Étude des traces de particules induites par les interactions de protons de 3 GeV dans différents minéraux

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Étude des traces de particules induites par les interactions de protons de 3 GeV dans différents

minéraux

M. Maurette, R.M. Walker

To cite this version:

M. Maurette, R.M. Walker. Étude des traces de particules induites par les interactions de protons de 3 GeV dans différents minéraux. Journal de Physique, 1964, 25 (6), pp.661-666.

�10.1051/jphys:01964002506066100�. �jpa-00205847�

LE JOURNAL DE PHYSIQUE

ÉTUDE DES TRACES DE PARTICULES INDUITES

PAR LES INTERACTIONS DE PROTONS DE 3 GeV DANS DIFFÉRENTS MINÉRAUX

Par M. MAURETTE et R. M. WALKER (1),

Laboratoire de Chimie Physique, Faculté des Sciences de Paris, ^Centre d’Orsay.

Résumé.

On

étudié

microscope optique ^{les traces de} particules ^lourdes produites par les interactions de protons ^{de 3 GeV dans des} échantillons de mica, ^{de tektite et} d’olivine. Les résultats obtenus ont été utilisés _pour préciser les conditions dans lesquelles ^{il doit être} possible ^d’observer

des traces induites par les rayonnements cosmiques dans les échantillons naturels de

minéraux.

On

proposé également ^{une nouvelle méthode} pour déterminer la durée du parcours des tektites dans l’espace.

Abstract.

We present ^here

optical microscope study ^of heavy particle tracks induced by

3 GeV proton interactions in samples ^of mica, tektite, ^{and olivine. The results}

^{used to} specify

the conditions under which ^{it should be} possible ^to observe cosmic ray interactions ⁱⁿ natural

ples of these minerals. A

method of estimating ^cosmic ray exposure ages of tektites is also

proposed.

Tome 25 No 6 JUIN 1964

Des experiences effectuees avec des acc6l6rateurs et des r6acteurs nuel6aires ont montre que les

particules ^tres lourdes, poss6dant ^{un taux de} perte d’énergie sup6rieur ^{a une valeur} critique, ^forment

des traces dans le mica et d’autres cristaux [1-4].

Ces traces sont r6v6l6es par ^une attaque chimique

et on peut les observer au microscope 6lectronique

ou au microscope optique.

Price et Walker [5, 6] ^ont egalement ^constate

que des 6chantillons de mica naturels, ^non irradi6s,

contiennent des traces de fond ou

traces fos- siles

On peut ^montrer [6] qu’il n’y ^a que deux

sources de particules qui poss6dent ^{un taux de} perte d’énergie suffisant pour produire ^{de telles}

traces dans la nature : (a) ^les fragments ^{de fission} produits par fission spontan6e ^ou par fission induite et (b) les noyaux de recul provenant ^des

reactions de spallation ^{entre les} rayonnements ^cos- miques ^{de haute} energie ^{et les atomes} constitutifs du mica. Price et Walker ont montre que ^{les traces} fossiles qu’ils ^ont observ6es etaient vraisemblable-

ment produites par la fission spontan6e ^{de l’ura-}

nium present ^{sous forme} d’impuretés ; ^{dans le} pr6-

sent travail, nous avons expose des 6chantillons de mica, de tektite et d’olivine a des protons (1) Boursier de la

National Science Foundation )) des

Etats-Unis (Adresse permanente : General Electric Research

Laboratory, Schenectady, ^New York).

d’énergies

cosmiques

^{de mani6re a} determiner le taux de production ^et 1’apparence ^{des traces}

induites _par le rayonnement cosmique ^{dans ces}

substances. Nous avons choisi le mica afin de

pr6ciser ^dans quelles conditions il serait possible

d’identifier et d’étudier de telles interactions dans les echantillons terrestres. Nous avons 6tudi6 les tektites a cause de leur origine peut-etre ^extra-

terrestre qui impliquerait ^leur exposition ^{au flux} primaire ^du rayonnement cosmique ; pour ^cette meme raison 1’olivine etait aussi tres interessante

puisque ^{c’est un} constituant commun des m6t6o- rites.

Nous pr6sentons s6par6ment, pour ^chacun des min6raux étudiés, les resultats des irradiations

aux protons ainsi que leurs applications possibles

en g6opliysique.

