Paramétrisation du modèle

4.4.3.1 Schéma de paramétrisation

Tout au long du travail de modélisation, le problème inverse a été adapté en suivant un processus itératif impliquant un réajustement progressif du modèle conceptuel. Le développement du modèle a été effectué de manière à respecter un cadre parcimonieux, afin de proposer un modèle compatible avec une utilisation opérationnelle. Les paramètres qui ont finalement été estimés sont :

 La conductivité hydraulique de l’aquifère.

 _{La porosité efficace, les dispersivités longitudinale et transversale.}

 _{La concentration en benzène, toluène, éthylbenzène et xylènes dans l’essence pour les} quatre zones sources (s1, s2, s3 et s4) présentés Figure 4-5.

 La cinétique de dissolution des BTEX.

 La cinétique de dégradation des BTEX en condition sulfato-réductrice.

Un aperçu des paramètres estimés et de leurs schémas de paramétrisation respectifs est présenté Tableau 4-1.

Groupe Paramètre Transformation Schéma Nombre

1 Conductivité hydraulique Log Points pilotes 32

2

Porosité efficace Log Uniforme 1

Dispersivités longitudinale et

transversale ^{Log Uniforme 2}

3 ^{Concentrations en B, T, E et X dans}

l’essence ^{Log Zones 16 (4 × 4)}

4

Cinétique de dissolution des BTEX Log ^Cinétiques

prescrites ¹

Cinétique de dégradation des B, T, E et

X en condition sulfato-réductrice ^Log

Cinétiques

prescrites ⁴

Nombre total de paramètres 56

Tableau 4-1 : Paramétrisation du modèle de transport réactif du site avant la phase de traitement.

Le choix du schéma de paramétrisation a été fait sur la base du degré d’hétérogénéité généralement rencontré dans les paramètres. La conductivité hydraulique, qui présente de fortes variations, a été paramétrée avec des points pilotes, pour permettre une représentation plus réaliste de l’hétérogénéité du milieu poreux. La zone source, qui présente également des hétérogénéités, mais dont les limites sont plus nettes que les variations de conductivité hydraulique, a été représentée en quatre zones. Ces zones ont été découpées en fonction des données disponibles provenant de 4 piézomètres considérés comme étant localisés au droit de la source. Les limites extérieures de la zone source ont été définies en fonction des données organoleptiques.

Le krigeage a été choisi comme procédé d'interpolation entre les points pilotes à partir de la grille de modèle. Cette méthode présente l'avantage d'honorer les valeurs prescrites aux points pilotes, et de fournir une estimation linéaire sans biais entre les points pilotes (Doherty et al., 2010).

La stratégie adoptée ici consiste à réaliser un modèle suffisamment paramétré afin d'extraire un maximum d'informations de l'ensemble des données de conditionnement, tout en s’assurant que les

temps de calcul soient cohérents avec l’utilisation future du modèle dans notre contexte d’étude. L’emploi de points pilotes pour représenter le champ de conductivité hydraulique et le découpage de la zone source ont été employés afin de réduire au minimum l’incertitude structurelle résultant du changement d’échelle de l’hétérogénéité du milieu poreux.

Enfin, dans le but de stabiliser le processus d’inversion, tous les paramètres ont été transformés en logarithme en base 10.

4.4.3.2 Régularisation

Comme indiqué au paragraphe 4.3.4 , la solution d’un problème sous-déterminé est généralement non unique. Afin de faciliter l’estimation des paramètres d’un tel problème, des techniques de régularisation peuvent être utiles. Par conséquent, des informations a priori vont être ajoutées au problème inverse dans le cadre d’une régularisation de Tikhonov.

Chaque équation de régularisation est affectée à un groupe de régularisation, selon le groupe de paramètres auxquels l’information a priori appartient (cf. Tableau 4-1). A l’intérieur d’un groupe de régularisation, les poids ont été considérés comme uniformes. L’ajustement des poids de régularisation entre les groupes a été entrepris de manière à ce que les sensibilités totales de tous les groupes de régularisation soient les mêmes³¹. Dans ce cas, les contraintes de régularisation de chaque groupe de paramètres sont considérées comme d'égale importance dans la fonction objectif de régularisation.

En plus de la régularisation de Tikhonov, une décomposition en valeur singulière avec un seuil de troncature de 5.10^-7 a été utilisée pour améliorer la stabilité numérique.

