Spectroscopie X de plasmas hors équilibre thermodynamique.

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thermodynamique.

To cite this version:

Virginie Nagels-Silvert. Spectroscopie X de plasmas hors équilibre thermodynamique.. Optique [physics.optics]. Ecole Polytechnique X, 2004. Français. �pastel-00001025�

Thèse présentée pour obtenir le grade de

DOCTEUR DE L’ECOLE POLYTECHNIQUE

Spécialité : physique des plasmas par

Virginie NAGELS-SILVERT

Validation expérimentale des codes de physique atomique des

plasmas hors équilibre thermodynamique local

Soutenue publiquement le 15 septembre 2004 devant le jury composé de :

Mme Claude Chenais-Popovics Directrice de thèse Mr Jacques Dubau

Mr Pierre Glorieux

Mr Patrick Renaudin Rapporteur

Mr Franck Rosmej Rapporteur

A mon époux, A ma famille,

L’ensemble du travail présenté dans cette thèse a été effectué au sein du Laboratoire pour l’Utilisation des Lasers Intenses de l’Ecole Polytechnique de Palaiseau. Je tiens dans un premier temps à remercier Messieurs Alain Migus et François Amiranoff, successivement directeurs du laboratoire au cours de ma thèse, pour m’avoir permis de réaliser ce travail dans les meilleures conditions. Merci également à Jean-Claude Gauthier, directeur–adjoint du LULI durant les deux premières années de ma thèse et désormais directeur du CELIA à Bordeaux.

Ma première pensée est bien sur pour ma directrice de thèse, Madame Claude Chenais-Popovics, sans qui ce travail ne serait pas ce qu’il est. J’ai découvert grâce à elle le monde de la Physique expérimentale : de la vis de 6 à fixer dans l’enceinte d’interaction jusqu’à l’interprétation d’une raie inconnue dans un spectre de xénon ! Elle m’a montré que tout avait son importance dans la mise en oeuvre d’une expérience : l’habileté mais aussi la patience et la persévérance. Je la remercie ici pour tout ce qu’elle m’a appris : avoir été formée par une aussi grande physicienne est un privilège. Elle a souvent été présente dans les moments les plus difficiles, a su me conforter mais aussi me « secouer » dans mes heures de découragement. Pour tout cela : Merci Claude !

Je tiens à remercier les membres de mon jury de thèse, en particulier mes rapporteurs, Messieurs Patrick Renaudin et Mr Franck Rosmej, pour avoir eu la lourde tache de sanctionner ce manuscrit. Un grand merci à Mr Jacques Dubau qui a accepté de juger ce travail. Je remercie vivement Mr Pierre Glorieux qui a apporté un regard original sur cette thèse.

Je tiens à exprimer tout ma gratitude à Messieurs Olivier Peyrusse et Jean-François Wyart qui ont contribué à l’interprétation des résultats expérimentaux : Merci à Olivier pour m’avoir initiée aux calculs avec le code Transpec et merci à Jean-françois pour son travail monacal d’identification de raies. Qu’ils soient ici remerciés pour m’avoir fait bénéficier de leurs connaissances et leurs compétences.

Merci à Patrick Audebert et Jean-Paul Geindre avec qui j’ai effectué plusieurs manips et qui m’ont, entre autres choses, initiée à l’interférométrie spectrale. Merci pour leur bonne humeur et merci à Séréna Bastiani-Ceccotti de m’avoir permis de décoder (une partie de) leur dialecte ! Merci à Sylvie Gary du CEA DAM à Bruyères-le-Chatel pour son calme olympien et son esprit de relativisme au cours des différentes manips. Merci aussi à Frédéric Girard pour ses petites touches d’humour... Merci à Victor Malka pour avoir éclairé ma lanterne sur les dépouillements des spectres Thomson. Merci à Sylvie Jacquemot pour sa franchise,

Puis, merci à Raymond Koenig (aujourd’hui à la retraite) pour son amitié sans faille et sa constance. J’aurai appris avec lui les règles de précaution à tenir en cas de danger : « attention pas d’aspirateur dans l’enceinte » !! Merci à Alain Michard et Edouard Veuillot pour leur aide technique en salles 4 et 5.

Merci à toutes les personnes que j’ai côtoyées pendant ces trois années : une équipe de secrétariat-gestion très sympathique (Merci à Laurence Drouen pour son soutien et son amitié), des techniciens forts agréables et une équipe informatique ultra-disponible (une pensée particulière pour Mohammed Karrouche et Eric Paillassa).

Je remercie enfin tous les thésards du LULI qui m’ont soutenue et qui ont apporté bonne humeur et jovialité dans ce « préfa » 403 !

Sur un plan personnel, je tiens à remercier Laurent qui est devenu mon mari en fin de deuxième année de thèse. Cela n’a pas toujours été facile de concilier vie de famille et travail. L’équilibre que je voulais atteindre a souvent été fragile : entre les manips, les conférences, les allers-retours quotidiens de presque 600 km, et la rédaction, je me suis découvert une âme de téméraire ! Ainsi, je remercie mon époux pour avoir parfois supporté mes accès de colère et mon irritabilité. Il a toujours été présent et m’a toujours encouragée. Son soutien quotidien m’a été salutaire. Enfin, merci à mes parents, pour leur amour et leur foi en mes capacités, merci à mon frère, à ma sœur et à mes grands-parents pour leur tendresse et leur présence.

Introduction générale

Chapitre 1 Généralités sur les plasmas créés par laser

1. Description de l’interaction laser-matière ………..5

1.1. Structure des plasmas créés par laser ………..6

1.1.1. Zone sous critique ………..8

1.1.2. Zone de conduction ………..9

1.1.3. Zone sous choc ………..9

1.2. Mécanismes d’absorption de l’énergie laser ………10

1.2.1. Absorption en régime nanoseconde à 0.53 µm ……...……10

1.2.2. Absorption en régime femtoseconde ………11

1.3. Transport de l’énergie ………13

1.3.1. Transport thermique ………13

1.3.2. Transfert radiatif ………15

1.3.3. Transport par les électrons suprathermiques ………18

1.4. Production du rayonnement K-α ………21

1.4.1. Rappels sur l’émission K-α ………22

1.4.2. Caractéristiques spectrales de l’émission K-α ………24

2. Physique atomique et rayonnement ………26

2.1. Emission X et ionisation ………27

2.1.1. Niveaux d’énergie et transitions ………27

2.1.2. Mécanismes d’émission X ………28

2.2. Description de l’équilibre thermodynamique local : loi de Saha-Boltzmann ………33

2.3. L’ionisation hors équilibre : modèle collisionnel radiatif ………36

2.3.1. Processus atomiques décrivant l’évolution du plasma ………36

2.3.2. Modèle collisionnel-radiatif ………41

2.3.3. Méthode de calcul pour les éléments de Z lourds : regroupement des niveaux en super-configurations ……..…43

1. Introduction ………51

2. Les codes hydrodynamiques ………52

2.1. Description lagrangienne ………52

2.2. Les codes fluides mono-dimentionnels ………54

2.2.1. Les équations fluides ………54

2.2.1. Le code FILM ………56

2.2.2. MULTI : transfert radiatif ………57

2.3. Description de la physique atomique dans les codes ………59

2.3.1. Modèle de l’ion moyen hydrogénique écranté ………59

2.3.2. Modèle détaillé ………61

3. Les codes de physique atomique utilisés pour l’analyse des résultats ……..…62

3.1. Le programme RELAC de la chaîne HULLAC ………63

3.1.1. Description de la chaîne HULLAC ………63

3.1.1. Eléments de théorie ………63 3.1.2. Utilisation du code ………65 3.2. TRANSPEC ………66 3.2.1. Description du code ………66 3.2.2. Utilisation du code ………67 Chapitre 3 Instrumentation 1. Les lasers de puissance du LULI ………74

