D.3 Mod´elisation du pic d’Hopkinson

Partons d’abord d’une observation exp´erimentale : le pic d’Hopkinson n’est

observ´e que dans le cas o`u l’´echantillon est initialement dans un ´etat d´esaimant´e,

c’est-`a-dire que l’apparition de ce pic est li´ee aux processus d’aimantation de

108. Ces auteurs n’expliquent pas vraiment cette diminution. Par calculs de structures

´electroniques nous avons observ´e que lorsqu’un atome de Pt est substitu´e sur son site par

un atome de Fe (´echantillon plus riche en Fe) la direction du moment magn´etique de ce

dernier se renverse par rapport `a celles des autres atomes de Fe, et que ce renversement

affecte la valeur du moment magn´etique des atomes de Fe premiers et seconds voisins ainsi

que celle des atomes de Pt en premiers voisins.

109. Tout se passe comme si l’ajout du Cu sur le syst`eme FePt (pr´ealablement plus riche en

Pt) permet de se rapprocher de la stœchiom´etrie id´eale comportant 54[at%] Fe en agissant

sur le ratio Pt/Fe comme cela est observ´e sur la figure I.55. Cette stœchiom´etrie, qui se

trouve au centre de la phase L10(Fig.I.1), poss`ede de meilleures propri´et´es en termes de

transformation de phase (Fig.I.9). En d’autres termes, l’´echantillon comportant 15% de

Cu de composition Fe[44.14]Pt[40.87]Cu[14.99] se comporte dans une certaine mesure comme

l’´echantillon Fe[51.9]Pt[48.1].

110. Les r´esultats obtenus par Wierman et al. [230] peuvent paraˆıtre surprenants, car ces

auteurs affirment avoir appliqu´e un champ de 9T pour pouvoir saturer leurs ´echantillons or

ce champ reste encore insuffisant (Fig.I.77(a)) pour obtenir la saturation, par cons´equent

leurs valeurs auraient dues ˆetre plus faibles que celles issues de l’analyse, o`u l’on remarque

que la valeur deMsat est d’environ 7% sup´erieure `a l’aimantation mesur´ee sous 8T.

l’´echantillon sous l’action du champ appliqu´e. Ces processus peuvent ˆetre

r´ever-sibles ou irr´everr´ever-sibles. Le mod`ele utilis´e pour d´eterminer l’anisotropie, d´ecrit au

paragraphe pr´ec´edent, concerne la variation de l’aimantation `a partir de l’´etat

satur´e. Il ne prend en compte que les processus r´eversibles et il suppose que les

moments sont confin´es dans l’h´emisph`ere d´efini par l’orientation du champ

appli-qu´e (l’angle θ

_C

entre l’aimantation des cristallites et la direction du champ est

inf´erieur `a π/2). Cette situation correspond au cas de figure o`u l’angle d’´equilibre

θ^ϕ

C

eq issu de la relationI.32est stable. Dans le pr´esent paragraphe, nous nous

int´e-ressons au contraire aux processus d’aimantation `a partir de l’´etat d´esaimant´e et

l’angle θ

_C

peut prendre une valeur quelconque entre 0 et π (Fig.I.78), ce qui

cor-respond `a des situations o`u l’angle d’´equilibre passe par des positions d’´equilibre

stables et instables [266].

c axis

~

H

app

~

M

S

~

H

app

~

M

S

c axis

~

M

S

β

γ

~

u

z

~

u

x π 2

−ϕ

θ

_C

ϕ

θ

_C

Figure I.78 – Exemple de configuration de l’aimantation des cristallites dans l’´etat

d´esaimant´e, et d´efinitions des diff´erents angles entre le champ magn´etique, qui est

appli-qu´e dans une direction quelconque, l’axe c et l’aimantation d’un cristallite uniaxe

mono-domaine donn´e (repr´esent´e sch´ematiquement par un ellipso¨ıde de r´evolution).

Le mod`ele ainsi modifi´e a ´et´e appliqu´e `a des mesures obtenues sur des couches111

de 100nm et de 50nm d’´epaisseur qui ont ´et´e recuites `a 500°C/30min. Les r´esultats

obtenus, pr´esent´es sur la figure I.79, montrent que la variation exp´erimentale de

l’aimantation `a partir de l’´etat d´esaimant´e peut alors ˆetre divis´ee en trois r´egions :

en champ faible la variation de l’aimantation est approximativement lin´eaire,

en-suite au-del`a d’un champ critique de l’ordre de 0.7 T, on observe une variation

discontinue de l’aimantation avec le champ et enfin une zone d’approche `a

satu-ration correspondant `a l’alignement de tous les moments suivant la direction du

champ. Le mod`ele reproduit bien entendu la variation de l’aimantation `a partir

de l’´etat satur´e, calcul´ee en restreignant la variation de θ

_C

sur [0, π/2] d´ecrite au

cas pr´ec´edant. On voit donc que le mod`ele reproduit assez fid`element les mesures

obtenues avant(1) et apr`es(2) aimantation des ´echantillons.

