Paramètres estimés

5 Cbenzène simulées Cbenzène observées Courbe de tendance Temps (j) 0 500 1000 1500 2000 Niveau d'eau ( m NG F) 83,0 83,5 84,0 84,5 85,0 85,5 86,0 Co nc entrations (mg/L) 0 2 4 6 8 Niveau de la nappe Ctoluène simulées Ctoluène observées Courbe de tendance Temps (j) 0 500 1000 1500 2000 Co nc entrations (mg/L) 0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 Céthylbenzène simulées Céthylbenzène observées Courbe de tendance Temps (j) 0 500 1000 1500 2000 Co nc entrations (mg/L) 0 1 2 3 4 5 6 Cxylènes simulées Cxylènes observées Courbe de tendance a) b) c) d)

Figure 4-13 : Concentrations en toluène (a), benzène (b), éthylbenzène (c) et xylènes (d) simulées et observées (d’octobre 2008 à février 2014) dans l’ouvrage Pz2 et niveaux d’eau mesurés lors des prélèvements (a).

4.4.8 Paramètres estimés

Comme évoqué précédemment, du fait de la nature mal posée du problème inverse, la solution est non-unique. Malgré l’utilisation de techniques de régularisation pour guider l’optimisation, il ne peut pas être garanti que l’optimal global ait été atteint. Dans ce paragraphe, nous présentons les paramètres estimés lors de la calibration du modèle, afin de juger de leurs réalités et de déterminer quels sont les paramètres les mieux définis, compte tenu des données de conditionnement utilisées pour la résolution du problème inverse.

4.4.8.1 Paramètres de l’écoulement et du transport

Le champ de conductivité hydraulique estimé à partir du conditionnement par des données de charges hydrauliques et de concentrations en contaminants est présenté Figure 4-14. Les formations de faibles conductivités hydrauliques à l’est de la zone source (Pz2, P1, Pz24 et Pz10), identifiées lors de la calibration du modèle d’écoulement (cf. Figure 4-7), sont retenues lors de la calibration du modèle de transport et sont cohérentes avec les données obtenues par slug tests. Une différence notable se situe au niveau de la zone de plus fortes conductivités (autour des ouvrages Pz29, P2, Pz23), dont les valeurs estimées ont fortement augmenté (entre 3,0 et 14,5 m/j pour le modèle de transport réactif et entre 2,4 et 5,6 m/j pour le modèle d’écoulement). Cette augmentation de

l’hétérogénéité permet de corriger la direction du panache vers l’ouvrage Pz23. Ces estimations devraient être étayées par des mesures supplémentaires sur le terrain, qui pourraient soit compenser une localisation erronée de la zone source soit corriger l’absence de prise en compte des variations saisonnières de la direction d’écoulement (cf. chapitre 3) par le modèle en régime permanent, qui serait alors responsable de l’étalement du panache de contaminants vers Pz23.

Figure 4-14 : Champ de conductivité hydraulique estimé lors de la calibration du modèle de transport réactif (l’échelle de couleur pour les fortes valeurs varie entre 4,5 et 15,0 m/j).

Les paramètres de transport estimés lors de la résolution du problème inverse et leurs intervalles de confiance à 95 % sont présentés Tableau 4-6. Le coefficient de dispersivité longitudinale est de l’ordre de grandeur attendu compte tenu de la taille du panache. Le ratio de la dispersivitié transversale sur la dispersivité longitudinale atteint sa borne supérieure fixée à 0,3. Comme nous l’avons vu au chapitre 2, la dispersion cinématique peut être due aux petites différences de la vitesse du fluide à l’échelle des pores, mais la variation de la conductivité hydraulique, et donc l’hétérogénéité du champ de vitesse à l’échelle de l’aquifère, entraînent également un étalement du panache dû à la dispersion. Il s’agit alors de macro dispersion. Par ailleurs, de nombreux auteurs ont montré que des conditions d’écoulement transitoires peuvent influencer les mesures de concentrations en contaminants aux points d’observation (Davis et al., 1999; Prommer et al., 2002; Schirmer et al., 2001). En effet, la simulation des conditions transitoires permet de tenir compte de la dispersion transversale du panache de contaminants inhérente aux fluctuations de la direction et de la vitesse d’écoulement. Dans notre cas, où l’écoulement est modélisé en condition permanente, les fortes valeurs de dispersion macroscopique transversale estimées permettent vraisemblablement de compenser la non prise en compte de ces fluctuations par le modèle. Des résultats similaires ont été trouvés par (Yong Yin et al., 2015) qui ont étudié la valeur de la dispersivité transversale lors de la prise en compte de différents régimes spatio-temporels de la recharge. Ils ont montré que la prise en compte d’une recharge spatio-temporelle transitoire, qui induit des variations de direction et de magnitude de la vitesse de l’écoulement, a pour effet de diminuer la valeur de la dispersivité transversale estimée par le modèle.

