Conductivit´ e thermique ´ electronique

Lorsque le syst`eme est amen´e dans un ´etat de d´es´equilibre `a la suite de conditions ext´erieures inhomog`enes, par exemple en imposant un gradient de temp´erature, son ´evolution le conduit `a une situation d’´equilibre par l’interm´ediaire des ph´enom`enes de transport. Ceux-ci se composent, entre autres, du processus de conduction thermique qui a tendance `a ´eliminer les gradients de temp´erature en imposant un flux de chaleur dans le milieu. La plus grande part du flux de chaleur

Chapitre 2 : Découplage thermique électron-réseau

dans un m´etal est port´ee par les ´electrons qui r´epartissent l’´energie par collisions successives. Un mod`ele collisionnel simple bas´e sur le libre parcours moyen donne une expression de la conductivit´e sous la forme [77] :

K_e= ¹

3^{vFCeτ (2.17)}

o`u τ = 1/ν est la dur´ee moyenne s´eparant deux collisions subies par les ´electrons et vF est la vitesse des ´electrons `a l’´energie de Fermi. D’apr`es la r`egle de Matthiessen que nous exposerons au (§ 6.3.2), elle est compos´ee des diff´erentes contributions dues aux collisions et s’´ecrit :

τ = ¹

ν_e−e^{+ ν}e−ph ^(2.18)

Trois degr´es d’approximation sont r´eguli`erement utilis´es dans les publications fournissant des r´esultats sur ce mod`ele de diffusion. Dans la suite, nous allons comparer chacune des expressions obtenues pour pr´eciser leur gamme de validit´e.

Dans le cas des faibles irradiations, nous pouvons faire l’hypoth`ese que la temp´erature ´

electronique maximale atteinte est suffisamment basse pour pouvoir supposer que la fr´equence de collisions ν_e−e ^{est faible et que ν}e−ph ^{domine. Il s’agit de l’approximation la plus simple o`u}

nous utilisons le fait que (2.18) devient τ  ¹

ν_e−ph ∝ ¹ Ti

.

Dans ce premier degr´e d’approximation, nous pouvons estimer que la conductivit´e thermique d´epend lin´eairement de T_e, apr`es l’insertion du d´eveloppement de Sommerfeld de la capacit´e calorifique (2.16) dans l’expression (2.17). Afin de rem´edier au probl`eme d’une constante arbi-traire dans le calcul de τ , nous gardons les d´ependances en Te et Ti reli´ees `a un terme de pro-portionnalit´e commun K<sub>e</sub><sup>0</sup>. Ceci pr´esente l’avantage d’avoir une conductivit´e thermique ´egale `a la valeur d’´equilibre K_e lors de la relaxation des deux temp´eratures. Ainsi, nous nous assurons que ce terme va correctement converger vers une valeur connue apr`es un temps de relaxation suffisamment long. Nous ´ecrirons donc :

Ke(Te, Ti) = K_e^0Te

T i ^(2.19)

Toutefois, n´egliger les collisions (e-e) devant les collisions (e-ph) revient `a se restreindre aux faibles valeurs de Te et il est pr´ef´erable d’ajouter une contribution suppl´ementaire au taux de collisions pour de plus fortes temp´eratures ´electroniques. Ainsi, en supposant que la fr´equence de collisions (e-e) est proportionnelle `a T_e² [10, 156], il vient :

Ke(Te, Ti) =B K0 e Te A T2 e +B Ti (2.20) Enfin, Anisimov et Rethfeld ont donn´e une expression empirique de la conductivit´e ther-mique `a partir d’extrapolation entre la formule pr´ec´edente et la d´ependance en temp´erature de la conductivit´e plasma [4]. Elle s’´ecrit en fonction des variables r´eduites θ_e et θ_i qui sont les

temp´eratures ´electroniques et ioniques normalis´ees `a la temp´erature de Fermi θe = Te/TF et θ<sub>i</sub>= T<sub>i</sub>/T<sub>F</sub> [121] : K<sub>e</sub>(T<sub>e</sub>, T<sub>i</sub>) = α<sup>(θ</sup> 2 e + 0.16)5/4(θ2 e+ 0.44) (θ2 e + 0.092)1/2(θ2 e+ βθ<sub>i</sub>)<sup>θe (2.21)</sup> Les constantes α et β sont des grandeurs d´ependant des fr´equences de collisions, elles sont reli´ees aux param`etresA et B par les relations [121] :

α = ^K 0 eB 0.147A TF et β = B A TF Param`etre Ne K_e⁰ A B C_e⁰ Mat´eriau/Unit´e (m−3_{) (JK}−1_m−1_s−1_{) (s}−1_K−2_{) (s}−1_K−1_{) (Jm}−1_K−2₎ Aluminium 1.8× 1029 237 2× 107 7× 1011 127 Cuivre 8.45× 1028 398 1.75× 107 1.98× 1011 96.6 Or 5.9× 1028 315 1.2× 107 1.23× 1011 67.6

Tab. 2.1 – Valeurs num´eriques des param`etres utilis´es dans les ´equations du mod`ele `a deux temp´eratures pour les trois mat´eriaux les plus utilis´es dans nos simulations.

