Couplage aux phonons LO

4.3.1 Couplage d’un exciton confiné aux phonons LO

Le modèle de Huang Rhys que nous avons utilisé pour décrire le couplage d’un exciton confiné dans une BQ avec les phonons LA a été, à l’origine, développé pour décrire l’interaction entre les électrons localisés dans des centres F de solides et les phonons LO [Hua50]. Pour appliquer cette théorie il faut toujours faire l’approximation adiabatique, qui consiste à considérer que les énergies de confinement sont supérieures à l’énergie du phonon optique ; ceci permet de négliger le mélange entre les différents états excitoniques. La procédure est exactement la même qu’au paragraphe 4.2.2 et les équations ( 4.22 ), ( 4.24), et ( 4.25 ) sont identiques à la seule différence que le couplage se fait maintenant par le potentiel de Fröhlich et non plus par le potentiel de déformation. On effectue un changement de variables pour diagonaliser l’hamiltonien total du système couplé exciton-phonons, qui prend alors la forme d’une somme d’oscillateurs harmoniques dont l’énergie totale est abaissée de la quantité :

LO q LO 2 q S M ω ω ∆ h h r = =

∑

h _{est l’énergie du phonon LO et S le facteur de Huang-Rhys. Le nouvel état propre, qui est un} état mixte exciton-phonons, a des composantes plus ou moins fortes sur chacun des modes de phonons. Il peut se désintégrer radiativement sans qu’il y ait pour autant conservation du nombre de phonons. Tout se passe comme si la transition se faisait avec émission de phonons LO. Il apparaît alors sur le spectre des répliques de différentes intensités à une énergie inférieure à la transition zéro-phonons d’un multiple de hωLO. Le facteur S permet de calculer l’intensité de la nème réplique de phonons LO à basse température, notée In, par la formule [VerTh], [Hua50] :

S n n e ! n S I ∝ − (4.40)

Comme l’interaction de Fröhlich couple les phonons LO et les porteurs par l’intermédiaire de leur charge (éq. ( 4.14)), l’annulation partielle de cette charge entre l’électron et le trou dans un exciton diminue l’interaction exciton-phonon LO [Hei99]. A l’inverse, tout ce qui dissymétrise les deux fonctions d’onde augmente ce couplage et donc le facteur de Huang Rhys S. Dans une BQ, par exemple, si la hauteur des barrières n’est pas infinie, la différence entre les masses effectives d’électron et de trou modifie la forme des fonctions d’onde ce qui diminue la neutralité locale de charge et donc augmente le couplage. Mais le paramètre qui a le plus d’influence sur S est le champ électrique, car en séparant spatialement l’électron et le trou il engendre un dipôle électrostatique qui se couple fortement aux phonons LO et d’autant plus fortement que les charges sont séparées. Indépendamment de cette question de neutralisation entre les fonctions d’onde d’électron et de trou, plus un porteur est délocalisé moins il se couple aux phonons LO.

Dans la référence [Cha03], Chang et al. ont étudié théoriquement l’interaction entre les phonons LO et un exciton confiné dans une BQ en fonction de la dimension des boîtes, de la hauteur des barrières, et d’un champ électrique appliqué dans la direction de croissance. Le potentiel est décrit verticalement par un puits quantique et latéralement par un potentiel

parabolique. Ils vérifient bien qu’un accroissement du champ électrique augmente la séparation électron-trou et donc le facteur de Huang-Rhys. Dans ce cas, si la hauteur de barrière diminue ou si les dimensions de la boîte augmentent, l’effet est amplifié. Pour un champ électrique donné, une augmentation de la taille de boîte induit à la fois une délocalisation du centre de masse qui réduit S, et une séparation des porteurs qui l’augmente. Les courbes décrivant la variation de S en fonction des dimensions de la boîte vont donc présenter un minimum correspondant à des tailles d’autant plus faibles que le champ est grand. Dans le cas particulier d’une BQ cylindrique à barrières infinies dans toutes les directions de l’espace, les fonctions d’onde d’électron et de trou ne peuvent pas déborder dans la barrière et donc se recouvrent de mieux en mieux quand la taille de boîte diminue. S ne présente pas de minimum et décroît continûment avec les dimensions de la boîte. Il est donc très difficile de décrire précisément la force du couplage exciton-phonon LO dans une BQ car des paramètres comme le champ et le confinement, qui ont des effets opposés, sont très influencés par la forme précise de la boîte et du profil des contraintes.

