B.2 Notion de Coercivit´e

La propriété essentielle d’un matériau magnétique dur est de présenter une

grande r´esistance au renversement de son aimantation sous l’effet d’un champ

magn´etique. Cette r´esistance est d’autant plus importante que la substance de

base constituant ce matériau présente une forte coercivité. Cette dernière est par

définition la barrière d’énergie qui s’oppose au retournement collectif des moments

magn´etiques lorsque l’orientation de ces derniers est perpendiculaire `a la direction

de facile aimantation (axe difficile) et représente en ce sens l’énergie nécessaire à

communiquer `a ces moments (´energie Zeeman) pour qu’ils puissent franchir cette

barri`ere. En d’autres termes elle repr´esente la valeur minimale du champ qu’il faut

appliquer sur le mat´eriau pour provoquer le retournement de son aimantation. Le

modèle le plus simple pour décrire ce retournement est le modèle de retournement

uniforme⁵⁰proposé par Néel [209–211] et développé par Stoner et Wohlfarth [212].

L’objectif de ce paragraphe est de présenter sommairement ce modèle et de décrire

les grandes lignes du modèle micromagnétique de la coercivité, qui a été l’objet

des th`eses de Philippe Tenaud, Thierry Viadieu et St´ephane David [213–215].

I.B.2.a Mod`ele de Stoner-Wohlfarth

Le comportement de l’aimantation sous l’action d’un champ magn´etique peut

être étudié en considérant un monocristal uniaxe monodomaine de forme

ellipso¨ı-dale, sur lequel on vient appliquer un champ magn´etique ext´erieur (Fig.I.18). En

consid´erant que le grand axe de cet ellipso¨ıde co¨ıncide avec l’axe c de facile

aiman-tation, à l’équilibre du système seuls deux types d’énergies sont mis en jeu, à savoir

l’´energie d’anisotropie qui prend en compte l’anisotropie magn´etocristalline et

l’ani-sotropie de forme, et l’´energie Zeeman. En notant Θ et Φ les angles que font

respec-tivement l’aimantation spontanée et le champ magnétique extérieur avec l’axe cet

Kla constante d’anisotropie donn´ee parK=K2+Kf=K2+¹₂µ0M

²(Nb−Na)avec

K2 la constante d’anisotropie intrins`eque (au second ordre) et Kf la constante

50. Il existe deux autres modes de retournement connus qui, `a la diff´erence du

retour-nement uniforme où les moments magnétiques tournent de manière cohérente, sont

non-uniformes il s’agit du ‘buckling’ (ou flambage) o`u l’aimantation subit une variation

sinuso¨ı-dale de son amplitude autour d’un axe et le ‘curling’ o`u l’aimantation subit un enroulement

suivant un plan de base lors du retournement [208]. Pour une configuration donn´ee, un

mode de retournement sera privilégié si son coût énergétique est le moins élevé.

d’anisotropie de forme avec Ni désignant le coefficient de champ démagnétisant

suivant la direction i(resp. ⊥etk à l’axe c), l’énergie totale est donnée par :

E=Ksin²(Θ)−µ₀M

H

_app

cos (Φ−Θ) (I.23)

Figure I.18 – Illustration d’un monocristal uniaxe monodomaine en forme d’ellipso¨ıde

et d´efinitions des angles Θ et Φ : les angles que font respectivement l’aimantation et le

champ appliqu´e avec l’axe c de facile aimantation.

−pi −pi/2 0 pi/2 pi

−2 −1 0 1 2 −π≤θ≤π e( θ ) Φ = 0

−pi −pi/2 0 pi/2 pi

−1 0 1 2 3 −π≤θ≤π e( θ ) Φ =π/2

−pi −pi/2 0 pi/2 pi

−2 −1 0 1 2 −π≤θ≤π e( θ ) Φ = π

−pi −pi/2 0 pi/2 pi

−1 0 1 2 −π≤θ≤π e( θ ) Φ = 5π/6 h = 0 h = 0.5 h = 1 (a) (b) (c) (d) -3 -2 -1 0 1 2 3 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 -1 0 1 2 3 E / K h = µ0 M S H / 2 K [ r a d] = 98.71° (e)

Figure I.19 –(a,b,c,d) ´Evolutions de l’´energiee=E/K en fonction de l’angle Θ entre

l’axe cde facile aimantation et la direction de l’aimantation spontan´eeMspour diff´erentes

valeurs de champsh=µ0MsH/2Ksuivant diff´erentes directions de l’angle Φ entrel’axe c

et la direction du champ appliqu´eH. (e) Repr´esentation en 3D et lignes de niveau.