1.1. La chaîne nanoseconde ………74

1.1.1. Schéma descriptif de la chaîne ………74

1.1.2. Etude de la tache focale ………75

1.2. Le laser 100 TW ………76

1.2.1. Schéma descriptif de la chaîne ………76

1.2.2. Caractérisation de la tache focale ………78

2.3. Cibles cubiques de faible volume ………86

3. Diagnostics spectroscopiques ………89

3.1. Spectroscopie X et XUV ………89

3.1.1. Spectromètre à cristal plan ………89

3.1.2. Spectromètre à cristal conique ………93

3.1.3. Spectromètre à réseau ………97

3.2. Les détecteurs ……..………102

3.2.1. Les films ……..………102

3.2.2. Les CCD ……..………104

3.2.3. La caméra à balayage de fente ……..………107

3.3. Spectroscopie résolue en temps : couplage du cristal conique à la caméra à balayage de fente …...….110

3.3.1. Alignement du système ……..………110

3.3.2. Détermination de la vitesse de balayage ……..………111

3.3.3. Facteurs limitatifs de la caméra ……..………112

3.4. Diagnostic de diffusion Thomson ……..………115

3.4.1. Généralités sur la diffusion Thomson ……..………115

3.4.2. Principe de la mesure ……..………116

3.4.3. Dispositif expérimental ……..………120

4. Interférométrie dans l’espace des fréquences ……..………121

4.1. Principe de fonctionnement ……..………121

4.2. Analyse d’un interférogramme ……..………123

4.2.1. Exemple d’interférogramme ……..………123

4.2.2. Reconstruction de la phase et de l’amplitude ……..………125

5. Caméra à sténopé ……..………126

Chapitre 4 Interaction laser-matière en régime nanoseconde 1. Introduction ……..………131

2.2. Résultats expérimentaux ……..………134 2.2.1.Calibration en longueur d’onde et en intensité ……..………134

Etalonnage en longueur d’onde ……..………134 Etalonnage en intensité ……..………136

2.2.2. Interprétation des spectres du xénon et du krypton ………138

cas du xénon ……..………138

cas du krypton ……..………145

2.3. Calcul des abondances ioniques ……..………148

2.3.1.Cas du xénon ……..………149

2.3.2. Cas du krypton ……..………151

2.4. Conclusion ……..………153

3. Etude du spectre de Xe dans la gamme 9-14 Å et XUV ……..………154

3.1. Montage expérimental ……..………154

3.2. Détermination directe des paramètres du plasma ……..………155 3.2.1. Spectre Thomson électronique de l’hélium ……..………156 3.2.2. Spectres Thomson électronique et ionique du xénon ……158 3.3. Mesure du spectre du xénon dans le domaine du keV et dans

le domaine XUV ……..………160

3.3.1. Mesure du spectre X du xénon dans le domaine

du keV ……..………161

Mesure du spectre de xénon ……..………161

Analyse des spectres avec AVERROES ……..………166

3.3.2. Mesure du spectre du xénon dans le domaine XUV …..…168

Mesure du spectre de xénon XUV ……..………168 Analyse du spectre XUV avec AVERROES ……..………169

3.4. Conclusion ……..………173

Chapitre 5 Spectroscopie résolue temporellement en régime femtoseconde

1. Etude de plasmas d’aluminium et de sélénium à 0.53 µm ……..………178

1.3. Durée d’émission X des spectres d’aluminium, de sélénium

et de samarium enregistrés dans la gamme 7.7 à 8 Å ……..………181 1.3.1.Cas d’un élément léger : l’aluminium ……..………181

Cible massive d’aluminium ……..………182

Feuille mince d’aluminium et feuille mince vue à travers un

sténopé ……..………183

1.3.2. Cas d’éléments lourds ……..………185

Cas du sélénium ……..………185

Cas du samarium ……..………189

1.4. Interférométrie spectrale avec résolution spatiale et temporelle …...191

1.5. Interprétation des résultats ……..………194

1.5.1.Cas de l’aluminium ……..………194

1.5.1.Cas du sélénium ……..………198

1.6. Conclusion ……..………201

2. Etude d’un plasma d’aluminium à 1.06 µm ……..………203

2.1. Introduction ……..………203

2.2. Mise en oeuvre expérimentale ……..………204

2.3. Résultats expérimentaux ……..………206

2.3.1. Spectre de l’aluminium enregistré dans la gamme

7.7 à 8.4 Å ……..………206

Région chaude ……..………206

Région dense et froide ……..………210

2.3.2. Durée d’émission X du spectre d’aluminium enregistré

dans la gamme 7.7 à 8.4 Å ……..………212

Durée d’émission du spectre thermique ……..………212

Durée d’émission des K ……..………214

2.4. Expériences complémentaires ……..………215

2.4.1. Mise en évidence du champ électrique autour de la

cible ……..………215

2.4.2. Etude comparative des spectres à 0.53 µm et à 1.06 µm ….216

Contexte général

Le sujet de ce mémoire s’inscrit dans le contexte général de l’étude des propriétés radiatives des plasmas chauds. L’état « plasma » constitue le quatrième état de la matière, faisant suite dans l’échelle des températures aux états dits « classiques » : solide, liquide et gaz. Il s’agit d’un état dilué constitué de particules chargées -électrons et ions positifs- en proportion telle que le milieu est globalement neutre. Les plasmas représentent un pourcentage non-négligeable de notre environnement. Présents majoritairement dans l’Univers, on les retrouve dans les objets astrophysiques tels que les étoiles, ou encore les atmosphères planétaires pour citer quelques exemples.

Jusque vers les années 50, l’étude des plasmas créés en laboratoire était limitée à celle des décharges dans les gaz. On avait alors affaire à des plasmas partiellement ionisés, où une proportion importante des atomes constituant le gaz restait dans un état lié. De plus, les contributions à la compréhension des phénomènes physiques de base de cet état de la matière venaient essentiellement des astrophysiciens et des géophysiciens. L’essor de la physique des plasmas actuelle commence en fait avec les recherches associées à la fusion par confinement inertiel (FCI), proposées pour la première fois par Dawson en 1964. Dans ce schéma, une cible de DT (deutérium-tritium) est chauffée et comprimée jusqu’à l’ignition par des lasers de puissance (attaque directe) ou par rayons X, générés dans une cavité de matériau de numéro atomique Z élevé chauffée par lasers (attaque indirecte). Cette quête de la fusion est donc majoritairement à l’origine de l’essor des lasers dont on exige de plus en plus de puissance.

Créés par et chauffés par rayonnement laser, les plasmas chauds émettent dans une large gamme du spectre électromagnétique : du rayonnement radio-électrique au rayonnement X. L’émission radiative des plasmas de laboratoire constitue un véritable indicateur de leur densité, température et de leur état d’ionisation. Ainsi, l’étude de ces plasmas fait intervenir de nombreux domaines tels que la physique atomique, la physique statistique, les équations hydrodynamiques et enfin les équations du transfert radiatif.

De multiples applications sont venues motiver la recherche des plasmas créés par laser, vue la large gamme de densité-température accessible en laboratoire. On peut par exemple citer la microscopie X et la

relativiste (10 20 _W/cm2_{), on peut accélérer des faisceaux intenses d’électrons}

et d’ions de forte énergie. Dans ces régimes, l’interaction laser-matière permet de produire des sources intenses et brèves de rayons X, γ et de neutrons, ce qui laisse présager des applications prometteuses dans le domaine médical, notamment pour le traitement des tumeurs.

