Sur les interactions des neutrons rapides avec les noyaux d'uranium

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Sur les interactions des neutrons rapides avec les noyaux

d’uranium

La. Goldstein, A. Rogozinski, R.J. Walen

To cite this version:

SUR LES INTERACTIONS DES NEUTRONS RAPIDES AVEC LES NOYAUX D’URANIUM Par LA. GOLDSTEIN, A. ROGOZINSKI et R. J. WALEN.

Laboratoire _Curie, Institut du Radium.

Sommaire. 2014 Les auteurs étudient

avec une source de Po + Be et au moyen d’une chambre d’ioni-sation à _hydrogène sous une _pression de 35 atm, la diffusion _élastique et _inélastique des neutrons rapides par l’uranium. Ils discutent la possibilité de mettre en évidence, par cette méthode, la libération de

neutrons dans la _rupture de l’uranium _{provoquée par des neutrons rapides. Ils concluent que} ce mode de _rupture est _possible, mais les nombres caractérisant ce processus ne _peuvent être _précisés avant d’avoir des renseignements plus amples sur la diffusion _{inélastique.}

La section totale de diffusion a été trouvée _égale à 11. 10-24 cm2 _{(± =} 15 pour 100), nombre plus élevé que celui obtenu par une _{extrapolation} à _partir des éléments lourds les _plus voisins; cela _implique

en _{particulier que les réactions} en chaînes ramifiées, si de telles chaines sont _possibles, peuvent être observées avec des masses d’uranium _{plus faibles que celles qui} ont été envisagées.

Introduction. - Avant

d’exposer l’objet

et les résultats de notre

travail,

il nous a _paru utile de résumer très brièvement les résultats des travaux concernant la libération de neutrons lors de la

rupture

nucléaire de l’uranium

_provoquée

_par les neutrons.

Des

_expériences

récentes

_[1]

ont montré _{que les} noyaux d’uranium et de

thorium,

par suite de la

capture

d’un neutron,

peuvent

être scindés en deux

ou

_plusieurs

_noyaux avec conservation de la masse

et de la

_charge.

Ces

atomes,

formés à la suite de

l’explosion

des _{noyaux d’U} ou

_{de Th,}

sont radioactifs et en

_particulier

subissent une série de

transfor-mations

avant d’atteindre un état stable. Dans une

telle

_explosion

nucléaire une

_quantité

considérable

d’énergie

est libérée

_(environ

200

MeV) [2]

dont une

partie

est

_emportée

sous forme

_d’énergie

_cinétique

par les atomes créés dans

l’explosion,

ceux-ci étant

projetés

avec une

_{énergie qui}

_peut

atteindre ₇₀ MeV.

Si l’on admet

_qu’une

telle

_rupture

nucléaire donne naissance à deux éléments

seulement,

situés vers le milieu de la classification des

éléments,

chacun d’eux doit alors contenir

plus

de neutrons _que

_l’isotope

stable le

_plus

lourd

_qui

aurait le même nombre de

charge.

Cet excès de neutrons

_peut

être résorbé soit par une série de

_{transformations p successives,}

soit par une émission directe de neutrons

_pendant

ou

_après

la

_rupture

_{du noyau lourd.} En

_effet,

on

observe un certain nombre de

_filiations

_parmi

les

_produits

de

_{l’explosion}

du _{noyau d’Uranium.} Comme

_chaque

_{transformation g}

_correspond

à la transformation d’un neutron en

_proton,

réduisant

ainsi de

deux,

unités l’excès de neutrons dans le noyau résultant

(par

rapport

aux

_protons)

on voit que, tout au moins en

_partie,

le bilan

neu-trons-protons

s’équilibre

par un _{tel processus.}

Mais,

comme l’ont

_supposé

F. Joliot

_{[ 3 ]}

et N. Bohr

_[4],

la

_rupture

des noyaux d’U ou de Th

pourrait

donner

naissance,

suivant

l’énergie

des neutrons

_qui

les

_provoquent,

à différentes combi-naisons de

_couples

_{de noyaux excités.} Pour

_équilibrer

le bilan

_{neutrons-protons}

de chacun de ces

_couples

on

_peut

donc

_envisager

une combinaison différente des deux processus : transformation

j3

et

_départ

des neutrons

_(1).