1. Miea. - A) RESULTATS.

Cinq echantillons

de muscovite d’origines différentes, places ^dans

un meme emballage, ^{ont ete} irradi6s dans un fais- ce’au externe de protons ^{de 3 GeV} (accélérateur Saturne, Saclay).

Le flux total de protons, determine par I’activit6 du sodium 24 produit ^{dans une} feuille d’aluminium recouvrant les 6chantillons etait de

3,3 ^{X 1012} p/cm2.

LE

JOURNAL

PHYSIQUE. - T. 25

NO 6,

1964. 43

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01964002506066100

662

TABLEAU I

DENSITÉ

(NOMBRE

TRACES/CM2)

ÉCHANTILLONS

IRRADIES

3,3 X ¹⁰¹² p/cm2

(2) ^{Dans cet} 6chantillon, la distribution spatiale ^des petites ^{traces etait tres} heterogene.

(3) ^Le premier ^{chiffre donne la} densite moyenne pour ^toute la surface du cristal et le second la densite maximum d6termin6e dans des regions ^tres localis6es.

FIG. 1. ’Muscovite-expos6e ^a

flux total de protons ^de

3 GeV égal ^a 3,3, x ¹⁰¹² p/cm2 et attaquee ^{30 minutes}

dans de 1’acide fluorhydrique. On reconnait

grande

trace de fission (1)

^{fond de traces courtes} (2, 3).

Apr6s irradiation, les échantillons etaient cliv6s et attaqu6s dans de l’acide fluorhydrique ^{a 40} %,

a temperature ^ambiante. Apr6s ^une attaque ^de

30 minutes ^on pouvait voir dans les 6chantillons irradi6s et non irradi6s, ^{des traces} relativement

longues (L

¹³ v.) semblables a celles 6tudi6es antérieurement [5, 6, 7, 8] ^et attribuees aux frag-

ments produits par la fission spontan6e ^{des atomes}

d’uranium presents ^{sous forme} d’impuret6s. ^De plus ^les échantillons irradi6s contenaient un grand

nombre de traces tres fines dont les longueurs

etaient inf6rieures a 5u. ^La figure ^{no I montre a la}

fois les traces courtes induites par les protons ^et

FIG. 2.

Muscovite expos6e ^a

flux total de protons

de 3 GeV 6gal ^a 3,3 ^{X 1012} p/cm2 ^et attaqu6e ^{4 heures}

dans de 1’acide fluorhydrique.

une trace « fossiles _», longue, typique. ^{Dans le}

tableau I nous avons port6 ^les densit6s des traces

longues et courtes ( ⁵ u), ^{avant et} apr6s ^irradia-

tion.

Apr6s ^une attaque fluorhydrique ^{de 4} heures, ^on

n’observait plus qu’une distribution uniforme ^de figures de corrosion telles que celles ^{montrees sur} la figure ^{no 2. Dans} les 6chantillons irradi6s la den- site des figures de corrosion etait cent a cinq ^cents

fois sup6rieure ^a la densite des petites ^traces

d6crites ci-dessus. Comme on peut ^{le constater}

sur le tableau I, ^{les 5} échantillons poss6deiit ^les

memes densit6s de figures de corrosion. Les échan-

tillons de controle, ^non irradi6s, pr6sentaient ^le

meme type ^de figures ^de corrosion ; mais, ^contrai-

rement au cas des échantillons irradi6s elles se

trouvaient principalement group6es ^{en amas tr6s}

localises (surtout ^au voisinage ^des bords). ^II

semble que, dans les controles, ^les figures ^{de cor-}

rosion doivent etre associ6es aux regions ^m6cani- quement perturb6es de la surface. Dans le tableau I

nous avons represente la densite moyenne dans le cristal et la densite maximum dans les _amas, des

figures de corrosion observ6es sur les 6chantillons de controle. On peut voir que dans les échantillons irradi6s le nombre des figures de corrosion est aug-

ment6, ^en moyenne, d’au moins ^un facteur 100.

B) ^{ORIGINE DES} TRACES COURTES ET DES FIGURES DE CORROSION.

On peut expliquer A ^la

fois la presence ^des traces courtes et des figures g6om6triques de corrosion par Faction des noyaux de recul provenant des reactions de spallation ^entre

les protons ^{et les atomes} du cristal.

Bien que les muscovites présentent ^une gamme de composition relativement étendue, ^{nous leur}

avons attribu6 la formule KH2 A’3 (Si O4)3.