Objectif de la thèse

Le but majeur de cette thèse est d’obtenir des données expérimentales permettant de qualifier les prévisions de codes hors équilibre thermodynamique local (expression que nous noterons désormais HETL). Notre soucis permanent était de créer des plasmas les plus homogènes possible, avec une bonne reproductibilité et des paramètres relativement stables. Des résultats d’expériences antérieures montrant la bonne homogénéité et la stationnarité de ces plasmas nous encouragent à poursuivre dans cette voie et à obtenir des plasmas très bien caractérisés pour tester les codes de physique atomique, et en particulier ici, le code AVERROES, et le code RELAC. Le contrôle des paramètres du plasma, tels que température, densité électronique et/ou ionique ou encore état de charge n’est pas trivial. La connaissance et la maîtrise de ces derniers requièrent des conditions expérimentales très exigeantes.

Cette thèse, dont le thème général est de tester les codes de physique atomique, s’articule en deux parties. Il faut, avant toute chose, préciser que les travaux présentés dans ce manuscrit sont le fruit d’une collaboration active entre expérimentateurs et théoriciens. L’interprétation des résultats des différentes expériences exposées résulte d’un travail commun avec d’une part Olivier Peyrusse (CELIA, Bordeaux) pour le code AVERROES/TRANSPEC et Jean-françois Wyart (Laboratoire Aimé Cotton, Orsay) d’autre part pour le code RELAC.

Dans la première partie, nous nous intéressons à l’ionisation et l’émissivité HETL des corps de Z élevé dont la modélisation a été développée ces dernières années [1,6]. Des expériences réalisées sur Nova (sur cible plane [2] et en cavité [3]) où un plasma d’or en détente était diagnostiqué par une technique de diffusion Thomson a permis d’estimer l’ionisation moyenne et de tester un certain nombre de problèmes dans les modèles HETL. La modélisation de plasmas HETL de corps lourds s’est considérablement améliorée ces dernières années grâce au concept de

un intérêt certain pour le diagnostic spectroscopique des corps lourds, pour la génération de table de données HETL ou tout simplement pour servir de référence pour l’amélioration des modules rapides en ligne [7]. Malgré la puissance de la méthode des superconfigurations, le meilleur choix de ces SCs est une question qui n’est pas encore résolue. Les mesures expérimentales de l’ionisation et de l’émissivité de plasmas de Z élevé bien caractérisés deviennent alors indispensables.

Dans un deuxième temps, nous nous sommes intéressés à l’émission X de plasmas en régime femtoseconde, où les mécanismes d’interaction différent de ceux rencontrés dans le régime nanoseconde. Le rayonnement créé par interaction d’un laser ultra-bref avec une cible solide est apparu rapidement comme une source unique de photons X avec une durée de l’ordre de 1 à 10 ps [8]. Vue leur brillance, ces sources ont des applications potentielles pour le diagnostic des plasmas de fusion, pour l’imagerie médicale (angiographie et mammographie), et la lithographie X-UV. Au niveau temporel, elles ouvrent la voie de l’analyse structurale des matériaux avec une résolution temporelle comparable à celle des mécanismes vibrationnels élémentaires [9]. On peut souligner la possibilité de sonder des plasmas de type nanoseconde sur des temps négligeables par rapport à l’évolution hydrodynamique de ces plasmas. En particulier, les expériences d’absorption nécessitent l’emploi de telles sources auxiliaires qui permettent une mesure de l’absorption d’un matériau à hydrodynamique figée. Afin de préparer de telles expériences, il apparaît nécessaire de caractériser et de comprendre de comportement émissif de plasmas créés par interaction d’un laser ultra-bref et ultra-intense avec une cible solide ou une feuille mince. Parallèlement à la caractérisation de la source, valider les codes hydrodynamiques (dans le régime picoseconde) et les codes de physique atomique HETL apparaît plus que jamais nécessaire et l’interprétation d’expériences d’absorption est une motivation forte.

[1] Klapisch M., Bar-Shalom A., JQSRT 58, 687 (1997) [2] Glenzer et al., Phys.Rev.Lett. 82, 97 (1999)

[3] Glenzer et al., Phys.Rev.Lett. 87, 045002 (2001)

[4] Bar-Shalom A., Oreg J., Klapisch M., Phys.Rev. A 40, 3183 (1989) [5] Bar-Shalom A., Oreg J., Klapisch M., Phys.Rev. E 56, R70 (1997) [6] Peyrusse O., J.Phys. B 33, 4303 (2000) ; ibid: JQSRT 71, 571 (2001) [7] Bowen C., JQSRT 71, 201 (2001)

[8] Kieffer et al., Phys.Fluids B 5, 2676 (1993)

17-Chapitre 1

Généralités sur les plasmas créés par laser

Ce chapitre a pour but d’étudier les aspects les plus généraux de l’interaction laser-matière et de la physique des plasmas analysés dans ce travail. Nous avons observé au cours de cette thèse des plasmas dans le régime nanoseconde avec un laser à la longueur d’onde λ=0.53 µm et exploré le régime femtoseconde avec des impulsions à λ=0.53 µm et λ=1.06 µm. Nous allons, en guise d’introduction, aborder une description de la structure d’un plasma. Puis, nous étudierons les différents mécanismes régissant l’interaction d’une impulsion laser avec une cible solide, suivant la nature de l’impulsion laser utilisée. Après ces considérations hydrodynamiques, nous étudierons la physique atomique de ces plasmas créés par laser et nous pencherons notamment sur l’émission du rayonnement X.

1. Description de l’interaction laser-matière

1.1. Structure des plasmas créés par laser

L’interaction d’un laser de puissance avec un solide crée un plasma au voisinage de sa surface dont la structure évolue de façon auto-semblable. Cette structure peut se décomposer en différentes zones, décrites le long de l’axe laser, et dont l’évolution spatiale et temporelle diffèrent suivant le régime d’interaction. On peut alors distinguer quatre mécanismes régissant l’hydrodynamique de tels plasmas :

a) L’absorption de l’énergie laser qui s’effectue par différents procédés mais qui est souvent dominée par le Bremsstrahlung inverse.

b) Le transport de l’énergie à l’intérieur de la cible. c) L’expansion de la partie ablatée de la cible. d) L’émission et le transport du rayonnement.

On peut ainsi définir des régions du plasma correspondant à chacun de ces processus. La figure I-1 donne l’allure des profils spatiaux des paramètres du plasma, tels que la densité et la température. Ces profils sont caractéristiques d’une part de l’interaction d’une impulsion laser nanoseconde à λ=0.53 µm avec une cible solide (figure I-1.a), d’autre part de l’interaction d’une même cible avec une impulsion laser femtoseconde à λ=0.53 µm (figure I-1.b).

Deux points particuliers font la différence entre l’interaction d’un laser femtoseconde avec la matière et celle d’une impulsion nanoseconde: en régime ultra-court, le champ électromagnétique du laser devient très supérieur au champ coulombien qui lie les électrons à leur noyau; de plus, la durée d’impulsion est inférieure aux temps caractéristiques de l’expansion hydrodynamique du plasma et des collisions électrons-ions. Ces deux phénomènes modifient la structure des zones et favorisent la création de particules énergétiques.

Figure I-1-a : Allure des variations spatiales de la densité et de la température dans les différentes zones du plasmas, en régime nanoseconde, pour un élément de numéro

atomique élevé.

Figure I-1-b : Schéma de la zone d’interaction en régime d’impulsion ultra-intense avec un solide. nsolide ncritique Solide zone sous choc zone de ré-émission couronne Ne Te LASER E²laser Te Ne épaisseur de peau Zone de conduction zone d’expansion nsolide ncritique Zone de conduction

1.1.1. Zone sous-critique

En régime nanoseconde, cette région sous-critique appelée communément couronne, est une région basse densité où la température est très élevée (typiquement de l’ordre du keV). Le laser se propage jusqu’à une densité électronique appelée densité critique, qui est obtenue lorsque la fréquence laser est égale à la fréquence plasma électronique. Sa valeur est obtenue à partir de l’équation de dispersion de l’onde électromagnétique dans le milieu et s’écrit :

2 20ω ε e m n_c= e

C’est dans cette zone qu’est absorbée l’énergie laser par les électrons du plasma. Cette zone se détend en avant de la cible et atteint très rapidement quelques centaines de microns.