0 5 10 15 20 25 30 35 40 0 100 200 300 400 500 600 700 800 Model [K T = 0.7 MJ/m 3 - M S = 790*10 3 A/m] Experience [FePt(100nm) - ann. 500°C/30mn] Reversible and Irreversible Rotation of Magnetization

[ 1 0 3 A / m ] applied Field µ 0 H app [10 -1 T] (1) (2) (1) C [0,] (2) C [0, ]

(a) Mod`ele vs Exp´eriencen°1

0 5 10 15 20 25 30 35 40 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 (1) C [0,] (2) C [0, ]

Reversible and Irreversible Rotation of Magnetization

/ 4 T applied Field µ 0 H app [10 -1 T] Experience [FePt(50nm) - ann. 500°C/30mn] Model [K T = 0.85 MJ/m 3 - M S = 840*10 3 A/m] (1) (2)

(b) Mod`ele vs Exp´eriencen°2

Figure I.79 – Application du mod`ele sur des r´esultats de mesures de courbes de

pre-mi`ere aimantationθ

C

∈[0, π] (´etat d´esaimant´e) et apr`es aimantation o`uθ

C

∈[0, π/2] (´etat

aimant´e) correspondant `a la situation pr´ec´edente. (a) Analyses sur une couche de FePt de

100nm. (b) Analyses sur une couche de FePt de 50nm. Ces deux couches ont ´et´e recuites

`a 500°C/30min. Les fl`eches d´esignent le sens du cyclage.

Pour analyser les processus d’aimantation sous l’action du champ, observ´es sur

la figureI.79, il nous faut d´eterminer le champ `a partir duquel d´ebute l’instabilit´e

de l’angle d’´equilibre ´evoqu´e plus haut, c’est-`a-dire celui correspondant au champ

critique. `A cette fin int´eressons-nous uniquement `a des grains dont les moments

font un angle sup´erieur `aπ/2 avec la direction du champ. Avec les d´efinitions des

angles de la figure I.78, l’´energie d’un tel syst`eme peut ˆetre formul´ee par :

E =K

_T

sin²(θ

_C

)−µ₀M

_S

Hcos [π−(ϕ

_C

+θ

_C

)]

soit :

e= ^E

K

_T

^{= sin}

2(θ

_C

) + 2hcos(γ) (I.40)

La direction d’´equilibreγ =θ_eq+ϕest donn´ee par :

∂e

∂γ ^{= 0}⇐⇒sin 2θ= 2hsinγ (I.41)

Cette ´equilibre est stable si _∂γ^∂

²

^e

₂

>0 et instable si ^∂_∂γ

²

^e

₂

<0, le passage d’un ´etat `a

l’autre permet de d´eterminer l’angle critique de retournement ϕr et correspond `a

∂

2

e

∂γ

2

= 0 c’est-`a-dire `a :

cos 2θ=hcosγ (I.42)

des relationsI.41 etI.42on d´eduit d’une part que :

tanθ_eq

1−tan2(θ_eq) ^{= tanγ =}

tanϕ_r+ tanθ_eq

1−tanθ_eqtanϕ_r

d’o`u tanϕ_r= tan³(θ_eq) (I.43)

et d’autre part que :

cosγ = ¹

h

r

4h2−1

3 ^{et sinγ =}

1

h

r

1−h2

3

d’o`u γ_eq(h) =θ_eq+ϕ

_C

= arctan

r

1−h2

4h2−1

!

(I.44)

de I.42etI.43on d´eduit le champh_r de retournement, donn´e par :

h_r(ϕ) = ¹

2

q

31−2 sin²arctan tan1/3ϕ ²+ 1

c’est-`a-dire que hr(ϕ) = ¹

2

s

3

1−tan2/3ϕ

1 + tan2/3ϕ

2

+ 1 (I.45)

0 pi/8 pi/4 3pi/8 pi/2 0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1 0 ≤ Φ ≤ π/2

h

r

(

Φ

)

Critical Field

Figure I.80 – _{Evolution du champ critique en fonction de la direction du champ ap-}´

pliqu´e d’apr`es la relation I.45.

