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Diffraction des électrons par des cristaux uniques
J.-J. Trillat, Th. V. Hirsch
To cite this version:
LE
JOURNAL
DE
PHYSIQUE
ET
LE RADIUM
UIFFRACTION
DESÉLECTRONS
PAR DES GR STAUXUNIQUES
Par J.-J. TRILLAT et TH. v. HIRSCH.
Sommaire. 2014 L3 présent travail a eu pour but principal d’étudier la diffraction des électrons par des cristaux uniques. On s’est adressé dans ce but à des feuilles d’or et de platine battues; ces feuilles ont été examinées au moyen d’un appareillage décrit dans la première partie.
On a trouvé que les feuilles d’or battu donnent soit des diagrammes ordinaires de
Debye-Scherrer (anneaux), soit des
diagrammes provenant
de la diffraction par un seul cristal. Des recherches systématiques ont montré que le traitement thermique (recuit) améliorait beaucoup la netteté des interférences; ceci a permis de confirmer notreinter-prétation, suivant laquelle la déformation plastique résultant du martelage de l’or joue un rôle essentiel dans la production des phénomènes de diffraction.
Les feuilles de platine battu ont donné lieu à de très belles interférences
monocristal-lines, qui ressemblent à celles observées par Kikuchi avec des cristaux naturels de mica, lesquelles ont été interprétées comme provenant de réseaux croisés à deux dimensions.
Des expériences effectuées en faisant tourner la feuille de platine autour d’un axe per-pendiculaire au faisceau électronique, ont prouvé au contraire qu’il s’agit, dans notre cas, d’un effet de diffraction par le réseau à trois dimensions d’un cristal unique déformé
plastiquement .
SÉRIE
VII. TOME III. MAI 1932. Ni 5.Introduction. - On sait
qu’un
nombredéjà
assez considérable de recherches ont été effectuées sur la diffraction desélectrons,
principalement
dans le but de vérifier les théo-ries de Louis deBroglie.
On s’est aperçuégalement
que cesphénomènes
de diffractionprésentaient
un intérêt considérable pour un certain nombred’études,
telles que la déter-mination du facteur de forme del’atome,
lepotentiel
interne desréseaux,
l’adsorption
des gaz par lesmétaux,
les modificationssuperficielles,
etc...La diffraction des électrons
permet
d’obtenir desrenseignements
d’ungrand
intérêtdans de nombreux domaines où
l’emploi
des rayons X se montreinfructueux ;
cecitient,
d’unepart,
à la nature même desélectrons,
pourlesquels
lepourcentage d’énergie
diffractéeest
beaucoup
plus
considérable que pour les rayonsX,
et,
d’autrepart,
à latechnique.qui
diffère assez sensiblement de celle utilisée enspectrographie
X.C’est en vue de ces études que nous avons été amenés à établir un
appareil permettant
l’utilisation de la diffraction des électrons dans un domaine aussi étendu que
possible.
Une
première
application
en a été faite relativement à la diffraction par des cristauxuniques
demétaux;
unedeuxième, qui
feral’objet
d’un autretravail,
à lapolarisation
des électrons.(voir Bibliographie
en fin d’article n° 1 et10.)
La
première partie
de cet article sera consacrée à ladescription
de cetappareil
ainsi que des méthodesutilisées,
et la deuxièmepartie,
à l’étude et àl’interprétation
de ladiffrac-tion par des cristaux
uniques.
PREJIIÈRB PARTIE. -
Appareillage
pour la diffraction des électrons.Nous nous sommes
proposés
de construire unappareil
répondant
aux conditionssui-tantes
(1) :
1. Obtention de poses très
courtes,
et bonne visibilité desphénomènes
de diffractionsur un écran fluorescent.
5. Possibilité de faire
plusieurs
clichés sans avoir à ouvrirl’appareil.
3. Possibilité d’atteindre des tensions
élevées,
de l’ordre de 100 à 1. ~O kilovolts. 4. Fonctionnement soit avec une cathodeincandescente,
soit avec un tube à gaz.5. Possibilité d’utiliser diverses méthodes
(transmission,
réflexion,
déplacement
despréparations
dans le vide pour enpermettre
l’exploration,
goutte tangente, diagrammes
degaz,
etc.).
,L’ensemble
del’appareil
estreprésenté
sur lafigure
1 et lafigure
a,planche
I.A. Partie
cathodique. -
Lapartie cathodique,
où estproduit
le faisceau d’électronsprimaires,
diffère suivant que l’on utilise comme source d’électrons un filamentporté
àl’incandescence
(tube Coolidge),
oul’impact
d’ionspositifs
sur une cathode en aluminium’(tube
àgaz).
1. Cathode
Coolidge.
- Cette ca tholle est destinée à fonctionnerjusqu’à
une tension de l’ordre de 70 kilovolts. Le meilleur résultat nous a été donné par ledispositif représenté
sur1~ ig. 1. - Schéma de
l’appareil pour la diffraction des électrons. A, Partie anodique. - B, pai tic cathodique.
a, aimant; b, rodage porte préparation; c, collimateur refroidi par une chambre d’eau; d, d,
d,
rodages;e, porte-plaques; f, vitre en verre au plomt~; q, desséchant; h, pompe moléculaire Holweck ; 1, pompe
à huile ; j, récipient pour rentrée d’air à travers le capillaire k, lorsque l’appareil fonctionne en tube à gaz.
la
figure a, planche
I(partie droit)
il consiste en un ballon de verre rodé aux deuxextré-mités,
d’u ne
capacité
de deux litresenviron,
et dont l’une des extrémités est fixée sur lerodage
de lapartie anodique
au moyen degraisse Ramsay,
oumieux,
depicéine ;
l’autre extrémitésupporte
latige
portant
lefilament,
gràce
à unrodage simplement graissé,
lelispositif
devant en effet ètre mobile en vue desréglages.
