Le r´eacteur ` a haute temp´erature

Depuis quelques ann´ees, les r´eacteurs `a haute temp´erature (HTR) suscitent un regain d’in-t´erˆet dans plusieurs pays, mais c’est dans les ann´ees soixante que le d´eveloppement des HTR a

´et´e amorc´e. Une premi`ere vague de petits r´eacteurs a alors rapidement vu le jour : DRAGON au Royaume-Uni, en service en 1964, sans production d’´electricit´e ; PEACH BOTTOM aux Etats-Unis, en service en 1967, de 40 MW de puissance ´electrique et l’AVR en Allemagne en´ 1967, de 15 MW de puissance ´electrique. Ils sont alors suivis de r´eacteurs de taille plus impor-tante : FORT SAINT VRAIN aux ´Etats-Unis, en service en 1974 et THTR 300 en Allemagne, respectivement de puissance ´electrique 330 et 300 MW. A ce jour, ces r´eacteurs ont tous ´et´e ar-rˆet´es. Actuellement, deux r´eacteurs exp´erimentaux fonctionnent : HTTR au Japon, en service en 1998 et HTR 10 en Chine, en service en 2000, qui ne produisent pas d’´electricit´e. Ces r´eac-teurs exp´erimentaux servent surtout `a consolider les acquis sur cette fili`ere et permettre ainsi de maintenir un savoir-faire sur la technologie des HTR et de son combustible tr`es sp´ecifique.

Les HTR se caract´erisent par :

1. un refroidissement par gaz inerte tel que l’h´elium (on parle de r´eacteur `a caloporteur gaz) ; parmi les gaz potentiellemnt utilisables, l’h´elium pr´esente en effet de grandes qualit´es d’´echange et de transport de la chaleur et surtout la qualit´e d’ˆetre transparent aux neutrons ;

2. l’utilisation d’un combustible `a particules particuli`erement confinant et r´efractaire (cf.

§4.1.2), il a ´et´e imagin´e par les chercheurs d’Harwell dans les ann´ees cinquante.

3. l’emploi de grandes quantit´es de graphite comme mod´erateur, assurant une bonne sta-bilit´e m´ecanique et une grande inertie thermique tout en ayant de bonnes qualit´es

neu-troniques en fonctionnement nominal et accidentel. De plus, la densit´e de puissance volumique est faible (2 `a 7 MW.m<sup>−3</sup> `a comparer `a 100 MW.m⁻³ pour le parc actuel de REP).

La combinaison de ces trois sp´ecificit´es conduit aux avantages suivants :

1. le fonctionnement `a des temp´eratures ´elev´ees du caloporteur He (au-del`a de 1000 ^◦C pour le concept VHTR), ce qui permet des rendements thermodynamiques ´elev´es ; cette caract´eristique permet de nouvelles applications (production d’hydrog`ene en plus du courant ´electrique par exemple) ;

2. un niveau de sˆuret´e intrins`eque unique dˆu `a une faible densit´e de puissance, aux mat´eriaux r´efractaires et `a une r´eactivit´e d´ecroissante avec la temp´erature.

La figure 4.1.1 illustre le concept VHTR (Very High Temperature Reactor) d’AREVA.

Fig. 4.1.1 – R´eacteur `a tr`es haute temp´erature (concept VHTR d’AREVA)

A contrario, ce type de r´eacteur n´ecessite un volume de coeur important et est en cons´e-quence peu comp´etitif avec les r´eacteurs de la fili`ere REP, surtout pour des puissances install´ees

´elev´ees.

4.1.2 Le combustible `a particules 4.1.2.1 Pr´esentation du combustible

L’utilisation d’un combustible `a particules `a ´et´e l’innovation la plus d´ecisive dans le concept des HTR. Ce combustible se pr´esente sous la forme d’une petite sph`ere dont le diam`etre est de l’ordre du millim`etre (cf. figure 4.1.2 a) ). Cette sph`ere est compos´ee d’un noyau de mati`ere fissile enrob´e de diff´erentes couches de mat´eriaux r´efractaires. Dans les options aujourd’hui retenues, le noyau fissile est constitu´e d’oxyde d’uranium (UO₂) et revˆetu de 4 couches (par-ticule TRISO pour TRistructural ISOtropic). Partant du noyau, se trouvent successivement (cf.figure 4.1.2 b) :

– une couche de carbone pyrolitique tr`es poreux (> 50% de porosit´e), le buffer, servant de r´eservoir pour les gaz de fission relˆach´es par le noyau et de protection des couches suivantes ; il permet ´egalement d’accommoder le gonflement sous irradiation du noyau.

