2.2 Banc expérimental
2.3.3 Contrôle en taille des colloïdes
Nous avons utilisé pour les études d’écoulements confinés des microsphères fluorescentes (Bang- sLab) avec des groupements carboxyles en surface. Celles-ci ont été diluées à une fraction volumique ∼ 10−5dans une solution tampon TBE 2X (alternativement TBE 2X-glycérol) et disposées dans un bain à ultrason pour prévenir toute agrégation. Afin de caractériser précisément leur rayon, nous avons préférentiellement utilisé un instrument de diffusion dynamique de lumière (DLS- Malvern). Alterna- tivement, le suivi de particule, entre lame et lamelles suffisamment espacées, nous a permis d’aussi remonter à la taille des traceurs, et de confirmer la consistance des mesures de viscosité faite à l’aide d’un rhéomètre à chute bille, pour des fluides Newtonien. La figure 2.8 présente a) un histogramme de répartition des tailles d’un traceur de rayon théorique 100 nm, obtenu par diffusion de lumière pour des traceurs dilués dans de l’eau désionisée. La figure b) présente un histogramme de la distance∆x (algébrique) parcourue par un traceur durant un intervalle de temps caméra (τ = 7.66 ms). Ces données expérimentales ajustées à l’aide de la loi donnant la probabilité pour le traceur d’avoir fait un saut de pas∆x après un temps τ :
P (∆x) =p A 4πD0τ expµ −∆x 2 4D0τ ¶ (2.3) permettent de remonter au rayon du traceur a via la relation de Stokes-Einstein donnant D0=6kπµaBT ,
avec D0, T etµ respectivement le coefficient de diffusion de la particule, la température de la solution
et sa viscosité. Pour ces expériences, la taille moyenne des traceurs déduite par DLS est de 100.5 nm. Considérant la valeur de viscosité du fluide (mélange glycérol-eau-TBE)µ = 5.8 mPas et la valeur
D0= 3.6 10−13m2.s−1déduite de l’ajustement, et une température de 22 °C, la valeur a = 103.5 ± 10 nm
Nous nous sommes interrogés au cours du projet sur la forme des particules et si celles-ci adoptaient bien une géométrie sphérique. Aussi avons-nous conduit une mesure au microscope à balayage électronique de particules de rayon théorique 100 nm déposées sur une surface de silicium. L’analyse des clichés ainsi acquis nous a permis confirmer leur sphéricité en ajustant leur forme. Cette analyse a conduit à un rayon moyen de 104 ± 3 nm avec une ellipticité (rapport axe majeur/axe mineur) e=1.016. La figure 2.9 présente deux clichés acquis.
nano fluidiques à l’aide de traceurs sphé-
riques
3.1 Introduction
Notre travail est parti d’un constat à la fois simple et inattendu : il n’existe pas de méthode calibrée et établie permettant de caractériser des débits dans des canalisations de faibles dimensions. Indé- pendamment de l’actionnement du fluide lui-même, un premier problème vient de la caractérisation des dimensions des canalisations, qui est effectuée le plus souvent par profilométrie mécanique avant scellement. Or, ce dernier procédé, souvent conduit à haute température, est susceptible d’être suivi de dilatation des matériaux. En outre, les systèmes microfluidiques sont souvent fabriqués dans des matériaux déformables sous l’effet mécanique de la pression d’un fluide. De même, les tubes assurant la connexion entre contrôleur de débit et puce microfluique présentent toujours une certaine élasticité, même résiduelle, et sont eux aussi susceptibles de se dilater. Cet effet capacitif impose l’attente d’un certain temps de relaxation à l’utilisateur, avant d’être assuré de la stabilité de l’écoulement. le temps de relaxation peuvent être très longs dans des nanocanaux [Fütterer et al., 2004]. L’actionnement par pression n’est pas soumis à ces effets de relaxation, mais il ne donne pas accès aux caractéristiques de l’écoulement sauf à connaître la résistance hydraulique du circuit, qui n’est pas mesurable ex- périmentalement une fois la canalisation scellée, sauf à développer les méthodes que nous allons présenter !
Dans ce chapitre nous décrirons une méthode innovante permettant la caractérisation d’écoulements confinés, ici définis comme ayant lieu dans des canaux dont une dimension au moins est inférieure à 2 µm. Par caractérisation nous entendons à la fois la donnée de la vitesse de l’écoulement mais aussi les caractéristiques géométriques du canal le guidant. Pour atteindre cet objectif, nous reviendrons d’abord sur quelques résultats fondamentaux d’hydrodynamique décrivant l’écoulement fluide au sein des systèmes microfluidiques ainsi que les résultats relatifs à la translation d’une sphère solide dans de tels écoulements. Nous proposerons ensuite une description d’un modèle analytique permettant d’ajuster les données expérimentales puis sa validation par simulation de dynamique brownienne. Nous donnerons enfin les résultats expérimentaux obtenus pour un fluide newtonien pour différentes valeurs de viscosité et l’application de la méthode au suivi de la déformation d’une canalisation microfluidique en polymère déformable.
