B.3 L’Ajout de Cu dans le syst`eme FePt

L’enjeu de chercher des solutions pour am´eliorer les propri´et´es du syst`eme

FePt ne s’est pas seulement limit´e au moyen d’augmenter la coercivit´e. Comme

cela a ´et´e ´evoqu´e pr´ec´edemment, le FePt est consid´er´e comme l’un des candidats

les plus prometteurs pour la r´ealisation de supports d’enregistrement magn´etique,

car la grande valeur de densit´e d’´energie d’anisotropie qui peut ˆetre obtenue avec

ce syst`eme permet de r´eduire consid´erablement la taille des grains⁵⁶ (2.8nm[40])

sans qu’une instabilit´e thermique ne se produise [224]. Cependant, comme pour les

autres syst`emes poss´edant une phase L1<sub>0</sub> (FePd, CoPt), il existe une limitation `a

leur application directe au niveau de ces supports. Il est n´ecessaire, pour former

cette phase, d’avoir recours `a des traitements thermiques `a des temp´eratures

´ele-v´ees. Un tel traitement thermique peut ˆetre la source d’une augmentation de la

taille des grains, avec pour cons´equence une augmentation du couplage

intergranu-laire, lui mˆeme source de bruit au niveau de la lecture et de l’´ecriture magn´etique.

Ainsi en plus de chercher un moyen d’am´eliorer la coercivit´e du syst`eme FePt, il y

a eu aussi celui de trouver un moyen de r´eduire la temp´erature de mise en ordre,

qui est de 400°C (dans le meilleur des cas) voire 500°C. Parmi ces ´etudes, on peut

citer les travaux de Lai et al. [225] qui, sous irradiation avec des ions-He, arrivent

`

a former la phase L1₀ `a une temp´erature⁵⁷ de 230°C avec une coercivit´e de 0.57T

et parviennent `a augmenter consid´erablement cette derni`ere (µ₀H_C ≃ 1.25T) en

faisant varier la densit´e de courant ou la dose d’ions par unit´e de surface. D’autres

m´ethodes plus simples consistent simplement `a doper le syst`eme FePt par un

troi-si`eme ´el´ement, `a l’exemple du Zirconium propos´e par Lee et al. [226] qui permet

une r´eduction consid´erable de la taille des grains (de 30nm`a 10nmpour 3%atde

Zr) avec comme contre-partie une diminution de la coercivit´e. Au vu de ces deux

exemples d’autres auteurs ont cherch´e un moyen plus efficace pour `a la fois

dimi-nuer la temp´erature d’ordre et augmenter la coercivit´e. C’est ainsi que Maeda et

al. [227]⁵⁸vont proposer le dopage par du Cu, en montrant qu’en ajoutant 15%at

de Cu dans l’alliage Fe_46.5Pt_53.5, un recuit de 300°C pendant 1hpermet de former

la phase ordonn´ee avec une coercivit´e de 0.5T. La figure I.22(a) met clairement

en ´evidence cette diminution de la temp´erature d’ordre ainsi que la nette

augmen-tation de la coercivit´e dans le cas de l’ajout du Cu. Un autre r´esultat majeur sur

l’´etude de l’ sur le syst`eme FePt a ´et´e obtenu par Li et al. [229] qui ont montr´e

que l’effet du Cu d´epend du rapport stœchiom´etriquer =x/y du syst`eme Fe_xPt_y.

Si ce ratio est sup´erieur `a 1.1 alors l’ajout du Cu ne permet pas d’abaisser la

temp´erature d’ordre et n’am´eliore pas non plus la coercivit´e, comme on peut s’en

rendre compte sur la figure I.22(b) o`u l’on observe, dans le cas d’une

concentra-tion de 52%atde Fe, une diminution de la coercivit´e avec l’augmentation du taux

56. Car pour atteindre des densit´eADde 1T b/in2il est n´ecessaire d’avoir des grains de

taille D

p

de l’ordre dunmcarAD∞1/D

2

p

[40].

57. Obtenue avec une densit´e de courant de 1.25µA/cm2sous 2.4×1016ions/cm2

58. Takahashi et al. [228] pubient au mˆeme moment des r´esultats similaires.

de Cu. En revanche si r ≤ 1, il est avantageux de doper le syst`eme FePt par du

Cu d’abord en quantit´e faible (cas 50[at%]F e), puis en quantit´e plus importante

`

a mesure que ce ratio diminue. Ces mesures, en accord avec celles obtenues par

Wierman et al. [230], illustrent un autre r´esultat qui est similaire avec celui obtenu

par Barmak et al. [79] (voir page 18), `a savoir que pour 0[at%] de Cu il est plus

avantageux d’avoir une couche plus riche en Fe.

0 200 400 600 800 0 2 4 6 8 10 12 14 FePt FePtCu H C [ k O e ] Annealing temperature [°C]

(a) Coercivit´e vs temp´erature de recuit

46 48 50 52 54 56 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 Cu 0 Cu 4at% Cu 12at% H C / 1 0 6 A . m -1 X(Fe) at%

(b) Coercivit´e vs composition en Fe

Figure I.22 – (a) ´Evolutions de la coercivit´e en fonction de la temp´erature de recuit

pour des couches de 50nm de FePt et de (FePt)85Cu15d’apr`es les r´esultats de Maeda et al.

[227]. (b) Variations de la coercivit´e en fonction de la compositionxde Fe pour diff´erentes

concentrationsy de Cu, pour des films de 50nm (FexPt100−x)1−yCuy (y = 0, 4 et 12%)

apr`es un recuit `a 350°C pendant 20min d’apr`es les r´esultats de Li et al. [229].