.
Le filament en
tungstène
a la forme d’unespirale
plate
trèsserrée,
de 3spires
seule-ment ;
il est fixé au moyen de vis dans lesupport
terminal de latige précédente,
et estentouré d’une
cupule
de concentrationhémisphérique
ennickel,
l’extrémité de celle-ci étant à 15 millimètres de l’anticathode(collimateur).
Dans cesconditions,
lefoyer
tombe alors sur l’orifice d’entréepercé
dans l’anticathode(collimateur),
et onpeut régler
le maxi-mum d’intensité duspot
par ledéplacement
de lacupule
et la rotation duporte-filament.
Lesrégimes
ordinairement utilisés dans nosexpériences
étaient, pour ce modèle detube,
de 1 à 3milliampères
sous 30 à 50 kilovolts(tension constante).
2. Cathode à gaz. - Nousavons
également
construit différents modèles de tubes à gazdestinés
principalement
au fonctionnement à des tensionsplus
élevées,
ceciprincipalement
en vue
d’expériences
sur lapolarisation
desélectrons,
qui
ferontl’objet
d’uneprochaine
publication
dans cejournal.
On utilise dans ce cas des cathodes de forme
spéciale,
dont l’une estreprésentée
sur lafigure
1,
une autre sur lafigure
2, cette dernièreayant
pour bot de concentrer le faisceaupositif
et de marcher enrégime plus
dur.Fig. 2. - Schéma de
cathode pour tube à gaz (régime clur~. A. Cathode en aluminium.
B. Bouchon rodé en fer.
C. Tube réglable portant les arrivées d’eau.
1). joint à la picéine.
On
peut
régler
l’enfoncement de la cathodeplane
en aluminium A pardéplacement
deson
support,
lejoint
étant réalisé au moyen depicéine;
ceréglage permet
de modifier àvolonté la dureté du tube.
Le refroidissement de la face
postérieur
de la cathode se fait aa moyen d’une pompeà eau
isolée;
la stabilité de ladécharge
est obtenue par une rentrée d’air à travers un tubecapillaire
en verre, relié à un ballon de 10 litres dont on amène lapression
à la valeurcon-venable au moyen de la pompe à huile
préliminaire (voir
schéma,
fig. I ).
Il est
nécessaire,
pour des tensionsélevées,
deprotéger
l’appareil
contre les effluves etles
étincelles;
on yparvient
d’unepart
d’après
la forme et les dimensions dutube,
d’autre,part
enimmergent
celui-ci dans une cuve enbois,
contenantcinquante
litres d’huile de transformateur. Dans cesconditions,
nous avons réussi à obtenir unrégime
de marche de135 kilovolts avec un débit de l’ordre de
0,1
à0,~
milliampères.
Enfin, quel
que soit le mode deproduction
du faisceauélectronique,
il estindispen-sable d’entourer toute la
partie
cathodique
d’une caisse àparois
plombées (fig.
a,pl.
I)
destinée à
protéger l’opérateur
contre lesrayons X
émis parl’iinpact
des électrons surl’anticathode.
Aliueentatiorz. -
Une condition essentielle pour observer nettement la diffraction des électrons est de
pouvoir
produire
des faisceauxélectroniques Iiioîîociîl étiq îles.
Dans cemontre d’ailleurs clairement que cette condition se trouve bien réalisée
(Voir planches
II etsuivantes).
B. Partie
anodique (chambre
dediffraction).
- Lapartie
anodique
où sepro-duisent les
phénomènes
de diffractiond’électrons,
estinspirée
dans sesgrandes lignes
del’appareillage
décrit par Ponte(~);
nous y avonsapporté
un certain nombre demodifica-tisons que nous allons décrire brièvement
(fin. 1
etfig.
a,planche I).
La chambre de
diffraction,
qui
est constituée par un tube de laiton de 8 cm de dia-mètre et de 40 cm delong,
se compose essentiellement dudiaphragme
ou collimateurservant à définir un
pinceau
d’électrons,
de lapréparation
étudiée et de sessupports,
et enfin du
dispositif
pourl’enregistrement photographique
ou sur écranfluorescent;
elle est naturellement mise au sol pour
permettre
les manipulations
et lesréglages.
a)
Porte-plaque.
- Leporte-plaque
a étéaménagé
defaçon
à recevoir 3plaques
photo-graphiques
6 cm X 6 cm et unécran;
lesplaques
sont mises enplace
par enlèvement d’unevitre au
plomb épaisse
fermantl’appareil
à sapartie postérieure.
b)
Rodages.
-- A lapartie
voisine de lacathode,
le tubecomporte
deux groupes dequatre
rodages placés
àangle
droit;
cesrodages
sont destinés à recevoir lespièces
néces-saires à la mise en oeuvre des diverses méthodesexpérimentales.
On a ainsi lapossibilité
de réaliser un trèsgrand
nombre demontages
variés.En
particulier,
dans lesexpériences
qui
fontl’objet
de cetarticle,
nous avons utiliséFig. 3 -
Rodage permettant le
dé-placement eL l’orientation des
préparations.
un
dispositif représenté
sur lafigure
3,
etqui
est destinéà
permettre
l’exploration
d’une surfaceétendue,
en diverspoints
et sous diversangles.
Le film étudié(feuille
d’orbattu,
parexemple)
estplacé
sur undisque
de laitonpercé
d’un trou de 2 à 5 millimètres dediamètre;
cedisque
est fixé à unepièce capable
de recevoir unmouve-ment de translation dans le sens
vertical,
et dans le senshorizontal,
ainsiqu’un
mouvement de rotation autour d’un axevertical;
tous ces mouvements sont commandés de l’extérieur au moyen de cônes ou dejoints plats
grais-sés. Un teldispositif
permet
d’explorer
en tous sens lapréparation,
l’appareil
étant enmarche;
on voitainsi,
dans le cas des filmsmétalliques
dont onparlera
plus
loin
(lIe
Partie)
apparaître
sur l’écran fluorescent des dia-grammes différents suivant lepoint frappé
par lepinceau
d’électrons.