– une couche de carbone pyrolitique «dense» (∼ 15% de porosit´e), l’IPyC, contribuant

`

a l’´etanch´eit´e de la particule vis-`a-vis des gaz de fission et `a la tenue m´ecanique de la particule, elle facilite aussi le d´epot de la couche suivante ;

– une couche en carbure de silicium, le SiC qui est la principale structure r´esistante de la particule ; elle sert `a assurer l’´etanch´eit´e de la particule vis-`a-vis d’autres produits de fission tels que les PF volatiles et m´etalliques ;

– une couche de carbone pyrolitique dense, l’OPyC, prot´egeant la couche SiC ; elle permet de retenir aussi les produits de fission des particules `a couches SiC non ´etanche.

a) b)

Fig.4.1.2 – Le combustible `a particules est un combustible tr`es fractionn´e dont les propri´et´es s’´evaluent de mani`ere statistique a). Chaque particule (de 900µm de diam`etre) est constitu´ee d’un noyau combustible enrob´e de diff´erentes couches r´efractaires b).

Cette conception poss`ede de grands int´erˆets :

– un cœur de r´eacteur va contenir des quantit´es consid´erables de particules (de 10⁹ `a 10¹¹) ; c’est statistiquement que vont s’appr´ecier ses performances ;

– elle permet un excellent confinement des produits de fission (l’´etanch´eit´e est assur´ee en cas d’accident de refroidissement (d´epressurisation primaire) jusqu’`a 1600<sup>◦</sup>C), et permet ainsi d’acc´eder `a des temp´eratures en fonctionnement nominal ´elev´ees ;

– elle offre une tr`es grande vari´et´e de combinaisons des mat´eriaux et aussi des param`etres g´eom´etriques ou physiques ; le noyau peut ˆetre de l’uranium naturel ou enrichi, du tho-rium ou plutonium, sous forme d’oxyde ou de carbure ; la couche SiC peut ˆetre remplac´ee par du carbure de zirconium, plus r´efractaire que le SiC ;

– les qualit´es de l’enrobage permettent d’envisager un stockage en limitant les op´erations de conditionnement suppl´ementaires.

Les particules ne sont pas dispos´ees librement dans le cœur du r´eacteur mais agglom´er´ees dans une matrice en graphite pour former des corps cylindriques ou sph´eriques ais´ement manipu-lables :

– les compacts sont de petits cylindres de 1 `a 2 centim`etres de diam`etre et de 5 `a 6 centim`etres de long ; ils sont ins´er´es `a l’int´erieur de gros blocs prismatiques en graphite `a section hexagonale (30 centim`etres environ de diam`etre pour 80 centim`etres de hauteur) ; ces blocs sont perc´es de canaux pour le passage du gaz caloporteur ; (cf. figure 4.1.3 a) et b))

– les boulets (cf. figure 4.1.3 b)) sont des sph`eres en graphite d’environ 6 centim`etres de diam`etre ; le cœur est alors constitu´e d’un empilement «en vrac » de ces boulets, le caloporteur circulant dans l’espace laiss´e libre par cet empilement.

a) b) c)

Fig.4.1.3 – Les assemblages combustibles se pr´esentent sous la forme de compacts a) ins´er´es dans des blocs b) ou sous la forme de boulets c).

4.1.2.2 Comportement sous irradiation

Les principaux ph´enom`enes qui r´egissent le comportement de la particule sous irradiation sont :

1. le comportement des couches PyC sous irradiation ; les couches IPyC et OPyC ont ten-dance `a se densifier d’abord identiquement dans toutes les directions pour une faible fluence neutronique ; puis elles tendent `a gonfler radialement et se densifient orthoradia-lement pour des fluences plus ´elev´ees, cette d´eformation est accommod´ee par la cr´eation de contraintes importantes et g´en´eralement par le fluage sous irradiation du PyC. Enfin, le coefficient d’anisotropie augmente de par les contraintes g´en´er´ees.

2. la mise en pression interne de la particule par la production de gaz de fission et d’oxyde de carbone dans le noyau et leur relˆachement dans le buffer ; la pression des gaz augmente avec le taux de combustion et met progressivement la couche SiC en tension (cf. 4.1.4) ; 3. la diffusion de certains produits de fission radioactifs (⁸⁵Kr,¹³⁷Cs,⁹⁰Sr,. . .) `a travers les diff´erentes couches. Le SiC est en g´en´eral une barri`ere efficace pour la plupart d’entres eux .

