Etudes en puissance

Ces expériences sur boîtes uniques en fonction de la puissance était destinées à identifier l’exciton, le biexciton, et éventuellement les états excités comme cela a été fait dans de nombreux systèmes [Bes02], [Kak04]. Comme nous l’avons déjà remarqué, il aurait été intéressant de comparer l’énergie d’un biexciton de BQs de GaN non-polaires avec celle mesurée par Kako et al. pour mettre en évidence des effets du champ électrique interne sur les interactions coulombienne entre excitons. Malheureusement les effets de charge présentés au paragraphe 3.4 nous ont aussi gêné au cours de cette étude.

Il est très difficile d’avoir une idée de la densité de puissance avec laquelle la BQ est excitée car la taille du spot laser n’est pas précisément déterminée et la densité de BQs dans la zone sondée peut changer d’un facteur deux ou trois. Par ailleurs, l’excitation étant non-résonnante, les paires électron-trou sont créées dans la couche de mouillage. L’absorption d’un laser par un puits quantique est estimée en moyenne à 1% mais le nombre de porteurs qui vont effectivement relaxer vers les boîtes peut être fortement réduit par des recombinaisons non-radiatives sur les dislocations de la couche de mouillage. La Figure 3.21 représente une estimation du nombre moyen d’excitons par BQ en fonction de la puissance d’excitation en fixant différents paramètres comme la taille du spot, la densité de boîtes et le pourcentage de lumière absorbée. On s’aperçoit qu’il est quasiment impossible de prédire dans quel régime d’excitation on se trouve, car tout en gardant des paramètres plausibles, le taux d’occupation de la boîte change de un à deux ordre de grandeurs. A 250 µW, par exemple, on pourrait tout juste être au début de la croissance linéaire de l’exciton, comme avoir dépassé la saturation du biexciton.

Figure 3.21 – Nombre d’excitons moyen par BQ en fonction de la puissance d’excitation

En travaillant à faible puissance, nous avons vu qu’il était possible d’isoler des raies fines provenant de boîtes uniques. La Figure 3.22(a) est un exemple de comportement en puissance d’un spectre obtenu sur une ouverture de 200 nm d’un échantillon masqué. Les spectres sont normalisés à l’intensité intégrée de la raie principale pour mieux voir d’éventuelles déformations ou l’apparition d’un biexciton. Mais aucun comportement quadratique ni à haute ni à basse énergie ne semble se dégager. Comme nous ne savions pas si la raie à 3.93 eV provenait de la même boîte que celle à 3.935 eV, nous avons tracé sur la Figure 3.22(b), l’intensité intégrée de la raie la plus intense et celle du groupe de raie entre 3.92 eV et 3.94 eV. La raie principale a un comportement linéaire en puissance, tandis que le groupe de raies est légèrement sur-linéaire. Généralement, dans ces expériences, on change la puissance sur deux ou trois ordres de grandeurs, mais comme nous le verrons par la suite nous ne pouvons pas travailler à trop forte puissance sous peine de détériorer la forme et l’intensité du signal. Par ailleurs, lorsqu’on augmente trop la densité d’excitation, les spectres deviennent inexploitables car ils s’élargissent beaucoup et un fond continu se superpose au signal des boîtes. La plupart des raies étudiées nous ont données un exposant compris entre 0.8 et 1.2. Nous sommes donc convaincus qu’il s’agit de transitions impliquant une seule paire électron-trou. La dispersion des exposants n’est pas très significative en regard des modifications que peuvent subir les spectres en fonction de la puissance. Il est important de remarquer qu’il pourrait tout aussi bien s’agir de trions, car les nitrures sont généralement dopés n et ces expériences en puissance ne nous permettent pas de faire la différence entre X et X- ou même Xn-.

L’échantillon qui nous a permis d’étudier la couche de mouillage au chapitre 2 possédait de larges zones « 2D » entre deux lignes de boîtes. Les expériences de PLE et de CL nous ont amenées à la conclusion que la couche de mouillage comportait des fluctuations d’épaisseurs.

Nous avons ensuite masqué cet échantillon pour étudier les boîtes, et nous avons remarqué qu’à forte puissance d’excitation un spectre structuré apparaissait à haute énergie, aux alentours de 4.5 eV, comme le montre la Figure 3.23(a). Avec des puissances d’excitation de plusieurs milliwatts, on pourrait s’attendre à voir apparaître les niveaux excités des BQs. Il serait malgré tout surprenant que les structures aient des finesses de l’ordre du meV, alors que les transitions fondamentales à plus basse énergie soient très larges. Si des fluctuations de charges autour de la boîte induisent de la diffusion spectrale, l’élargissement doit se répercuter sur toutes les transitions. Par ailleurs, la Figure 3.23(b) représente l’intensité intégrée du groupe de raies comprises entre 4.46 eV et 4.52 en fonction de la puissance d’excitation. Nous trouvons un exposant de 1.2, ce qui est loin des comportements habituellement fortements surlinéaires des niveaux excités. Nous avons intégré l’intensité de l’ensemble des raies de µPL car les spectres subissent des modifications qui ressemblent à des effets de charges. Les raies évoluent de manière un peu chaotique mais l’intensité intégrée sur différents états de charges doit à peu prés se conserver. On en déduit qu’il doit s’agir de transitions fondamentales d’excitons localisés dans des fluctuations de la couche de mouillage. La raison pour laquelle nous sommes obligé de travailler à forte puissance pour les voir n’est pas vraiment comprise. Il est possible que ces localisations collectent les excitons crées dans la couche de mouillage de manière moins efficace que les BQs voisines.

Figure 3.22 - (a) Spectres normalisés de BQs uniques isolées sur un échantillon masqué pour

différentes puissances d’excitation. (b) Intensité intégrée de la raie principale et du groupe de raies comprit entre 3.92 eV et 3.94 eV en fonction de la puissance.

Figure 3.23 - (a) spectres normalisés d’excitons localisés dans des fluctuations de couche de

mouillage pour différentes puissances d’excitation 10 fois plus fortes que précédemment. (b) Intensité intégrée du groupe de raies compris entre 4.46 eV et 4.52 eV en fonction de la puissance.

3.5.3 Evolution de la forme des raies et dégradation de l’intensité de luminescence