Sur la conductibilité thermique de monocristaux de germanium irradiés aux neutrons rapides

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Submitted on 1 Jan 1964

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Sur la conductibilité thermique de monocristaux de germanium irradiés aux neutrons rapides

H.J. Albany, M. Vandevyver

To cite this version:

H.J. Albany, M. Vandevyver. Sur la conductibilité thermique de monocristaux de ger- manium irradiés aux neutrons rapides. Journal de Physique, 1964, 25 (11), pp.978-980.

�10.1051/jphys:019640025011097801�. �jpa-00205904�

978

pour ]’absorption ^des manchons : ^ce coefficient aurait plutot tendance a etre sous-estim6 en raison de la forme du calorim6tre. La valeur obtenue pour EC4 ^serait plutot, ^{de ce fait,} 16g6rement ^sures-

tim6e.

Comme dans ^{le cas} précédemment ^{cit6 du Ra} E,

il semble que 1’6nergie moyenne B ^obtenue par calo- rim6trie soit ^un peu plus ^faible que la valeur d6ter- minee par integration ^des spectres.

Manuscrit requ le ¹⁹ juin ^1964.

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SUR LA CONDUCTIBILITÉ THERMIQUE

DE MONOCRISTAUX DE GERMANIUM IRRADIÉS AUX NEUTRONS RAPIDES

Par H. J. ALBANY et M. VANDEVYVER,

Service d’Électronique Physique, ^{Centre d’Études} Nucléaires de Saclay.

Résumé. 2014 ^La conductibilité thermique ^{x, entre} 80° et 300 °K, de monocristaux de germanium

irradiés à 70 °C par des neutrons rapides ^est analysée d’après le modèle de Callaway. On trouve que la diminution de

après irradiation

peut s’expliquer par la seule augmentation de la diffusion

en

03C420141

A03C94, relative à la diffusion des phonons par les défauts ponctuels ^ou "petits". ^{Il est}

nécessaire d’envisager ^une augmentation ^de la diffusion par parois, qui ^{est du} type ^{t20141 =} c/L. ^La diminution _{de L par} rapport ^aux dimensions géométriques ^du monocristal, après bombardement

neutronique, ^est associée à la formation d’amas de défauts de dimensions grandes devant les lon- gueurs d’onde des phonons. ^{Pour un flux} intégré maximum de 1,2 ^{X 1018}

cm20142, ^{cette dimi-}

nution augmente ^avec la dose d’irradiation indiquant ^une non-saturation des

de défauts.

Ces résultats sont comparés ^{à ceux} qui ^{ont été} précédemment ^{obtenus sur} du silicium.

Abstract.

The thermal conductivity ^{x, between 80° and 300} °K, ^of germanium single crystals

irradiated at 70 °C by fast neutrons is analyzed

the basis of the Callaway model. It is found that the

decrease after irradiation cannot be explaned only by the increase of the 03C420141

A03C94

scattering, ^{relative to} phonon scattering by point

small " defects. An increase of the 03C420141 = c/L scattering by ^the crystal boundary ^{must be} considered. The L decrease in compa- rison with the geometrical sizes of the single crystal, after neutron bombardment, is associated with the formation of defect clusters having ^sizes larger ^than phonon wavelengths. ^{This dimi-}

nution is found to increase with irradiation dose indicating that, up to ^{1.2 X} 1018

cm20142 the maximum integrated ^flux used, ^{there is}

^cluster saturation. A comparison is made of these results with those previously obtained in silicon.

LE

JOURNAL

PHYSIQUE

25, ^NOVEMBRE 1964,

^978.

Des resultats de mesure de conductibilite ther-

mique ^{sur des} monocristaux de germanium ^irradi6s

aux neutrons rapides ^sont analyses ^en considerant la diffusion additionnelle des phonons par les d6- fauts de reseau cr66s par le bombardement nu-

el6aire. En plus ^{des defauts} ponctuels ^{ou formes de} plusieurs ^{lacunes ou} interstitiels associ6s qu’il pro- duit soit directement, ^{soit surtout} par des chocs secondaires le long ^{de son} parcours, I’atome pri-

maire forme en fin de celui-ci un amas de def auts :

pointe ded6placemerit ^{de Brinkman} [1] ^{ou zone}

riche en lacunes de Seeger [2]. ^{La diffusion des} pbonons par ^ces imperfections ^{est consideree}

comme etant de deux types : les défauts ponctuels

ou petits ^en comparaison ^des longueurs ^{d’onde des} phonons ^{donnent lieu a une diffusion de la forme} [3]

[4] ^T-1

^A w4, ^ou

^{est le} temps ^{de relaxation}

et w la pulsation ^des phonons. ^{Par contre, les}

amas de défauts [5] ^{dont les} dimensions sont

grandes par rapport ^aux longueurs d’onde des vibrations de reseau diffusent les phonons ^ind6- pendamment ^{de la} pulsation [6] ^{avec un} temps ^de

relaxation

L /c, ^{ou c est la} vitesse moyenne des

phonons ^{et L} repr6sente alors la distance moyenne entre amas de def auts. Pour le monocristal non

irradi6, ^la longueur caractéristique ^{L est limitde}

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019640025011097801

979

par les dimensions géornétriques ^de 1’6chantillon et est donnee par L

2=-- 1/2 Si/2 oij S est la section de celui-ci.

