Ph´ enom´ enologie de la transition liquide-gaz proche du point critique

l’´epaisseur de peau. Nous avons vu au chapitre 2 comment elle se propageait par la suite plus profond´ement dans le milieu tout en ´etant progressivement transf´er´ee aux ions. La temp´erature ´electronique est largement sup´erieure `a celle des ions pendant ce processus de chauffage mais la relaxation compl`ete de l’´energie intervient typiquement dans les premiers instants de la mise en vitesse du mat´eriau. Ainsi, il est l´egitime de consid´erer que le d´ecouplage en temp´erature n’a plus d’influence apr`es ce chauffage que nous pouvons pratiquement qualifier d’isochore. La mati`ere d´ecrite dans ce paragraphe doit donc ˆetre vu comme un syst`eme `a une seule temp´erature. Les figures (5.9) et (5.10) reproduisent les chemins thermodynamiques de l’aluminium et du cuivre suivis par quelques mailles lors d’une simulation r´ealis´ee pour une impulsion de 5 J cm−2_,

λ =800 nm, τ_L=150 fs. Les parcours suivis par ces couches infinit´esimales, prises `a diff´erentes profondeurs dans le solide initial, sont repr´esent´es dans un diagramme de phase (P-ρ). Ils vont nous permettre d’analyser le comportement dynamique du mat´eriau lors des transitions de phase et ainsi de d´eterminer les fronti`eres entre les diff´erents ´etats du mat´eriau afin d’interpr´eter les exp´eriences d’ablation.

Fig. 5.9 – Chemins thermodynamiques suivis par diff´erentes mailles dans l’aluminium pour diff´erentes profondeurs dans un diagramme (P-ρ). Les courbes binodale, spinodale, fusion ainsi que le point critique () sont repr´esent´es sur le diagramme.

Chapitre 5 : Détermination de l’ablation de matière

Fig.5.10 – Chemins thermodynamiques suivis par diff´erentes mailles dans le cuivre pour diff´ e-rentes profondeurs dans un diagramme (P-ρ). Les courbes binodale, spinodale, de fusion ainsi que le point critique () sont repr´esent´es sur le diagramme.

Aussitˆot apr`es l’impulsion, le mat´eriau peut ˆetre vu comme un solide chaud `a haute pression. La mont´ee en pression du mat´eriau se caract´erise par une transition verticale dans le diagramme (P-ρ) puisque sa densit´e reste identique `a sa densit´e froide ρ<sub>0</sub>. Le niveau de pression atteint est totalement d´efini par l’´equation d’´etat utilis´ee. Le relˆachement de la contrainte induit une diminution progressive de la densit´e lors de la mise en d´etente du mat´eriau. La pression dimi-nue durant cette phase d’expansion m´ecanique et le m´etal se refroidit presque adiabatiquement puisque l’´energie n’a pas le temps d’ˆetre transf´er´ee vers l’ext´erieur. Si la temp´erature initiale exc`ede la temp´erature critique, le mat´eriau liquide se comporte comme un gaz en d´epit de sa forte densit´e, typique de la phase liquide. Il ne se produit alors aucun changement de phase. L’expansion se poursuit jusqu’`a atteindre la ligne binodale `a partir de laquelle il entre dans un r´egime `a deux phases. En traversant la ligne binodale comme un liquide homog`ene, il se pr´esente sous la forme d’un liquide surchauff´e qui tend `a se transformer en bulles de gaz `a un taux augmentant avec le degr´e de surchauffage du fluide. Comme nous pouvons le remarquer sur les deux figures, la pression chute nettement `a densit´e constante au voisinage de la densit´e correspondant `a l’abscisse d’intersection du chemin thermodynamique que nous assimilerons `

a l’isentrope et de la binodale. La vitesse du son, d´efinie par cs = (∂P/∂ρ)^1/2_S , montre ici un

premier point de discontinuit´e et s’abaisse alors consid´erablement. Il s’agit de la principale caract´eristique observable avant le franchissement de la binodale. La travers´ee de la zone de m´elange liquide-gaz s’effectue `a pression presque constante, alors que la densit´e diminue pro-gressivement, de mani`ere tr`es lente puisque la vitesse d’expansion est limit´ee par la vitesse du son lors de la transition de phase (typiquement quelques centaines de m`etres par seconde). Une seconde chute de pression apparaˆıt ensuite lorsque la cellule sort de la zone biphasique et se comporte comme un gaz. Une seconde discontinuit´e dans la vitesse du son est associ´ee `a cette transition m´elange-gaz [166] et c_s augmente fortement.