En régime femtoseconde, cette couronne n’a pas le temps de se former, l’impulsion interagissant alors avec un gradient de densité très raide (10 nm à quelques microns). C’est pourquoi les phénomènes d’absorption s’y déroulent à des densités très élevées. Le dépôt laser peut s’effectuer au delà de la densité critique, dans la zone délimitée par l’onde évanescente : c’est l’épaisseur de peau.

Cependant expérimentalement, ce cas idéal n’est généralement pas atteint puisque l’impulsion principale est souvent superposée à un piédestal nanoseconde, suffisamment intense pour créer un pré-plasma qui aura le temps de se détendre avant l’arrivée de l’impulsion femtoseconde. Le rapport _I(impulsioI(impulsio_n n _ns)fs) et la durée du piédestal déterminent la longueur du gradient Ln définie par :

        = e e n dn dZ n L

Ces deux données permettent donc d’estimer les conditions réelles rencontrées par l’impulsion principale.

1.1.2. Zone de conduction

L’énergie laser déposée est ensuite transférée au plasma dans une zone appelée zone de conduction. Pour des cibles de numéro atomique Z faible, cette conduction est purement électronique et est localisée au niveau du gradient thermique. Typiquement, pour un flux de 1014_W/cm2_{, cette région}

a des dimensions de l’ordre du micron. La température que les électrons peuvent atteindre est contrôlée par ce processus de transport. Cette région est responsable du rayonnement en face avant.

Pour les éléments de Z élevé, la zone de conduction se prolonge vers les régions plus denses de la cible par une zone de conversion et de ré-émission, comme le montre la figure I-1a. La zone de conversion, optiquement mince à son propre rayonnement, est la région où l’énergie laser absorbée est convertie en rayonnement X et XUV. Chauffée par conduction électronique, cette région se refroidit en rayonnant d’une part à travers la couronne et d’autre part vers les régions plus denses du plasma. Une partie du rayonnement X ainsi émis se dirige donc vers des régions denses du plasma: c’est la zone de ré-émission. Elle est optiquement épaisse au rayonnement XUV et l’absorbe donc en majeure partie pour le restituer sous forme d’un rayonnement quasi-planckien. Ce dernier peut alors se propager vers la couronne en traversant la zone de conversion, sans être trop absorbé. Ajouté au spectre émis par la zone de conduction, il formera la composante thermique du spectre observé en face avant. Mais ce rayonnement peut également se disperser vers des régions plus denses où il sera de nouveau absorbé. Ces multiples processus de ré-émission et d’absorption donnent naissance à une onde de conduction radiative qui se propage à l’intérieur de la cible [1].

En régime nanoseconde, le processus d’ablation et l’expansion hydrodynamique consomment une partie de l’énergie laser déposée, ce qui limite la conduction thermique. En régime femtoseconde, l’expansion hydrodynamique n’est pas suffisante pour modifier les caractéristiques du transport thermique.

1.1.3. Zone sous choc

Après le front d’ablation, dans la zone sous choc, les hautes pressions engendrent une densité supérieure ou égale à la densité du solide alors que

la température (de l’ordre de la dizaine d’eV) est trop faible pour que le plasma émette du rayonnement X.

Après cette zone sous choc, il peut exister une région de la cible qui reste non-perturbée, suivant les conditions expérimentales (épaisseur de la cible, flux laser, Z du matériau...).

1.2. Mécanismes d’absorption de l’énergie laser

Dans cette section, nous allons illustrer les mécanismes qui interviennent dans l’absorption de l’énergie laser lors de l’interaction d’un laser nanoseconde et d’un laser femtoseconde avec une cible solide. La prise en compte de la durée de l’impulsion modifie grandement les processus mis en jeu.

1.2.1. Absorption en régime nanoseconde à λ=0.53µm

Une première série d’expériences présentées dans cette thèse a été effectuée en utilisant l’un des bras de la chaîne nanoseconde du LULI. Le faisceau était doublé en fréquence (λ=0.53 µm) et polarisé S. Dans ce régime d’interaction, le mode d’absorption principal est un mode d’absorption collisionnel : il s’agit du Bremstrahlung inverse. C’est le processus par lequel un électron accéléré par le champ électrique de l’onde laser cède son énergie au milieu par collisions électrons-ions. Le coefficient relatif à ce processus d’absorption a pour expression [2] :

2 2 / 1 2 / 3 2 6 1 1 10 ) ( L e c T k Z cm K λ ρ ρ ρ













avec ρ : densité ionique (g/cc)

Z : numéro atomique du matériau λL : longueur d’onde laser (µm)

ρ

D’après cette formule, on constate qu’effectivement, ce mode d’absorption est privilégié pour un laser à plus courte longueur d’onde, pour une irradiation de cible de Z élevé, et qu’il est d’autant plus important que l’on s’approche de la densité critique. Ces considérations montrent que pour maximiser l’absorption, on utilisera le faisceau doublé en fréquence.

1.2.2. Absorption en régime femtoseconde

L’une des caractéristiques de l’interaction d’un laser ultra-court et ultra-intense avec une cible solide est la génération d’électrons rapides très énergétiques et leur transport vers l’intérieur de la cible. L’absorption de l’énergie laser dans ce régime est un phénomène mettant en jeu de multiples procédés, dépendant fortement du champ laser incident. Les conditions expérimentales rencontrées font intervenir dans une première expérience un faisceau doublé en fréquence et dans une deuxième étude un faisceau à λ=1.06 µm.

Absorption résonnante

Ce processus d’absorption, abondamment détaillé dans la littérature [3] ne sera introduit que dans les grandes lignes afin de comprendre le rôle de ce mécanisme en régime femtoseconde (Lλ=0.01, où L est la longueur de gradient et λ la longueur d’onde du laser).

D’après les lois de la réfraction, un faisceau laser incident sous un angle θ sera réfléchi à une densité :

nC cos2θ

où θ est l’angle d’incidence, comme l’indique la figure I-2.

Un champ électrique intense s’établit au voisinage de ce point (onde stationnaire) et se poursuit par une onde évanescente vers l’intérieur de la cible.

La figure I-2 présente la structure spatiale du champ électrique le long du gradient de densité dans le cas de l’incidence oblique. En polarisation S, le champ électrique de l’onde laser est contenu dans le plan perpendiculaire au gradient de densité. Dans ce cas, il n’y a aucun couplage. Si, par contre, le champ électrique se trouve dans le plan d’incidence (polarisation P), alors il y a couplage résonnant et le champ électrique

pénètre sous forme d’une onde évanescente jusqu’à nC et pourra exciter des

ondes plasmas de forte intensité. Ces ondes longitudinales accélèrent les électrons du plasma et donnent naissance à une population d’électrons suprathermiques.

Ainsi, pour optimiser la production d’électrons suprathermiques, nous utiliserons le laser en polarisation P. Si aucun processus d’amortissement de l’onde électrostatique plasma générée à nC n’intervenait,

l’amplitude du champ à la résonance serait infinie.