De l’impossibilité de repérer axialement le traceur La résolution d’un objet à l’aide d’un microscope est limitée par le critère d’Abbe [Abbe, 1873]. Toutefois, cette limite peut être dépassée si l’on s’intéresse uniquement au repérage du centre de masse d’un objet de dimension inférieure à la longueur d’onde. Cette dernière propriété nous permet ainsi de pouvoir revendiquer une résolution latérale de l’ordre de 30 nm comme précédemment démontré. Ainsi nous avons accès, avec une bonne précision, aux vitesses en translation des traceurs sphériques dans le plan (x, y). Obtenir une résolution comparable selon l’axe optique nous est beaucoup plus compliquée, sauf à établir des calibrations billes par billes [Wu et al., 2005], ou utiliser des montages optiques dédiés [Toprak et al., 2007]. La configuration d’imagerie mise en œuvre (microscopie en champ large) ne permet d’obtenir que la projection sur le capteur de la caméra de l’intensité de fluorescence émise par le traceur. De plus, ce dernier étant en mouvement, il apparaît impossible de procéder à un échantillonnage suivant l’axe optique à l’aide d’une platine de positionnement afin de repérer plus précisément la position suivant l’axe z. En réalité, le manque de résolution verticale a été traité comme un avantage, alors qu’il est considéré comme une difficulté en vélocimétrie conventionnelle. En effet, pour des canalisations plus petites que 2µm, nous pouvons échantillonner toute la profondeur de la canalisation avec un seul plan focal d’observation.
Le transport de la particule : combinaison d’advection et de diffusion Compte tenu de la taille des traceurs utilisés dans nos expériences qui est imposée par l’extension typique de la canalisation microfluidique, il nous est impossible d’ignorer l’effet de l’agitation thermique. A ce stade un bref calcul d’ordre de grandeur s’impose. Prenons une particule de rayon a = 100 nm dans un fluide de viscosité comparable à celle de l’eau à température ambianteη = 1 mPa.s, le coefficient de diffusion de cette dernière est donc donné par D = kBT
ξ ≈ 2.10−12m2.s−1. Ainsi pour un cadence d’acquisition deτ =
10 ms entre chaque image, le phénomène de diffusion implique un déplacement typique de∆xDi f f ∼
p
Dτ ≈ 150 nm. Ce déplacement doit être comparé au déplacement induit par advection ∆xF= vFτ ≈
100 nm pour une vitesse de fluide caractéristique vF≈ 100 µm.s−1. Ainsi les effets diffusifs ne peuvent
nullement être négligés. Notons tout de même que cet ordre de grandeur correspond à une limite haute. En effet, l’utilisation de fluides de viscosités supérieures et les interactions hydrodynamiques traceur-parois tendent à diminuer le phénomène de diffusion. Cet effet sera plus longuement considéré dans une partie ultérieure de ce rapport.
L’effet de la diffusion est directement visible en considérant une trajectoire réelle de bille. La figure 3.1 présente en effet une trajectoire typique d’un traceur sphérique fluorescent de 200 nm de diamètre dans une canalisation de hauteur H = 1.6µm. Le pas de temps entre chaque image correspond à 10 fois l’intervalle caméra soit environ soixante-dix millisecondes. À intervalle constant, le déplacement
FIGURE3.1 – a) Séquence d’images de fluorescence d’une bille (a=100 nm) s’écoulant dans un canal de hauteur H=1.6µm. b) Trajectoire possible suivant la hauteur de la canalisation. L’intervalle de temps entre chaque image est pris à dix fois l’intervalle de temps caméraτ = 7ms. Si le mouvement global de la bille est dirigé vers les x positifs (dans le sens de l’écoulement) l’espacement entre chaque position n’est pas constant : à l’advection du fluide s’ajoute le phénomène de diffusion.
longitudinal∆x de la particule suivant l’écoulement varie dans des proportions de 1 à 3. La diffusion a un effet double au sein de notre système. Dans le plan d’observation, elle se superpose au déplacement lié à l’advection par le fluide, si bien que l’on peut écrire∆xg l obal = ∆xad vec t i on+ ∆xd i f f usi on soit
que le déplacement global du centre de masse de la bille résulte de la somme du bruit brownien au déplacement lié à l’entrainement par le fluide. Mais là n’est pas l’unique origine de la disparité des distances parcourues. En effet, si la particule diffuse dans le plan (x, y) elle diffuse aussi selon l’axe z. Si bien qu’au temps long, la probabilité de présence de la particule suivant la hauteur de la canalisation est homogène. Ainsi est-il attendu que la particule change constamment d’altitude z et donc de ligne de champ de fluide et acquiert des vitesses très différentes au cours de sa trajectoire.
Probabilité de vitesse d’un traceur sphérique dans un écoulement Nous pouvons dresser ici un bilan des observables accessibles. La profondeur de champ ou encore la longueur de corrélation dans le langage de la technique dite de vélocimétrie par image de particule [Olsen and Adrian, 2000] [Meinhart and Wereley, 2003], est telle qu’il est impossible de repérer axialement la particule. Nous perdons ainsi un degré de liberté essentiel à la description du champ de fluide dans la canalisation, celui-ci dépendant fortement de cette même coordonnée. Les données accessibles sont présentées dans la figure 3.2. Les histogrammes présentent la probabilité expérimentale f pour un traceur d’être mu d’une vitesse Uxdans la direction de l’écoulement et Uy dans sa direction transverse. A ce stade
ces données peuvent être rationalisées tel que suit. Selon la direction transverse à l’écoulement, le mouvement du traceur est uniquement d’origine diffusive. Ainsi f (vy) est une distribution symétrique
et centrée en zéro. A l’inverse, f (vx) est biaisée et s’étend vers des valeurs de Uxpositives. Cet effet est
la résultante de l’addition à la diffusion de l’advection du fluide. Ces distributions constitueront les données expérimentales essentielles à notre approche expérimentale.
FIGURE3.2 – Dynamique d’une bille dans un écoulement de Poiseuille : les données accessibles. a) Histogramme sur la vitesse vxdu traceur suivant la direction x parallèle à l’écoulement. b) Histogramme sur la vitesse vydu
traceur selon la direction y perpendiculaire à l’écoulement. c) Séquences d’images de fluorescence obtenues
pour un traceur de diamètre d = 200nm dans une fente de hauteur H = 1.6µm.