Comme on peut s’en rendre compte sur la repr´esentation donn´ee sur la figure

I.18, l’aimantation spontan´ee est tiraill´ee entre le couple qu’exerce sur lui le champ

magn´etique ext´erieur pour le ramener dans son orientation et le couple que lui

oppose un champ fictif cr´e´e par l’anisotropie qui veut le ramener suivant la direction

de l’axe facile (c’est précisément ce que traduit l’équation I.23). Ce champ fictif

est le champ d’anisotropie, il est donn´e par HA= 2K/µ0M

et correspond `a la

valeur du champ n´ecessaire, en pr´esence d’anisotropie, pour faire basculer tous les

moments dans la direction de l’axe de difficile aimantation (Φ =π/2). Si le champ

ext´erieur est appliqu´e suivant la direction de l’axe de facile aimantation, alors il agit

de concert avec H_A et le système reste dans son état d’équilibre, comme on peut

le voir sur la représentation graphique des évolutions de l’énergie présentées sur la

figure I.19(a) (cas o`u Φ = 0). Pour toutes autres orientations de ce champ, l’´etat

d’équilibre de départ devient métastable et l’augmentation du champ entraine une

diminution progressive de la barri`ere d’´energie comprise entre le minimum et le

maximum local pour mettre l’aimantation dans la nouvelle orientation du champ

(minimum absolu). Le retournement survient lorsque la diff´erence entre ces deux

extr´emums est nulle et correspond `a un champ critique qui est fonction de l’angle

d’application du champ ext´erieur. Un calcul simple⁵¹ permet de montrer que ce

champ critique est donn´e par :

h_crit(Φ) = ^H^crit^(Φ)

H_A ⁼

1 h

sin

²3

(Φ) + cos

²3

(Φ)ⁱ

3 2

(I.24)

La figureI.20donne une illustration de la d´ependance de la composante de

l’aiman-tation suivant la direction du champ appliqu´e, en fonction de la variable r´eduite h

pour diff´erentes orientations Φdu monocristal. On peut voir que le couple exerc´e

par le champ appliqu´e sur la rotation des moments magn´etiques lors du

renverse-ment est d’autant plus important que l’orientation de ce champ, par rapport au

monocristal, s’approche de 90°.

Ce mod`ele [212] bas´e sur le mode de retournement collectif uniforme, mis en

´evi-dence pour la premi`ere fois par Wolfgang Wernsdorfer [216,217] sur une particule

unique nanocristallis´ee de Co (gra¸ce `a l’utilisation d’unµ-SQuiD), est cependant

assez loin de la r´ealit´e physique des processus mis en œuvre lors du renversement

de l’aimantation dans les matériaux ferromagnétiques réels, car le champ critique

décrit précédemment n’est pas le champ coercitif. Cela a constitué le paradoxe de

Brown. Ce dernier a postul´e qu’il n’est th´eoriquement pas possible de retourner

l’aimantation d’un système ferromagnétique avec un champ extérieur inférieur à

H_A⁵²[218]. En réalité, le renversement de l’aimantation n’est pas régi par un mode

de retournement unique mais plutˆot par une succession de processus extrins`eques53

51. Le champ critique et l’angle critique (Θ

_crit

= artan^htan

¹3

(Φ)ⁱ) de retournement

sont déterminés en utilisant les résultats des deux dérivées successives de l’expression de

l’énergie donnée par l’équation I.23— ∂E/∂θ= 0 pour trouver la position d’équilibre et

∂2E/∂θ2= 0 pour trouver l’annulation de la barri`ere d’´energie.