Sur la base de ces considerations et en utilisant le mod6le de Klemens [5] ^{ou celui de} Callavay [7]

pour la conductibilité thermique, on trouve [8], [9]

que, pour le silicium irradi6 _par des neutrons

rapides, la diminution de ^x apres bombardement

ne peut s’expliquer ^{par la seule} augmentation ^{de la}

diffusion en T-1

A 6)4 ^et qu’il ^est nécessaire de tenir compte ^d’une augmentation de la diffusion

en r-l = c/L. ^{La reduction} importante, apr6s irradiation, ^de L par rapport ^aux dimensions du monocristal est associ6e a la formation d’amas de d6fauts dont les dimensions sont grandes ^devant

les longueurs ^{d’onde des} phonons ; ^ce qui ^donne

lieu a une diffusion du type ^Casimir [6] ^{( r- 1 =} c/L).

I,es donndcs expérimentales ^{a des} temperatures

inf6rieures a 120 OK, ^d’une part, ^et theoriquement,

la diminution de L, ^de l’autre, ^nous laissaient pr6-

voir un déplaeement ^{du maximum de x vers de} plus ^haute temperature apr6s irradiation. Une con-

firmation [14] ^{de cet effet a ete} derni6rement

apport6e ^{dans le cas du} germanium ^irradi6 par des neutrons rapides

Nous utilisons ici le mod6le de Callaway [7] qui

tient compte a la fois des deux modes de diffusion

T-1

Aw4 et r-1

cIL, ^{et des} interactions à trois phonons ^de types umklapp ^et normal ; ^le temps ^de relaxation global ^{est :}

-r;-1 = elL + A(ù4 + Bl (ùl T’ + B" (ùl T’

ou tu-1

Bl ^{w2 T3 est le} temps ^de relaxation des processus umklapp ^et TN’

B2 ^{6)2 T3 celui des}

processus ^{normaux, La} prise ^en consideration dans

Tc des processus normaux, qui donnent lieu a une

distribution de Planck d6plac6e, ^{conduit a} 1’expres-

sion suivante de la conductibilité thermique, ^6ta-

blie _par Callaway [7].

k, A ^{et 0 sont} respectivement ^{]a constante de} Boltzman, ^{la constante} de Planck divisee par 2n et la temperature ^de Debye. La contribution du terme B I2, qui depend ^de ]’importance ^{relative des}

processus umklapp par rapport ^aux processus nor-

maux, est négligeable devant celle de I, ^{aux basses} temperatures [7], [10], ^{mais elle ne 1’est} plus ^dans

1’interv alle de temperature ^{de variation de x} que

nous considérons dans le cas present, ^{a savoir}

80° - 300 oK. Aussi l’integration num6riqiie ^de l’expression (1) ^{a-t-elle ete} effectuee pour les deux termes I1 ^et pI2.

Les resultats de mesure de conductibilité ther-

mique analyses ^{sont ceux} qui ^ont ete obtenus par Van Dong, Vandevyver ^{et Pham} Ngu Tung [11]

sur trois monocristaux de germanium ^{de memes} dimensions, dont deux avaient ete irradi6s a ’l0 °C environ avec des flux int6gr6s ^{de 6 X 1017 et} 1,2 ^{X 1018 neutrons} rapides cm-2 ; ^{ces resultats}

sont repr6sent6s ^{sur la} figure ci-jointe. ^{On recherche}

FIG. ’I.

deux des quatre param6tres L, A, B1 ⁺ B2 et B1/(B1 ⁺ B2) intervenant dans 1’expression (1), qui donnent pour

le meilleur accord avec les donnees experimentales. ^La procedure ^{suivie reste}

la meme que celle que nous avons envisag6e pour

I’analyse ^{des r6sultats sur le silicium irradi6} [9]. ^La

vitesse moyenne ^c des phonons ^{et la} temperature

de Debye pour le germanium ^sont prises 6gales [7]

respectivement ^a 3,5 ^{X 105} cm/s ^{et 375 OK, et}

leurs variations apres irradiation sont n6g]ig6es.