Les figures de corrosion visibles apr6s ^une attaque longue ^sont propablement ^{li6es a un} constituant normal puisque leur densite est constante d’un 6chantillon a l’autre. L’etude de 1’enregistrement

des ions lourds dans le mica [4] ^montre que le seul des elements constitutifs du mica qui ^{ait une}

ma3se assez grande pour que le ^taux de perte d’energie ^soit suffisamment élevé pour 1’enregistre-

ment des traces est le potassium. ^Les noyaux de rccul produits par les reactions protons-potassium

ont un parcours reel de plusieurs microns ; ^mais puisque ^ces noyaux de faible ^{masse sont} voisins du seuil de detection, ^{il est} probable qu’une partie ^seu-

lement de leur trajectoire produira ^{assez de} d6gats

dans le cristal pour ^etre r6v6l6e par 1’acide. En

supposant que chaque figure de corrosion repre-

sente un noyau ^{de recul} qui produit ^une region endommag6e ^de longueur attaquable ^R 6gale ^à 0,5 y, ^on peut ^{calculer une densite} (4) ^de figures ^de corrosion, D, 6gale ^{a 5 X} 103 jcm2 ⁴ partir ^{de la}

f ormule

Dans cette formule,

^est la section efficace de

spallation ^du potassium par les protons, No (K)

le nombre d’atomes de potassium ^par cm3, ^{et n le}

flux total (5) ^de protons. Cette densite theorique

est en bon accord avec la valeur expérimentale (6gale ^a 4,5 ^X 105/cm2), ^{et nous} pensons par

consequent, que les noyaux de recul produits par les reactions de spallation protons-potassium ^repre-

sentent 1’explication ^la plus probable ^de l’origine

des figures de corrosion observ6es.

(4) ^{Nombre de} figures par unite d’aire.

(5) ^{Nombre de} protons par unite d’aire.

Par contre les traces courtes visibles apres ^une attaque ^d’une demi-heure, ^{ont une} densite variable d’un 6chantillon a 1’autre et sont beaucoup ^moins

nombreuses que les figures ^de corrosion ; ^{elles sont}

donc probablement ^form6es par les reactions de

spallation ^des protons ^{avec les} impuret6s ^de poids atomique moyen, du mica (fer par exemple).

L’absence d’une augmentation mesurable du nombre de grandes ^{traces de} fission, ^montre que la concentration atomique ^{totale en elements lourds}

tels que U, Th, Bi, etc., susceptibles de subir la fission sous 1’action des protons ^est inf6rieure à 10-6. Cette conclusion est compatible ^{avec des}

mesures ant6rieures [7, 8] qui ^{ont montre} que les concentrations en uranium dans les micas sont extrêmement faibles.

C) POSSIBILITES D’OBSERVER DES INTERACTIONS

COSMIQUES ^DANS LES MICAS.

Dans une etude

ant6rieure, ^{Price et Walker} [9] avaient observé au

microscope 6lectronique ^{des traces dues aux reac-}

tions de spallation produites par les protons ^dans

un cristal de mica. Leur conclusion etait qu’un

6chantillon de mica expose pendant ^tres peu de

temps ^{au flux} primaire ^du rayonnement cosmique

devrait presenter ^{des traces evidentes de cette} exposition ; ^mais qu’il ^serait difficile, ^sinon impos- sible, ^{de trouver de} telles interactions dans les 6chantillons terrestres. Du fait de la technique

d’observation differente que ^{nous avons} utilis6e : la microscopie optique ^{et non} plus ^la microscopic 6lectronique, I’apparence ^{et la densite des évene-}

ments induits par les protons ^sont différentes de celles observ6es dans 1’etude ant6rieure, cependant

les conclusions générales ^restent toujours ^valables.

L’effet le plus reproductible ^{et le} plus ^caracté- ristique ^des protons ^de grandes energies ^{est la}

creation d’une densite uniforme de figures ^{de cor-}

rosion apr6s ^une attaque fluorhydrique ^suffisam-

ment prolongée. ^{En tenant} compte ^{de la} presence

des figures de corrosion identiques ^sur les échan- tillons de controle, ^{nous estimons} qu’il ^{devrait etre} possible ^de caract6riser un 6chantillon expose ^{a un}

flux de protons ^trente fois moins intense que celui que ^{nous avons} utilise ; c’est-à-dire que le flux total minimum de protons n6cessaire pour iden- tifier une exposition ^aux rayonnements cosmiques

devrait etre de l’ordre de 1011 p/cm2. ^{Ceci corres-} pond ^{a une dur6e} d’exposition ^dans 1’espace ^de

1 500 ans qui ^est relativement courte. Il est 6vi- dent que ^{si on} le peut ^un jour, ^{il sera} tres int6res- sant de recueillir des 6chantillons de mica ^sur la surface lunaire.