Lorsqu’on
a trouvé unerégion
intéressante,
onprocède
alors àl’enregistrement
photographique.
Les autres
dispositifs expérimentaux
que l’onpeut
réaliser avec
l’appareil (double
diffraction - réflexion-goutte tangente
- étudede la structure des gaz et vapeurs,
etc.)
seront décrits dans despublications
ulté-rieures.c)
Collinzatear,~~. - Le tubeprincipal
en laitoncom-porte
à sapartie
antérieure(fig. 4 )
unrodage
supportant
le verre de
l’ampoule
(Coolidge
ou àgaz);
le collimateurse trouve
placé
au centre dutube,
et est refroidi par une circulation d’eau.Il est essentiel de réaliser un faisceau
parallèle
d’électrons aussi fin quepossible.
Comme on le verra dans la lIe
partie,
cecipermet
en effet de faire des observationsqui
seraientimpossibles
autrement. Une des conditions pour obtenir de tels faisceaux estd’avoir un collimateur bien
conditionné;
après
de nombreuxessais,
nous nous sommessont forés dans deux bouchons
également
en laitonqui peuvent
se visser aux extrémités dutube
principal,
de telle sortequ’on
peut
leschanger
à volonté ou lesremplacer
éventuelle-ment par des trous
plus
fins ouplus
gros. Onpeut
encore diminuer la dimension duspot
observé sur l’écran fluorescent au moyen de l’aimantreprésenté
en a sur lafigure
1;
dansce
but,
celui-ci est monté sur unsystème
decollier,
glissières
et rotulesqui
permet
sonorientation dans une direction
quelconque.
On arrive de la sorte, à réduire lespot
à desdimensions extrêmement
faibles,
tout en lui conservant une intensité suffisante.L’influence de la finesse du
pinceau
d’électrons est mise en évidence par le cliché de lafigure
b,planche
1. Ce clichéreprésente
àgauche
undiagramme
d’un « tissu »d’oxyde
de zincobtenu
d’après
latechnique
de Ponte(loc.
cit.),
avec un faisceauélectronique
de~j10
m/m
dediamètre;
la partie
droitereprésente
lediagramme
de la mêmepréparation,
mais en utilisant un faisceau extrêmement fin(de
l’ordre de1/10
mm.)
Le
pinceau
électronique
étant devenuplus étroit,
le nombre de cristauxparticipant
à la diffraction estplus
faible,
cequi
se traduit parl’apparition
de taches de diffraction isoléesréparties
sur les mêmes cercles que ceux donnés par ungrand
nombre decristaux;
On
peut
donc ainsi avoir une idée de la grosseur de cristaux trèspetits,
d’unefaçon
assezsimple.
C’est
grâce
àl’emploi
depinceaux
d’électrons très fins que nous avons pu obtenir lesdiagrammes
de cristauxuniques
reproduits
dans la deuxièmepartie
de cet article.d) Pon7page. -
Toutl’appareil
est monté directement sur unepompè
moléculaireHolweck à
grand
débit,
préférable
à une pompe à diffusion par suite de l’absence d’undispositif
decondensation ;
cette pornpe est reliée à une pompe double àpalettes
fonction-nant dans l’huile.
-e)
Ecransfluorescents
etplaques photographiques.
- Nous avons cherché à obtenirdes écrans aussi lumineux que
possible;
après
diversessais,
nous nous sommes arrêtés à des sulfures de zincspéciaux,
que l’on fixe en couche mince ethomogène,
au moyen d’unpeu de
colle,
sur uneplaque
de verre de 6cm X 6
cm. Ces écrans réalisent un grosavantage
sur ceux à la willémite et autungstate
decalcium;
il est ainsipossible
de rendrevisible,
en
»lei>ee
lun7ière,
laplupart
desphénomènes
de diffractionélectronique;
dans lamajorité
des c~,s, onpeut
ainsi observerdirectement,
sans aucuneprécaution,
un trèsgrand
nombrede taches ou
d’anneaux,
même à une certaine distance del’appareil.
Tous les clichésrepro-duits dans cet article ont donné lieu ainsi à de très brillantes apparences sur
l’écran;
ceciest intéressant t non seulement pour les
réglages qui
se trouvent ainsi considérablementfacilités,
mais aussi aupoint
de vue de la dèmonstrationpratique
de ces beauxphénomènes.
Lorsqu’on
a obtenu sur l’écranl’image
désirée,
cequi
est réalisé au moyen durodage
spécial
décritplus
haut et del’aimant,
on passe àl’enregistrement photographique.
Il estnécessaire pour cela de
supprimer
lepinceau
d’électronspendant
que l’onprocède
à la mise enplace
de laplaque;
dans ce but, un électro-aimant se trouve fixé au-dessous ducollimateur :
lorsqu’il
estexcité,
lepinceau électronique primaire
se trouve dévié et nepasse
plus
par lecollimateur,
cequi permet
de passer d’un cliché à l’autre sansrisque
de taches. Onpeut
utiliser aussi un écran deplomb
mobile,
commandé par l’un desrodages.
