Le mod` ele

Le programme KMC utilis´e ici est simplifi´e par rapport `a celui utilis´e pr´ec´edemment (chapitre 3 et 4). Il contient n´eanmoins les trois ingr´edients essentiels `a la croissance d’atomes sur une surface : le d´epˆot, la diffusion, l’agr´egation (DDA). La surface pr´ e-sente des d´efauts ´etendus (marches) r´ep´et´es p´eriodiquement, chaque d´efaut ayant une longueur L, tandis que la r´ep´etition de ces d´efauts est ´egale `a w. L et w d´ e-finissent donc, respectivement, le nombre de sites le long de la ligne de marche et le nombre de sites s´eparant deux d´efauts selon la largeur des terrasses. Des atomes (ou monom`eres) sont g´en´er´es al´eatoirement sur les sites avec un flux F , et diffusent d’un site `a un autre imm´ediatement adjacent avec un coefficient de diffusion isotrope D1 repr´esentant le nombre de sauts que peut effectuer un monom`ere par seconde. Quand deux monom`eres occupent des sites adjacents, ils nucl´eent pour former un dim`ere stable et fixe. Les ˆılots produits sont donc immobiles et croissent de mani`ere constante. Les simplifications (diffusion isotrope, collage irr´eversible) donnent une meilleur flexibilit´e `a notre approche tout en perdant un peu de sa rigueur. De plus, on s’int´eresse ici uniquement aux premi`eres phases de nucl´eation et croissance, en limitant cette ´etude `a de petits taux de recouvrement (θ ≤ 0.3) afin d’´eviter la croissance en seconde couche. L’influence de la taille finie de la terrasse est mod´ e-lis´ee comme suit : le long de la direction parall`ele `a la marche (le long de L), des conditions p´eriodiques sont appliqu´ees, alors que les atomes se d´epla¸cant perpendi-culairement aux marches ascendantes et descendantes limitant la terrasse ob´eissent `

a des conditions asym´etriques. Ils se collent irr´eversiblement au pied de marche et rebondissent sur le mur (barri`ere infinie) imitant ainsi la barri`ere Schwoebel au des-sus et en dessous de la marche (voir figure 3.1). On suppose que le nombre de sites disponibles initiaux (L×w) sur la terrasse finie et p´eriodique est constant et ´egal `a (4 × 104). Seul le nombre de sites sur la largeur w varie selon une s´erie d´etermin´ee (5,8,10,16,20,25,32,40 et 50). Nous avons ´egalement consid´er´e une plus grande valeur w=200 , qui correspond `a une terrasse infiniment large. Dans ce cas, des conditions p´eriodiques ont ´et´e appliqu´ees des deux cˆot´es afin d’imiter au mieux cette situation infinie de terrasse. Le coefficient de diffusion D₁ par unit´e de surface de terrasse est fix´e `a 104(s<sup>−1</sup>). Cette valeur correspond `a une barri`ere d’´energie potentielle de 1.6T (meV). Cette valeur est ´evalu´ee dans un mod`ele de saut par sites suivant une loi d’Arrhenius. Le flux F varie de 5 × 10⁻⁶ `a 104 monocouche.s⁻¹ afin de pr´elever un ensemble large de valeurs



F D1



. Dix simulations diff´erentes ont ´et´e ex´ecut´ees pour chaque largeur de terrasse afin d’am´eliorer les statistiques de nos simulations. On peut noter que la variable



F D1



puisque habituellement les lois d’´echelles ob´eissent `a cette grandeur sur les surfaces infinies. D’ailleurs, nous avons v´erifi´e que les r´esultats de la simulation ne d´ependent que de ce rapport sur les terrasses de taille finies.