52. En effet, on peut s’en rendre compte au niveau de l’´equation I.24o`u Hcrit = HA

pour une configuration antiparall`ele. Alors que pour le FePt HA est de 11.6 Teslas et les

champs coercitifs mesur´es sont de l’ordre de 10% de cette valeur (voir paragrapheI.D.1).

53. Les plus importants de ces processus sont essentiellement de deux types et sont le

phénomène de nucléation-propagation et celui du piégeage-dépiégeage [147].

-2 -1 0 1 2 -1,0 -0,5 0,0 0,5 1,0 / S = c o s ( ) h= 0 S /

Figure I.20 – Illustration de la d´ependance de la projection de l’aimantation suivant

la direction du champ en fonction de h=µ0MsH/2K pour diff´erentes orientations Φ du

monocristal par rapport au champ appliqu´eH.

non collectifs qui peuvent provoquer un retournement pr´ecoce de l’aimantation en

présence d’un champ magnétique extérieur. Si bien que la description de la

coerci-vité passe par la prise en compte de ces processus dont l’origine est lié à la présence

de d´efauts au sein de l’´echantillon.

I.B.2.b Modèle Micromagnétique de la coercivité

Parmi les modèles phénoménologiques proposés pour cette description du champ

coercitif, lemod`ele micromagn´etique est le plus simple [219–221]. Pour comprendre

ce mod`ele, il nous faut connaitre les cons´equences d’un mode de retournement non

uniforme. Au cours de ce dernier, du fait de la non conservation du parall´elisme

entre les moments, un terme d’échange s’ajoute à l’énergie d’anisotropie qui reste

inchang´ee quel que soit le mode de renversement [147]. Le mod`ele

micromagné-tique permet de prendre en compte cette énergie supplémentaire ainsi que l’effet

de la pr´esence des d´efauts lors du renversement de l’aimantation. Sa formulation

math´ematique est donn´ee par :

µ

₀

H

=α

µ

₀

H_A−µ

₀

N

_{ef f}

M

(I.25)

o`u α

est un paramètre phénoménologique qui traduit la réduction du champ

d’anisotropie (α

< 1) et N

_{ef f}

M

permet la prise en compte des interactions

dipolaires. La d´etermination des param`etres α

et Nef f s’effectue en analysant

H

/M

=f(H

/M

)— qui doit ˆetre une droite affine —, en ´etudiant les variations

thermiques de la coercivit´e, de l’anisotropie ainsi que de l’aimantation spontan´ee.

Cette étude a été réalisée sur l’échantillon Fe₄₇_.₇Pt₅₂_.₃ présenté précédemment et

les résultats sont présentés sur la figureI.21(voir §I.D.1).

Il existe un autre modèle ditmodèle global [213,222], où la barrière d’énergie

n’est pas associée à l’énergie d’anisotropie (comme c’est le cas précédemment) mais

7,0 7,5 8,0 8,5 9,0 0,5 0,6 0,7 c / s A / S Fe 47.7 Pt 52.3 ann. 400°C/60mn at diff. T meas. = 0,1; eff = 0,16259 (µ 0 H c = *µ 0 H A - µ 0 eff *M S )

Figure I.21 – Modèle micromagnétique de la coercivité appliqué à l’échantillon

Fe47.7Pt52.3 après un traitement à 400°C/60min pour différentes températures de mesure

`

a l’´energie des parois de domaines. Sa formulation est donn´ee par :

µ

₀

H

=α

µ

₀

^γ

νa¹^/³M

− µ

₀

N

_{ef f}

M

+µ

₀

H

(I.26)

où ν_a représente le volume d’activation où s’initie le renversement de

l’aiman-tation54, µ

₀

H

est le champ de fluctuation55. Ce terme, qui est n´eglig´e dans

le mod`ele micromagn´etique, permet de prendre en compte le franchissement de

la barrière d’énergie par activation thermique (d’où une correction de HC par

Hf

=H

+H

), γ

_ν

est l’´energie des parois de domaines. En supposant que seule

intervient la constante d’anisotropie au second ordre K

, cette ´energie s’exprime

par γ

= 4 (A

K

)1/2 = 4πA

/δ

avec A

la constante d’´echange et δ

l’´epaisseur

de paroi. La seule difficulté de la mise en pratique de ce modèle est l’accès à la

constante d’échange expérimentale. Étant donné la similitude de la formation du

volume d’activation avec celle des parois de domaines on peut ´ecrire que [223] :