Les
temps
de pose pour l’obtention de bons clichés sur desplaques
ordinaires sont extrêmement courts(de
l’ordre de~/L0
àI~i()0
deseconde);
mais,
comme il y a en mêmetemps
émission de rayons X voilant lesplaques,
et que deplus
celles-ci nécessitent lechargement
et lesréglages
à la lumière rouge, nous avons cherché des émulsions moinssensibles, permettant
lechargement
à la lumièrejaune,
etimpressionnées
surtoutpar les
électrons.Nous avons trouvé
expérimentalement
quel’enlploi
depapiers
« }Íelo.1Jllégular
»hodalc,
au chloro-bromured’argent,
réalisait très bien cettecondition ;
lestemps
de posesont un peu
plus longs (de
une seconde àquelques
minutes suivant lescas),
mais les clichés obtenus sont extrèmement purs, et très peu voilés par les rayons X. Ce modeMesure de la tension ou de la
longueur
d’onde. - La mesure de la tensionspeut
s’effectuer au moyen d’uo voltmètreélectrostatique,
tel que celui de Schroder etStarke que nous avons
utilisé ;
pour calculer lalongueur
d’ondeassociée,
on utilise la rela-tion fondamentale de L. deBroglie :
b
jointe à la
relation :Ces relations sont valables pour des électrons dont la vitesse n’est pas
trop
gran dans le cascontraire,
on doit introduire une correction derelativité,
et les formules et(2)
deviennent :cm
(expression
en fonction de latension).
(3)
Des tables donnant leslongueurs
d’onde associées en tenantcompte
des correctionsde
relativité,
ont été données parRupp
~A~anale~2
derPh!lsi~-,
t.10,
H 8(1931 ),
page9451
pour des électronsjusqu’à
1 000 000 de volts.Il est encore
plus précis d’opérer
par mesure directe du diamètre des anneaux de diffraction fournis par une substance dont le réseau est connu(Z n
0 ou Au parexemple),
et que l’on
place
sur l’un desrodages.
Dans ce cas, la conditiongéométrique :
r = /
tg26
(î-
=rayon d’un anneau, 1 = distance
plaque-substance,
0 =
angle
dediffraction),
(4)
jointe
à la formule deBragg :
n i, = 2 d sin 0
(d
= distanceréticulaire)
,
fournit immédiatement la valeur de la
longueur
d’onde associée.Il’ PAETIE. - Diffraction des
électrons par des cristaux
uniques.
Le
présent
travail a eu pour butprincipal
d’étudier la diffraction des électrons par descristaux
uniques ;
nous, avons trouvé que les feuilles d’or et deplatine
battus seprêtaient
particulièrement
bien à cesrecherches,
à conditiond’utiliser,
comme nous l’avonsindiqué
dans lapremière partie,
despinceaux
d’électronsmonocinétiques
de très faible diamètre etun
dispositif
permettant
d’explorer
les feuillesmétalliques
en touspoints.
Nous avonscherché
également
à déterminer la structure de ces feuilles obtenues parmartelage
en vuede
préciser
les déformationsproduites
par le travailmécanique
et l’intluence du recuit.Composition
etépaisseur
des feuilles étudiées. -a)
Feuilles d’or battu. -L’or battu s’obtient parmartelage
d’unalliage
Or - Cu -Ag.
Il existe différentescompositions
de cesalliages, qui
varient d’ailleurs d’un fabricant àl’autre ;
dans nosrecherches,
nous avons utiliséprincipalement
desalliages
à 915 pour 1000 et à 973 pour 1000 d’or.L’alliage
à 915 pour 1000 donne des feuilles d’une teinte vert clair partransparence;
l’épaisseur
moyenne des feuilles étudiées est de l’ordre de 60 iny. Lacomposition
deCes feuilles
peuvent
être utilisées tellesquelles
et donnent lieu à de bonsdiagrammes
de diffraction
électronique.
Toutefois,
on obtient encore de meilleurs résultats en diminuant leurépaisseur,
en leslaissant flotter durant
quelques
instants à la surface d’une solution étendue de cyanure depotassium ;
l’examen de la teinte partransparence
permetfacilement,
avec un peud’habi-tude,
de reconnaître le moment oùl’épaisseur
désirée est atteinte. Les films sont ensuite lavées à l’eau pure,puis
fixés sur undisque
en nickelpercé
d’un trou etqui
sert desupport
pour l’examen aux électrons.L’alliage
à 975 pour 1000 a lacomposition
suivante :Les feuilles sont ici
plus
épaisses
et presque opaques par transmission. Il estindispen-sable alors de les amincir à l’aide de la
technique
ci-dessus.Les deux
alliages
utilisés donnent lieu à desdiagrammes identiques
en cequi
concerneles
points
essentiels.b)
p"eu£lles deplatine
battu. -Elles sont constituées par du
platine
pur et sontégale-ment obtenues
par martelage ;
ellesprésentent
partransparence
une teintegrisâtre.
Il n’a pas été utile ici de lesamincir,
car lesphénomènes
de diffraction observés sont extrêmement intenses. Ces feuilles n’étant pas trèshomogènes,
il estcependant
nécessaire de ne choisir que lesrégions présentant
laplus
grande transparence ;
l’épaisseur
moyenne est encore de l’ordre de 60 ID[J..Méthode
expérimentale. -
Dans toutes cesrecherches,
on a utilisé lemontage
avectube
Coolidge
et cathode incandescente décrit dans lapremière partie;
tous les clichés ont été obtenus avec la même tension constante de 40 kilovolts afin de les rendrecomparables,
les débits étant de 1 à 5milliampères
suivant les cas.Les feuilles
métalliques
à étudier sont fixées sur undisque
de nickelpercé
d’un trou de 2 à 5 mm dediamètre ;
cedisque s’adapte
au moyen d’unetige
sur lerodage
àexploration
décrit dans lapremière
partie.
