinage

de l’état

_critique

de

miscibilité;

mais cette _preuve a été contestée

[22],

la convergence du faisceau incident ou la diffusion

, secondaire

pouvant

expliquer,

au moins de

façon

L’apparition

d’une certaine

_ellipticité

de la lumière diffusée pour une lumière excitatrice

_polarisée

linéairement

_obliquement

_{(C =}

_{o, S -}

_o),

_qui

prou-verait que le

coefficient b2

est différent de zéro,

me

_paraît

devoir être un critérium

_{beaucoup plus}

sûr du caractère

_multipolaire

d’une

diffusion,

et

par suite de la

grandeur

non

_{négligeable,}

vis-à-vis

de la

_longueur

d’onde, des éléments

_{d’hétérogénéité}

du milieu diffusant.

Manuscrit reçu le 9 juin

BIBLIOGRAPHIE.

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