4.4.3.3 Conductivité hydraulique

Sur les 32 points pilotes utilisés dans le modèle, 15 correspondent à des ouvrages du site, et 17 ont été répartis aléatoirement sur le domaine d’étude. Le champ de conductivité hydraulique a d’abord été estimé à partir du modèle d’écoulement, puis cette estimation a été affinée lors de la calibration du modèle de transport réactif.

Dans le modèle d’écoulement, les mesures de conductivités hydrauliques disponibles pour 11 ouvrages (cf. chapitre 3) ont été utilisées comme information a priori. Pour les autres points pilotes, une valeur initiale de 0,9 m/j, représentant la moyenne des valeurs de conductivité hydraulique mesurées, a été employée. Des bornes larges de 0,01 et 100 m/j ont été utilisées afin de ne pas contraindre le modèle lors de la calibration du modèle d’écoulement de manière à détecter d’éventuelles erreurs conceptuelles.

Les valeurs de conductivités hydrauliques qui ont permis de calibrer le modèle d’écoulement ont été considérées comme des valeurs initiales pour le processus d’estimation des paramètres du modèle de transport réactif.

Dans le modèle de transport réactif, les bornes inférieures et supérieures des paramètres (respectivement 0,09 et 15 m/j) ont été modifiées de manière à englober les valeurs de conductivité hydraulique jugées comme vraisemblables compte tenu des terrains rencontrés.

Le variogramme expérimental de la conductivité hydraulique aux points pilotes après calibration du modèle d’écoulement est présenté Figure 4-6. Il a permis de fixer les variables du variogramme utilisé lors de la calibration du modèle de transport réactif. A partir du variogramme expérimental, le

31

palier, qui représente la valeur à laquelle la semivariance devient constante, a été fixé à 0,4 (log10m/j)². Afin d'honorer les valeurs prescrites aux points pilotes, une constante de pépite de zéro a été utilisée pour l'interpolation entre les points pilotes. Le modèle du variogramme affiche une portée d’environ 30 m qui a été conservée³². Une faible portée indique une longueur de corrélation relativement courte typique des aquifères alluviaux hétérogènes.

Figure 4-6 : Variogramme de la conductivité hydraulique aux points pilotes

Une densité de points pilotes plus élevée a été considérée au niveau de la zone source et du panache pour faire face à la situation hydrogéologique relativement complexe observée dans cette zone. Au-delà de cette zone, des points pilotes ont été rajoutés de manière plus éparse, tout en évitant de grandes lacunes. La densité de points pilotes considérée, bien que minimale, a été jugée comme suffisamment élevée pour capturer l’hétérogénéité de la conductivité hydraulique. L’emplacement de chaque point pilote a été conservé pendant le processus de calibration.

4.4.3.4 Paramètres du transport

Pour les paramètres de transport, les informations a priori ont été fixées en fonction des estimations présentées au chapitre 3, à savoir 15 % pour la porosité efficace, 4 m pour la dispersivité longitudinale et 0,8 pour la dispersivité transversale. Les bornes renseignées pour la porosité et la dispersivité transversale correspondent aux valeurs supérieures et inférieures estimées lors de la réalisation du modèle conceptuel, à savoir entre 12 et 32 % pour la porosité et entre 0,3 et 1,1 pour la dispersivité transversale. Les valeurs minimales et maximales jugées vraisemblables pour la dispersivité longitudinale sont respectivement de 2 et 6 m.

4.4.3.5 Zone source et dissolution

La quantité de contaminants en zone source a été estimée à 6,5 m³, à partir des sondages de sols réalisés entre 2006 et 2012, et localisée sur une épaisseur d’environ 1,5 m, avec, au niveau de P1 des saturations plus importantes et des saturations plus faibles au niveau de Pz29 (cf. chapitre 3). Pour les quatre sous zones sources considérées dans le modèle, les saturations en hydrocarbures estimées sont présentées au Tableau 4-2. Ces saturations ont été ajustées dans le modèle pour tenir compte de l’épaisseur de la zone source, qui correspond à l’épaisseur de l’aquifère dans un modèle en 2-D.

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Il est conseillé d’utiliser une portée comprise entre 1/5 et 2/3 la taille du domaine modélisé (Doherty, 2014b).