Cedispositif
permet
d’explorer
la feuille en tous sespoints,
cequi
estcapital
dans nosexpériences ;
nousrappelons qu’il
estégalement indispensable
d’utiliser des
pinceaux
d’électrons très fins et très bien définis ainsi que des écrans degrande
luminosité.Les
phénomènes
de diffraction obtenus sont alors extrêmement intenses et visibles enpleine
lumière sur l’écran : lesdispositifs
décritspermettent
de les suivre dans tous leurs détails avec unegrande
netteté.L’enregistrement photographique
a été effectué directementsu r des
papiers
Kodak « VeloxRegular
» ; lestemps
de pose sont de l’ordre dequelques
secondes àquelques
minutes.Sauf dans les cas
qui
serontspécialement
mentionnés(Platine),
lesfeuilles 1nétall’£ques
onttoujours
étéplacées perpendiculairel1zent
aufaisceau
d’électrons sor"tant du collimateur. Comme on le serraplus
loin,
l’étude des films deplatine complète
l’étude des filmsd’or,
particulièrement
en cequi
a trait à la diffraction des électrons par des cristauxuniques.
Aussi pour
plus
declarté,
nous diviserons ces recherches en deuxparagraphes principaux.
A. Etude des feuilles d’or battu.B. Etude des feuilles de
platine
battu.A. Etude de feuilles d’or battu
(’).
Lorsqu’on
examine sur l’écran fluorescent lesdiagrammes
fournis par un film d’orbattu,
on voit immédiatement que les diverspoints
du film donnent desfigures
dediffrac-tion différentes. Ces
figures
de diffractionpeuvent
se classer en deuxcatégories principales
comprenant
entre elles la gamme des cas intermédiaires :1. Dans le
premier
cas, l’intensité diffractée estrépartie
d’unefaçon
à peuprès
uni-forme sur des cercles
concentriques (anneaux
deDebye-Scherrer).
2. Dans le deuxiéme cas, l’intensité se trouve localisée sur des secteurs isolés situés sur
les anneaux
précédents.
Lesfigures
de diffraction révèlent alors unesymétrie
qua-ternaire.
Nous allons maintenant examiner
séparément
chacun de ces deux cas.1. Cas où les
diagrammes
sont formés d’anneaux. Diffraction par ungrand
nombre de cristaux.Les
figures d
àf,
PlancheII,
représentent
des anneaux deDebye-Scherrer,
obtenusen diffractant par une feuille d’or battu des électrons de 40 kilovolts. En vue des
interprétations,
on areproduit
sur lafigure
c, PlancheII,
lediagramme
donné,
pour la même tension de 40kilovolts,
par une feuille mince d’orpréparée électrolytiquement d’après
unprocédé
décrit par C. Muller(1).
Ce dernier
diagramme
estidentique
audiagramme
normal d’orobtenu par
la méthode deDebye-Scherrer,
au moyen des rayons X. Comme l’onsait,
une tellefigure
correspond
à la diffraction par ungrand
nombre depetits
cristauxrépartis
absolument auhasar,1,
sans aucune
espèce
d’orientation.Les
diagrammes
d’or battu(fig. d
àf )
sont constitués par des anneaux de même dia-mètre que ceux de l’orélectrolytique
(fig. c) (1),
mais l’on voit immédiatement que larépartition
des intensités pour les cercles successifs estdifférente;
par
exemple
leplus
petit
anneau de lafigure
c est debeaucoup
leplus
fort tandis que l’anneaucorrespondant
des
figures d
et e estfaible,
et que même il manque totalement dans lafigure
f.
Les deux sortes dediagrammes -
orélectrolyüque -
or battu -présentent
donc une différenceessentielle
quant
aux intensités relatives des divers anneaux; en aucun cas on n’obtient avecl’or battu de
diagrammes présentant
unerépartition
d’.intensité normale comme cela a lieupour l’or
électrolytique.
Interprétation.
Structure fibreuse. - L’étude desfigures
de diffraction(fig. d
àf )
nous amène aux conclusions suivantes :
1. La diffraction est
produite
dans ce cas par ungrand
nombre de cristaux(anneaux
complets).
2. Les différences d’intensités relatives des anneaux obtenues avec une feuille d’or battu
_
et un film
préparé
parl’électrolyse (diagramme normal) indique
évidemment une orienta-tiongénérale
des cristaux dans la feuille d’or battu. Deplus,
le fait que l’intensité estrépartie
d’unefaçon
sensiblement uniforme suivantchaque
cercle prouve que l’orientation doit êtresymétrique
parrapport
à la direction normale à la feuille(c’est-à-dire
à la directionparallèle
au faisceaud’électrons);
la distribution des Lristaux est donc telle que ceux-cipossèdent
un axecristallographique
orientéparallèlement
à la normale à lafeuille,
autourduquel
ilspeuvent
tourner. Cecisignifie
que toutes les directions contenues dans leplan
de la feuille d’or sont
équivalentes;
on a donc affaire à une sti-ucturefibreuse,
dont l’axeest
perpendiculaire
à la surface de la feuille. ’Bien
entendu,
l’arrangement
réel des cristatix necorrespond
pas entièrement au casd’une structure fibreuse
parfaite ;
il faut en effet tenircompte
de certains écarts parrapport
à la
position
idéale.Détermination de la direction
d’orientation.
-On
peut
déterminer de lafaçon
sui-vante la directioncristallographique parallèle
à l’axede fibre,
ou direction «paratrope
».(1) Les alliages qui constituent l’or battu sont constitués par des cristaux homogènes, ayant le même réseau que celui de l’or pur (cubique à faces centrées) ; leur constante réticulaire diffère de moins de
D’après
la relation de Louis deBroglie,
ontrouve
que, pour des électrons accélérés par une différence depotentiel
de 40kilovolts,
lalongueur
d’onde associée î, estégale
à0,06
Angstrôms.
A cettelongueur
d’onde,
correspondent
desangles
deBragg
0(tirés
de la relation A ~ ~ d sin0)
de l’ordre dequelques
degrés seulement ;
pour;les
réflexionssur les faces du cube
(200),
on a parexemple :
0 = 51 minutes.Pour
pouvoir
réfléchir des ondes associées aux électrons de 40kilovolts,
lesplans
réti-culaires doivent donc être presqueparallPles
à la direction d’incidence des électrons(1).
