La croissance auto-organis´ee sur les surfaces ouvre une nouvelle voie pour la fabrication de nanoobjets de taille r´eguli`ere et p´eriodiquement espac´es. Une telle r´ e-gularit´e de taille est indispensable pour obtenir des propri´et´es physiques sp´ecifiques de nanostructures (en fonction de leur taille, de leur forme ou de leur interaction). Les surfaces auto-organis´ees comme les surfaces vicinales servent aujourd’hui de ga-barit `a la croissance d’ˆılots car elles pr´esentent une ´etonnante r´egularit´e de taille et d’espacement. Cependant, mˆeme si les m´ethodes d’auto-organisation permettent d’obtenir une quantit´e importante de nanostructures, la qualit´es de celles ci est tr`es d´ependante des conditions de pr´eparation (temp´erature, taux de recouvrement, confinement) et de la statistique du d´epˆot couramment utilis´e en MBE. Le but de mon travail de th`ese ´etait de pr´esenter une ´etude num´erique des ph´enom`enes de croissance d’atomes adsorb´es sur des surfaces m´etalliques `a marches variables. Le but ´etaient d’une part de fabriquer des fils atomiques parfaits et d’analyser statisti-quement en nombre, en taille et en forme les ˆılots form´es sur les marches ou sur les terrasses des surfaces vicinales, d’autre part.
Notre ´equipe a mis au point un programme num´erique de cin´etique de croissance (KMC) prenant en compte les processus hors ´equilibre intervenant lors de cette croissance. La sp´ecificit´e du programme KMC est la prise en compte de la barri`ere effective `a franchir en fonction des environnements de d´epart et d’arriv´ee de l’ada-tome. Ceci rend l’agr´egation des atomes aux ˆılots ainsi que le d´etachement possibles et reversibles.
La croissance atomique est gouvern´ee par plusieurs processus. Elle d´ecoule d’une concurrence entre les ph´enom`enes cin´etiques al´eatoires se d´eroulant simultan´ement sur la surface, `a savoir le d´epˆot, la diffusion et l’agr´egation des particules. Les atomes
d´epos´es al´eatoirement sur les sites de surface sont gouvern´es par le flux F . Avec un flux faible les atomes sont libres de diffuser sur la surface. A flux fort, le ph´enom`ene de percolation est dominant et les atomes n’ont pas le temps de diffuser sur la surface. La diffusion des atomes sur la surface est enti`erement d´ependante du deuxi`eme param`etre qu’est la temp´erature de d´epˆot T . Plus T est grand, plus la diffusion est active et plus la r´eorganisation interne des ˆılots par d´etachements et attachements successifs des atomes est efficace.
En jouant sur ces deux param`etres souvent antagonistes mais aussi en consid´erant des terrasses de largeurs variables w, nous avons en effet prouv´e, qu’en pr´esence du confinement (variation de w), la croissance pouvait donner lieu, dans des conditions de temp´erature et de flux donn´ees, `a l’apparition de structures filiformes quasi-parfaites en bordure des d´efauts. Dans le cas de l’Ag adsorb´e sur la surface vicinale de Pt, nous avons montr´e que le confinement favorisait la formation en bordure des marches des nanofils `a une temp´erature sup´erieure `a 250K. A des temp´eratures tr`es inf´erieures `a 200 K, l’apparition des nanofils en bordure des marches n’est pas parfaite car l’habillage des marches est souvent bloqu´e en partie par la croissance de nombreux ˆılots en terrasse qui empˆechent l’acc`es `a la marche en agr´egeant les atomes diffusant `a proximit´e de ceux-ci. Le flux, de son cot´e joue aussi un rˆole pr´epond´erant dans la formation des nanofils en bordure de marche. En effet, un flux fort empˆeche les adatomes de diffuser vers les marches car ceux-ci s’agr`egent trop vite empˆechant ainsi tout habillage de marche. On peut mˆeme atteindre le r´egime de percolation pour un flux tr`es fort. Au contraire au flux faible, on obtient un r´egime d’´equilibre thermodynamique o`u l’obtention de nanofils en bordure des marches est rendue possible. L’analyse montre ´egalement que w joue un rˆole important. Pour un confinement fort (w=8) et une temp´erature suffisante pour d´eclencher la diffusion, les nanofils sont toujours parfaits. Pour les grandes terrasses ou terrasses interm´edaires (w=40), l’obtention de nanofil parfait en bordure de marche est moins ´evidente car les adatomes ont plus loisir de diffuser en terrasses et donc moins vers les marches ; ce qui augmente la probabilit´e de rencontre entre deux adatomes pour former des centres de nucl´eation en terrasse au d´epend des lignes aux bords de marche.
