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9.2 Mise en œuvre exp´ erimentale

9.2.1 Mise en forme programmable par valve optique

La mise en forme temporelle par synth`ese de Fourier des composantes spectrales se r´ev`ele ˆ

etre une technique tr`es efficace pour contrˆoler et optimiser divers syst`emes physiques en les acheminant dans des conditions thermodynamiques extrˆemes [140, 143]. Elle est bas´ee sur la modification de la phase spectrale de l’impulsion. Celle-ci est obtenue au moyen d’un masque de phase, constitu´e par un modulateur `a cristaux liquides qui induit des indices de r´efraction spatialement distincts. La forme temporelle de l’impulsion finale s’obtient alors en imposant des chemins optiques diff´erents `a chacune des composantes spectrales. En programmant ce masque de phase, il est possible de combiner algorithmes d’optimisation et mise en forme temporelle dans l’objectif de synchroniser l’excitation optique avec la r´eponse du mat´eriau. Moduler la r´epartition temporelle de l’´energie permet alors d’induire des chemins thermodynamiques exo-tiques impossibles `a atteindre avec des impulsions classiques.

Nous avons voulu comparer les r´esultats issus d’une impulsion classique `a ceux li´es `a une impulsion dont la forme temporelle a ´et´e « optimis´ee ». L’impulsion dite classique est une gaussienne de 150 fs (FWHM) que nous avons repr´esent´ee sur la figure (9.11). La figure (9.12) correspond `a l’impulsion que nous souhaitons ´etudier. Celle-ci se pr´esente comme une impulsion gaussienne de 150 fs (FWHM), contenant une ´energie suffisante pour que le mat´eriau atteigne la temp´erature de fusion en surface. En l’occurrence, pour une cible d’aluminium, nous avons fix´e la fluence de la premi`ere impulsion `a 0.5 J cm−2. Une seconde impulsion, que nous appellerons

post-impulsion, succ`ede `a la premi`ere et est maximale au bout de 5 ps. Ce temps est environ ´egal au temps de relaxation (e-ph) puisqu’il s’agit du temps n´ecessaire `a la surface pour atteindre la temp´erature de fusion pour une ´energie incidente (de 1`ereimpulsion) proche du seuil d’ablation. La post-impulsion est cens´ee ˆetre absorb´ee le mieux possible, ce qui correspond au cas o`u le liquide se forme en surface. L’´energie contenue dans cette seconde impulsion est dilat´ee temporellement, et nous l’avons mod´elis´ee par une gaussienne de dur´ee FWHM ´egale `a 3.2 ps. Deux fluences ont ´et´e test´ees dans la suite, 2 J cm−2 et 3 J cm−2. Pour comparaison, le cas `a

une impulsion a ´et´e fix´ee de telle sorte que les fluences soient ´egales dans les deux cas (soit 2.5 ou 3.5 J cm−2).

Fig. 9.11 – Simple impulsion gaussienne F W HM = 150 fs).

Fig.9.12 – Double-impulsion (τ1 = 150 fs, τ2 = 3.2 ps).

Afin de visualiser les effets cons´ecutifs `a ces deux types d’impulsion, les temp´eratures ioniques sont report´ees sur les figures (9.13) et (9.14) pour le cas `a 2.5 J cm−2. Les maxima sont atteints

plus rapidement dans le cas de gauche, `a une impulsion, puisque l’intensit´e laser est plus ´elev´ee. N´eanmoins, la temp´erature maximale atteinte ne d´epasse pas 4500 K dans ce cas alors qu’elle avoisine 9000 K en surface dans le cas de droite, `a deux impulsions. Nous voyons ici qu’imposer un retard avant de d´elivrer la majeure partie de l’´energie permet ainsi de doubler la valeur de Ti en surface. Il apparaˆıt que la temp´erature `a 100 nm de profondeur est ´egalement sup´erieure dans le cas de la double-impulsion ce qui tend `a montrer que le gain d’´energie d´epos´ee ne se limite pas `a la surface du mat´eriau.

Fig. 9.13 – Evolution de Ti `a diff´erentes profondeurs `a la suite d’une impulsion de 2.5 J cm−2.