Les valeurs de conductivité hydraulique estimées en Pz29 et Pz23 semblent excessives. Elles pourraient être justifiées par le fait que les concentrations en Pz23 proviennent de phénomènes transitoires non pris en compte par la modèle. Par conséquent, il est possible que comme le ratio

𝛼_𝑇⁄𝛼_𝐿 atteint la borne supérieure fixée lors du processus de calibration, la dispersion transversale dans le modèle soit compensée par de fortes conductivités hydrauliques estimées dans la zone de Pz29 et Pz23.

La porosité efficace estimée par calibration est supérieure à la porosité estimée à partir de la dynamique de l’aquifère lors de précipitations. Cependant, elle reste d’un ordre de grandeur raisonnable pour la nature des terrains rencontrés, constitués d’une alternance de passes de limons sableux et d’argiles sableuses à meulières.

Paramètre Valeur

estimée

Intervalle de confiance à 95 % Limite inférieure Limite supérieure

𝛼𝐿 5,98 4,01 8,91

𝛼_𝑇⁄𝛼_𝐿 0,30 0,19 0,47

𝜔_𝑐 0,30 0,20 0,44

Tableau 4-6 : Résumé des paramètres de transport estimés et de leurs intervalles de confiance à partir de la calibration du modèle.

Les intervalles de confiances relativement larges pour les trois paramètres de transport indiquent une faible confiance dans les valeurs estimées lors du processus d’optimisation. En d’autres termes, compte tenu des données de conditionnement utilisées, ces paramètres ne sont pas assez sensibles, ou trop fortement corrélés à d’autres paramètres, pour être efficacement définis.

4.4.8.2 Paramètres du terme source & biodégradation

Les fractions molaires des BTEX estimées lors du processus d’optimisation des paramètres à la date de juin 2012 (= jour 1512 dans le modèle) sont présentées Tableau 4-7.

Composé ^{Fraction molaire (%)}

s1 s2 s3 s4 Benzène 0,09 1,9 0,5 0,3 Toluène 1,4 0,2 1,2 4,5 Ethybenzène 4,0 0,7 2,5 1,6 Xylènes 21,3 0,7 15,2 8,5 Lsnapl 73,2 96,5 80,5 85,1

Tableau 4-7 : Fractions molaires pour les BTEX et le composé Lsnapl estimées lors de la calibration du modèle.

On remarque que les quantités en BTEX estimées sont globalement équivalentes aux quantités calculées à partir des analyses de sols, hormis pour la zone s2, dont les quantités en TEX estimées sont largement inférieures aux quantités observées (cf. Tableau 4-3). On note également une importante hétérogénéité de composition des quatre zones sources en chacun des composés. Cette observation est difficile à expliquer. Comme hypothèse de fonctionnement, il est possible que la zone s2, située au cœur de la source, soit enrichie en benzène à cause d’un transfert de masse vers la nappe moins efficace lié à la faible biodégradabilité de ce composé en condition anaérobie (Essaid et al., 2003). Cependant, cette hypothèse ne fonctionne plus pour la zone s4, enrichie en toluène, dont la biodégradabilité est considérée comme efficace en condition aérobie et anaérobie.