Figure I-2 : Structure du champ électrique du laser le long du gradient de densité électronique en fonction de la polarisation du laser. Le gradient de densité est

supposé monodimentionnel. z nC ∇ne nC cos²θ ne=0 θ kr Er Br z nC EZ ∇ne nC cos²θ ne=0 θ Er kr Br Polarisation S Polarisation P nC cos²θ nC= ne z ² Ez Ez² nC cos²θ nC= ne z

Plusieurs mécanismes entrent en jeu pour assurer l’amortissement de l’onde électrostatique à la résonance. Le premier fait intervenir des collisions électrons-ions. Un autre mécanisme, appelé convection, permet de limiter l’amplitude de l’onde plasma. Enfin, si les deux processus précédents ne permettent pas de saturer l’onde électrostatique, l’amplitude du champ résonnant peut alors devenir suffisamment intense pour que les trajectoires électroniques se croisent. Cet effet est communément appelé déferlement. Des électrons rapides, matérialisés par une trajectoire rectiligne, sont éjectés vers l’extérieur et l’intérieur de la cible en prélevant de l’énergie à l’onde.

En gradient de densité très raide (Lλ=0.01), la résonance est « tuée dans l’œuf », car elle n’a pas assez d’espace pour se développer. Une sorte de déferlement non-résonnant apparaît à la surface de la cible : ce nouveau type d’absorption a été évoqué pour la première fois par Brunel en 1987, il devient important dans le bilan d’absorption pour des intensités supérieures à 1017_W/cm².

1.3. Transport de l’énergie

A l’intérieur du solide, le transport de l’énergie déposée dans la zone d’interaction, s’effectue par conduction grâce aux porteurs libres d’énergie thermique, i.e., les électrons ou les photons. On assiste alors à une compétition entre le chauffage de la cible par conduction électronique et par conduction radiative. En régime femtoseconde, une partie de l’énergie laser est convertie en électrons suprathermiques qui emporteront également une partie de l’énergie vers les régions denses et froides.

1.3.1. Transport thermique

Transport classique de Spitzer et Härm

Les électrons du plasma ayant gagné de l’énergie par absorption vont aller déposer cette énergie par collisions dans les régions plus denses de la cible. Le sujet du transport thermique électronique est délicat : plusieurs modèles ont été élaborés afin de le décrire et tenter de reproduire les résultats expérimentaux.

Le calcul classique de la conductivité thermique qui intervient dans l’expression reliant le flux de chaleur au gradient de température a été effectué par Spitzer et Härm [4], il s’écrit :

e

T K

Qr=− ∇r _{(eq. I-1)}

Cependant, cette expression n’est valable que lorsque la longueur du gradient est suffisamment grande devant le libre parcours moyen des électrons, c’est à dire pour des gradients de température peu raides. Or, dans les conditions expérimentales, ceci n’est pas réalisé : au voisinage de la densité critique, les électrons ne sont plus thermalisés, i.e., l’hypothèse de Spitzer et Härm supposant que la fonction de distribution des électrons est une Maxwellienne n’est plus valable [5]. Dans le cas d’un gradient raide, le flux de chaleur pourrait donc croître indéfiniment... Plusieurs solutions ont alors été envisagées pour surmonter cet obstacle et rendre l’expression du flux de chaleur plus physique. La première consiste à limiter artificiellement ce flux, en lui imposant une valeur maximale, et une autre méthode, plus physique, utilise une théorie de transport non-local.

Flux de chaleur limite

Ainsi, une façon simple de décrire ce flux dans les simulations est d’introduire un facteur de flux limite f, que l’on ajuste pour retrouver les

résultats expérimentaux.

Les électrons peuvent transporter au maximum un flux noté Q_limtel que e e e e e e e m kT T n T v n

Q_lim= = , qui correspond à un flux d’électrons en écoulement libre. Le flux peut être limité de façon harmonique :

lim 1 1 ' 1 Q f Q Qr

=

ou bien tel que :

(

)

' Q f Q

Flux délocalisé

Cette limitation empirique du flux ne rend toutefois pas compte de la réalité. Lorsque les gradients de température sont très raides, le libre parcours moyen des électrons est grand devant les échelles locales et ceux-ci déposent leur énergie loin dans la cible. Pour tenter de reproduire ce phénomène, la théorie du flux délocalisé a été proposée par Mora et Luciani [6]. Ils donnent donc une expression non-locale du flux de chaleur en écrivant : ') , ( ') ( ' ) (x dxQ x xx Q =

∫

où Q_SH est le flux classique de Spitzer et Härm, et où ω( xx, ')est un opérateur de délocalisation ajusté de manière à approcher les simulations cinétiques Fokker-Planck existantes [7].

Ainsi, le flux de chaleur à la position x, Q(x), dépend du profil de température autour de la position x, mais surtout dans la région située à une distance inférieure au libre parcours moyen des électrons de température Te(x). Ainsi, le flux de chaleur sera naturellement limité dans les zones

chaudes du gradient de température, pour augmenter dans les zones plus froides.

D’autres mécanismes peuvent être invoqués pour l’inhibition du flux thermique : la génération d’un champ magnétique intense dans le plasma courbant les trajectoires des électrons et limitant ainsi le transport longitudinal. Divers phénomènes (instabilités, charge d’espace due aux électrons suprathermiques) sont encore susceptibles de limiter les valeurs de la conductivité, mais nous ne nous en préoccuperons pas.

1.3.2. Transfert radiatif

L’équation de transfert

Le transfert radiatif est un phénomène qui reste faible pour les éléments dont le numéro atomique est petit. Mais lorsqu’on irradie un élément de Z élevé, il n’est plus possible de s’en affranchir, ce mode de transport devenant alors prépondérant par rapport au transport thermique.

Une étude complète du transfert radiatif dans un milieu donné passe par un bilan total des pertes et des gains radiatifs. Pour se donner une représentation schématique d’un tel bilan, nous illustrons, figure I-3, l’interaction d’un plasma composé d’éléments susceptibles d’absorber ou d’émettre, avec un champ de rayonnement de fréquence ν.

Figure I-3 : Intensité Iν (s, t, nr) traversant un élément de volume du plasma de section ∆S composé d’éléments absorbants et émetteurs. On trouve en sortie l’intensité

transmise Iν (s+∆s, t+∆t, nr) .

L’équation de transfert radiatif (eq. I-5) traduit le fait que : « la variation formelle de l’intensité radiative entre l’entrée et la sortie d’un élément de matière est égale à la somme des termes d’échange entre le rayonnement et la matière ». Ainsi, pour un plasma de section ∆S (voir figure I-3), cette équation s’écrit :

ν ν ν ν

χ

I

j

ds

dI

−

=

La variation d’intensité dIν reflète le bilan des phénomènes d’absorption, de diffusion et d’émission au sein du plasma. Dans cette équation, nous avons introduit le coefficient d’émission spontanée jν , qui correspond à la densité spectrale de l’énergie radiative émise par unité

Iν (s, t, nr) Iν (s+∆s, t+∆t, nr ) •• • • •• • • • • • • •• • •• • • • • •• • • • • • • •• • • s ∆s=c. ∆t s+∆s hν ∆S

nr

d’angle solide et par unité de volume. χνIν représente l’intensité radiative absorbée et diffusée par unité de temps , de fréquence, d’angle solide et de volume (où χν est l’opacité de chaque élément). A priori, cette équation n’est pas soluble dans le cas général. Nous allons nous placer dans un cas particulier afin d’en déterminer une solution.

Solution formelle de l’équation de transfert

Pour trouver une solution formelle de l’équation de transfert (eq. I-5), nous nous situerons dans l’hypothèse stationnaire du transfert radiatif dans un milieu non diffusant.

Dans l’étude du transfert radiatif, il est souvent pratique d’utiliser, dans la description de l’émission de rayonnement, la notion de fonction source ν ν ν χ j

S = qui est le rapport de l’émissivité totale et de l’opacité totale. Il vient alors que les variations de l’intensité du champ radiatif dues aux processus de création et de perte de photons à la fréquence ν s’écrivent :

ν ν ν ν

τ

où dτ_ν =χ_ν ds _{est la profondeur optique du milieu, notion que l’on}

retrouvera lorsque nous aborderons les problèmes de réabsorption du rayonnement dans l’analyse de nos résultats expérimentaux.