Sur la figure (2.4), nous avons repr´esent´e la d´ependance en temp´erature ´electronique de chacune des approximations successives (2.19,2.20 et 2.21) de la conductivit´e thermique ´ elec-tronique dans l’exemple du cuivre. La temp´erature ionique a ´et´e fix´ee `a 300 K dans chacune des expressions et la densit´e est ´egale `a la densit´e solide. Nous pouvons remarquer que l’utilisation de l’approximation lin´eaire de Sommerfeld conduit `a une tr`es forte surestimation de Ked`es que nous d´epassons 0.2 eV (soit environ 2300 K) ce qui est inacceptable. En revanche, l’expression prenant en compte la d´ependance en taux de collisions dans le solide admet un maximum pour une temp´erature de quelques milliers de kelvins lorsque les collisions de type ´electron-´electron deviennent pr´epond´erantes. Dans ce cas de figure,B Ti devient n´egligeable devantA T2

e, ce qui entraˆıne une d´ependance en T−1

e et donc une diminution de conductivit´e thermique avec l’aug-mentation de temp´erature ´electronique. Les expressions (2.20) et (2.21) sont alors tr`es voisines, mais lorsque T<sub>e</sub> atteint quelques eV, la d´ependance plasma devient dominante. Ce changement de r´egime se traduit par une r´eaugmentation de la conductivit´e thermique qui reproduit alors la d´ependance en Te<sup>5/2</sup>valable pour les plasmas `a haute temp´erature, s’´ecartant alors de la courbe tenant compte uniquement des taux de collisions.

Chapitre 2 : Découplage thermique électron-réseau

Fig. 2.4 – D´ependance en temp´erature ´electronique de la conductivit´e thermique ´electronique K_e pour diff´erents mod`eles de conductivit´e. La temp´erature ionique a ´et´e fix´ee `a celle du solide froid (300K).

Nous voyons ici la n´ecessit´e d’utiliser une expression ad´equate de la conductivit´e thermique ´

electronique si nous voulons d´ecrire le processus de diffusion thermique sur une large gamme de temp´erature ´electronique. Ceci nous permettra de nous d´egager au maximum des hypoth`eses r´eductrices et nous pouvons envisager des impulsions laser incidentes de plus ou moins fortes ´

energies. Il faut noter que les effets directement imputables aux variations de la conductivit´e thermique sur le taux d’ablation ont ´et´e ´etudi´ees par Kanavin et al [74]. Ils ont montr´e `a l’aide d’un mod`ele analytique que la vitesse de propagation de la chaleur devenait ind´ependante du temps et diminuait avec l’augmentation de la fluence laser.

Enfin, nous pr´esentons sur la figure (2.5) la d´ependance en densit´e de l’expression (2.21). Les cas de surdensit´e (courbe hach´ee), et de sous-densit´e (en traits pointill´es) sont compar´ees au cas `a densit´e solide (en trait plein). Une diminution de la densit´e ´electronique conduit `a un d´ecalage du premier maximum atteint vers les basses temp´eratures, c’est `a dire que la dominance des collisions de type ´electron-´electron se produit plus tˆot. Par contre, la d´ependance plasma intervient pour des temp´eratures de plus en plus basses, au fur et `a mesure que la densit´e s’abaisse.

Fig. 2.5 – D´ependance en temp´erature ´electronique de la conductivit´e thermique ´electronique K_ede la forme (2.21) pour diff´erentes densit´es ´electroniques. La temp´erature ionique a ´et´e fix´ee `

a celle du solide froid (300K).

La complexit´e de la d´ependance de la conductivit´e thermique ´electronique en temp´erature et densit´e ´electronique, et ceci pour les diff´erents temps `a diff´erentes profondeurs dans le mat´eriau ne facilitent pas l’interpr´etation de l’effet de la diffusion thermique sur la dynamique du syst`eme ´electronique. N´eanmoins, les figures pr´ec´edentes laissent entrevoir la possibilit´e d’apparition de diff´erents r´egimes de diffusion, pour des ´energies incidentes vari´ees. Il serait donc int´eressant d’effectuer une ´etude plus d´etaill´ee de la d´ependance du profil d’´energie thermique en fonction de l’´energie initialement introduite afin de r´ev´eler des r´egimes efficaces pour am´eliorer la diffusion de l’´energie dans le milieu. Une analyse des profils de temp´erature obtenus apr`es diffusion thermique sera pr´esent´ee dans la suite (§ 2.3.1).