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ÉTUDE OPTIQUE DES RÉSONANCES DE PLASMA
DES ÉLECTRONS DE VALENCE DANS CdS
M. Balkanski, Y. Pétroff
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ÉTUDE OPTIQUE DES RÉSONANCES DE PLASMA
DES ÉLECTRONS DE VALENCE DANS CdS
M. BALKANSKI et Y. PÉTROFF
Laboratoire de Physique, Ecole Normale Supérieure, Paris Ve
Résumé. - Une première étude [l] de la réflexion de CdS entre 4 et 22 eV nous avait permis de constater deux maxima dans la fonction
-
Im E - 1 . Nous avons repris les mesures sur descristaux clivés ainsi que sur des cristaux obtenus en phase vapeur, afin de voir si ces deux maxima correspondaient bien à des résonances de plasma.
Les fréquences théoriques, ainsi que les résultats obtenus par perte d'énergie d'électrons a travers des couches minces sont assez différents.
On attribue le premier maximum aux oscillations des électrons de la bande de valence (en tenant compte du couplage bande de valence
-
bande d), le deuxième aux oscillations des élec- trons de la bande de valence et une partie des électrons d.Abstract. - A previous study [l] of the reflection of CdS between 4 and 22 eV has permitted us to establish two maxima in the function -1m E - ' . We have repeated the experiments on cleaved
crystals, as on the crystals grown from the vapour phase, in order to see if the two maxima corres- pond to plasma resonances.
The theoretical frequencies, as well as the results obtained from the electron energy losses in thin films, are quite different.
The first maximum is attributed to the oscillations of valence band electrons (taking account of valence band-d band coupling), while 4he second is attributed to valence band electrons and a proportion of d electrons.
Introduction.
-
L'étude de la réflexion, sous inci- dence voisine de la normale, permet par les formules de Kramers-Kronig, de connaître les parties réelle el etimaginaire E , de la constante diélectrique E , ainsi que
la fonction -1m E - 1 = 2 n ~ / ( n ~
+
K')'.On attribue les pics de cette fonction, soit à des transitions interbandes (région < 10 eV), soit à des résonances- de plasma des électrons de la bande de valence ou des bandes inférieures.
Contrairement aux composés III-V [2],
-
Im E-'présente deux maxima pour les composés II-VI. Or la fréquence théorique o p = 4 nNe2/m se situe approxi-
mativement au milieu des fréquences correspondantes
à ces deux maxima.
Nous avons donc cherché à éliminer les causes d'erreur, en particulier sur la mesure de la valeur absolue de la réflexion. En effet, une couche amorphe en sur- face ou un léger film d'huile peuvent déplacer les fréquences de plasma, puisque dans la zone de travail, le coefficient d'absorption a (Fig. 1) est voisin de 106 cm-', ce qui donne une profondeur de pénétra- tion des photons 1, :
D'autre part, les conditions aux limites, imposées lors du calcul de l'angle de phase 6' par les formules de Kramers-Kronig, peuvent déplacer le maximum situé vers 18 eV.
Montage expérimental.
-
Les mesures de réflexionont été faites dans un monochromateur Trope11 de 40 cm de rayon de courbure.
FIG. 1.
-
Coefficient d'absorption pour CdS.Les sources employées étaient de deux types :
a) soit une lampe classique à décharge avec H, ou H e ;
b) soit une lampe avec un filament [2] qui permet d'ioniser le gaz et donne un spectre de raies entre 10 et 25 eV avec l'argon et un continuum entre 3,5 et 8 eV avec l'hydrogène.
La détection (Fig. 2) comporte deux photomultipli- cateurs EMI 9 502 S dont les fenêtres sont recouvertes de salicylate de sodium. La lumière est (( choppée )) à
l'entrée du monochromateur et amplifiée par une détec- tion synchrone Perkin-Elmer (13 Hz). Les signaux
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correspondant aux faisceaux incident et réfléchi sont envoyés sur un seul enregistreur de façon à obtenir directement le rapport, c'est-à-dire la réflexion en fonction de la longueur d'onde.