Puisque de tels 6chantillons lunaires ne sont pas

actuellement disponibles, ^nous allons considerer

maintenant les possibilités d’observer des inter-

actions du rayonnement cosmique dans les échan-

tillons terrestres. Pour estimer le nombre de

noyaux de recul ^{f ormes sous} différentes conditions

664

d’exposition, ^{nous avons} utilise le taux de reac- tions de spallation ^mesure dans les emulsions nucléaires par G. Puppi ^{et N.} Dallaporta [10] ^et

E. P. George [11]. ^{Nous trouvons} que pour ^les meilleures conditions d’exposition, c’est-à-dire a la surface du sol, ^{a une latitude} sup6rieure ^a 550, ^et

a une altitude de 3 600 metres, ^{la dur6e} critique d’exposition ^{est de 7 X 105 ans. La dur6e} d’expo-

sition critique augmente jusqu’à ^{3 X 108 ans} pour

une profondeur 6quivalente ^{a 20 metres d’eau et} jusqu’a 1,5 ^{X 109 ans} pour ^une profondeur 6qui-

valente a 100 metres d’eau. A 1’equateur, ^{ces durees} critiques ^{sont au moins 10 fois} plus grandes.

Puisqu’il ^nous semble peu probable que des échan- tillons de mica soient rest6s tres pres de la surface aussi longtemps, ^nous pensons qu’il ^sera pratique-

ment impossible d’observer des interactions* du rayonnement cosmique ^{dans le mica terrestre.}

En discutant de l’utilisation des traces de fission

spontan6e pour determiner Page d’échantillons de

mica, ^{Price et Walker} [6], ^{en se basant sur leur}

etude au microscope 6lectronique, ^{ont conclu} que les interactions du rayonnement cosmique ^{avec les}

atomes du cristal pourraient former des traces fos- siles dans certains echantillons. Le present ^travail

montre que 1’attaque fluorhydrique ^{de 30} minutes,

utilis6e habituellement pour révéler les ^traces de

fission, ^{ne fait} apparaitre qu’une ^{faible concentra-}

tion de traces courtes ( ⁵ (1.) produites par le

rayonnement cosmique ; ^{ceci demontre} que la contribution des rayonnements cosmiques ^{a la} production ^{des traces fossiles est} negligeable.

Malgr6 ^{la tres faible} probabilite d’observer des interactions du rayonnement cosmique ^{dans les} micas, ^{il est} int6ressant de considerer les possibi-

lit6s d’observer de tels 6v6nements dans les cristaux terrestres autres que le mica. Supposons que ^l’on

puisse d6velopper ^une technique pour révéler les traces dans un cristal compose d’éléments lourds,

tels _que le plomb. ^{Dans ce cas, les} rayonnements cosmiques induiraient la fission des _noyaux lourds,

ce qui produirait ^de longues ^traces de fission qu’on pourrait identifier tres facilement, ^{meme si elles}

etaient en tres petit ^{nombre. En} choisissant un

seuil de detection de 150 traces / cm2, une concen-

tration en atomes lourds de 5 X 1022/cm2 ^{et un}

parcours moyen des fragments ^{de fission} 6gal ^à

10 microns, ^on peut ^calculer que les durees d’expo-

sition par rapport ^au mica seraient diminu6es dans

un rapport ^{de 5 X} 10-5. Ces nouvelles durees

d’exposition ^sont beaucoup plus raisonnables et il serait donc possible, ^{au moins en} principe, que l’on

puisse trouver et 6tudier des interactions du rayon- nement cosmique dans certains 6chantillons ter- restres.