5.2.2 R´esultats

1. Densit´e moyenne d’ˆılots

La figure 5.1 montre le comportement de la densit´e n d’ˆılots, d´efini comme le rapport du nombre d’ˆılots et du nombre de sites de terrasse, en fonction du rapport ^F

D1



, pour une s´erie de valeurs de w. Pour chaque point calcul´e, l’´ecart-type extrait `a partir de nos statistiques est donn´e (barres verticales). Cette d´eviation, qui demeure tr`es petite `a de grands flux augmente de mani`ere significative quand la densit´e d’ˆılots devient petite, c.-`a-d., quand F diminue fortement. La diminution de ce ´ecart-type exigerait d’augmenter la taille de terrasse pour am´eliorer les statistiques, et par cons´equent les temps de calculs (qui varient comme le carr´e du nombre des sites). En effet, `a faible flux, seuls de grands ˆılots sont obtenus. Sur des terrasses de petites largeur leur nombre n’est donc pas suffisant pour obtenir une statistique correct.

Pour la terrasse infinie w=L=200, on observe un comportement relativement habituel : aux tr`es grandes valeurs du flux (ou tr`es faibles coefficient de diffu-sion) ^ln_D^F

1 > −1^, le r´egime de percolation est dominant et une pente nulle est obtenu pour le comportement de la densit´e. Ainsi, les d´epˆots sont tellement important que statistiquement, les diffusions n’ont plus lieu. Par cons´equent, les quelques nucl´eations observ´ees proviennent de d´epˆots sur un site adja-cent aux monom`eres. Quand le flux diminue ^−2 ≤ lnF

D1 ≤ −1^, la diffusion devient active et favorise le processus de nucl´eation. La pente de la courbe augmente. Aux tr`es petits flux (ou aux tr`es grandes diffusions) ^ln_D^F

1 < −3^, les monom`eres ont tout le temps n´ecessaire pour diffuser jusqu’ `a rencontrer un ˆılot d´ej`a form´e. Ainsi le r´egime est diffusionel pur et la croissance d’ˆılots domine. La pente de la quasi-droite obtenue alors est ´egale `a 0.33 ± 0.02. Nous pouvons donc d´eduire de ces calculs que :

n = A_n F D1

1/3

, (5.1)

La constante A_n ≈ 0.8 mais elle d´epend de la g´eom´etrie de la surface, du taux de recouvrement et de la probabilit´e de collision entre les monom`eres et les ˆılots.

5.2 Calculs de KMC

Pour les terrasses finies, le comportement des courbes n’est pas chang´e aux grands flux ni aux flux interm´ediaires compar´e au cas infini. Cependant, aux flux faibles (ou aux grandes diffusions), plus la terrasse est petite, plus, en diffusant, les monom`eres vont rencontrer le d´efaut ´etendu, mod´elis´ee ici par un attracteur infini. Les monom`eres s’y collent donc et par cons´equent ne peuvent plus participer aux ph´enom`enes de nucl´eation et croissance. En fait, on assiste `a une comp´etition entre la croissance d’ˆılots et la capture d’atomes par la marche. En effet, la densit´e des ˆılots n’est alors plus suffisante pour concurrencer avec l’attraction de la marche, et il y a moins de monom`ere disponibles pour former des ˆılots. En cons´equence, la pente des courbes change nettement, et la loi d’´echelle devient pour les terrasses finies :

n = B_n F D₁

1

, (5.2)

o`u Bn est comme pr´ec´edemment une fonction du taux de couverture, des pro-babilit´es de collision entre les monom`eres et les ˆılots, et de w. La fronti`ere entre les deux r´egimes de pentes 1/3 et 1 d´epend fortement de la largeur de terrasse. Pour estimer la relation entre F/D<sub>1</sub> et w `a la transition nous d´ etermi-nons les intersections des asymptotes des courbes en fonction de chaque w avec l’asymptote obtenue lors d’une diffusion sur une terrasse infinie. La relation obtenue est montr´ee dans l’encart de la figure 5.1 et peut ˆetre approxim´ee par une droite de pente ´egale `a −5.2, menant `a la condition :

 F D₁



w^5.2 = 2.5, (5.3)