Dans un deuxi`eme temps, nous avons chercher `a analyser les ˆılots form´es sur ces surfaces `a marches. Nous avons ´etabli diverses lois ph´enom´enologiques faisant intervenir les trois param`etres `a savoir le flux F , la temp´erature T ainsi que la largeur de terrasse w. Nous avons d´emontr´e que le nombre maximum d’ˆılots varie comme loi de puissance Nmax ∝ F
D
χ
(w)α. Les exposants de ces lois d’´echelle χ et α se comportent diff´eremment selon que les ˆılots sont sur la terrasse ou attach´es aux marches. Ainsi, on a :
Conclusion g´en´erale et perspectives
1. Nter max ∝ (F
D)[0.2−0.25]w(0.17−0.22) sur les terrasses et
2. Nstep max ∝ (F
D)[0.25−0.28]w−1 sur les marches.
Enfin dans une derni`ere ´etape, nous avons essay´e de construire un programme de KMC simpliste ainsi qu’une approche d’´equation de taux (RE) dans l’hypoth`ese de l’agr´egation irr´eversible pour comprendre l’effet de confinement d’atomes sur les surfaces vicinales. Les r´esultats ont montr´e un excellent accord `a petit flux avec les r´esultats pr´ec´edents. Finalement nous avons prouv´e que ces approches simplistes pourraient s’appliquer `a n’importe quel syst`eme sous la condition de travailler `a faible flux. On a pu retrouv´e certains des r´esultats g´en´eraux d’un syst`eme r´eel, `a savoir la croissance d’Ag sur les surfaces vicinales de Pt.
Les perspectives `a ce travail sont nombreuses puisque celui-ci est essentiellement de nature prospective. Plusieurs points m´eritent d’ˆetre envisag´es.
1) L’Ag est connu pour avoir un comportement mod`ele. Il serait int´eressant d’envisager d’autres adsorbats plus prometteurs en terme d’applications. Nous avons montr´e qu’il ´etait possible de contrˆoler la croissance des nanofils d’Ag mais il est connu que d’autres esp`eces comme le cobalt, le cuivre ou le nickel poss`edent cette aptitude `a faire des fils [97]. Ces m´etaux pr´esentent des propri´et´es magn´etiques en volume et les aimantations r´esultantes en basse dimension sont surement plus importantes encore. Deux th`eses sont en cours pour aborder ces aspects sur Pt(997). Il serait int´eressant compte tenu que le magn´etisme d´epend fortement de la qualit´e du fil, de faire une ´etude pr´ecise des conditions de formations de ces fils magn´etiques sur des surfaces vicinales de taille variable.
2) Nous avons vu que les confinements extrˆemes induisent des comportements singuliers dans la croissance d’adsorbats. Pour v´erifier nos pr´edictions mais aussi pour ´etudier des cas r´eels, il serait souhaitable de mod´eliser d’autres substrats pr´ e-sentant soit un confinement extrˆeme comme la surface d’or reconstruite (332) ou un confinement variable comme la surface de cuivre (110) reconstruite par chimisorp-tion d’oxyg`ene. Pour cette derni`ere, des domaines de cuivre et de cuivre-oxyg`ene coexistent et se r´epartissent de mani`ere tr`es r´eguli`ere et p´eriodique.