Comme dans toutes cesexpériences,
le faisceauélectronique
estperpendiculaire
auplan
de la feuille d’orbattu,
doncparallèle
à l’axe defibre,
les seulsplans
réticulairescapables
de donner lieu à une réflexion seront ceuxqui
serontplacés
à peuprès
parallèlement
à cet axe.Or on observe sur la
figure
f
trois anneaux intensesprovenant
de réflexions sur lesplans (002), (022)
et(024) ;
ces troisplans
sontparallèles
à l’arête du cube ou direction[100~.
Parconséquent,
cette direction[1 OOJ
constitue la direct£oltparatrope.
Ainsi les cristaux sont orientés de
façon
que la direction[100J
ou arête du cube soitperpendiculaire
auplan
de la feuille.Ce cas d’une structure fihreuse
idéale,
estreprésen(é
par lediagramme
de lafigure
f
(ce diagramme
a été obtenu avec une feuille recuite - voirplus loin).
Lesfigures d
et ereprésentent
des cas intermédiaires entrel’arrangement complètement
désordonné(fig.
c)
et la structure fibreuseparfaite (fig.
f);
d’unefaçon générale,
ledegré
d’orientationdépend
de laqualité
de la feuille et de lacomposition
del’alliage
d’or,
et varieégalement
dans delarges
limites pour les diverspoints
d’une mêmefeuille,
cequi peut
s’expliquer
étant donnée la nature du travail de
martelage qui
nepeut
êtreparfaitement régulier.
Structure fibreuse considérée co-nme résultat du travail
mécanique. -
Comme onvient de le
voir,
la structure fibreuse se déduit immédiatement desdiagrammes
de diffrac-tion. Il est intéressaut de donner brièvementquelques précisions
sur lerapport
existant entre ladisposition
des cristaux et le travailmécanique.
On sait que dans les métaux déformés
plastiquement (par
exemple
les tôleslaminées,
les filsétirés),
les cristauxprésentent
des orientationsprivilégiées
considérables. Lasymétrie
de ces orientationsdépend
engrande
partie
de l’ensemble des forcesagissant
lors du travailmécanique.
Dans le cas de feuilles obtenues parmartelage,
l’ensemble des forcespossède
un axe desymétrie
perpendiculaire
auplan
de lafeuille ;
l’orientation résultant dumartelage
a nécessairement la mêmesymétrie.
Et de toutes les structures dedéformation,
cette condition est satisfaite
uniquement par la
structure fibreuse que nous avons décriteavec son axe de fibre
parallèle
à la normale à la feuille(Classe d’anisotropie
7 deWeissenberg) 1’).
Ainsi,
la considération de lasymétrie
des forcesmécaniques
permet
de déduire àpriori
la nature de l’orientation résultant dumartelage ;
l’étude desdiagrammes deo
diffraction, amène à la mêmeconclusion,
maispermet
en outre cle déterminer l’axecristallographique
qui
estparallèle
à l’axe defibre,
c’est-à-dire la directionparatrope.
Glissements et déformations
plastiques.
- L’étude des cristauxuniques
degrandes
dimensions montre que le mécanisme de la déformationplastique
des métaux consiste en unglissement,
lelong
deplans
déterminés,
des diverses couchescristallines,
glissement
accompagné
en mêmetemps
d’une courbure de ces dernières(Biegegleitung)
(5).
Tandis
qu’un
cristalunique
déformé par unglissement
pur etsimple
donne nécessai-rement les mêmesimages
de diffractionqu’un
cristal nondéformé,
un cristalunique
déforméplastiquement
par unglissement accompagné
decourbure,
produit
les mêmes effets de dif-fractionqu’un
certain nombre de cristauxuniques
nondéformés,
qui
auraient subi unelégère
rotation les uns parrapport
aux autres.Cette remarque
présente
unegrande importance
pourl’interprétation
desdiagrammes
de la deuxièmecatégorie
dont nous allons nous occuper maintenant.(1) Il n’en serait plus de même pour les rayons X, dont les longueurs d’ondes sont beaucoup plus
II. Cas où les
diagrammes
sont formés d’arcs de cercle Diffraction par un cristalunique
déforméplastiquement.
Comme nous l’avons
signalé
audébut,
on observe trèssouvent,
avec des feuilles d’orbattu,
un autre genre dediagrammes
danslesquels
les anneauxcomplets
se réduisent à des secteurs isolés(fig. y
eth,
Pl.II).
I,asymétrie
de cesfigures
permet
d’affirmerqu’il
existe un axe de
symétrie
quaternaire parallèle
au faisceau d’électrons(donc
perpendicu-laire auplan
de la feuilled’or), et
quatre
plans
desymétrie
secoupant
à 45°. Si l’on compareplusieurs
de cesdiagrammes
provenant
deplusieurs
points
différents du film d’orbattu,
on constate que lesimages
restentidentiques,
maispeuvent
être décalées d’unangle
arbitraire les unes parrapport
auxautres,
comme lereprésente
lafigure
4.Fi g. 4.
On
pourrait
croire àl’aspect
de cesclichés, qu’il s’agit
dediagrammes
de fibres pourles-quels
il existerait un axe d’orientationplacé
perpendiculairement
à la direction desélectrons,
c’est-à-dire contenu dans leplan
de lafeuille,
comme cela seproduirait
pour une feuillelaminée examinée normalement à la direction de
laminage
ou pour un fil étiré examiné normalement à l’axe du fil. Ceci est absolumentincompatible
d’unepart
avec le fait que lesdiagrammes
obtenus pour diverspoints
sont décalés d’unangle
variable,
d’autrepart
avec l’orientation des cristaux résultant du
martelage,
telle que nous l’avonsexposée plus
haut.