Le changement du comportement de n en fonction de (F/D₁) (´equations 5.1 et 5.2) montre quelques analogies avec le mod`ele d´evelopp´e par Kandel [67] pour une situation diff´erente o`u une barri`ere d’´energie gˆene l’attachement des atomes aux bords des ˆılots. Dans notre cas, cette barri`ere n’existe pas, mais la pr´esence de la marche agissant comme un attracteur infini tend `a empˆecher les piegeage par les ˆılots en diminuant la densit´e des atomes disponibles. Cet effet devient particuli`erement important quand la largeur de terrasse r´etr´ecit. Il est `a noter d’ailleurs que dans la r´ef´erence [67], les valeurs de l’exposant dans les ´equations 5.1 et 5.2 sont comprise entre <sup>1</sup><sub>3</sub> et 1 si la croissance est active tandis qu’elles peuvent devenir sup´erieures `a 1 dans la situation renvers´ee, c.-`

a-d., quand la marche empˆeche, par le piegeage des atomes de surface, de faire croˆıtre les ˆılots.

Figure 5.1 - Comportement de la densit´e d’ˆılots n en fonction du flux r´eduit F/D₁ dans une ´

echelle logarithmique d´ecimale pour une s´erie de valeurs de w.

2. Distance moyenne entre ˆılots

La distance moyenne d entre les ˆılots plus proche voisins en fonction du rapport (F/D₁) est repr´esent´ee pour chaque largeur w de terrasse sur la figure 5.2. A grand flux, le taux de recouvrement final obtenu avant que les adatomes aient eu le temps de diffuser, engendre une distance entre les ˆılots ne d´ependant pas du flux. En effet, dans le r´egime de percolation, les atomes sont d´epos´es al´eatoirement sur la surface sans diffuser, expliquant la non d´ependance de d avec (F/D1). Quand le flux diminue (ou D1 augmente) sur une terrasse infinie, la densit´e de monom`eres diminue, ainsi la probabilit´e pour qu’un monom`ere se heurte `a l’autre monom`ere diminue. Par cons´equent, la nucl´eation est em-pˆech´ee, la densit´e des ˆılots est r´eduite (figure 5.1) et la distance entre les ˆılots augmente (figure 5.2). Sur une terrasse finie, l’attachement `a la marche est responsable d’une perte de monom`eres sur la terrasse et donc renforce aussi l’augmentation de la distance entre ˆılots. Pour d´eterminer si l’arrangement d’ˆılots sur la terrasse est 1D, c.-`a-d., align´e le long de la marche, ou 2D, c.-`

a-5.2 Calculs de KMC

d., distribu´ee sur la terrasse, nous avons trac´e le comportement des quantit´es nd2 (figure 5.3) et nd (figure 5.4) en fonction de (F/D₁). Sur la figure 5.3, nous voyons que nd2 est presque constant pour la terrasse infinie, indiquant la dis-tribution 2D des ˆılots comme pr´evu, ´etant donn´e que la longueur de diffusion est seulement limit´ee par la nucl´eation et la percolation. Ce comportement de-meure valide pour les terrasses finies si la terrasse est suffisamment grande ou si la diffusion est basse par rapport au flux.Nous avons montr´e empiriquement que la limite de la validit´e de ce comportement suit la formule approximative

 F D₁



≥ ⁸⁰⁰

w6.5, (5.4)

