2 Propriétés optiques d’un ensemble de BQs plan a
2.3.2 Comportement en température de la PL d’un échantillon de BQs
Pour toutes les raisons exposées au paragraphe précédent, nous n’avons pas voulu extraire des temps de déclin radiatif et non radiatif de nos spectres de PL résolue et intégrée en temps. Par ailleurs, les courbes de déclin n’étant pas strictement mono-exponentielles, nous ne pouvons pas définir de véritables temps de déclin. Il est possible que le mécanisme impliqué dans la recombinaison radiative soit plus compliqué qu’un simple système à deux niveaux, à l’origine de courbes exponentielles. L’autre hypothèse, sur laquelle nous reviendrons, consiste à considérer que l’énergie d’émission peut être décorrélée du temps de déclin : si pour une même énergie de transition les boîtes présentent des temps de déclin différents, le profil de déclin sera la somme de plusieurs exponentielles décroissant plus ou moins vite. Pour avoir une idée de l’évolution du temps de déclin moyen en fonction de la température nous avons tout de même extrait, pour chaque courbe, un temps caractéristique τL tel que :
− =
∫
I(t)dt +∞∫
I(t)dt 1 1e L 0 0 τ (2.17)Cette formule définit τL comme le temps à partir duquel la population d’excitons prête à se
recombiner n’est plus que de 1/e fois la population totale. Mais cette façon de définir τL ne donne
aucune information sur la forme de la courbe de déclin. Elle pourrait être proche ou éloignée d’une exponentielle, et pourtant présenter le même τL. Nous verrons au paragraphe 2.4.4 que ces
courbes de déclin peuvent également être ajustées avec des exponentielles étirées de formule (
2.37). Dans ce cas, le paramètre β est un bon indicateur du caractère exponentielle des courbes
(plus il est proche de 1, plus le déclin est exponentiel). Mais le temps caractéristique τ n’est plus clairement relié à un déclin de population.
La Figure 2.19(b) représente l’évolution de ce temps de déclin moyen ainsi que l’intensité intégrée des spectres de PL en fonction de la température, pour l’échantillon de BQs de la Figure 2.17. On s’aperçoit que le temps de déclin ne varie pas entre 5 et 80-100 K alors que l’intensité intégrée des spectres diminue franchement dès 50 K. On peut vérifier sur la Figure 2.19(a) que les courbes de déclin sont effectivement strictement superposées jusqu’à 80-100 K. Ces résultats amènent plusieurs remarques. Tout d’abord, aucun processus non radiatif pour les porteurs piégés dans les boîtes n’intervient avant 100 K, ce qui confirme indirectement l’absence d’effet Stark confiné quantique dans cet échantillon. En effet, le fait de ne pas voir de changement dans les courbes de déclin en fonction de l’énergie de transition aurait pu s’expliquer par un temps caractéristique de coupure imposé par des mécanismes non-radiatifs. Cette expérience prouve que ce n’est pas le cas, et que l’effet Stark est bien réduit dans l’échantillon de la Figure 2.17. Par ailleurs, comme au-delà de 50 K, l’intensité intégrée décroît alors que le temps de déclin est encore stable, c’est que le nombre de porteurs qui arrivent dans les boîtes diminue. Comme nous l’avons déjà mentionné, il est très probable qu’une partie des excitons créés dans la couche de mouillage par le laser de pompe se recombine non-radiativement sur des dislocations au cours du
processus de relaxation vers les BQs. Ce phénomène a de plus toutes les chances d’être thermo- activé car les excitons dans la couche de mouillage sont libres de se déplacer dans le plan. Ceci confirme bien que ηrelax dépend de la température, et donc que l’extraction des temps de vie
radiatifs et non-radiatifs par la procédure décrite au paragraphe 2.3.1 n’est pas fiable.
Nous avons aussi étudié à la Figure 2.20 l’évolution des courbes de déclin en fonction de la température pour un échantillon de boîtes présentant un déclin lent aux temps long, et d’autant plus lent que l’énergie de transition est faible. Cette composante de la luminescence est longue et peu intense, donc elle est difficile à mesurer c’est pourquoi les temps de déclin sont extraits sur le début de la décroissance en ramenant artificiellement à zéro l’intensité du signal de PL vers 2 ns. Cette procédure néglige une partie du déclin, mais elle permet tout de même de dégager des tendances. Dans l’encart de la Figure 2.20 on a comparé l’évolution de ces temps de déclin en fonction de la température à ceux de la Figure 2.19(b). La diminution de τD accélère aussi à partir
de ~100 K, mais le plateau à basse température est moins franc. Les processus non radiatifs semblent donc prendre de l’importance dès 100 K ce qui peut paraître surprenant pour des BQs de GaN/AlN qui sont fortement confinantes.
Figure 2.19 – (a) Spectres normalisés de PL résolue en temps pour différentes températures de
l’échantillon de BQs de GaN/AlN plan a de la Figure 2.17. Jusqu’à 80-100 K les courbes sont
parfaitement superposées. (b) Evolution de l’intensité intégrée et du temps de déclin de ces spectres en fonction de la température. (Les expériences sur l’intensité de PL sont faites avec le laser argon doublé continu à une puissance d’excitation de P=200 mW/cm2).
Bien que les courbes de PL résolue en temps ne soient pas exponentielles, nous avons extrait un temps caractéristique moyen pour rendre compte de la vitesse du déclin. Dans l’échantillon de BQs de GaN/AlN plan a qui ne présentait aucune manifestation d’effet Stark confiné quantique (Figure 2.17), nous avons pu vérifier que le temps de déclin moyen ne variait pas jusqu’à 100 K. Le temps de déclin observé à basse température correspond donc bien au temps de vie radiatif. Dans le cas d’un échantillon dont les courbes de déclin présentent une faible contribution lente aux temps long, on note aussi une accélération du temps de déclin à partir de 100 K mais le palier à basse température est moins marqué.
Figure 2.20 – Spectres normalisés de PL résolue en temps pour différentes températures de
l’échantillon de BQs qui luminesce à plus basse énergie sur la Figure 2.14(c). Dans cette série, c’est le seul échantillon qui commence à présenter une luminescence lente aux temps long. Dans l’encart, on compare l’évolution des temps de déclin de cet échantillon et de celui de la Figure 2.19 (qui appartiennent tous deux à la série de la Figure 2.14(c)).