Pour le germanium ^non irradi6, ^on prend ^{pour L}

et A les valeurs respectives ^{0,564 cm et} 2,4 ^{X 10-44 s3} [10], d6duites a partir des expres- sions suivantes :

dans cette derni6re expression (Klemens) ^relative

980

aux fluctuations isotopiques ^de masses, Vo ^{est le}

volume atomique, /i les fractions d’atomes i de

masse Mi ^{et M ]a masse} _moyenne. On recherche alors les valeurs qu’il ^{faut donner aux} deux para- metres Bl + B 2 ^et B, l(Bl + B2) , ^{associ6s aux inter-}

actions phonon-phonon, pour que ^x soit en meilleur accord possible ^{avec la courbe} expérimentale. ^Les

valeurs ainsi a6termin6es de ces param6tres ^sont

par la suite conserv6es dans l’analyse ^{des r6sultats}

obtenus sur les 6chantillons irradi6s, ^resultats pour

lesquels ^les parametres ^{A et L sont} ajustés. ^Les

valeurs pour B1 + B2 ^et B1(Bl + B2) ^sont 2,8 ^{X 10-23 s} deg-3 ^{et 0,07} respectivement. ^Les

valeurs calcul6es de

(courbes ^{en traits} pleins ^sur

la figure) correspondent ^aux valeurs suivantes des

param6tres ^{A et} L, ^estim6es A ± ^{10 a 15} %.

II faut noter, ^{en ce} qui ^concerne l’importance

relative du second terme B/,2 ^dans l’expression (1),

que pour le germanium ^le rapport B,2 /I, ^{est d’envi-}

ron 0,1, ^{1 et 4 aux} temperatures respectives 800,

1600 et 300 OK.

Les valeurs de A obtenues apr6s irradiation peuvent difficilemedt etre compar6es directement A la valeur calculee pour le germanium ^{non irradi6.}

Si cette dernière est due uniquement a des fluc- tuations de masse d’origine isotopique, les pre- mi6res devraient etre associ6es pour la partie (AGe ^lrrad.

AGe) ^{à des} champs de contrainte de défauts de reseau.

En associant la diminution de L apr6s irradiation a la formation d’amas de défauts et en admettant que Ja section efficace de diffusion des phonons [12]

est 6gole ^{a la section} g6om6trique ^{rcR2 des amas} supposes spb6riques, de rayon moyen R, ^le

nombre n d’amas _par cm3 serait n

I /7rR2 ^{L. On} peut ^voir qu’entre les deux flux 6 X 1017 et

1,2 ^{X 1018 n} cm-2, ^{L a} presque diminue de moiti6,

et par consequent, ^en supposant ^R constant, ^la densite des amas a presque double. Ce qui indique

que pour ^ces doses d’irradiation effectu6es à

N

70 oC, ^{on ne saurait} envisager ^{une saturation}

des amas de d6fauts [11]. L’estimation de la den- site de ceux-ci nécessite la connaissance de R. La determination des dimensions moyennes d’amas ^a ete effectu6e par differentes m6thodes (voir ^refe-

rence 13). D’apr6s ^les observations de microscopie 6lectronique ^par transmission effectu6es sur du ger-

manium irradi6 a la temperature ^{ordinaire avec un}

flux int6gr6 ^de 6,3 ^{X 1017 neutrons} rapides cm-2,

un diam6tre _moyen d’environ 50 A ^est évalué pour les amas dont le nombre ^est trouve inférieur de

plus de 5 fois au nombre de primaires [13]. ^En prenant ainsi pour 2R ^une valeur de 50 A et pour la section efficace aux neutrons rapides pour le ger- manium 4 barns, ^le rapport N In du nombre de

primaires ^au nombre d’amas est 12,5 ^{et 14} respec- tivement pour les doses 6 ^X 1017 et 1,2 ^{X 10 18}

n cm-2. Par ailleurs, pour le silicium irradi6 a 70 °C

avec un flux integre ^de 1,2 ^{X 1018 neutrons} rapides.

cm-2 [9], ^le parametre L est trouve 6gal ^à 1,1 ^{X 10-3 cm. Si} l’on consid6re le rapport LstILG,

’

relatif au silicium et au germanium soumis a la meme dose de 1,2 ^{X 1018 n} cm-2, ^{il est} pres ^du

double du rapport, NGe/Nsi, ^{du nombre de} pri-

maires de germanium ^{au nombre de} primaires ^de silicium ; ^ce dernier 6tant calcul6 en prenant pour la section efficace aux neutrons rapides ^{une valeur}

de 2 barns. L’observation pr6c6dente ^laisserait

supposer que la densite des ^amas de d6fauts cr66s a 70 °C par les ^neutrons rapides ^est plus impor-

tante dans le germanium que dans le silicium.

Compte ^tenu, cependant, ^des approximations ^con-

sid6r6es et des resultats exp6rimentaux ^{limites à}

80 OK, ^{il est} n6cessaire de faire une verification de cette observation par des ^mesures de

jusqu’à ^la temperature ^{de I’h6lium} liquide.

Manuscrit regu le ⁴ septembre ^1964.

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