Cette formule est ´equivalente `a l’expression classique de Stoner et Wohlfarth

[212] donn´ee par la relationI.24. La figureI.80pr´esente l’´evolution¹¹²de ce champ

de retournement en fonction du champ appliqu´e. L’examen des processus

d’aiman-tation de cristallites ayant des oriend’aiman-tations diff´erentes par rapport `a l’axe

d’applica-tion du champ montre que, pour un cristallite d´esaimant´e donn´e, le retournement

112. Chikazumi [266] trouve ´egalement la mˆeme ´evolution en utilisant l’expression donn´ee

par : sin(2ϕ) =^4−p

²r

3p

⁴r^/3

3/2

de son aimantation sous l’effet d’un champ s’effectue d’autant plus facilement que

son axe de facile aimantation fait un angle de (2k+ 1)^π₄ (k∈N) par rapport `a la

direction de ce champ, car le champ n´ecessaire pour retourner les domaines

d’ai-mantation inverse y est minimum et est ´egal `a 0.5 (r´esultat classique du mod`ele de

Stoner et Wohlfarth). Par cons´equent pourhinf´erieur (resp. sup´erieur) `a cette

va-leur le processus d’aimantation du syst`eme global passe par des ´etats d’´equilibres

stables (resp. instables) qui correspondent `a des retournements de l’aimantation

r´e-versibles (resp. irr´er´e-versibles) pour les grains poss´edant des moments orient´es (resp.

non orient´es) dans des directions qui avoisines celle du champ appliqu´e. Une fois le

champ de saturation atteint (tout les vecteurs d’aimantation des cristallites sont

orient´es suivant la direction du champ), le retour en champ nul s’effectue alors

uniquement de mani`ere r´eversible. Pour revenir `a l’allure de la courbe de premi`ere

aimantation observ´ee exp´erimentalement (Fig.I.79), on comprend un peu mieux

les ph´enom`enes `a l’origine de ce comportement. Avant d’atteindre le champ

cri-tique¹¹³, les aimantations des cristallites qui ont une direction qui avoisine celle

du champ appliqu´e tournent de mani`ere r´eversible114 pour s’aligner suivant la

di-rection du champ, c’est la raison pour laquelle on observe un caract`ere continu

de l’´evolution de l’aimantation avec le champ. Une fois le champ critique atteint,

les aimantations des cristallites qui ont une direction oppos´ee `a celle du champ

tournent brusquement de mani`ere irr´eversible¹¹⁵ pour s’aligner dans une direction

avoisinant celle du champ appliqu´e, c’est la raison pour laquelle on observe un

caract`ere discontinu de l’´evolution de l’aimantation avec le champ.

C’est cette mˆeme approche qui a ´et´e utilis´ee, en faisant varier non plus le

champ appliqu´e mais la temp´erature, pour ´etudier les comportements

magn´eto-thermiques de la susceptibilit´e de la phase L1₀ `a l’approche de la temp´erature

de Curie, c’est-`a-dire le ph´enom`ene associ´e au pic d’Hopkinson. Nous avons donc

compar´e les r´esultats issus du mod`ele aux r´esultats obtenus sur deux couches de

FePt contenant respectivement 4[at%] et 13.8[at%] de Cu qui pr´esentent ce

ph´e-nom`ene apr`es des cyclages¹¹⁶ thermiques `a hautes temp´eratures. Les r´esultats

obtenus sont pr´esent´es sur la figure I.81. On observe dans les deux cas un tr`es

bon accord117 entre les r´esultats du mod`ele et ceux de l’exp´erience. Les codes

Matlab associ´es sont donn´es en annexe F. Ces r´esultats mettent assez clairement

en ´evidence l’origine du pic d’Hopkinson observ´e sur nos couches. Ce pic est une

113. La variableh´etant fonction deH,M

S

etK, suivant la valeur de ces param`etres, le

champ critique est atteint plus ou moins rapidement. En d’autres termes, il s’agit d’une

comp´etition entre l’´energie Zeeman (champ appliqu´e) et de l’´energie d’anisotropie que

pr´esente le syst`eme. Le mod`ele ´etendu (code en annexe E) permet simplement de jouer

sur ces param`etres afin d’obtenir le meilleur fit possible des points exp´erimentaux.

