Étude géométrique des simples décrochements

6.1.3 Calcul de l’énergie d’interaction entre décrochements . . . 135 6.1.4 Migration des décrochements . . . 140

6.2 Glissement des dislocations par germination et croissance de paires de décro- chements . . . 145

6.2.1 Modélisation de l’enthalpie de formation d’une paire de décrochements . . 145 6.2.2 Taille critique d’une paire de décrochements isolée sous contrainte . . . 147 6.2.3 Établissement d’une loi de vitesse des dislocations . . . 149 6.2.4 Contrainte critique de cisaillement résolue dans le plan de glissement prin-

cipal . . . 152 6.2.5 Comparaison aux simulations de glissement en température de la littérature 153

Préambule

Nous étudions dans ce chapitre le mouvement des dislocations du système de glissement prin- cipal (dislocations coin 1/2<110> glissant dans les plans {100}) sous contrainte et en température. Cette étude est basée sur un modèle de glissement par germination et croissance de paires de décrochements sur ces dislocations. Nous modélisons dans un premier temps les paires de dé- crochements à contrainte et à température nulle afin de déterminer leur structure et leur énergie de formation et de migration. Nous modélisons ensuite le mouvement des dislocations en cal- culant d’abord la taille critique de formation d’un décrochement à une contrainte donnée. Nous déterminons ensuite la vitesse des dislocations à une contrainte et à une température donnée par germination et croissance de ces décrochements de taille critique. Nous déduisons par la suite la contrainte critique de cisaillement résolue dans le plan de glissement principal et comparons nos résultats aux CRSS expérimentales pour montrer que la germination et la croissance de paires de décrochements peut expliquer la diminution de CRSS observée expérimentalement sur les mono- cristaux dans le plan de glissement principal en dessous de 900˚C.

CHAPITRE 6. GLISSEMENT DES DISLOCATIONS EN TEMPÉRATURE DANS UO2

6.1 Modélisation de paires de décrochements à température nulle

Nous avons vu dans le chapitre précédent par l’étude du glissement des dislocations que le plan de glissement principal était le plan {100}. Nous avons montré de plus que les dislocations coin contrôlaient le glissement car elles se déplacent à partir d’une contrainte plus élevée que les dislocations vis dans ce plan. Nous avons alors pu caractériser le système de glissement princi- pal par sa contrainte de Peierls de 3,9 GPa, égale à la contrainte de glissement des dislocations coin. Or expérimentalement, le glissement se produit à température finie à des contraintes bien plus faibles, de l’ordre de 60 MPa à 20 MPa en dessous de 900˚C. Ce point nous indique que le glissement des dislocations est thermiquement activé dans UO2à faible température.

Le mouvement des dislocations sous contrainte et en température peut alors être décrit par un mécanisme de germination et de croissance de paires de décrochements que nous avons déjà introduit dans la section 1.2.1 de la bibliographie et que nous rappelons. A température nulle, une dislocation droite glisse à la contrainte de Peierls, c’est à dire lorsque la barrière d’énergie associée au mouvement entre deux vallées de Peierls s’annule. A température finie, la dislocation peut glis- ser en dessous de la contrainte de Peierls en franchissant localement cette barrière d’énergie. Une paire de décrochements se formera alors sur la dislocation droite. Celle-ci est représentée sur la figure 6.1. Les notations utilisées dans ce chapitre sont introduites sur cette figure. h est la hauteur et w la largeur d’une paire de décrochements. a est la distance entre deux vallées de Peierls suc- cessives, égale à la norme b du vecteur de Burgers. by est la distance entre deux vallées de Peierls

secondaires successives, ce qui correspond à à la longueur de périodicité le long de la ligne de dislocation. by est aussi égal à la norme du vecteur de Burgers b pour la géométrie cubique de la

fluorine.

Un double décrochement est caractérisé par sa largeur w , sa hauteur h et son enthalpie de formation. La formation d’une paire de décrochements est un processus thermiquement activé. A une contrainte donnée, une fois atteinte une largeur critique, cette paire de décrochements pourra s’étendre en faisant diminuer l’énergie de ligne de la dislocation jusqu’à ce que la dislocation glisse sur toute sa longueur. Cette dernière peut donc bien glisser par ce processus en dessous de sa contrainte de Peierls.

