Sur le long terme, la dégradation des colis de déchets conduit au relâchement des radionucléides dans les alvéoles de stockage : il se fait directement avec l’arrivée de l’eau ou à mesure de l’altération par l’eau des déchets ou de leur matrice, à l’exemple de la dissolution aqueuse de la matrice en verre.
Les environnements chimiques rencontrés par les radionucléides déterminent leur solubilité et leur rétention.
Une part importante des radionucléides est immobilisée en champ proche et ne migre pas. Les radionucléides qui peuvent migrer hors des alvéoles le font très lentement par diffusion. Une très faible part des radionu-cléides atteint finalement les encaissants après diffusion dans les argilites du Callovo-Oxfordien.
1.5.1 Un relâchement des radionucléides hors du stockage lent et limité
1.5.1.1 La période non saturée du stockage
Tant que les alvéoles ne sont pas saturées, les déchets sont préservés d’une arrivée d’eau. Les radionucléides non gazeux restent confinés dans leurs matrices et dans les éléments qui composent les déchets.
Certains colis B libèrent toutefois des traces de radionucléides gazeux qui peuvent migrer en champ proche sous forme gazeuse dans la zone non saturée. Le tritium et l’argon 39, qui ont une durée de vie très courte, disparaissent en un millier d’années environ, avant la fin de la resaturation, et ne sortent pas du stockage.
Le carbone 14, le krypton 85 et le chlore 36 de période plus longue se dissolvent en champ proche dans les eaux interstitielles avec la resaturation et peuvent alors migrer sous forme dissoute. La part de carbone 14 susceptible de migrer sous forme gazeuse est très réduite (de l’ordre d’un m3) ; elle se disperse dans le milieu géologique, sans impact, les temps de transfert étant très supérieurs à sa période radioactive (5 700 ans).
1.5.1.2 La lente dégradation des colis de stockage
Avec la resaturation des alvéoles de stockage s’amorce la lente dégradation des colis de stockage et le relâchement consécutif des radionucléides.
• La lente dégradation chimique des colis B dans les alvéoles La dégradation des colis B ne s’amorce significativement qu'avec la resaturation des alvéoles qui intervient au-delà de plusieurs dizaines de milliers d’années. Selon les modèles conservatifs utilisés à ce jour, la majorité des déchets présents dans les colis B se dégrade progres-sivement sur des durées s’échelonnant entre quelques dizaines de milliers d’années après l’arrivée de l’eau pour les déchets métalliques (aciers noirs, acier inoxydable…) et les boues bitumées (B2), et quelques centaines de milliers d’années pour d’autres déchets métal-liques (alliage de zirconium). Seuls les éléments localisés en surface des déchets sont susceptibles d’être relâchés dès l’arrivée de l’eau.
• La faible cinétique de corrosion des conteneurages métalliques des colis C et CU et la lente dissolution aqueuse des verres (C) et des matrices d’oxyde (CU)
Dans les alvéoles C et CU, le relâchement des radionucléides débute après la perte d’étanchéité des conteneurs (estimée de manière prudente à 4 000 ans pour le surconteneur C et à 10 000 ans pour le conteneur CU). Après la perte d’étanchéité des conteneurages, l’arrivée d’eau au sein des colis initie le processus de dissolution des matrices d’oxyde et du verre ainsi que le relâchement des radionucléides.
Les modèles d’altération des verres constituant les déchets C conduisent à une dissolution pendant quelques centaines de milliers d’années pour les verres C1, C2, C3 et C4. Pour les verres anciens C0, le modèle proposé à ce stade conduit à une dissolution sur quelques milliers d’années. La dissolution des matrices d’oxyde de CU s’effectue, quant à elle, à l’échelle de plusieurs dizaines de milliers d’années à une centaine de milliers d’années, si l’on considère par prudence un modèle de dissolution radiolytique, et sur plus d’un million d’années si l’on tient compte d’un modèle de dissolution classique. Par ailleurs, les gaines et matériaux de structure des CU se corrodent lentement sur des durées qui dépendent de la géométrie des pièces.