L’hypothèse

de l’émission de neutrons lors de la

rupture

nucléaire de l’uranium a été formulée la

première

fois _par von

_Halban,

Joliot et Kowarski

_[7]

et _{vérifiée par} ces auteurs dans le cas du bombar-dement par neutrons lents

_{(thermiques). Depuis,}

d’autres

_{expérimentateurs}

ont montré

_également,

toujours

par neutrons

lents,

la libération de neutrons dans les

_explosions

nucléaires de l’U.

Différentes méthodes ont été _{utilisées pour} la détection des neutrons émis lors de telles

_ruptures.

L’une

_[8]

d’elles a _pour

_principe

la

_production

d’un élément

_radioactif,

_par une réaction

_{(n, p)}

à l’aide de neutrons d’une

_qualité

différente de celle des neutrons

qui provoquaient

la

_rupture.

En outre, les neutrons créés sont, au moins en

_partie,

de

_{grande énergie,}

la

production

de la

_{réaction "-S (n, p) ; ~p}

utilisée nécessitant en effet des neutrons

_d’énergie

au moins

égale

à 2 MeV.

Depuis,

on a réussi à montrer

[9]

_que

des neutrons d’une

_énergie

allant

_jusqu’à

II MeV sont émis _{par le noyau} d’U sous l’action des

neutrons

_thermiques.

Une autre méthode utilisée

[Io, II]

consistait à étudier la

_répartition

de la densité des neutrons en fonction de la distance détecteur-source dans une solution contenant la source et la substance à étudier.

G. P. Thomson et collaborateurs

_[I2]

ont montré par une méthode

_{analogue qu’un grand}

nombre de

neutrons sont émis lors de la

_rupture

_{du noyau} d’U

provoquée

tant _par neutrons

_thermiques

_que

_rapides.

Ces auteurs n’ont

_cependant

_pas

_analysé

rigoureu-sement la

_répartition

de la densité des neutrons en

(1) Il faut _{cependant signaler que Bjerge,} Brostrom et

Koch _[5] n’ont pu mettre en évidence aucune différence de

forme dans les courbes de décroissance _globale des _produits de la _rupture d’U ou de Th provoquée soit par neutrons

rapides, soit par neutrons lents. Ce qui cependant, d’après Frisch _[6] n’est pas en contradiction avec _{l’hypothèse} folmulée

fonction de la distance du détecteur de la source, ce

_qui

rend leurs conclusions incertaines.

C.

_Haenny

et A.

_{Rosenberg [13]}

ont étudié le

phénomène

à l’aide d’une chambre d’ionisation à hexane

_liquide.

J. Rotblat

_{[ 14] a}

étudié

_également,

mais par un

_dispositif

difficile à

_analyser,

la variation d’intensité d’un faisceau de neutrons

_lorsque

celui-ci traverse

_UsOg,

Al et CuO étant choisis comme _corps

de référence.

Von

_{Droste [r5],}

Szilard et Zinn

_{[ 6],}

utilisant des chambres d’ionisation à He et

_H2

en

_compteurs

proportionnels,

ont montré

_qu’en

_provoquant

la

rupture

de l’U _par des neutrons

_thermiques,

des neutrons de

_{grande énergie cinétique}

sont émis

(i

à 2 _par

rupture).

Aucun de ces travaux n’a fourni avec certitude la preuve d’une émission de neutrons

_lorsque

la

rupture

des _noyaux d’U est

_provoquée

_{par des} neutrons

_rapides

_(2).