Nous reviendrons dans la seconde partie de ce chapitre plus en détail sur ce modèle uti- lisé pour décrire le mouvement des dislocations. Nous caractérisons dans un premier temps les doubles décrochements pouvant se former sur la dislocation coin 1/2<110>{100} à contrainte et à température nulle. Pour cela, nous déterminons quelles structures les décrochements peuvent adopter, puis modélisons par minimisation d’énergie des paires de décrochements. Nous verrons que les paires les plus stables sont non-stœchiométriques. Nous calculons ensuite l’interaction entre décrochements pour en déduire l’enthalpie de formation des deux décrochements isolés. Enfin, nous déterminons la barrière de migration de ces décrochements.

FIGURE6.1 – Schéma d’un double décrochement de hauteur h et de largeur w (trait plein). Les vallées de Peierls principales et secondaires sont représentées en traits pointillés. La distance entre deux vallées de Peierls principales et secondaires successives sont respectivement notées a et by.

CHAPITRE 6. GLISSEMENT DES DISLOCATIONS EN TEMPÉRATURE DANS UO2

6.1.1 Étude géométrique des simples décrochements

Avant de modéliser les doubles décrochements sur les dislocations coin 1/2<110>{100} à tem- pérature nulle avec le potentiel SMTB-Q dans LAMMPS, nous étudions d’abord géométriquement quelles structures les décrochements peuvent adopter.

Nous considérons un décrochement droit s’étendant entre deux vallées de Peierls successives. Un tel décrochement est alors une marche de hauteur b sur une dislocation droite dans le plan de glissement. Le vecteur de Burgers étant perpendiculaire à la ligne de dislocation coin, il sera coli- néaire à cette marche. Ainsi, le décrochement droit est un morceau de dislocation vis. Nous avons vu dans la section 4.2.2 que les dislocations vis adoptaient une structure particulière, présentée à gauche sur la figure 4.15. Celle-ci est de périodicité double dans la direction de la ligne. Le cœur de cette dislocation est formé de segments de longueur b contenant soit 4, soit 2 atomes d’oxy- gène (entourés en rouge sur la figure 4.15). Autrement dit, la ligne de dislocation vis est constituée d’une alternance de lacunes et d’interstitiels d’oxygène. Si nous supposons que le décrochement adopte localement la structure de cette dislocation vis particulière la plus stable, alors il contien- dra comme les segments de dislocation vis soit une lacune d’oxygène, soit un interstitiel d’oxy- gène. Ce principe est représenté sur le schéma 6.2. Autrement dit, de tels décrochements seront non-stœchiométriques.

On pourrait intuitivement penser que la formation de décrochements sur-stœchiométriques (resp. sous-stœchiométriques) se produise exclusivement dans UO2+x(resp. UO2−x) car les inter-

stitiels d’oxygène (resp. les lacunes d’oxygène) sont les défauts principaux. Néanmoins, puisque nous étudierons dans les sections suivantes des paires de décrochements, il est possible de cons- truire une paire conservant la stœchiométrie constituée d’un décrochement avec lacune et d’un décrochement avec interstitiel. Nous nommerons de telles paires "non-stœchiométriques" dans les sections suivantes.

Il est bien entendu raisonnable de penser que les décrochements puissent également ne pas modifier localement la stœchiométrie du cristal, et donc puissent adopter une configuration plus classique stœchiométrique, sans lacune ni interstitiel d’oxygène. Nous considérons également ce type de décrochement.

Nous décrivons la structure des décrochements dans les deux plans lacunaires d’uranium et d’oxygène au cœur de la dislocation introduits dans la section 5.2.2 et représentés sur la figure 5.8 de cette section. Nous considérons pour représenter ces structures, que les atomes dans ces plans occupent les positions qu’ils auraient dans le cristal parfait. La séquence d’empilement du cris- tal parfait selon la direction de la ligne de la dislocation suit une séquence ...AB AB... ou A et B sont des plans atomiques stœchiométriques. Les atomes d’uranium du plan lacunaire sont situés

FIGURE 6.2 – Schéma d’un décrochement sur-stœchiométrique (à gauche) et sous-stœchiométrique (à

droite) sur une dislocation coin (en rouge). Deux dislocations vis sont représentées en bleu et sont caracté- risées par une alternance d’interstitiels d’oxygène OI(ronds) et de lacunes d’oxygène VO(carrés). Le vecteur