γ

≃4πA

/νa¹^/³, si bien que l’´equation I.26devient :

µ

₀

H

^f =α^′

µ

₀

^A

νa²^/³M

−µ

₀

N

_{ef f}

M

(I.27)

En prenant acte de la présence inévitable de ces défauts qui réduisent la

coerci-vité, beaucoup d’auteurs ont cherché des solutions pour augmenter cette dernière.

Parmi ces solutions l’ajout du Cu sur le système FePt a donné des résultats

par-ticuli`erement int´eressants.

54. Sa formulation peut ˆetre donn´ee par :νa= ^k

T

µ

₀

S

_ν

M

aveck

,S

d´esignant

respecti-vement les constantes de Boltzmann et de viscosit´e magn´etique [223].

55. Il est donn´e parµ

H

= ^k

T

µ

₀

M

ln(t/τ) o`uτ est le temps pris par l’aimantation pour

se renverser (τ≃10

−11

s) [223].

Dans le document Matériaux magnétiques en couches. Etudes des systèmes FePt et FeRh (Page 52-57)

La propriété essentielle d’un matériau magnétique dur est de présenter une

grande r´esistance au renversement de son aimantation sous l’effet d’un champ

magn´etique. Cette r´esistance est d’autant plus importante que la substance de

base constituant ce matériau présente une forte coercivité. Cette dernière est par

définition la barrière d’énergie qui s’oppose au retournement collectif des moments

magn´etiques lorsque l’orientation de ces derniers est perpendiculaire `a la direction

de facile aimantation (axe difficile) et représente en ce sens l’énergie nécessaire à

communiquer `a ces moments (´energie Zeeman) pour qu’ils puissent franchir cette

barri`ere. En d’autres termes elle repr´esente la valeur minimale du champ qu’il faut

appliquer sur le mat´eriau pour provoquer le retournement de son aimantation. Le

modèle le plus simple pour décrire ce retournement est le modèle de retournement

uniforme50proposé par Néel [209–211] et développé par Stoner et Wohlfarth [212].

L’objectif de ce paragraphe est de présenter sommairement ce modèle et de décrire

les grandes lignes du modèle micromagnétique de la coercivité, qui a été l’objet

des th`eses de Philippe Tenaud, Thierry Viadieu et St´ephane David [213–215].

I.B.2.a Mod`ele de Stoner-Wohlfarth

Le comportement de l’aimantation sous l’action d’un champ magn´etique peut

être étudié en considérant un monocristal uniaxe monodomaine de forme

ellipso¨ı-dale, sur lequel on vient appliquer un champ magn´etique ext´erieur (Fig.I.18). En

consid´erant que le grand axe de cet ellipso¨ıde co¨ıncide avec l’axe c de facile

aiman-tation, à l’équilibre du système seuls deux types d’énergies sont mis en jeu, à savoir

l’´energie d’anisotropie qui prend en compte l’anisotropie magn´etocristalline et

l’ani-sotropie de forme, et l’´energie Zeeman. En notant Θ et Φ les angles que font

respec-tivement l’aimantation spontanée et le champ magnétique extérieur avec l’axe cet

Kla constante d’anisotropie donn´ee parK=K2+Kf=K2+12µ0M

2(Nb−Na)avec

K2 la constante d’anisotropie intrins`eque (au second ordre) et Kf la constante

50. Il existe deux autres modes de retournement connus qui, `a la diff´erence du

retour-nement uniforme où les moments magnétiques tournent de manière cohérente, sont

non-uniformes il s’agit du ‘buckling’ (ou flambage) o`u l’aimantation subit une variation

sinuso¨ı-dale de son amplitude autour d’un axe et le ‘curling’ o`u l’aimantation subit un enroulement

suivant un plan de base lors du retournement [208]. Pour une configuration donn´ee, un

mode de retournement sera privilégié si son coût énergétique est le moins élevé.