Zone source Surface de la zone (m²) Saturation HCT (%)

S1 94 1,9

S2 221 0,8

S3 187 0,25

S4 43 0,7

Tableau 4-2 : Saturation en hydrocarbures considérée pour chaque sous zone source, à partir d'une quantité de contaminants de 6,5 m³ localisée sur une épaisseur de 1,5 m.

La source modélisée est constituée de cinq éléments : le benzène, le toluène, l’éthylbenzène, les xylènes (composé regroupant le m, o et p-xylènes) et un composé de solubilité faible, regroupant les hydrocarbures lourds persistants dans la source résiduelle (appelé par la suite « Lsnapl »).

Les fractions molaires en BTEX de la phase huile, déterminées sur cinq échantillons de sol (cf. chapitre 3), ont été utilisées comme information a priori dans le modèle de la manière suivante :

 Pour les sources s1 et s2, la composition initiale en BTEX correspond à la moyenne des fractions molaires relevées sur les échantillons P1, P4 et S2.

 Pour les sources s3 et s4, la composition initiale en BTEX correspond à la moyenne des fractions molaires relevées sur les échantillons S6 et S2’.

La composition initiale de la zone source est présentée dans le tableau suivant :

Fraction molaire (%) s1 s2 s3 s4 Benzène 0,3 0,3 0,2 0,2 Toluène 5,0 5,0 2,7 2,7 Ethylbenzène 4,1 4,1 2,2 2,2 Xylènes 18,6 18,6 10,0 10,0 Lsnapl 71,9 71,9 85,0 85,0

Tableau 4-3: Fractions molaires pour les BTEX et le composé Lsnapl (%) à priori renseignées dans le modèle.

La quantité du composé Lsnapl a été considérée comme constante au cours du processus de calibration, et n’est pas considérée comme un paramètre du modèle, cependant sa fraction molaire pourra évoluer. Par conséquent, seule la part de B, T, E et X dans le mélange a été estimée au regard des informations contenues dans les données de conditionnement. Compte tenu des différences de concentrations en B, T, E, et X observées dans les piézomètres situés au droit de la zone source, une forte incertitude a priori a été considérée pour la composition des quatre zones sources, en adoptant des bornes larges, à savoir plus ou moins un facteur 50.

A partir des observations de terrain, et notamment de la diminution des concentrations en Pz2, la valeur de la cinétique de dissolution a pu être estimée à environ 0,002 j^-1 (cf. chapitre 3). Cette valeur a été utilisée comme valeur a priori dans le modèle, et les bornes adoptées sont de 0,0008 et 0,01 j^-1. 4.4.3.6 Biodégradation naturelle

Dans le modèle historique, les processus de biodégradation naturelle, mis en évidence sur le site, sont pris en compte dans le modèle. Comme indiqué au chapitre 3, les voies de dégradation retenues sont successivement associées à une consommation de l’oxygène, des nitrates, du fer III et des sulfates. Quand la concentration d’un accepteur d’électrons devient inférieure à une concentration de 1.10^-5 mol/L, alors une voie métabolique moins énergétique est considérée.

Un modèle cinétique de biodégradation d’ordre 1 est utilisé. Dans un souci de simplification, et en raison des faibles vitesses d’écoulement, les cinétiques de biodégradation des BTEX en présence

d’oxygène, de nitrates et de fer III ont été considérées comme instantanées. Par conséquent, seules les cinétiques de biodégradation en conditions sulfato-réductrices sont considérées dans le schéma de paramétrisation.

En accord avec les données bibliographiques présentées au chapitre 3, une valeur moyenne des cinétiques de dégradation des BTEX en condition anaérobie a été utilisée comme valeur initiale (0,001 j^-1). Les bornes inférieure et supérieure ont été fixées de la même manière, et sont présentées Tableau 4-4. Cinétique de biodégradation (j ^-1) Borne inférieure Borne supérieures Benzène 0,00005 0,005 Toluène 0,0005 0,05 Ethylbenzène 0,0005 0,01 Xylènes 0,0005 0,02

Tableau 4-4 : Bornes inférieures et supérieures des valeurs de cinétiques de biodégradation en conditions sulfato-réductrices.

4.4.3.7 Variables d’entrées fixes

La valeur de recharge est basée sur la pluie efficace (calculée en fonction des données climatiques provenant d’une station météorologique située à proximité du site), corrigée du ratio entre la surface non couverte et la surface totale du site. Une recharge spatialement et temporellement uniforme de 128 mm/an a été fixée dans le modèle.