4.3.2 Réplique du phonon LO dans les nitrures

Dans le cas des puits quantiques ou des boîtes quantiques de nitrures plan c, la présence du fort champ électrique interne entraîne un couplage exciton-phonon LO très efficace. Dans la référence [Kal02], Kalliakos et al. ont montré que l’intensité des répliques du phonon LO dans des puits et des boîtes quantiques de InGaN/GaN augmente avec la hauteur des hétérostructures. On peut effectivement voir à la Figure 4.15(a), tirée de leur publication, un épaulement qui se développe à 92 meV sous les spectres principaux et dont l’amplitude relative augmente quand l’énergie de luminescence diminue. Après modélisation, les auteurs concluent que le champ électrique seul ne peut pas expliquer l’évolution observée du facteur de Huang-Rhys. Il faut en plus supposer une localisation des électrons et des trous sur des sites séparés, car avec l’élargissement des puits, l’exciton s’étendrait de plus en plus latéralement dans le plan ce qui tendrait à s’opposer à l’effet du champ sur S. Or ceci n’est pas observé expérimentalement. Par des expériences assez similaires sur des puits d’InGaN/GaN, Graham et al. ont pu de la même manière déduire un ordre de grandeur de la localisation des porteurs dans le plan [Gra05]. Très récemment, Kako et al. dans la référence [Kak06] ont pu identifier par corrélation de photons la réplique du phonon LO d’une raie de BQ unique de GaN/AlN plan c. La Figure 4.15(b) tiré de cette référence montre le spectre de PL de l’exciton et du biexciton notés 1 et 2, et un spectre moins intense à 90-100 meV sous la raie excitonique et qui est attribuée à la réplique phonon.

Figure 4.15 – (a) Spectres de PL de puits et de boîtes quantiques de InGaN/GaN pour différentes

hauteurs de confinement, tirés de la référence [Kal02]. L’augmentation relative de la première réplique du phonon LO (marquée par une flèche) par rapport à la raie à zéro-phonon est de plus en plus grande à mesure que l’énergie de luminescence diminue. (b) Spectre d’une BQ unique de GaN/AlN tiré de la référence [Kak06]. Des expériences de corrélation de photons ont permis d’identifier les raies 1, 2 et 3 comme étant l’exciton, le biexciton et la réplique phonon LO.

Dans notre système de BQs de GaN/AlN non polaire, nous avons aussi cherché à mettre en évidence la réplique du phonon LO. Cette composante n’a pas pu être observée sur un ensemble de BQs car les spectres de PL sont généralement très larges (plus de 200meV). En µPL, comme les raies de BQs uniques ne peuvent être isolées que dans la partie haute énergie de la distribution, la réplique du phonon LO se trouverait en plein milieu du spectre de l’ensemble des boîtes. Il est donc également difficile de les observer. Néanmoins, il nous est arrivé à quelques reprises d’isoler très peu de raies sur les 100 meV nécessaires pour identifier la réplique du phonon LO. La Figure 4.16, représente une raie de BQ unique, probablement dédoublée par des effets de charges (voir chapitre 3) et tracée en échelle logarithmique. Aucune raie de semble sortir du fond continu dans une zone située 90-100 meV sous la raie fondamentale (entourée en bleu). On peut donc en conclure que contrairement aux BQs de GaN/AlN polaires, le couplage aux phonons LO est très faible. Ceci est cohérent avec l’absence d’effet Stark confiné quantique que nous avons pu mettre en évidence au chapitre 2, car dans ce cas l’électron et le trou sont très peu séparés. C’est aussi un résultat qui conforte notre approximation de négliger le couplage piézoélectrique aux phonons LA dans le modèle du paragraphe 4.2.2 car ce type de couplage se fait aussi par l’intermédiaire d’un dipôle électrostatique et la Figure 4.16 montre bien qu’il est fortement réduit.

Figure 4.16 – Raie de luminescence quasiment seule d’une BQ unique de GaN/AlN plan a tracée

en échelle logarithmique. Dans la région située 90 à 100 meV sous la raie de luminescence aucune réplique phonon ne semble sortir du fond continu.

Contrairement au cas des BQs de nitrures polaires dans lesquelles la séparation de l’électron et du trou par le champ électrique interne induit un fort couplage aux phonons LO, la réplique du phonon LO, qui devrait se situer 90 à 100 meV sous la transition fondamentale, n’est pas observée dans nos BQs de GaN/AlN plan a. Ce résultat est cohérent avec l’absence d’effet Stark confiné quantique dans toutes les boîtes émettant à cette énergie, et confirme l’hypothèse d’une faible séparation électron-trou qui nous avait fait négliger le couplage piézoélectrique dans l’interaction entre l’exciton et les phonons LA.

Chapitre 5