CHAPITRE 6. GLISSEMENT DES DISLOCATIONS EN TEMPÉRATURE DANS UO2

FIGURE6.3 – Structures possibles des décrochements sur la dislocation coin 1/2<110>{100} (verticale dans le plan de la figure) représentées pour les plans lacunaires d’uranium (atomes en bleu) et d’oxygène (atomes en rouge) au cœur de la dislocation lorsque ces atomes occupent leur position du cristal parfait. Les décro- chements sont soit centrés sur les plans atomiques A (en haut) ou B (en bas) de la séquence d’empilement ...AB AB... dans la direction de la ligne de la dislocation. Les décrochements sous-stœchiométriques (-1 oxygène) sont représentés à gauche. Les décrochements stœchiométriques sont au milieu et les décroche- ments sur-stœchiométriques (+1 oxygène) sont représentés à droite sur la figure. La ligne de dislocation est indiquée en trait noir en pointillés pour chaque décrochement.

uniquement sur des plans A dans la direction de la ligne. Nous pouvons alors imaginer que les décrochements soient situés soit au niveau des plans A, auquel cas, un atome d’uranium au ni- veau du décrochement occupera la position correspondant initialement à la lacune d’uranium du plan lacunaire. Il est également possible de penser que le décrochement puisse se situer au niveau d’un plan B de cette séquence d’empilement. Dans ce second cas, les atomes d’uranium seront simplement décalés d’un vecteur de Burgers sur la moitié du plan lacunaire.

En prenant en considération ces deux types de décrochements et la variation de stœchiomé- trie, il est alors possible de former 6 décrochements différents. Ceux-ci sont représentés suivant les plans lacunaires d’uranium et d’oxygène sur la figure 6.3. Nous notons ces décrochements suivant le plan A ou B de la séquence d’empilement auxquels ils appartiennent, avec un exposant 0, + ou - pour décrire la stœchiométrie. On peut remarquer que toutes ces structures sont symétriques par rotation de 180˚(suivant l’axe perpendiculaire à la figure), mise à part celle stœchiométrique centrée sur les plans B (B0) : l’atome d’oxygène au centre du décrochement peut être placé en position haute ou basse. La position haute est représentée sur la figure. Nous plaçons les atomes d’oxygène au niveau des décrochements centrés sur B pour les trois stœchiométries de manière à reproduire les configurations observées (et entourées en rouges) au cœur de la dislocation vis stable ou métastable (voir figure 4.15).

Nous rappelons que la structure de cœur de la dislocation coin 1/2<110>{100} est 2b pério- dique suivant la direction de la ligne et donc que la séquence d’empilement au cœur de la disloca- tion dans cette direction est ...A0B0A1B1.... Ainsi nous pouvons placer les décrochements décrits

précédemment soit en position d’indice 0, soit en position d’indice 1. Au final, chaque décroche- ment contenant 0, +1 ou -1 oxygène ajouté pourra être placé au niveau des plans A0, A1, B0ou B1.

CHAPITRE 6. GLISSEMENT DES DISLOCATIONS EN TEMPÉRATURE DANS UO2

Nous notons alors ces décrochements en rajoutant l’indice du plan atomique à la notation déjà introduite (A0₁,B₀+, A−₀ etc...)

Nous avons vu dans la section 5.2.3 lorsque la dislocation coin 1/2<110>{100} glisse que la structure de cœur pouvait être modifiée par des opérations de symétrie miroir suivant les plans orthogonaux soit à la direction de glissement, soit à la direction de la ligne ; ainsi que par des translations du cœur suivant cette direction de la ligne. Nous ne revenons pas en détail sur ces modifications déjà largement étudiées dans la section 5.2.3. Prendre en compte ces modifications de symétrie de cœur reviendrait à multiplier par 12 le nombre de configurations envisageables pour les décrochements. Nous aboutirions alors à 144 simples décrochements à étudier ... Nous ne prenons pas en compte ces modifications de symétrie dans notre étude car nous pensons que celles-ci ne devraient pas beaucoup modifier l’énergie des décrochements puisque les structures de cœur stable de basse symétrie et métastable de haute symétrie ont des structures atomiques et des énergies de ligne proche pour la dislocation coin (voir le tableau 4.3 de la section 4.2.3). De plus, nous avons en partie étudié l’impact de ces modifications de symétries dans la section 5.2.5 sur les barrières de glissement des dislocations droites et avons pu voir que celles-ci ne modifiaient ces énergies de migration que d’environ 0,1 à 0,2 eV, soit 10% de leur valeur environ. Nous suppo- sons alors que la symétrie du cœur reste la même sur toute la longueur de ligne (sauf bien sur localement au niveau du décrochement). Nous n’étudions donc que les 12 décrochements définis précédemment.