Alimentation
Monoshrometeur
13 Hz
1
13 i i rChoppar FIG. 2. - Montage expérimental.
Les cristaux de CdS étaient, soit clivés, soit obtenus
à partir de la phase vapeur afin d'éviter toute couche amorphe et toute pollution. Le cryostat employé pour ces mesures est représenté sur la figure 3.
u
FIG. 3.
-
CeUule de mesures. A gauche, lire: Fenêtre LiF.Résultats.
-
La condition d'existence d'un plas- mon s'écrit :~ ( w ) = O .
En fait, Ehrenreich [2] a montré que cette condition n'est pas nécessaire et il suffit que
a ) et E, soient petits ;
b) (d&,/du) > O , (de,/dw)
<
O ;C) [ ( ~ / & l ) (d&l/dw)] et
[(ois,)
(ds,ldw)] 2 1.
D'autre part, près de la fréquence de plasma, la réflexion décroît très fortement.
FIG. 4.
-
Parties réelle c i et imaginaire ~2 ainsi que-
Im e-1.Nous avons représenté sur la figure 4 les variations de E ~ , E, et -1m E-'. On remarque que les deux pics de
cette fonction remplissent les conditions précédentes. On adopte donc le modèle suivant.
l e r MAXIMUM. -La fréquence de plasma des élec-
trons de la bande de valence est
w, = 4 nNe2/rn = 14,7 e V ,
en prenant 4 électrons par atome. En fait, il est nécessaire de tenir compte du couplage assez fort entre les bandes de valence et les bandes d ; dans ces conditions. la fréquence de plasma effective
D
est donnée [2] paroù 6c, : contribution des électrons d à la constante diélectrique,
f$ : force d'oscillateur.
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Nozières [3] permettent de calculer et Q, en les appliquant à un intervalle d'intégration fini.
N : densité atomique,
ne,, : nombre d'électrons libreslatome contribuant aux propriétés optiques,
sOeff : constante diélectrique effective.
Nous avons représenté sur la figure 5, nef, et E,,,,.
FIG. S.
-
neff et eosff pour CdS.La fréquence SZ, déduite, est 11,l eV ; ce qui est en bon accord avec l'expérience.
2 e MAXIMUM. Si on tient compte des électrons de la
bande de valence et des électrons des bandes d, c'est-à-
dire 9 él/at pour CdS, on obtient : o,, = 22,2 eV
.
Mais il est probable que seul un nombre limite d'électrons d peuvent être considérés comme libres et participer à des oscillations collectives. Ce genre de processus a déjà été observé [4] sur Ag et Cd, en particulier.
Conclusion.
-
Cardona [5] a trouvé récemment desrésultats similaires sur des cristaux de CdS cubiques. Toutefois il est nécessaire de signaler le désaccord entre les fréquences de plasma, obtenues par voie optique et celles obtenues par perte d'énergie des élec- trons. En effet, Gout et Pradal ont trouvé [6] une seule fréquence située vers 20,5 eV ; mais par ce procédé, le faisceau d'électrons peut décomposer le CdS en surface et en présence d'un vide de l'ordre de mm Hg, former très rapidement une couche de CdO.
Références
[l] Proceedings of Intern. Conf. of Semiconductors, .Paris 1964. (( Propriétés optiques des composés
II-VI dans l'ultraviolet lointain », BALKANSKI
(M.) et PÉTROFF (Y.).
[2] PHIUPF (H. R.) and ÈHRENREICH (H.), Phys. Rev.,
1963, 129, 1550.
[3] NOZIÈRES (P.) et PINES (D.), Phys. Rev., 1959,113, 1254. [4] NOZIÈRES (P.) et PINES (D.), Phys. Rev., 1958, 109, 1062. [5] CARDONA (M.), WEINSTEIN (M.) et WOLFF (G. A.),
Phys. Rev., 1965, 140, 2 A, 633.