En outre, le coefficient cinétique de transfert de masse 𝑘𝑓, qui contrôle le flux de masse de chacun des contaminants entrant dans le panache d'eau souterraine, est de 0,0009 j^-1 dans le modèle calibré. Les coefficients de corrélation du coefficient cinétique de transfert de masse avec les paramètres

dont la corrélation excède 0,8 sont présentés Tableau 4-8. Une corrélation négative existe entre les concentrations initiales à la source en xylènes et le coefficient cinétique de transfert de masse, ce qui indique que les données de conditionnement de concentrations en contaminants dans la nappe ne permettent pas de définir de manière précise ces deux paramètres. En d’autres termes, en cas d’incertitude sur le coefficient cinétique de transfert de masse, la part de xylènes dans les zones sources s1 et s3 (exprimé dans le modèle comme une concentration en NAPL par volume de pore) ne peut pas être évaluée correctement par la résolution du problème inverse, compte tenu des données de conditionnement utilisées. En effet, une forte corrélation, révélant une dépendance entre les paramètres, peut nuire à l’unicité des valeurs des paramètres estimées lors du processus de calibration.

𝐶_{𝑋𝑛𝑎𝑝𝑙}^𝑠1 𝐶_{𝑋𝑛𝑎𝑝𝑙}^𝑠3

𝑘_𝑓 -0,84 -0,84

Tableau 4-8 : Coefficient de corrélation entre le coefficient cinétique de transfert de masse 𝒌𝒇 et les paramètres³³ dont la corrélation excède 0,8.

Les cinétiques de biodégradation des BTEX en conditions sulfato-réductrices définies lors de la résolution du problème inverse sont présentées Tableau 4-9. Les cinétiques estimées sont de l’ordre de grandeur des cinétiques de biodégradation rencontrées dans la littérature (Aronson and Howard, 1997; Essaid et al., 2003). A noter toutefois, que la cinétique de biodégradation estimée des xylènes est supérieure à la cinétique de biodégradation du toluène, alors qu’en général dans les études sur sites réel, le toluène est plus biodégradable que les xylènes.

Cinétique de biodégradation (j-1)

𝑘_{𝑏𝑒𝑛𝑧è𝑛𝑒} 0,00033

𝑘 _{𝑡𝑜𝑙𝑢è𝑛𝑒} 0,0023

𝑘_{é𝑡ℎ𝑦𝑙𝑏𝑒𝑛𝑧è𝑛𝑒} 0,0015

𝑘 𝑥𝑦𝑙è𝑛𝑒𝑠 0,0025

Tableau 4-9 : Cinétiques de biodégradation des BTEX estimées lors de la calibration du modèle.

Comme indiqué au chapitre 2, la biodégradation bactérienne accélère le transfert de masse en augmentant le gradient de concentration à l’interface phase non-aqueuse / phase dissoute au droit de la zone source (Essaid et al., 2003; Seagren et al., 2002). Ceci pourrait conduire à une corrélation entre la constante de dégradation et celle de dissolution. Or, les coefficients de corrélation des cinétiques de biodégradation en conditions sulfato-réductrices et les concentrations en BTEX en zone source sont inférieurs à 0,7.

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𝐶_{𝑖𝑛𝑎𝑝𝑙}^𝑠𝑗 : représente la concentration initiale en benzène, toluène, éthylbenzène, ou xylènes dans la source s1, s2, s3 ou s4 (équivalent à la fraction molaire du composé dans la zone source correspondante).

Au vu de ces résultats, il apparait que dans le cas où la quantité des composés de faibles solubilités de l’essence (Lsnapl) est fixe, alors les concentrations en BTEX en zone source et la cinétique de dissolution d’une part et les cinétiques de biodégradation d’autre part, ne montrent pas de fortes corrélations. Seules les quantités en xylènes dans les zones source s1 et s3 (zone présentant les plus fortes fractions molaires en xylènes) sont corrélées au coefficient de transfert de masse. Par conséquent, compte tenu du schéma de paramétrisation considéré pour la résolution du problème inverse, les informations contenues dans les données de conditionnement apparaissent suffisantes pour estimer la part de BTEX dans l’essence.