2. Tektites.

L’attaque fluorhydrique ^{de tek-}

tites irradi6es par des fragments ^{de fission} produit

djes figures de corrosion elliptiques, tres caracté-

ristiques, ^{dont le nombre est} proportionnel ^au

flux total de fragments ^de fission. Dans les échan- tillons de controle, ^non irradi6s, ^on peut ^voir 6ga-

lement de telles figures apr6s 1’attaque fluorhy- drique. ^En supposant que ^ces figures soient pro- duites par la fission spontan6e ^des impuret6s ^d’ura- nium, ^{Fleisher et Price} [12] ^ont applique ^la

m6thode de determination d’ages sugg6r6e ^par

Price et Walker [6] ^{et ont} obtenu des ages qui ^sont

en bon accord avec ceux determines par la m6thode

potassium-argon.

L’étude des tektites [13] ^montre que leur sur-

face ext6rieure a ete fondue pendant ^un passage dans l’atmosphère. ^Par consequent, ^{les traces} que l’on trouve sur ces surfaces sont dues a la fission

spontan6e ^{de l’uranium} depuis l’arrivée des tektites

sur la terre. Par contre, ^on peut ^montrer par le

calcul, que la temperature ^a l’int6rieur de certains 6chantillons de tektites suffisamment 6pais, ^devait

etre inférieure a la temperature ^a laquelle ^{les traces} disparaissent (voisine ^{de 500} °C), pendant le pas- sage des échantillons dans 1’atmosphere. Donc, ^le

nombre et l’aspect ^{des traces} produites ^{par les} rayonnements cosmiques pendant ^{la dur6e} du par-

cours des tektites dans 1’espace ^{ne devraient pas}

avoir ete modifies a l’int6rieur de celles-ci. Il ^en r6sulte qu’il ^{doit etre} possible ^en comparant ^les

densit6s de traces a l’int6rieur et a l’extérieur, ^de

donner une limite inf6rieure a la dur6e d’exposition

des tektites aux rayonnements cosmiques.

Guides par ^cette idee nous avons irradi6 deux échantillons de tektites d’Asie dans un flux Integra

de 6 X 1012 protons/cm2. ^Les densit6s de traces

(plus exactement de figures ^de corrosions) ^etaient respectivement ^de 2,3 ^x 103/cm2 ^et 0,9 ^X 103/cm2

FIG. 3.

Tektite d’Asie expos6e ^a

flux total de protons

de 3 GeV 6gal ^{a 6 X 1012} p/cm2 ^et attaqu6e ^{30 secondes}

dans de 1’acide fluorhydrique. ^{On voit}

figure ^de

rosion elliptique (1) produite par 1’attaque preferen-

tielle de la region ^du eristal endommag6e par les frag-

ments de fission.

665

avant l’irradiation et de 3,3 ^X 103jcm2 ^et 2,0 ^X 103 jcm2 apr6s l’irradiation. L’augmentation

du nombre de traces est donc d’environ 103 tra-

ces/cm2 pour les deux 6chantillons. ^La figure ^{no 3}

montre une region de l’une des tektites expos6e

aux protons ^et attaqu6e par 1’acide.

Dans une compilation r6cente, Taylor [14] ^donne

les concentrations suivantes d’elements lourds dans les tektites : U-3ppm, Th-12ppm ^et Pb-15ppm.

Connaissant les valeurs des sections efficaces de fission de ces elements _par les protons [13], ^nous

avons calculé, ^a partir de la formule (1), ^{une den-}

site de traces induites concordant avec la valeur

expérimentale. ^Par consequent, ^nous pensons que

1’augmentation de la densite de traces est due

principalement ^aux evenements de fission induits par les protons dans les elements lourds presents

sous forme d’impuretés dans les tektites.

En supposant que l’intensit6 ^et la distribution

spatiale ^des protons ^du rayonnement cosmique

soient rest6es constantes dans le temps ^et 1’espace,

nous avons calcule que l’irradiation que ^{nous avons} faite correspondrait ^{a une duree} d’exposition ^dans l’espace ^{de 8 X 104 ans.} Comme elle a plus que double la densite de traces dans l’un des échan-

tillon, il semble evident que par ^un comptage ^soi- gn6 ^{des traces on doit} pouvoir ^{mesurer une dur6e} d’exposition ^dans 1’espace plus ^courte que celles

mesur6es jusqu’A present [17]. ^{Une telle} experience

est en cours et sera d6crite ultérieurement.