Pour résoudre cette équation de transfert, il est donc nécessaire de connaître la fonction source Sν , le problème est qu’en général, elle n’est pas connue.

On peut toutefois donner par exemple le cas d’un plasma à l’équilibre thermodynamique. Dans ce cas, les conditions macroscopiques sont uniformes et la fonction source ne dépend donc plus de la profondeur optique. La solution de l’équation eq. I-6 s’écrit alors :

ν ν _ν τ τ ν ν

=

S

−

e

+

I

e

I

(

1

)

(

0

)

Lorsque la profondeur optique croit, l’intensité radiative tend vers une valeur d’équilibre donnée par la fonction source et subit de moins en

moins l’influence de l’intensité radiative initiale. Dans ce cas, le rayonnement est purement thermique et la fonction source est donnée par la distribution de Planck.

Dans le cas général, la fonction source n’est pas connue : elle sera composée d’une partie thermique, continue, et d’une partie discrète, de rayonnement sous forme de raies. Toutefois, sous certaines approximations (par exemple avec un modèle à l’ETL ou collisionnel-radiatif), il est possible de résoudre l’équation de transfert.

1.3.3. Transport de l’énergie par les électrons suprathermiques

Dans les modèles décrits précédemment, la plus grande partie de l’énergie est transportée par les électrons thermiques et pour des cibles irradiées de numéro atomique élevé, par le rayonnement ré-émis dans le plasma. En régime femtoseconde, l’une des caractéristiques de l’interaction laser-matière est la génération d’électrons rapides très énergétiques. Ces électrons vont aller déposer leur énergie au sein de la cible, dans les régions denses.

Dans le paragraphe §1.2.2., il a été dit que l’absorption résonnante associée au déferlement est la source de production des électrons rapides pour une onde laser en incidence oblique et en polarisation P. Pour les conditions de flux rencontrées au cours de nos expériences, soit typiquement Ilaser=1017 à 1019W/cm², la production d’électrons rapides peut

être obtenue à partir d’autres processus, tels que l’effet Brunel et la force pondéromotrice, que nous ne détaillerons pas ici. De nombreux modèles numériques, traitant chacun à leur façon la nature de l’absorption et la fraction d’énergie laser convertie en électrons chauds, ont été développés pour estimer leur température. Forslund [8], Estabrook & Kruer [9] ont proposé une expression de cette température en fonction de celle des électrons thermiques. Plus récemment, les codes particulaires ont montré leur efficacité à traiter les processus d’absorption. Ainsi, de nombreuses lois d’échelle [10,11] ont été proposées pour la température des électrons suprathermiques en fonction de l’effet qui est à l’origine de leur création.

Considérations sur les effets collisionnels et collectifs

La propagation de ces électrons dans la matière résulte de la compétition entre effets collisionnels et collectifs. Le paragraphe qui va

suivre propose de rappeler simplement ces principaux aspects pour la compréhension des résultats expérimentaux présentés au chapitre 5.

♦Lors d’un processus de nature collisionnelle, l’électron incident interagit seul avec le milieu matériel qu’il traverse, composé d’électrons libres et liés et avec les noyaux présents dans la cible. Ces mécanismes individuels provoquent la diffusion angulaire et le ralentissement des électrons en même temps que l’émission X et γ, et la production de neutrons et d’autres types de particules. La figure I-4 résume cette situation.

Figure I-4 : Schéma de prinicipe de l’accélération d’électrons au cours de l’interaction en régime femtoseconde.

♦Toutefois, la propagation d’un faisceau intense d’électrons ne se réduit pas aux différentes contributions individuelles sous forme de collisions. Le cheminement d’un tel faisceau induit des effets collectifs, telles que les interactions internes au faisceau mais aussi la réponse électromagnétique du milieu à une telle perturbation. Il s’agit notamment des champs électrique et magnétique générés par le faisceau lui-même. La propagation d’un tel faisceau d’électrons conduit à une perturbation importante de la neutralité du milieu et à l’apparition d’une densité de courant très élevée (≈kA/µm2_{). La figure I-5 schématise les effets des}

champs électrique et magnétique influençant la propagation du faisceau . électrons faisceau laser plasma cible neutrons rayons γ ions électrons rayons X rayons X rayons X rayons X

Figure I-5 : Les électrons rapides accélérés se propagent dans le plasma. Le champ électrique induit par la variation rapide du champ magnétique lié au courant accélère un courant de retour qui neutralise presque totalement le

courant incident.

Le champ électrostatique généré par le faisceau tend à expulser les électrons du plasma loin du faisceau d’électrons chauds, de manière à assurer la neutralité en charge du milieu. Le champ magnétique, variable, accélère, de par le champ électromoteur qu’il induit, un courant de retour.

Ainsi, dans le plasma, milieu conducteur, la propagation d’un courant supérieur à la limite d’Alfven• devient possible grâce à la formation de ce courant de retour. Alimenté par les électrons thermiques du plasma, ce courant va alors neutraliser, dans la plupart des cas, le courant engendré par les électrons rapides. En effet, l’existence du faisceau d’électrons rapides induit, suivant les équations de Maxwell, un champ magnétique azimutal qui augmente avec le temps. La loi de Lenz stipule, quant à elle, que la variation du flux magnétique s’accompagne de l’apparition d’une force électromotrice. Ce champ accélère les électrons libres du plasma dans le sens inverse. Ce courant de retour favorise la propagation du faisceau car il tend à réduire le courant total et aussi le champ magnétique.

•

Le courant maximum que peut transporter un faisceau d’électrons dans le vide est donné par la limite d’Alfven [f] : γ β γ β 4 3 10 7 . 1 ) ( ≈ ≈ e c m kA I_A

Où β est la vitesse d’un électron normalisée à c et γ est le facteur relativiste du faisceau d’électrons

Devenir des électrons pendant la détente du plasma

Les électrons, plus légers que les ions, vont avoir tendance à s’échapper plus vite au cours de la détente. Les ions, plus lourds, ne parviennent pas à les suivre : il s’établit alors une charge d’espace qui tend à retenir les électrons tandis qu’elle accélère les ions.

L’expression du champ électrique résultant de la charge d’espace existant entre les électrons et les ions s’établit en écrivant séparément les équations régissant le mouvement des électrons et des ions dans un potentiel φ. On résout le système d’équations obtenu en introduisant la vitesse acoustique ionique c_s= ZT_Me . L’expression du champ électrique dans la zone de plasma en détente s’écrit alors :

t c eT E s e = (eq. I-8)

Nous remarquerons que ce champ est constant dans la région de la détente qui s’étale de la position x=−c_st jusqu’à l’infini.

L’idée de l’une des expériences présentées au chapitre 5 est d’utiliser cet effet de séparation de charge pour confiner les électrons à l’intérieur d’une cible. Les électrons ainsi piégés pourraient alors déposer leur énergie au cœur de la cible et la chauffer de façon homogène.

1.4. Production de rayonnement K

Comme nous l’avons détaillé précédemment, les électrons rapides subissent, pendant leur propagation dans la matière, de très nombreuses collisions avec les atomes. Lors de ces chocs, les électrons rapides transfèrent une partie de leur énergie aux atomes du milieu par différents mécanismes. Parmi ces processus, il en est un qui produit le rayonnement Kα : c’est l’ionisation collisionnelle en couche interne. Nous allons donc dans ce qui suit rappeler la définition du rayonnement Kα et donner les caractéristiques de cette émission.