3) Notre mod`ele bas´e sur le d´epˆot, la diffusion et l’agr´egation r´eversible apparaˆıt tr`es complet. Cependant, d’autres ph´enom`enes notamment dans le cas de l’adsorp-tion d’esp`eces magn´etiques Co ou Ni. Il s’agit principlement de l’interdiffusion par ´echange de ces esp`eces avec celle qui constitue le substrat (Pt). Une th`ese est ´ ega-lement en cours au laboratoire mais sur des surfaces semi-conductrices. Il serait, `a
mon avis, int´eressant de voir l’influence de ce ph´enom`ene sur les lois d’´echelle car il induit certainement la cr´eation de nouveaux centres de nucl´eations et donc doit modifier consid´erablement les exposants (χ and α) que nous avons trouv´es dans ce travail.
4) Finalement, d’autres ph´enom`enes ne sont pas pris en compte ici car il n’inter-viennent pas pour le syst`eme consid´er´e Ag/pt. N´eanmois, nous savons que l’influence de la d´esorption [98] ainsi que la diffusion d’ensemble des petits ˆılots [99] ou encore la diffusion `a longue distance des monom`eres [100] influencent fortement les lois d’´echelle. Il serait `a mon sens ´egalement grˆace `a notre programme KMC d’envisager la diffusion d’esp`eces quantiques comme l’hydrog`ene qui ne se thermalise pas imm´ e-diatement sur la surface et qui en cons´equence diffuse beaucoup ou au contraire se d´etache souvent des ˆılots form´es. En particulier, dans le cas du graphite, on observe seulement des monom`eres, dim`eres et trim`eres sur la surface. Mˆeme si la physique de la croissance est globalement comprise, la statistique des ˆılots en terme de lois d’´echelle pourrait ˆetre ´etudi´ee plus profond´ement. Dans ce cas, en plus des proces-sus d’activations classiques, nous devrions prendre en compte les ´etats excit´es des atomes.
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Table des figures
1 Approche top−down et bottom−up . . . 2
2 Structure de nanotube de carbone . . . 4
3 Loi de moore . . . 6
1.1 Modes de croissance atomique . . . 11
1.2 Epitaxie par jet mol´eculaire . . . 13
1.3 Processus de croissance par MBE . . . 15
1.4 Courbe de densit´e d’ˆılots compacts stables, en fonction du recouvre-ment, pour divers rapports DF . . . 16
1.5 Densit´e d’ˆılots `a saturation,en fonction de la temp´erature de d´epˆot, dans le r´egime o`u les dim`eres sont stables (i.e. i=1). . . 18
1.6 a)Image STM de 0.1 ML de Cu sur Pd(110) `a 300K. b)Repr´esentation d’une surface fcc(110) o`u l’on voit les canaux orient´es dans la direction [1¯10] . [Image STM : J.P.Bucher et al.[13] ]. . . 19
1.7 a) Image STM Ag sur Pt b) Depot d’Ag `a 110K . . . 20
2.1 Quelques processus du KMC . . . 34
2.2 Algorithme du programme de KMC . . . 39
3.2 Surface vicinale . . . 45
3.3 Surface vicinale . . . 46
3.4 Surface vicinale Pt(997) vue de profil . . . 47
3.5 Surface vicinale vue en plan . . . 47
3.6 Image STM Ag/Pt . . . 49
3.7 Clich´e KMC Ag/Pt . . . 49
3.8 Clich´e KMC Ag/Pt . . . 50
3.9 Courbe de taux de recouvrement en fonction de T Pt(997) . . . 52