Fig. 9.14 – Evolution de Ti `a diff´ e-rentes profondeurs `a la suite d’une double-impulsion de 0.5 J cm−2 et 2 J cm−2.

De mani`ere identique, nous avons simul´e des impulsions dont la fluence (int´egr´ee) ´etait fix´ee `a 3.5 J cm−2. L’´evolution temporelle de T

i pour diff´erentes profondeurs dans le m´etal est report´ee dans les deux cas sur les figures (9.15) et (9.16). Le comportement des courbes est similaire `a l’exemple pr´ec´edent. Nous pouvons toutefois remarquer que la temp´erature maximale atteinte n’augmente que de 1000 K dans le cas `a une impulsion alors qu’elle double dans l’autre

Chapitre 9 : Mise en forme temporelle d’impulsions ultracourtes

cas, passant de 8000 K `a 16000 K avec cette ´energie suppl´ementaire. Un facteur trois est ainsi obtenu sur Ti en surface dans cette configuration entre les deux formes temporelles d’impulsion. Nous en d´eduisons que si une premi`ere impulsion pr´epare efficacement le mat´eriau `a absorber une post-impulsion, alors le chauffage est accentu´e par rapport au cas d’une impulsion unique.

Fig. 9.15 – Evolution de Ti `a diff´erentes profondeurs `a la suite d’une impulsion de 3.5 J cm−2.

Fig. 9.16 – Evolution de Ti `a diff´ e-rentes profondeurs `a la suite d’une double-impulsion de 0.5 J cm−2 et 3 J cm−2.

L’accentuation du chauffage en surface s’accompagne d’une augmentation de l’´energie en profondeur. Il est donc clair que l’´energie totale absorb´ee est sup´erieure lors d’une double-impulsion. Afin de v´erifier ceci, nous avons calcul´e le taux d’´energie absorb´ee, i.e. l’´energie absorb´ee rapport´ee `a l’´energie incidente d´elivr´ee, dans les quatre situations pr´ec´edentes. Nous avons repr´esent´e l’´evolution temporelle de ce taux d’absorption sur la figure (9.17).

Fig.9.17 – Proportion de l’´energie absorb´ee en fonction du temps pour les deux types d’impul-sion et pour deux fluences donn´ees sur un ´echantillon d’aluminium.

Des comportements nettement diff´erents sont visibles sur cette figure. Alors que le taux d’´energie absorb´ee avoisine les 8 % pour les deux cas d’une seule impulsion, il vaut presque 14 % `

a 2.5 J cm−2 et atteint 17.5 % `a 3.5 J cm−2. Lors de la post-impulsion, le mat´eriau voit ses

propri´et´es optiques ´evoluer consid´erablement ce qui explique ces diff´erences d’absorption. Nous voyons que le cas d’une impulsion unique n’est pas un cas favorable puisque la r´eflectivit´e n’a pas le temps d’´evoluer et l’´energie absorb´ee reste la mˆeme en proportion, lorque nous augmentons la fluence. A l’inverse, dans le cas du d´edoublement d’impulsion, l’augmentation de la fluence incidente est profitable pour l’absorption de l’´energie. Nous pouvons remarquer que dans le dernier cas, le taux d’´energie absorb´ee augmente plus fortement lorsque la moiti´e de la seconde impulsion est absorb´ee, pour des temps sup´erieurs au temps de relaxation (e-ph), lorsque les ´electrons ont eu le temps de redistribuer compl`etement leur ´energie gagn´ee pendant la premi`ere impulsion.

Nous avons ainsi mis en ´evidence les avantages dont nous pouvons b´en´eficier avec l’utilisation d’une impulsion de forme temporelle adapt´ee. L’´energie absorb´ee augmente lorsque le mat´eriau s’´echauffe et il est int´eressant de laisser l’´energie d’une premi`ere impulsion se relaxer, avant d’envoyer une seconde impulsion, d’´energie plus ´elev´ee. Le m´etal est alors conduit dans un ´etat thermodynamique favorable `a l’interaction tout au long de l’impulsion. Ce cas de mise en forme temporelle d’impulsion pourra ˆetre directement confront´e `a des r´esultats d’ablation ou de taux d’´emission d’ions et il devrait ˆetre compar´e `a des exp´eriences d´edi´ees qui seront r´ealis´ees ult´erieurement.