d’anisotropie de forme avec Ni désignant le coefficient de champ démagnétisant

suivant la direction i(resp. ⊥etk à l’axe c), l’énergie totale est donnée par :

E=Ksin2(Θ)−µ0M

H

cos (Φ−Θ) (I.23)

Figure I.18 – Illustration d’un monocristal uniaxe monodomaine en forme d’ellipso¨ıde

et d´efinitions des angles Θ et Φ : les angles que font respectivement l’aimantation et le

champ appliqu´e avec l’axe c de facile aimantation.

Figure I.19 –(a,b,c,d) ´Evolutions de l’´energiee=E/K en fonction de l’angle Θ entre

l’axe cde facile aimantation et la direction de l’aimantation spontan´eeMspour diff´erentes

valeurs de champsh=µ0MsH/2Ksuivant diff´erentes directions de l’angle Φ entrel’axe c

et la direction du champ appliqu´eH. (e) Repr´esentation en 3D et lignes de niveau.

Comme on peut s’en rendre compte sur la repr´esentation donn´ee sur la figure

I.18, l’aimantation spontan´ee est tiraill´ee entre le couple qu’exerce sur lui le champ

magn´etique ext´erieur pour le ramener dans son orientation et le couple que lui

oppose un champ fictif cr´e´e par l’anisotropie qui veut le ramener suivant la direction

de l’axe facile (c’est précisément ce que traduit l’équation I.23). Ce champ fictif

est le champ d’anisotropie, il est donn´e par HA= 2K/µ0M

et correspond `a la

valeur du champ n´ecessaire, en pr´esence d’anisotropie, pour faire basculer tous les

moments dans la direction de l’axe de difficile aimantation (Φ =π/2). Si le champ

ext´erieur est appliqu´e suivant la direction de l’axe de facile aimantation, alors il agit

de concert avec HA et le système reste dans son état d’équilibre, comme on peut

le voir sur la représentation graphique des évolutions de l’énergie présentées sur la

figure I.19(a) (cas o`u Φ = 0). Pour toutes autres orientations de ce champ, l’´etat

d’équilibre de départ devient métastable et l’augmentation du champ entraine une

diminution progressive de la barri`ere d’´energie comprise entre le minimum et le

maximum local pour mettre l’aimantation dans la nouvelle orientation du champ

(minimum absolu). Le retournement survient lorsque la diff´erence entre ces deux

extr´emums est nulle et correspond `a un champ critique qui est fonction de l’angle

d’application du champ ext´erieur. Un calcul simple51 permet de montrer que ce

champ critique est donn´e par :

hcrit(Φ) = Hcrit(Φ)

HA =

1

h

sin

(Φ) + cos

(Φ)i

(I.24)

La figureI.20donne une illustration de la d´ependance de la composante de

l’aiman-tation suivant la direction du champ appliqu´e, en fonction de la variable r´eduite h

pour diff´erentes orientations Φdu monocristal. On peut voir que le couple exerc´e

par le champ appliqu´e sur la rotation des moments magn´etiques lors du

renverse-ment est d’autant plus important que l’orientation de ce champ, par rapport au

monocristal, s’approche de 90°.

uniforme⁵⁰proposé par Néel [209–211] et développé par Stoner et Wohlfarth [212].

Kla constante d’anisotropie donn´ee parK=K2+Kf=K2+¹₂µ0M

²(Nb−Na)avec

E=Ksin²(Θ)−µ₀M

de concert avec H_A et le système reste dans son état d’équilibre, comme on peut

d’application du champ ext´erieur. Un calcul simple⁵¹ permet de montrer que ce

h_crit(Φ) = ^H^crit^(Φ)

H_A ⁼

(Φ)ⁱ

H_A⁵²[218]. En réalité, le renversement de l’aimantation n’est pas régi par un mode

= artan^htan

(Φ)ⁱ) de retournement

H_A−µ

Cette étude a été réalisée sur l’échantillon Fe₄₇_.₇Pt₅₂_.₃ présenté précédemment et