Pour des profondeurs sup´erieures `a 200 nm (non repr´esent´ees sur les figures), une fine couche du mat´eriau peut d´epasser la courbe de fusion, en vert sur les figures, tout en conservant une densit´e sup´erieure `a celle de la zone m´etastable lors de la diminution de la pression. Il s’agit d’une couche de liquide `a densit´e constante de quelques dizaines de nm, d´elimit´ee par le substrat solide et le m´elange liquide-gaz, se d´epla¸cant `a vitesse constante. Les fronti`eres tr`es marqu´ees entre cette couche et le reste du mat´eriau tendent `a faire penser qu’elles pourraient expliquer les figures d’interf´erences observ´ees par von der Linde et Sokolowski-Tinten lors de l’interaction d’un laser sonde avec un film en expansion [137, 138]. En effet, comme le montre la figure (5.11) obtenue `a partir d’exp´eriences de microscopie optique r´esolues en temps, un syst`eme d’anneaux de Newton apparaˆıt pendant une centaine de nanosecondes lors de la vaporisation de la surface d’un ´echantillon solide apr`es une impulsion laser ultracourte dont la fluence avoisine la fluence seuil d’ablation. Deux surfaces r´efl´echissantes distinctes sont n´ecessaires pour qu’un tel ph´enom`ene se produise. Il a donc ´et´e suppos´e qu’une couche de liquide, dont les bords marquent les sauts de densit´e, devait ˆetre responsable de cette double r´eflexion [5, 63].

Fig. 5.11 – Exemples d’anneaux de Newton observ´es par Sokolowski-Tinten et al dans un ´echantillon d’aluminium (`a gauche) et d’or (`a droite) [138]. Le temps s´eparant l’irradiation de la mesure est inscrit en bas `a droite de chaque figure.

Comme nous l’avons expliqu´e au chapitre 4, la cr´eation d’une onde de rar´efaction est im-putable `a la perte de convexit´e de l’isentrope dans le diagramme (P-V) lorsque celui-ci sort de la zone de coexistence. Elle se propage alors vers l’int´erieur du mat´eriau et va se r´efl´echir `a la fronti`ere avec le solide froid. L’onde de d´etente incidente et l’onde transmise vont interf´erer `a l’int´erieur de la zone de coexistence, ce qui provoque l’expansion de chacune des cellules lors de

Chapitre 5 : Détermination de l’ablation de matière

leur transition de phase [63, 64, 5]. Il s’ensuit une ´evaporation progressive due au m´ecanisme de nucl´eation homog`ene, et le milieu passe continˆument d’un liquide contenant des bulles de gaz `a une vapeur compos´ee de quelques gouttelettes. Le milieu `a deux phases subit alors constamment une d´eformation qui diminue avec la mise en vitesse progressive de la cellule vers la surface libre. Le taux de d´eformationT est une grandeur permettant de d´efinir cette vitesse relative du fluide vis `a vis de l’´el´ement qui le pr´ec`ede, il est d´efini par le rapport entre le diff´erentiel de vitesse et l’´epaisseur de la cellule [53] :

T = ^uE − uI

z_E − zI

(5.4) o`u u<sub>E</sub> et u<sub>I</sub> sont respectivement les vitesses ext´erieures et int´erieures de chacune des cellules comme nous les avions repr´esent´ees sur la figure (4.2). Nous pouvons d’ores et d´ej`a faire le lien entre ce taux de d´eformation et les diagrammes (P-ρ) obtenus dans nos simulations. Il est en effet apparu que T ´etait de l’ordre de 109 s−1 _{dans nos simulations et qu’il ´etait positif,}

sans osciller autour de z´ero durant cette phase d’expansion du liquide. Au contraire, la couche liquide plus en profondeur et de plus forte densit´e, par exemple `a 300 nm de profondeur dans les simulations correspondant aux figures ici pr´esent´ees, subit un taux de d´eformation tr`es fluc-tuant autour de z´ero, ne semblant pas privil´egier de direction d’expansion. Cette remarque est primordiale pour pouvoir d´efinir correctement notre crit`ere d’ablation comme nous le verrons dans la prochaine section.

Si le chauffage isochore initial est suffisamment intense, le mat´eriau est soumis `a une ex-pansion adiabatique sans entrer dans le liquide `a deux phases, comme nous pouvons l’observer sur les figures (5.9) et (5.10) pour les mailles les plus proches de la surface. Il suit le parcours d’isothermes au dessus de T_C et se comporte donc comme un gaz id´eal. Derri`ere le front de choc, la densit´e diminue et la trajectoire du chemin thermodynamique suit une loi de type gaz parfait proche de l’adiabatique de Sackur-Tetrode avec P∝ ρ5/3. Dans ce cas de figure, une onde de rar´efaction est ´egalement cr´e´ee comme nous l’avions pr´ecis´e au cours du chapitre 4. Comme l’ont fait n´eanmoins remarquer Bulgakova et al [20], la vitesse du son a tendance `a aug-menter derri`ere l’onde de rar´efaction alors qu’elle diminuait consid´erablement durant le passage de l’´etat liquide `a l’´etat gazeux. Il en r´esulte que dans l’hypoth`ese o`u la majorit´e des cellules serait port´ee au-dessus du point critique, l’onde de rar´efaction prendrait un profil diff´erent et favoriserait ainsi une ´ejection du mat´eriau en surface exempt de gouttelettes.