La figure 5.4 prouve qu’`a bas flux (ou grand D<sub>1</sub>), la quantit´e nd tend `a at-teindre un plateau, selon la largeur de terrasse, seulement. Pour des flux encore inf´erieurs , le nombre d’ˆılot disparaˆıt dˆu `a l’attachement de la marche. Ceci si-gnifie que pour la terrasse ´etroite (ou la diffusion rapide), des ˆılots sont align´ees le long de la marche, parce que la longueur de diffusion permet d’atteindre la marche (attracteur infini) sans permettre la rencontre entre deux atomes sur la terrasse. Ce comportement pourrait sembler ´etonnant puisque la diffusion est suppos´ee isotrope et d´ecrite par la seule quantit´e D<sub>1</sub>. En fait, cette derni`ere devient anisotrope par le fait mˆeme que la surface est anisotropie. Le d´ epla-cement perpendiculaire `a la marche est impossible une fois le collage effectu´e, tandis que la diffusion parall`ele `a la marche permet de rencontrer d’autres monom`eres ou ˆılots existants, c.-`a-d., nucl´eer ou croˆıtre en bordure de marche. Ce comportement demeure valide quand la condition suivante est remplie :

 F D₁



≤ ^0.05

w4.4, (5.5)

Dans cette limite, la distance moyenne entre les ˆılots le long de la marche d´epend de la densit´e d’ˆılot et de la largeur de terrasse selon la loi

d_m = ^0.4

nw0.9, (5.6)

d´eduite de la droite trac´ee dans l’encart de la figure 5.4 montrant la limite du produit nd en fonction de w. Si les ˆılots ´etaient uniform´ement distribu´ees le long de la marche, on attendrait d_m = 1/nw. Le coefficient 0.4 dans l’´equation 5.6 mesure la dispersion de cette distribution.

Figure 5.2 - Distance moyenne d entre ˆılot en fonction de F/D₁ dans une ´echelle logarithmique d´ecimale pour une s´erie de valeurs de w. Les barres verticales montrent la d´eviation standard apr`es 10 simulations. La courbe noire correspond `a la surface infinie.

5.2 Calculs de KMC

Figure 5.3 -nd2 en fonction de F/D1 dans une ´echelle logarithmique d´ecimale pour une s´erie de valeurs de w. Les barres d’erreur correspondent `a la d´eviation standard apr`es 10 simulations. La courbe noire correspond `a la surface infinie.

Figure 5.4 -Evolution du produit nd en fonction du flux r´eduit F/D₁dans une ´echelle logarith-mique d´ecimale pour une s´erie de valeurs de w. Les barres d’erreur correspondent `a la d´eviation standard apr`es 10 simulations.

3. Attachement de la marche

Pour estimer le nombre d’atomes coll´es au pied de marche, nous avons trac´e, sur la figure 5.5, le rapport n_s des monom`eres irr´eversiblement attach´es `a la marche par le nombre de sites sur la terrasse en fonction de ^F

D1



. A fort flux (ou faible D₁), n_s est extrˆemement petit, en raison de la diffusion r´eduite. Dans ce cas, les atomes auront plus de chance de nucl´eer sur la terrasse et ainsi former des ˆılots que d’aller scruter la surface pour atteindre la marche. Quand le flux diminue (ou la diffusion augmente), les atomes auront la possibi-lit´e d’augmenter leur libre parcours moyen pour atteindre les sites de marche. L’attachement est ainsi favoris´e d’autant que les terrasses sont ´etroites. A plus faible flux encore, les diffusions devenant les ´ev´enements pr´epond´erants, et les ˆılots se faisant rares, la quasi-totalit´e des atomes se retrouvent pi´eg´es en bord de marche, indiquant ainsi une saturation dans les courbes. Une autre ma-ni`ere d’interpr´eter ces donn´ees est de consid´erer l’habillage de marche. Aux forts flux, la marche ne se d´eplace pratiquement pas (aucun ´ecoulement de marche) en raison de l’attachement entre les atomes sur les terrasses, alors qu’aux faibles flux, l’habillage suit la valeur de taux de recouvrement puisque tous les atomes atteignent les marches.

5.2 Calculs de KMC

Figure 5.5 -Comportement de nombre d’ˆılots attach´es `a la marche (r´eduit par le nombre total de sites) en fonction du rapport F/D1. Les barres d’erreur correspondent `a la d´eviation standard apr`es 10 simulations.

5.3 Tendances g´en´erales de la croissance sur les