Pour étudier le processus de transfert d’état quantique sur un graphe, nous allons di- rectement nous baser sur le protocole décrit par Bose dans son article de 2003 [15]. Par conséquent, nous allons considérer un réseau moléculaire initialement à l’équilibre thermo- dynamique à la température T (ex : température ambiante T = 300K ⇒ kBT ∼ 200cm−1). Dans le cas des excitons éléctroniques et vibrationnels (Frenkel, vibrons . . . ), la fréquence de Bohr des systèmes à deux niveaux est très élevée en comparaison à l’énergie thermique
ω` kBT (l’amplitude des ω` évoluant sur plusieurs milliers voire plusieurs dizaines de mil-
liers de cm−1). Dans ces conditions, les premiers niveaux excités excitoniques, décrits par les états |`i, ne peuvent être peuplés thermiquement. On peut alors faire l’hypothèse que le système exitonique se trouve initialement dans un état de vide global
|Ψex(0)i = |∅exi (2.14)
Pour amorcer un processus de transport quantique d’information, nous allons supposer qu’un site moléculaire indicé `0 est porté dans un état excité au moyen d’un champs externe (ex : une pointe STM). La modulation de ce champ permettrait alors d’encoder un état quantique initial sur le qubit `0 sous la forme d’une superposition
|Ψex(0)i = c0|∅exi + c1|`0i (2.15)
où |c0|2 + |c1|2 = 1. Connaissant cet état initial, transférer une information quantique à travers un graphe donné revient à mesurer la capacité du système excitonique à évoluer de sorte à produire une copie parfaite (ou très proche) de l’état du qubit initial `0 sur un autre qubit situé au site `. Autrement dit, cela revient à observer si après un temps d’évolution t le système excitonique se trouve dans une superposition quantique du type
|Ψex(t)i = c0|∅exi + c1eiη|`i (2.16) où le terme η représente une phase que l’on supposera connue et qui pourra sans mal être supprimée au moyen d’une porte quantique de phase-shift [16].
2.2.2 Fidélité du transfert : cohérences de la matrice densité σ(t)
Pour étudier la fidélité du transfert d’état quantique, nous allons introduire un outil important : la matrice densité excitonique. Cette matrice très commode, que l’on notera
σ(t), permet d’encoder toute l’information utile pour décrire l’état du système quantique
excitonique à chaque instant t. Dans le cadre d’une évolution libre, la forme de σ(t) est directement reliée à l’état quantique |Ψex(t)i comme
σ(t) = |Ψex(t)ihΨex(t)| (2.17)
Grâce aux propriétés du propagateur libre données par (2.10), nous pouvons relier la forme de la matrice densité σ(t) à sa condition initiale σ(0) comme
σ(t) = G(t)σ(0)G†(t) avec σ(0) = |Ψex(0)ihΨex(0)| (2.18)
Les éléments de la matrice densité σ(t) peuvent être séparés en deux catégories : les élé- ments diagonaux qui décrivent des populations, et les éléments non-diagonaux qui décrivent des cohérences. De manière générale, une population excitonique σaa(t) est un nombre pure- ment réel décrivant la probabilité de trouver le système excitonique à l’instant t dans un état |ai quelconque (état excité local ou état de vide). En partant de la structure du propagateur libre (2.10), il est possible de donner la forme générique d’une population comme
CHAPITRE 2. DYNAMIQUE EXCITONIQUE LIBRE SUR UN GRAPHE COMPLEXE
Ainsi, cette relation montre par exemple que si un exciton se trouve initialement sur un site
`0 avec |Ψex(0)i = |`0i, alors la probabilité σaa(t) de le trouver dans un état |ai au temps t
prend une forme très simple1
σaa(t) = |Ga`0(t)|
2 (2.20)
où l’on retrouve le module carré de l’amplitude de transition excitonique reliant l’état |`0i à l’état |ai comme définie par (2.12). Dans un autre contexte, les cohérences σab(t) sont
des nombres complexes qui décrivent la capacité pour le système quantique à développer ou maintenir une superposition quantique entre deux états |ai et |bi quelconques. Il est aussi possible de donner la forme générique d’une cohérence en partant de la structure du propagateur libre (2.10). On obtient ainsi
σab(t) = ha|G(t)|Ψex(0)ihΨex(0)|G†(t)|bi (2.21)
En faisant l’hypothèse qu’un exciton se trouve initialement sur un site `0avec |Ψex(0)i = |`0i, cette cohérence devient alors
σab(t) = Ga`0(t) G
∗
b`0(t) (2.22)
où l’on retrouve simplement le produit de deux amplitudes de transition symbolisant phy- siquement la "cohérence" du transfert excitonique de |`0i vers l’état |ai et de |`0i vers l’état |bi. Connaissant ces quelques propriétés, de nombreuses définitions ont été introduites dans la littérature afin d’étudier la fidélité du transfert d’état quantique. La plus commune étant la fidélité de Schumacher. L’idée de cette approche est d’introduire pour chaque qubit d’un graphe une matrice densité locale σ(`)(t)2. Dans ce contexte, transférer fidèlement une infor- mation d’un site `0vers un site ` donné reviendrait à réaliser une copie parfaite des cohérences et des populations de la matrice originale de sorte à obtenir σ(`)(t) = σ(`0)(0). Bien que cette
approche soit l’une des plus courantes, nous avons choisi pour réaliser nos études de nous restreindre à une mesure simplifiée de la fidélité. En l’occurrence, nous allons nous intéresser aux cohérences excitoniques σ`∅ex(t). Dans ce contexte, un élément non-diagonal particulier
σ`∅ex(t) de la matrice densité décrit la capacité du qubit situé au site ` à développer ou
maintenir une superposition quantique entre un état excité et le vide. En d’autres termes, cet objet indique si la superposition |Ψex(0)i = c0|∅exi + c1|`0i initialement créée en `0 a bien été transférée (à une phase près) au site `. Si σ`∅ex ∼ 0 alors le qubit ` n’est pas porteur de l’état superposé. En revanche, si σ`∅ex ∼ σ`0∅exalors ce même qubit a reçu l’état superposé. En l’occurrence, l’évolution temporelle d’une cohérence σ`∅ex(t) est directement reliée à la cohérence initiale σ`0∅ex(0) = c0c?1 comme suit
σ`∅ex(t) = G``0(t)σ`0∅ex(0) (2.23) où l’on retrouve explicitement l’amplitude de transition excitonique G``0(t) comme définie par
l’équation (2.12). Sachant que le module d’une amplitude de transition est toujours compris entre zéro et un3, réaliser un transfert d’état quantique de haute fidélité au temps t du site
`0 au site ` revient à observer
|G``0(t)| ∼ 1 (2.24)
Cette condition représentera dans nos études la signature d’un transfert de bonne fidélité. Avec cette relation, nous remarquons que l’amplitude de transition G``0(t) joue un rôle clé dans la description d’un transfert efficace. En faisant abstraction de l’état propre de vide |∅exi, la condition |G``0(t)| ∼ 1 peut être perçue comme la mesure d’une délocalisation
1. Pour écrire cette relation nous nous sommes basés sur le fait que G†AB(t) = G∗BA(t)
2. Pour ce faire, on réduit la matrice densité excitonique en réalisant une trace partielle sur l’ensemble des autres degrés de libertés excitoniques.
totale au temps t d’un exciton initialement situé en `0 vers un site cible `. Ainsi, nous voyons que toute l’efficacité du transfert d’état quantique est intimement liée à la bonne réalisation de la marche quantique d’un exciton sur un graphe.