3. Olivine.

Nous avons trouve que certaines faces de cristaux d’olivine ayant ^ete expos6es ^aux fragments de fission d’une source de 252Cf pr6sen- tent, apr6s ^une attaque fluorhydrique ^{ou un traite-}

ment dans une solution de potasse ^concentr6e port6e ^a 1’ebullition, ^des figures ^{de corrosion à} aspect g6om6trique simple (fig. 4). ^{On trouve ces} figures ^de corrosions en’tr6s grand ^nombre unique-

ment sur les parties irradi6es de la surface ; ^leur

nombre est proportionnel ^{au flux total de} frag-

ments de fission. Cependant, ^{ce ne sont} pas de vraies traces, ^comme celles que l’on peut ^observer

dans le mica.

tn utilisant une technique d’attaque identique,

nous n’avons pas ^note de difference mesurable entre les 6chantillons d’olivine avant et apr6s ^irra-

diation aux protons. Ce resultat n6gatif n’implique

pas que de tels effets ne puissent ^etre trouv6s dans l’olivine contenue dans les meteorites, ^{car les}

durees probables d’exposition des meteorites dans le rayonnement cosmique ^sont beaucoup plus grandes que la dur6e equivalente ^{que nous avons}

utilisée.

Conclusions.

Nous avons 6tudl6 la production

des traces par des protons ^{de 3} GeV, ^dans plusieurs

échantillons de mica, ^{de tektite et} d’olivine. Les resultats obtenus ont ete utilisés _pour préciser ^les

FIG. 4.

Olivine exposee

fragments ^de fission 6mis par

de 252C f et attaquee ³⁰ minutes dans

solution concentr6e de potasse bouillante.

conditions dans lesquelles ^{il doit etre} possible ^de

trouver des traces induites par les rayonnements

cosmiques ^{dans ces} min6raux. Nous r6sumons ci- dessous les resultats et conclusions les plus impor-

tants-:

1. Dans le mica, ^les protons produisent ^{des traces}

courtes et des figures de corrosion caractéristiques qui proviennent principalement des noyaux de recul f ormes par les reactions de spallation pro- duites par les protons ^{dans les elements} qui ^se

trouvent dans le mica.

2. Pour le mica, la densite de tels effets implique qu’il ^{doit etre} pratiquement impossible ^{de trouver}

des traces d’interactions du rayonnement cosmique

dans les échantillons terrestres. Par contre, ^une dur6e d’exposition ^{de 1 500 ans} dans le rayonne- ment cosmique primaire actuel donnerait des effets mesurables.

3. Malgre la faible probabilite d’observer les interactions du rayonnement cosmique ^{dans le}

mica terrestre, ^{on a} calcule que de telles int6rac-

tions, ^en principe, pourraient ^{Atre mises en 6vi-} dence, ^{dans un mineral terrestre contenant une}

tres forte concentration d’éléments lourds comme

le plomb.

4. Dans les tektites, ^les traces sont principale-

ment formees _par les fragments de fission produits

par ^les protons dans les elements tres lourds qui s’y

trouvent sous forme d’impuret6s.

666

5. Le taux de production ^{de telles traces} par le

rayonnement cosmique primaire semble tres impor- tant, ^et nous avons propose ^une nouvelle m6thode pour determiner la dur6e du parcours des tektites dans 1’espace.

6. Dans l’olivine, ^{nous n’avons constate aucun}

effet apr6s ^une irradiation qui correspond ^{a une}

dur6e d’exposition ^{dans le} rayonnement cosmique primaire ^{de 105 ans.}

Remerciements.

Nous voulons exprimer ^notre

reconnaissance a 1’6qtiipe ^du d6partement ^Saturne

en particulier ^{a MM.} Crussard, Shone, ^{et Det0153uf}

pour 1’aide g6n6reuse qu’ils ^{nous ont} apport6e ^au

cours des irradiations.

Nous remercions vivement Mlle Y. Cauchois,

directeur du Laboratoire de Chimie Physique ^{de la}

Faculte des Sciences de Paris pour l’intérêt qu’elle

nous a manifest6, ^{MM. Fleisher et} Price pour ^nous avoir communique des resultats avant publication

et M. Pellas qui ^{nous a} donne des 6chantillons.

L’un d’entre nous (R. ^M. W.) ^{tient a} exprimer

toute sa reconnaissance a la

National Science Foundation » des lJtats-Unis dont la bourse lui a

permis ^de s6journer ^{en France.}

Manuscrit _regu le 27 d6cembre 1963.

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