3.10 Nanofils parfait Pt(997)`a T = 250K . . . 54
3.11 Courbe exp´erimentale de taux de recouvrement en fonction de T Pt(997) 55 3.12 Nanofils de Pt(997)`a T = 120K . . . 56
3.13 Courbe de taux de recouvrement en fonction de T (w=20) . . . 58
3.14 Nanofils parfait de Pt(w=20) `a T = 250K . . . 59
3.15 Nanofils de Pt(w=20)`a T = 120K . . . 60
3.16 Courbe de taux de recouvrement en fonction de T (w=20) . . . 62
3.17 Nanofils parfait de Pt(w=80) `a T = 250K . . . 63
3.18 Nanofil de Pt(w=80) `a T = 120K . . . 64
3.19 Courbe de taux de recouvrement en fonction de T (diff´erent w) . . . 66
3.20 Courbe de taux de recouvrement de Pt(997) en fonction de F . . . . 68
3.21 Nanofils parfait de Pt(997) `a F = 10−3 ML/s . . . 69
3.22 Nanofils parfait w=8 `a T = 120K . . . 70
TABLE DES FIGURES
3.24 Nanofils parfait de Pt (w=20) `a F = 10−3 ML/s . . . 73
3.25 Nanofils parfait w=20 `a F = 1 ML/s . . . 74
3.26 Courbe de taux de recouvrement de Pt (w=80) en fonction de F . . . 76
3.27 Nanofils parfait de Pt(w=80) `a F = 10−3 ML/s . . . 77
3.28 Nanofils parfait w=80 `a F = 1 ML/s . . . 78
3.29 Courbe de taux de recouvrement en fonction de F (diff´erent w) . . . 80
4.1 Clich´es obtenus par les calculs KMC . . . 85
4.2 Densit´e d’ˆılots NT ot en fonction de θ . . . 87
4.3 Densit´e d’ˆılots NT err en fonction de θ . . . 88
4.4 Densit´e d’ˆılots NStep en fonction de θ . . . 89
4.5 Densit´e d’ˆılots Nmax T er en fonction de la temp´erature pourF = 10−1ML/s 91 4.6 Clich´e KMC pour w = 5 . . . 92
4.7 Clich´e KMC pour w = 40 . . . 93
4.8 Comportement de la densit´e de 1ere (N1) et de la 2nde rang´ee de marche (N2) en fonction de w pour F = 10−1 ML/s et T = 100K . . 94
4.9 Comportement de la densit´e de la 1ere (N1) et de la 2nde rang´ee de marche (N2) en fonction de w pour F = 10−3 ML/s et T = 100K . . 95
4.10 Comportement Nmax en fonction de 1/T `a F = 10−1 ML/s . . . 96
4.11 Comportement Nmax en fonction de 1/T `a F = 10−3 ML/s . . . 97
4.12 Comportement de l’exposant d’´echelle χ en fonction de la largeur de terrasse w . . . 99
4.13 Comportement Nmax en fonction de F `a T=80K . . . 101
4.15 Nombre maximum d’ˆılots Nmax
T er et Nmax
Step en fonction de w . . . 102 4.16 Distribution maximale d’ˆılot sur les terrasses et attach´es aux marches 103
5.1 Comportement de la densit´e d’ˆılots n en fonction du flux r´eduit F/D1 110
5.2 Distance moyenne d entre ˆılot en fonction de F/D1 . . . 112
5.3 nd2 en fonction de F/D1 . . . 113
5.4 nd en fonction de F/D1 . . . 113
5.5 Comportement de nombre d’ˆılots attach´es `a la marche (r´eduit par le nombre total de sites) en fonction du rapport F/D1 . . . 115
5.6 Comportement du flux r´eduit F/D1 en fonction de la largeur des terrasses dans une ´echelle logarithmique. . . 117
5.7 Comportement de densit´e d’ˆılot n en fonction du flux r´eduit DF
1 . . . 120 5.8 Comportement du nombre d’atomes attach´es `a la marche en fonction
de DF
1 . . . 121 5.9 Comportement de la densit´e d’ˆılots n en fonction du flux de d´epˆot