De tels
diagrammes
sont aucontraire,
comme on va ledémontrer,
dus à la diffractiondes électrons par un cristal
unique
déforméplastiquement,
dont la direction[1UU]
ou arêtedu cube est normale à la surface de la feuille.
On a en effet
indiqué
plus
haut que le processus demartelage
donne lieu à unestructure
fibreuse,
les cristauxayant
tous un axe[100]
ou arête du cubeperpendicu-laire à la surface de la feuille
et
pouvant
occuper d’ailleurs uneposition quelconque
résultant de leur rotation autour de cet axe. Un seul cristal occupera donc une
position
telle que l’arête du cube élémentaire soit normale à la
feuille,
et s’il est suffisamment gros,il pourra ètre seul rencontré par le
pinceau
d’électrons. Or les éléments desymétrie
des diffractions obtenues ici sontidentiques
à ceuxqui
se trouvent dans un cristalcubique
d’or,
parallèlement
à l’arête du cube.pour l’obtention de diffraction, que le cristal
unique envisagé
soitdéfoî-iiié
1>lasliqie>iie>it
(voir
plus
haut).
Un cristal non déformé nepourrait
pas en effet donner lieusilnultané-ment à des réflexions sélectives pour des groupes de
plans
réticulairesdifférents,
enutilisant,
comme c’est le casici,
un faisceau d’électronsmonocinétiques.
Lesplans
de lazone
[0()Ij
qui
sontparallèles
à l’arête ducube,
seraientparallèles
à la direction desélectrons,
etl’angle
d’incidence serait nul.Au
contraire,
dans un cristalunique
déforméplastiquement
(glissement
accompagné
de
courbure), l’angle
d’incidence du faisceau d’électrons avec un certain groupe deplans
réticulaires
peut
varier entre certaines limites déterminées par la courbure de cesplans.
Entre ces
limites,
on pourra trouver unangle
6correspondant
à la réflexion sélective :c’est,
en homme,quelque
chosed’analogue
à cequi
se passe dans la méthode du lnicacourbé ou de la
goutte
tangente
décrite par l’un de nous(tT.
J. Trillat - Journal dePhysique
janvier
19?9, et Annales dePhysique,
avril1931 ).
Etant donné que pour des électrons de 40
kilovolts,
lesangles
de réflexion sélective sonttrès
petits,
un cristalunique
déforlné comme il vient d’êtreindiqué,
et dont l’arête du cube(direction
!i00))
est en moyenneparallèle
au faisceau d’électrons(1),
donnera lieu à desréflexions
sur
tous lesplans de
la zone~100J
J
(c’est-à-dire
lesplans
qui
sontparallèles
à l’arête du cube dans un cristal nondéformé).
Si la courbure estplus accentuée,
il sepro-duira
également
des réflexions pour desplans
faisant unangle
assezpetit
parrapport
à cette direction~~00].
L’angle a
entre unplan quelconque
Ch k
1)
et la direction[100]
est donné par la rela-tio 0 : :Les
plans
de la zone[100
ont des indices de la forme(0
~;1)
et lesplans
les moinsinclinés par
,rapport
à la direction[100]
auront les indices(1 k
1).
Comme on a affaire àun réseau
cubique
à facescentrées,
les seulsplans qui
réfléchiront seront ceux à indicesou tous
pairs
ou tousimpairs.
Le tableau suivant donne les valeurs de x pour tous les
plans répondant
à cettecondi-tion,
etqui
sont inclinés de moins de 20° parrapport
à la directionL100].
TABLEAU I.
A. l’aide de ce
tableau,
onpeut construire,
au moyen de la méthode desprojections
stéréographiques,
lesdiagrammes
théoriques
de diffraction. Lafigure 5
est obtenue enadmettant que la courbure du cristal est de l’ordre de
~0°;
dans ce cas tous lesplans
men-tionnés dans le tableau 1 donnent alors lieu à des réflexions. La
figure
6 est obtenue enadmettant seulement une courbure de
quelques degrés ;
parconséquent,
seuls lesplans
de la zone[100]
(indices
0 k1)
donneront lieu à desréflexions,
puisque
l’angle
aqui
est nuldans un cristal non
déformé,
se trouveracompris
entre 0° etquelques degrés
suivant la courbureenvisagée,
et encadrera alors la valeur del’angle
0 de réflexion sélective.Fig. 5. - Schéma du diagramme de diffraction
donné par un cristal- unique d’or fortement déformé. Direction
[100]
parallèle aufais-ceau d’électrons.
Fig. 6. - Schéma du
diagramme de diffrac-tion donné par un cristal unique d’or peu déformé. Direetion
[100]
parallèle au fais-ceau d’électrons.On voit que la
figure i
est en bon accord avec lesdiagrammes g
et it obtenusexpéri-mentalement avec une feuille d’or
battu;
ce résultat confirme donc bienqu’il
s’agit
ici dediffraction d’électrons par un cristal
unique
déforméplastiquement
etpermet
dedéfinir,
d’une
façon
approchée,
la valeur de la courbure ducristal.
,
Il
peut paraître
étonnant que l’onpuisse
observer aussifacilement,
avec une feuillepolycristalline,
des diffractions données par un cristalunique.
Nousrappelons
que ceciest rendu
possible
grâce
à lafinesse
dupinceau
d’électronsutilisé;
d’autrepart,
il convient d’observer que lemartelage
d’un cristalunique
a pour résultatd’augmenter
consi-dérablement sa surface. Cette
augmentation
peut
être suffisante pourpermettre
en de nombreuxpoints
de lafeuille,
l’obtention dediagrammes
de cristauxuniques
(1).