1.4.1. Rappels sur l’émission K-alpha

Si un électron incident a une énergie supérieure au seuil d’ionisation de la couche K (nombre quantique principal n=1) d’un atome, il peut arracher un électron à cette couche. L’atome se retrouve alors dans un état instable. Il existe deux moyens de stabiliser le système. Un électron des couches plus externes comble cette lacune : le processus le plus probable correspond à l’émission d’un photon que l’on notera Kα. L’énergie de désexcitation peut, dans une moindre mesure, être transférée à un autre électron qui s’échappera alors de l’atome (effet Auger).

L’énergie du rayonnement Kα dépend de la couche d’où provient l’électron qui effectuera la transition pour combler la lacune. La figure I-6 présente les transitions radiatives les plus probables correspondant à une lacune en couche K.

Figure I-6 : Transitions radiatives suite à l’ionisation d’un électron en couche K dans le cas d’un atome.

Couche M Couche L Couche K (3p 3/2) (3p ½) (3s ½) (2p 3/2) (2p ½) (2s ½) (1s ½) Kβ1 Kα2 Kα1

La probabilité pour qu’un électron d’énergie cinétique E arrache un électron de la couche K (dont l’énergie de liaison vaut EK) dépend de la

section efficace d’ionisation en couche interne. L’expression suivante est issue du calcul simple effectué par Bethe [12] :

        = K K K K K E c E b E E e ₄ ln 2 4 π σ (eq. I-9)

où b_K et c_K sont deux paramètres qui dépendant du matériau étudié, déterminés empiriquement.

Dans le cas d’électrons relativistes, une autre formule [13] permet de connaître la section efficace suivant que le paramètre d’impact b est plus ou moins grand que le rayon moyen de la couche K, noté a. Elle vaut :

) ( ) (b a b a K σ f σ p σ = + (eq. I-10)         + + − + + + = ₂ 2 ) 1 ( ) 2 ( ) 2 ( 19 . 1 ln ) 2 ( ) 1 ( 275 . 0 ) ( E E E I E E E IE E a bf σ (eq. I-11)                       ++ + + − − + + = I E E E E E EI E IE E a b ln ) 1 ( 1 2 ) 1 ( 2 1 1 ) 2 ( ) 1 ( 99 . 0 ) ( _{2 2} 2 2 p σ (eq. I-12)

où E est l’énergie de l’électron et I l’énergie d’ionisation de la couche K.

Ensuite, la probabilité pour que la désexcitation de l’atome soit radiative est donnée par le rendement de fluorescence WK, fonction du

numéro atomique Z : 6 4 4 10 12 . 1 × + = Z Z W_K (eq. I-13)

Dans nos conditions expérimentales, seul sera étudié le rayonnement Kα de l’aluminium. On donne alors les paramètres intéressants pour cet élément :

ƒ énergie de la raie Kα de l’atome d’aluminium : E(Kα1)=1.4867 keV

E(Kα2)=1.48627 keV

E(Kβ2)=1.5574 keV

ƒ rendement de fluorescence : WK=2.478%

Ainsi, pour l’aluminium, la réponse à chaque ionisation en couche interne est principalement l’émission d’un électron Auger, il représente en effet plus de 96% du processus de désexcitation. Ces électrons Auger représentent un surplus d’électrons libres qui transfèrent leur énergie à la matière. Toutefois, leur énergie est inférieure à l’énergie d’ionisation de la couche K et n’est pas suffisante pour générer du rayonnement Kα.

1.4.2. Caractéristiques spectrales de l’émission K-alpha

La description complète de l’émission Kα générée par un faisceau d’électrons rapides doit prendre en compte l’élévation de température du milieu dans lequel les électrons se propagent. Dans le rappel fait ci-dessus, nous avons considéré les transitions Kα dans le solide froid. Cependant, dès le début de l’interaction, l’état d’ionisation de la matière évolue et les électrons rapides créés vont non seulement entrer en collision avec des atomes mais aussi avec les ions du plasma. Le spectre d’émission Kα ne correspond plus alors à une émission monochromatique mais à un ensemble de raies d’autant plus décalées vers les courtes longueurs d’onde que l’ion émetteur est chargé.

Le calcul du décalage spectral est un problème complexe qui nécessite la résolution de l’équation de Schrödinger pour l’atome cible. L’un des premiers physiciens à s’être penché sur la question est L.L. House [14]. Ses résultats ont été obtenus après résolution numérique du système Hartree-Fock décrivant les interactions dans l’ion considéré.

Un calcul très précis des raies Kα a été effectué par J.F. Wyart au laboratoire Aimé Cotton d’Orsay, à l’aide du code RELAC [15,16]. Les transitions de l’aluminium ont été calculées dans le cadre d’un couplage relativiste – i.e. un couplage Jr.Jr- bien que pour l’aluminium un traitement avec le couplage Lr.Sr soit largement suffisant. Mais ceci n’a pas d’effet majeur sur le calcul des énergies des transitions. Dans le calcul, seuls les ions fluoroïdes à héliumoïdes ont été pris en compte et les configurations fondamentales et excitées considérées sont les complexes 1s2 _{(2s + 2p)}N _et

produit g ._i f_{i j} est supérieur à 0.01 ont été conservées (il s’agit du produit du poids statistique et de la force d’oscillateur de la transition). Le schéma de la figure I-7 représente chacune des transitions calculées par RELAC en fonction de la longueur d’onde calculée. On remarque que les transitions Kα de chaque ion forment des groupes assez bien séparés les uns des autres. La séquence iso-électronique des ions est repérée sur la figure I-7. Les transitions des ions carbonoïdes, boroïdes et bériliumoïdes sont assez nombreuses.

Figure I-7 : Spectre des transitions Kα de l’aluminium en fonction de la longueur d’onde.

L’élargissement instrumental est très important par rapport à la largeur intrinsèque des raies. De plus, celles-ci sont très proches en énergie. Ces deux facteurs conduisent au fait qu’il est impossible de faire une comparaison raisonnable entre les longueurs d’onde expérimentales et théoriques. Les spectres expérimentaux, nous le verrons, montrent que pour chaque ion, l’émission des raies Kα se présente sous la forme d’une bosse au sein desquelles les transitions ne sont pas résolues.

Il est important de préciser l’appellation que nous donnerons aux différentes raies décalées dans la suite de l’étude, afin d’éviter toute confusion. L’état d’ionisation correspondant à la transition 1s2s2_2p6_3s2_3p

15 10 5 0 intensité (u .a .) 8.4 8.3 8.2 8.1 8.0 7.9 7.8 7.7 longueur d'onde (Å) He_{α Li} Be F O N C B

vers 1s2_2s2_2p5_3s2_{3p correspond à l’aluminium neutre avec un électron en}

moins en couche K: c’est la Kα « froide ». Quand nous parlons de l’état d’ionisation 4+, i.e. la première raie chaude qui peut être distinguée sur le spectre expérimental, il s’agit de la transition 1s2s2_2p5 _{vers 1s}2_2s2_2p4 _{mise en}

oeuvre dans l’ion Al4+ _{(4 électrons en moins en couche externe dû à la}

dynamique du chauffage). On appellera cette raie Kα « F-like ».

On remarquera que les 4 premières Kα sont très proches en énergie et qu’il sera difficile de les distinguer séparément. Ceci est du au fait que les électrons manquants sont issus de la même couche n=3, dès que l’on commence à dépeupler la couche n=2, les raies émises commencent à se décaler significativement. La première raie « chaude » est la Kα « F-like », séparée de 70 mÅ de la raie froide. Notre spectromètre à cristal conique de KAP résoudra aisément cette écart puisque sa résolution spectrale intrinsèque

(

)

Enfin, en toute logique, la section efficace d’ionisation en couche K et le rendement de fluorescence dépendent à leur tour de l’état d’ionisation. Cette dépendance est en réalité assez faible pour être négligée.

2. Physique atomique et rayonnement

La connaissance précise de la répartition des populations entre espèces ioniques et niveaux excités est très importante. Elle est indispensable, à la fois pour interpréter les spectres d’émission obtenus et pour étudier l’influence de la physique atomique sur l’hydrodynamique du plasma.