L’objectif du combustible `a particules est de supporter des hautes temp´eratures et des taux de combustion ´elev´es (15% `a 20% FIMA) tout en garantissant un taux de particules rompues tr`es faible et ainsi un taux de relˆachement de produits de fission tr`es limit´e, en situation nominales et accidentelles. Le comportement sous irradiation de la particule peut ˆetre induit sch´ematiquement les phases suivantes :

1. `a taux de combustion faible (<2% FIMA), le buffer subit une forte densification ce qui entraˆıne une augmentation du volume libre dans la particule par la cr´eation d’un jeu autour du buffer, les couches PyC se densifient et comme elles sont soud´ees `a la couche SiC, elles sont mises en tension et la couche SiC est mise en compression (cf. figure 4.1.4 b)) ; il peut ´eventuellement y avoir rupture du PyC ;

2. `a taux de combustion mod´er´e (entre 4% et 8% FIMA), le gonflement du noyau entraˆıne une diminution du volume libre et du jeu, les gaz de fission sont produits par le noyau et la pression interne de la particule augmente. Les contraintes de tension dans les couches PyC et donc de compression de la couche SiC s’att´enuent (cf. figure 4.1.4 c)) ;

3. `a partir d’un taux de combustion plus ´elev´e (>10% FIMA), la pression interne appuyant sur les couches, la contrainte orthoradiale dans la couche SiC peut s’inverser. Cette contrainte va continuer `a augmenter avec le taux de combustion et peut ´eventuellement provoquer la rupture de cette couche (le SiC ne peut rompre qu’en tension), ce qui

entraˆınerait la rupture des couches PyC et un relˆachement tr`es important des produits de fission hors de la particule(cf. figure 4.1.4 d)).

La figure 4.1.5 illustre l’´evolution temporelles des contraintes des couches diff´erentes couches principales : IPyC, SiC et OPyC.

a) b) c) d)

Fig. 4.1.4 – Comportement sous irradiation d’une particule `a diff´erents taux de combustion [LP 02] ; a)t= 0, b) ∼1% FIMA, c)∼5% FIMA, d) ∼12% FIMA.% FIMA : pourcentage d’atomes lourds fissionn´es par rapport aux atomes lourds initiaux.

contraintes (MPa)

0 t

50 100 150 200

−50

−100

−150

−200

−250

−300

IPyC OPyC SiC

Fig. 4.1.5 – Evolution des contraintes orthoradiales dans les couches IPyC, SiC et OPyC au´ cours du temps.

Le combustible `a particules a ´et´e ´eprouv´e par de nombreuses irradiations dans des r´eacteurs exp´erimentaux et des essais ont ´et´e r´ealis´es pour simuler les conditions accidentelles. Dans le cas d’un accident de d´epressurisation d’un r´eacteur HTR, la temp´erature du cœur peut atteindre 1600<sup>◦</sup>C, la particule doit ˆetre capable de retenir les produits de fission jusqu’`a cette temp´erature. Les retours d’exp´eriences montrent que la couche SiC joue en g´en´eral parfaitement son rˆole jusqu’`a 1600<sup>◦</sup>C ; au-del`a, la corrosion du SiC par certains PF favorise le relˆachement

des produits de fission et `a partir de 2200<sup>◦</sup>C, la couche SiC se d´ecompose compl`etement, entraˆınant un relˆachement quasi total des produits de fission cr´e´es.

4.1.2.3 Les modes de ruptures de la particule

Les principaux modes de rupture des particules sont aujourd’hui bien ´etablis. Parmi ceux pouvant augmenter consid´erablement le taux de produits de fission relˆach´e (rupture de la couche SiC), nous retrouvons :

1. l’´eclatement de la particule due `a une surpression interne g´en´er´ee par les gaz de fission et oxydes de carbone relˆach´es par le noyau (cf. figure 4.1.6 a)) ;

2. la rupture des couches de PyC ; les couches PyC peuvent ˆetre fissur´ees initialement (d´e-faut de fabrication par exemple) et ne remplissent plus pleinement leur rˆole (cf. figure 4.1.6 b)) ; la rupture pr´ecoce de l’IPyC due `a une vitesse de densification trop rapide peut entraˆıner quasi syst´ematiquement la rupture du SiC ; la couche OPyC peut rompre

`

a cause d’une trop forte interaction m´ecanique avec la matrice graphite du compact ou du boulet et fragilise le SiC (cf. figure 4.1.6 c)) ;

3. l’effet amibe, c’est la migration du noyau sous l’effet d’un trop fort gradient thermique, il peut provoquer une destruction compl`ete de la particule si le noyau atteint le SiC (cf.

figure 4.1.6 d)) ; l’effet amibe peut ˆetre ´eviter grˆace `a un ´el´ement combustible limitant les gradients thermiques ;

4. la corrosion de la couche SiC ; certains produits de fission (palladium, lanthanides et le CO) peuvent corroder et d´et´eriorer le SiC ; C’est un m´ecanisme de rupture de fin de vie (cf. figure 4.1.6 e)) .

a) b) c) d) e)

Fig.4.1.6 –a) Rupture m´ecanique par pressurisation, b) rupture du PyC par interaction entre la matrice et la particule, c) fissuration du PyC et du SiC, d) rupture par effet amibe, e) rupture du SiC par corrosion par les produits de fission.