114. Si on coupe le champ, les aimantations reviennent dans leurs positions d’´equilibre.

115. L’annulation du champ ne permet plus de revenir `a la position d’´equilibre initiale.

116. Ces cyclages sont ceux pr´esent´es au niveau des figuresI.50etI.47(d).

117. Le d´esaccord observ´e entre les r´esultats exp´erimentaux avec ceux du mod`ele sur la

figureI.81(a), provient de la persistance d’une phase douce apr`es le traitement thermique

qui a ´et´e ´evalu´e `a 2.25% (voirFig.I.51).

250 300 350 400 450 500 550 600 650 700 750 800 850 0,0 2,0x10 -3 4,0x10 -3 6,0x10 -3 8,0x10 -3 1,0x10 -2 Model K T =0.52129 MJ/m 3 M S =823.3*10 3 A/m n i,j =0.085 Experience

FePtCu[4.03 at% Cu] µ 0 H app = 0.05T T max = 700K

Hopkinson Peak Experience vs Model

[ A m 2 / ( k g 1 0 -4 T ) ] Measurement Temperature[K]

(a) Exp´erience vs Mod`ele pour 4[at%]Cu

250 300 350 400 450 500 550 600 650 700 750 800 850 0,0 1,0x10 -3 2,0x10 -3 3,0x10 -3 4,0x10 -3 5,0x10 -3 6,0x10 -3 7,0x10 -3 8,0x10 -3 Model K T =0.40238 MJ/m 3 M S =615*10 3 A/m n i,j =0.125 Experience

FePtCu[13.8 at% Cu] µ 0 H app = 0.1T T max = 800K

Hopkinson Peak Experience vs Model

[ A m 2 / ( k g 1 0 -4 T ) ] Measurement Temperature[K]

(b) Exp´erience vs Mod`ele pour 13.8[at%]Cu

Figure I.81 – Application des r´esultats du mod`ele `a ceux des mesures obtenus sur des

couches de FePt contenant (a) 4[at%] et (b) 13.8[at%] de Cu, obtenus apr`es un cyclage

thermique `a une temp´erature maximum Tm de 700K et 800K respectivement sous des

champs appliqu´es de 0.05 et de 0.1 T (voir note page125pour le d´esaccord observ´e en (a)).

cons´equence de la comp´etition de l’´energie d’anisotropie et l’´energie Zeeman et

provient de la rotation irr´eversible de l’aimantation sous l’action du champ du fait

de la r´eduction de l’anisotropie `a l’approche de la T_C. Ce qui explique au passage

pourquoi ce pic n’est observ´e uniquement dans le cas o`u l’´echantillon est

initia-lement d´esaimant´e. En effet, la variation brusque des points exp´erimentaux que

l’on observe sur les deux ´echantillons, qui est caract´eristique de ce ph´enom`ene,

correspond tr`es pr´ecis´ement `a celles obtenues par le mod`ele au moment du

pas-sage entre les ´etats d’´equilibres stables et instables, c’est-`a-dire lorsque le champ

critique hr(T) = µ0M

S

(T)H/(2K(T))est atteint. Le l´eger d´esaccord observ´e entre

le mod`ele et l’exp´erience au moment du passage entre les deux modes de

retourne-ment peut s’interpr´eter par le fait que ce mod`ele d´ecrit un cas id´eal (retourneretourne-ment

collectif uniforme) et ne prend pas en compte les autres modes de retournement

(non uniformes) qui peuvent provoquer un retournement pr´ecoce de l’aimantation.

On peut observer que l’approche propos´ee ici, contraste par sa simplicit´e avec

l’approche th´eorique propos´ee par Pfeiffer et Ch¨uppel [262] pour qui le pic

d’Hop-kinson est associ´e `a la transition `a l’´etat superparamagn´etique d’un syst`eme de

cristallites uniaxes monodomaines orient´es au hasard. L’interpr´etation que nous

faisons de ce ph´enom`ene est plutˆot en accord avec celle qu’en donnent Popov et

al. [260,283] et L´opez de la Torre et al. [265] respectivement sur les syst`emes

BaFe₁₂O₁₉et YBa₂Cu₃O₇/La_0.7Ca_0.3MnO₃. Elle contraste cependant avec

l’inter-pr´etation plus fondamentale qu’en fait Chikazumi [266], pour qui le pic

d’Hopkin-son est li´e `a la variation de l’´energie de surface des parois de domaines du fait de

la modification avec la temp´erature de la valeur de la constante d’anisotropie et

du coefficient d’interaction d’´echange `a l’approche de la temp´erature de Curie.

Dans le document Matériaux magnétiques en couches. Etudes des systèmes FePt et FeRh (Page 134-140)