Dans ce paragraphe, nous étudierons, dans un premier temps, les principaux mécanismes d’émission et d’absorption X qui régissent les spectres expérimentaux. Nous aborderons ensuite la description des deux états caractéristiques accessibles au plasma, à savoir l’équilibre thermodynamique local et l’état hors-équilibre. Nous verrons que dans ce dernier, une description des différents processus collisionnels et radiatifs est nécessaire. Nous conclurons enfin que pour accéder à une formulation du bilan d’ionisation correcte pour des éléments de Z moyen à élevé, des méthodes d’approximation sont indispensables. Ainsi, pour des ions lourds, nous nous intéresserons à la méthode qui consiste à regrouper les niveaux en configurations, voire en « super-configurations ».

2.1. Emission X et ionisation

2.1.1. Niveaux d’énergie et transitions

Dans un plasma chaud (i.e. de température électronique supérieure à quelques dizaines d’électrons-volts), la matière est ionisée et généralement plusieurs fois. L’hydrogène et l’hélium sont complètement ionisés. L’aluminium, élément très largement utilisé en spectroscopie, peut être ionisé jusqu’à Al11+ _{et Al}12+_{. La structure des différents états ioniques}

présents dans un plasma détermine son rayonnement.

Figure I-8 : Niveaux d’énergie d’ionisation de l’aluminium . Al XIV Al XIII Al XII Al XI Al X Al IX Al IIX Al VII Al VI Al V Al I-Al IV 442eV 399eV 330eV 285eV 241eV 191eV 153eV 119eV 6eV- 19eV-28eV 1729eV 2048eV 1598eV 1869eV n=3 n=2 n=3 n=2

Prenons comme exemple l’aluminium, élément que nous avons par ailleurs étudié dans les différents travaux de cette thèse : la figure I-8 montre les niveaux d’ionisation des différents états ioniques de l’aluminium, du neutre à l’atome nu (sans aucun électron). Les énergies d’ionisation y sont indiquées. Figurent également les énergies des transitions de résonance n=2→1 et 3→1 pour les ions hélimuoïde et hydrogénoïde Al11+ _{et Al}12+_{. Les}

ions sont repérés ci-après avec la notation spectroscopique : Al I, étant l’aluminium neutre, Al II est l’atome d’aluminium avec un électron en moins, etc...

La structure électronique de l’aluminium est 1s2_2s2_2p6_3s2_{3p. On peut}

aisément remarquer qu’il est facile d’arracher les électrons situés sur la couche n=3 de l’aluminium : une énergie en deçà de 30 eV le permet. Pour enlever les électrons de la couche supérieure n=2, il faut fournir une énergie entre 100 et 400 eV. Les énergies mises en jeu pour ôter les derniers électrons situés sur la couche n=1 sont de l’ordre de 2000 eV. Ce schéma nous permet de connaître l’ordre de grandeur en énergie des raies émises par les différentes espèces ioniques de l’aluminium. Pour les espèces ionisées jusqu’à 3 fois, on ne pourra observer qu’un rayonnement visible ou ultra-violet, l’énergie des raies étant sensiblement de l’ordre de 10 eV. L’aluminium ionisé de 3 à 10 fois peut émettre ou absorber un rayonnement XUV. Les ions héliumoïde Al XII et hydrogénoïde Al XIII émettent et absorbent dans la gamme du keV. A partir de la loi de Boltzmann, que nous verrons au paragraphe § 2.2., on peut montrer que les ions présents dans un plasma sont ceux qui ont un potentiel d’ionisation Ei≅ 3kBTe, où Te est la

température électronique et kB la constante de Boltzmann. Alors, les ions

héliumoïde Al XII et hydrogénoïde Al XIII seront présents et émettront pour une température de l’ordre de 600 eV.

2.1.2. Mécanismes d’émission X

Les principaux mécanismes d’émission X identifiés sur un spectre expérimental sont au nombre de trois :

- le rayonnement de freinage ou Bremsstrahlung, ou transitions libre-libre

Ce rayonnement correspond à l’émission d’un photon lorsqu’un électron libre du plasma est dévié ou ralenti suite à une collision avec un atome- ou ion- du plasma. Le spectre de ce rayonnement est continu, et son émissivité varie comme :

        − − e e e kT h N T n

Z2 1/2 exp

ν

où ne et Te sont la densité et le température électronique, hν l’énergie du photon émis et Z et N, la charge et la densité de l’ion considéré.

- la recombinaison radiative, appelée transitions libre-liée

Il s’agit du rayonnement émis lors de la capture d’un électron par un ion du plasma. Le spectre est aussi continu, avec une limite inférieure en énergie correspondant à l’énergie d’ionisation. L’émissivité varie comme :

        − − e e e kT h N T n

Z4 3/2 exp

ν

- l’émission spontanée , ou transitions lié-lié

C’est le rayonnement émis lors du passage d’un électron d’une couche à une autre de l’ion. Son intensité est émise sous forme d’un spectre de raies. L’intensité d’une raie est donnée par :

) (

,q ij ijΦ

ν

i A E

N _{(eq. I-16)}

où Ni, q est la population du niveau i, de l’ion de charge q d’où part l’électron

Aij est la probabilité de transition entre les niveaux i et j

Eij est l’énergie du photon émis, égale à la différence d’énergie entre les niveaux concernés par la transition

Φ(ν) est le profil de la raie prenant en compte les différents processus d’élargissement.

ƒ la largeur naturelle

Il s’agit d’un élargissement homogène lié à la durée de vie finie des états excités. Le profil correspondant est une lorentzienne de largeur à mi-hauteur j i A 1 =

∆ν , où A_ij est la probabilité de transition. En général, cet élargissement reste négligeable devant les autres processus.

ƒ l’effet Doppler

La forme de raie liée à l’effet Doppler correspond à un élargissement inhomogène. Dans un plasma, lorsqu’un ion émetteur se déplace parallèlement à l’axe d’observation, la fréquence de son rayonnement sera décalée par effet Doppler. Si l’on suppose que ce même ion se meut dans le plasma en fonction de l’agitation thermique, le profil de raie correspond alors à une gaussienne. La largeur à _e1 de cette gaussienne s’écrit

MkT

c 2

1 = ∆

νν , où M est la masse de l’ion. Lorsque la densité n’est pas trop

élevée, l’élargissement Doppler est dominant. ƒ l’effet Stark

L’effet Stark est une perturbation des niveaux d’énergie d’un ion sous l’action du champ électrique engendré par les électrons et les autres ions du plasma. On peut distinguer la perturbation créée par les ions de celle générée par les électrons du plasma. On trouvera une étude détaillée de ces effets dans la référence suivante [17]. Pour nos expériences concernant des éléments de numéro atomique faible (Z<20), il est important de souligner qu’au delà de 1020 _cm-3_{, c’est l’effet Stark qui domine la largeur des raies.}

Le spectre émis dépend du nombre de transitions concernées, et ce nombre augmente rapidement avec le nombre quantique. Un spectre de couche K est composé de raies isolées, car il y a peu de transitions concernées. Quant au spectre de couche M, il comprend tellement de transitions, qu’elles se superposent pour donner un spectre quasiment continu. La figure I-9 montre un spectre expérimental nanoseconde d’aluminium, de couche K, mesuré dans un plasma chauffé autour de 450 eV. Ce spectre a été obtenu en irradiant un fil d’aluminium avec une impulsion laser de largeur temporelle à mi-hauteur 600 ps, d’énergie 11.6 J à 0.53 µm. On observe la raie de résonance héliumoïde Heα, flanquée de la raie d’intercombinaison correspondant à la transition 1s2 1_S

0-1s2p 3P1 de