1.5.1.3 Les alvéoles de stockage : des environnements physico-chimiques évoluant peu, qui contribuent à une faible mobilité des radionucléides Les environnements physico-chimiques des alvéoles (B, C et CU) rencontrés par les radionucléides lors de leur relâchement conduisent à une forte rétention et à une faible solubilité de la plupart d’entre eux. Ceux-ci sont adsorbés (piégés) ou précipitent au sein des alvéoles. Combinés à un transport diffusif lent, ces phéno-mènes conduisent à des temps de transfert suffisamment longs pour permettre une forte disparition de la majorité des radionucléides par décroissance radioactive au sein des alvéoles. Seuls quelques radionucléides mobiles à vie longue, comme l’iode 129, le chlore 36, le césium 135, le carbone 14, le calcium 41, le sélénium 79 et des toxiques comme le bore, migrent significativement hors des alvéoles.
Radionucléides : des comportements spécifiques en terme de solubilité et de rétention
Les radionucléides se répartissent en trois grandes familles en terme de solubilité et de rétention en milieux argileux (argilites du Callovo-Oxfordien, bentonite de composants ouvragés, remblais à base d’argilites) ou en milieu cimentaire (alvéoles B) :
-les éléments « mobiles » dont la solubilité est élevée et la rétention faible ou nulle, par exemple l’iode ou le chlore,
-les éléments « moyennement mobiles » dont la solubilité est élevée et la rétention forte, par exemple le césium,
-les éléments « très peu mobiles » dont la solubilité est faible et la rétention forte, par exemple les actinides comme l’uranium ou le plutonium et les lanthanides comme le samarium ou l’europium.
Corrosion : vue au microscope à balayage électronique
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Le comportement et la sûreté à long terme du stockage et de son environnement
1.5.2 Le Callovo-Oxfordien : la limitation du transfert des radionucléides les plus mobiles
Sur le million d’années, le transport des radionucléides dans les argilites du Callovo-Oxfordien est dominé par la diffusion : les transferts sont lents et il faut au moins une centaine de milliers d’années aux radionu-cléides mobiles pour parvenir aux limites du Callovo-Oxfordien (50 m au moins de part et d’autre d’un stockage implanté au milieu de la formation). La moitié des radionucléides relâchés se dirige vers le bas (Dogger), l’autre moitié vers le haut (Oxfordien).
Les temps de migration sont à comparer aux périodes de décroissance radioactive des radionucléides suscep-tibles de migrer (solubles, et non ou peu retardés), notamment du carbone 14 (période de 5 730 ans), du sélénium 79 (période de 65 000 ans) et du chlore 36 (période de 300 000 ans).
Ainsi, seule une très faible partie de l’inventaire des radionucléides et des toxiques chimiques contenus dans les déchets est susceptible de se retrouver dans les aquifères encaissants au cours du prochain million d’années : l’iode 129, le chlore 36 et, dans une moindre mesure, le sélénium 79, le calcium 41, le bore stable.
Les autres radionucléides, peu solubles et fortement retenus par les argilites comme les actinides, demeurent confinés au sein du Callovo-Oxfordien : leur très lent transfert diffusif combiné à leur décroissance radioactive conduit à leur migration sur quelques mètres au maximum autour du stockage en un million d’années.
Illustration du phénomène de diffusion au sein du Callovo-Oxfordien à l’aide de traceurs naturels (profil de la composition isotopique de l’oxygène de l’eau porale).
A droite, modélisation de la diffusion.
1.5.3 Le transfert des radionucléides dans les encaissants
Les radionucléides parvenus aux limites du Callovo-Oxfordien migrent dans les formations carbonatées du Dogger et de l’Oxfordien, à la fois par convection et dispersion, et se déplacent vers les exutoires naturels.
Dans le Dogger, les radionucléides progressent horizontalement vers l’ouest-sud-ouest à très faible vitesse, jusqu’à des distances de quelques kilomètres à l’échelle du million d’années.
Dans les encaissants supérieurs, les trajectoires évoluent avec les changements hydrogéologiques induits par les évolutions de surface. Au cours des premiers 100 000 ans, les écoulements sont comparables au régime actuel, définissant un exutoire naturel dans la vallée de la Marne à l’ouest du site du laboratoire et des trajectoires d’extension régionale vers le nord-ouest. Ils se modifient progressivement, et après 500 000 ans, l’érosion de surface