Cependant la compr´ehension de l’origine des effets de l’ajout du Cu sur le

syst`eme FePt n’est pas encore clairement ´etablie. L’important engouement qu’a

suscit´e son ´etude n’a pas seulement abouti `a diverses interpr´etations de cette

ori-gine mais aussi `a des controverses sur ces effets en eux-mˆemes. D’un cˆot´e certains

auteurs associent intimement la diminution de la temp´erature d’ordre ainsi que

l’augmentation de la coercivit´e `a l’introduction du Cu dans l’alliage. C’est le cas

de Maeda et al. [231] qui proposent un mod`ele thermodynamique o`u ils calculent la

diff´erence des variations de l’´energie libre des ´etats d´esordonn´es et ordonn´es entre

les syst`emes ternaires FeCuPt et binaires FePt et o`u ils montrent que l’ajout du

Cu permet d’augmenter la ‘force motrice’ de transformation d´esordre-ordre. De

mˆeme, Barmak et al. [232] observent une diminution de l’´energie d’activation avec

l’ajout du Cu `a concentration identique de Fe ou de Pt59.

59. Q[F e

50

P t

50

]= 1.8eV,Q[F e

53

P t

47

]= 1.7eV et Q[F e

50

Cu

3

P t

47

]= 1.6eV. Cependant les

r´esultats de Berry et al. [233] contredisent l’hypoth`ese de ‘force motrice’ car ils n’observent

pas de diff´erence marqu´ee de la variation d’enthalpie entre les syst`emes FeCuPt et FePt.

D’un autre cˆot´e, d’autres auteurs pensent que l’augmentation de coercivit´e

ob-serv´ee dans les alliages contenant du Cu est en r´ealit´e un ph´enom`ene extrins`eque.

C’est le cas de Chen et al. [234] qui montrent, par imagerie ´electronique en

trans-mission et par des trac´es de Henkel [235], que le Cu diffuse au niveau des joints

de grains, diminue fortement le couplage inter-granulaire et augmente la densit´e

des sites de pi´egeage qui affectent le d´eplacement des parois de domaines lors du

renversement de l’aimantation. Notons d’ailleurs que tous les auteurs n’observent

pas syst´ematiquement une augmentation de la coercivit´e avec l’ajout du Cu. Par

exemple Yan et al. [236] observent une d´ecroissance de la coercivit´e avec l’ajout

du Cu sur un alliage pourtant l´eg`erement plus riche en Pt (Fe₄₉Pt₅₁). Il attribuent

cet effet `a la diminution du MAE avec l’augmentation du Cu comme cela a ´et´e

pr´edit th´eoriquement par Willoughby [237]. N´eanmoins on peut constater que la

grande majorit´e des auteurs qui observent une d´ecroissance de la coercivit´e ou qui

identifient le Cu au niveau des joints de grains, ont effectu´e cette ´etude en utilisant

des multicouches FePt/Cu. Ils n’est pas surprenant de remarquer que dans ce cas,

le Cu puisse diffuser et perturber une stœchiom´etrie d´ej`a ´etablie. C’est une

diff´e-rence notable par rapport `a d’autres ´etudes (dont la nˆotre), o`u la stœchiom´etrie

Fe_xPt_yCu_z est directement obtenue pendant l’´elaboration, et o`u le Cu est pr´esent

dans la phase L1₀ et contribue `a la formation de celle-ci.

Du fait de l’immiscibilit´e entre Cu et Fe, les sites favorables au Cu sont ceux

o`u ses interactions avec les atomes de Fe sont minimis´ees. Un examen rapide de la

structure FePt permet de r´ealiser que ces sites sont ceux du Fe, comme on peut le

voir sur les illustrations de la la figure I.23.

[001] [100]

a c

(a) Structure FePt

Fe Pt Cu

(b) Structure Fe(Cu)Pt (c) Structure FePt(Cu)

Figure I.23 – Structures cristallines : (a) ´Etat ordonn´e `a l’absence de Cu, (b)&(c) Cu

occupant les sites du Fe (resp.Pt) o`u il a 8 atomes Pt (resp.Fe) en premiers voisins situ´es

`a a

2

p

1 + (c

a)2 et 4 atomes de Fe(resp.Pt) en seconds voisins situ´es `a a

2

√

2.

Le diagramme de phase ternaire FePtCu propos´e par Shahmiri et al. [238] montre

une stabilit´e de la phase ordonn´ee jusqu’`a ∼30%at de Cu sur une plage de 38−

58%atde Pt dans le cas d’une d´etermination `a 1000°C (Fig.I.24(a)) et une stabilit´e

de cette phase jusqu’`a ∼20%atde Cu sur une plage de 34−63%atPt dans le cas

d’une d´etermination `a 600°C (Fig.I.24(b)).

(a) Section isotherme `a 1000°C

(b) Section isotherme `a 600°C

Figure I.24 – Relations de phase du syst`eme Fe-Pt-Cu d´etermin´ees `a : (a) 1000°C,

(b) 600°Cd’apr`es Shahmiri et al. [238]. Sur ces diagrammes :γ_D

^′′

_{(resp. O)} d´esigne la phase

fcc D´esordonn´ee (resp. Ordonn´ee L12) riche en Pt, βO d´esigne la phase L10 Ordonn´ee,

γ_D

^′

_{(resp. O)}d´esigne la phasefccD´esordonn´ee (resp. Ordonn´ee L12) riche en Cu,γD(resp. O)

et αD d´esignent la phasefcc D´esordonn´ee (resp. Ordonn´ee L12) riche en Fe. T d´esigne

le compos´e tulameenite qui contient 50[at%]Pt, 25[at%]Fe et 25[at%]Cu. La zone grise

repr´esente notre plage d’´etude.

Dans le document Matériaux magnétiques en couches. Etudes des systèmes FePt et FeRh (Page 57-61)