Etude des transformations dues au recuit. - Influence de la
température. -
Onsait que le recuit d’un métal a pour résultat d’atténuer et même de
supprimer
complète-ment les effets du travailmécanique.
Il était intéressantd’essayer
de saisir les transforma-tions amenées par divers recuits d’une feuille d’orbattu,
au moyen de la diffraction desélectrons;
enoutre,
onpouvait
espérer
obtenir ainsi des cristauxuniques
moins déformésque ceux existant dans la feuille non recuite..
Des essais
préliminaires
ont montré qne le recuit del’alliage
dans l’air ilpartir
deenviron,
s’accompagne
d’une modificationprofonde
dudiagramme;
celui-ci se composealors
uniquement
d’ungrand
nombre d’anneaux deDebye-Scherrer qui
necorrespondent
pas au réseau de l’or. Cette modification
peut
être attribuée à l’action de l’air(sans
doute àune
oxydation),
car elle ne seproduit plus
dans le vide.ll est donc nécessaire
d’opérer
le recuit à l’abri del’air;
pourcela,
la feuilled’or,
supportée
sur undisque
en nickelpercé
d’un trou de 2 mm., estplacée
dans un tube enPyrex
relié à un manomètre et à une pompe à huile. Le tube enPyrex
est chauffé au moyend’un bain de nitrates de
potassium
et de sodiumfondus;
la durée del’opération
est de 2 heures. La feuille d’or est alors sortie avecprécautions
del’appareil
et examinée auxélectrons.
On constate
alors,
directement sur l’écranfluorescent,
une action très nette du recuit àpartir
de 350B Au-dessus d’unetempérature
voisine de 5000 commence larecristallisa-tion
proprement
dite, c’est-à-dire laformation,
auxdépens
des gros cristauxorientés,
depetits
cristauxprésentant
toutes les orientationspossibles.
On obtient alors en tous lespoints
de la feuille desdiagrammes
composés
uniquement
d’anneaux deDebye-Scherrer.
Les feuilles recuites à destempératures
comprises
entre 350° et 500°peuvent
aucontraire donner encore des
diagrammes
de cristauxuniques
danslesquels
l’intensité des taches(i ~ 1)
est très affaiblie ou même nulle(suivant
latempérature) (voir figures
iet j,
Pl.
III).
Cesdiagrammes
correspondent
au schémathéorique
de lafigure
6,
tandisqu’avant
le recuit ilscorrespondraient
au schéma de lafigure 5 ;
d’après
ce que nous avons dit dans leparagraphe précédent.
l’absence des taches(
prouve que le réseau cîistalliii estbeaucoup
ynoïnsdéformé
sous l’action dit recuit.Le recuit des feuilles d’or battu
permet
donc d’obtenir desdiagrammes
de cristauxuniques beaucoup plus
beaux; en mêmetemps,
elle met en évidence l’influence très nettede la déformation des cristaux. L’action du recuit se manifeste
également
d’unefaçon
analogue,
pour lespoints
de la feuillequi
donnaientprimitivement
des anneaux deDebye-Scherrer
(il,
catégorie
dediagrammes);
iciaussi,
elle a pour résultat desupprimer
les anneaux d’indices(1
kl) (1).
La netteté de ces
phénomènes,
observables directement surl’écran,
ouvre degrandes
possibilités
aupoint
de vue de lamétallurgie.
En
résunlé,
l’étude des feuilles d’or battu apermis
de montrerqu’elles
sontconsti-tuées,
suivant l’endroit examiné par unassemblage
de cristaux orientés avec une arêtedu cube
perpendiculaire
à leursurface;
en certainspoints,
les cristaux sont suffisammentgrands
pour donner lieu à une diffraction par un cristalunique.
°
L’étude des divers
diagrammes
permet
de conclure que le mécanisme de la diffraction des électrons est rendupossible
par la déformationplastique
dumétal,
que l’onpeut
apprécier
d’unefaçon
approchée.
Le recuitpeut
être suiviaisément,
et amène d’abordune amélioration de la structure des
cristaux,
puis
une recristallisation confuse.Le cas du
platine
battu va nouspermettre
d’allerplus
loinquant
au mécanisme de ladiffraction,
notamment en cequi
concerne la diffraction par des réseaux à deux et à trois,dimensions.
B. Etude des feuilles de
platine
battu(2).
Les feuilles de
platine
battu utilisées ont uneépaisseur
moyenne de l’ordre de 60dans la
première
séried’expériences
dont nous allonsparler,
elles étaientplacées
perpendiculairement
à la direction du faisceau d’électrons.Diagrammes
de cristauxuniques
obtenus avec les feuilles deplatine.
- Ladiffrac-tion des électrons par les feuilles de
platine
battu donne lieu à desdiagrammes
remar-quables ;
à l’inverse del’or,
on n’obtientjamais
des anneaux, maisuniquement
desinterfé-rences dues à des cristaux
uniques,
se traduisant par des séries detaches,
régulièrement
disposées,
et d’unegrande
intensité(voir
fig. k
et 1.planche III).
En
remarquant
que leplatine possède,
commel’or,
un réseaucubique
à facescentrées,
et en utilisant les mêmes raisonnements que
plus
haut,
onpeut
déduire aisément de cesdiagrammes
que, comme pourl’or,
les cristaux deplatine
sont orientés par lemartelage.
En
remarquant
l’analogie
du cliché 1 avec lecliché y
relatif àl’or,
on voit en effetqu’il
existe dans la feuille deplatine
des cristaux orientés defaçon
à ce que l’arête du cube élémentaire soitperpendiculaire
à la surface de la feuille.Contrairement à l’or
qui fournit,
mêmeaprès
traitementthermique,
des interférences(l~ L’étude de feuilles d’argent battu a donné lieu également à des diagrammes de cristaux uniques orientés suivant la direction [100J. analogues à ceux de l’or battu.