On a d’autre

_part

_envisagé,

au cas où le nombre de neutrons émis en _{moyenne par}

_rupture

serait

supérieur

à un et en tenant

_compte

des sections efficaces _{pour la diffusion} et

_{l’absorption}

de ces

neutrons

_rapides

_par

l’U,

la

_possibilité

de la

multi-plication

des neutrons

_rapides,

_permettant

la

produc-tion de réacproduc-tions nucléaires en chaînes ramifiées

_[17].

La section efficace _pour la diffusion des neutrons

rapides

par

l’U,

qui

n’avait pas été déterminée

expérimentalement,

n’a pu être _{évaluée que par}

extrapolation

dans les travaux cités. Or les

diver-gences

qui

existent sur les données

_{expérimentales,}

d’ailleurs _peu

nombreuses,

concernant les sections efficaces de diffusion en

_général,

rendent une telle

extrapolation

incertaine.

L’un des

_objets

de ce travail est de discuter la

possibilité

de montrer une éventuelle émission

neutronique

lors de la

_rupture

_{des noyaux}

d’U,

provoquée

exclusivement par neutrons

_rapides.

Nous nous sommes

_également

_proposé

- et c’est

l’autre but de ce travail - l’étude

quantitative

des sections efficaces _pour la diffusion

_élastique

et

inélastique

des neutrons

_rapides

_{par l’uranium.} Conditions

expérimentales.

- Dans _ces

expé-riences deux chambres d’ionisation furent

_employées

comme

_appareils

détecteurs de neutrons.

1. Une chambre d’ionisation

_cylindrique

à

_parois

en fer de 1 cm

_{d’épaisseur remplie}

de

_{H 2}

sous une

pression

de 35 atm. Ses dimensions étaient : 6,5 cm de diamètre et 20 cm de hauteur. Elle était entourée

ou non suivant les

_expériences

de 2 cm de

_plomb.

(2) On a _{pu néanmoins montrer qu’une} émission neutro-nique différée suit la _rupture des noyaux d’ U et de Th par les neutrons lents et les neutrons rapides. La section efficaces pour ce _processus est de l’ordre de ?s cm2 Dans toutes les _expériences relatives à l’émission de neutrons de rupture, cette section efficaces se trouve _intégrée dans toutes celles _qui sont relatives aux neutrons de rupture.

2. Une chambre d’ionisation à

_{diélectrique liquide}

[hexane]

] [19].

Les sources de neutrons

_rapides

utilisées étaient : 10 Rn - Be

_(200-300

mC)

et z Po + Be N 3 mC

équivalent (Rn

+

Be).

Les sources de

_{Rn +}

Be ne nous ont servi _{que pour} des essais

_{préliminaires,}

car les fortes

_épaisseurs

d’absorbant nécessaires pour atténuer les effets du

rayonnement

y, même dans la chambre à

H2,

rendaient les résultats difficilement

_analysables.

Aussi avons-nous eu recours dans les

_expériences

définitives

_uniquement

à une source de Po +

Be,

dont le

_rayonnement

y a _{pu être}

_négligé,

et

_qui,

malgré

sa faible intensité s’est encore avérée

suffi-sante,

après

que nous eûmes notablement accru la sensibilité des

_appareils

de mesure.

Nous étions néanmoins

_obligés

d’utiliser des

conditions

_{géométriques}

défavorables

_{(grands angles}

solides)

entraînant

_quelques

difficultés dans

_l’analyse

des courbes obtenues.

L’électrode isolée de la chambre d’ionisation était connectée à la

_grille

d’une

_lampe

électromètre

compensée,

qui,

suivant la sensibilité

_exigée

_{pour les} mesures, était munie d’une résistance de fuite de 1011 ou de I012 ohms. La

_compensation

de la

lampe

électromètre a été réalisée soit suivant le

_principe

indiqué

par l’un de nous

_[20],

soit _par un

_montage

en

_pont.

Le

_{galvanomètre}

était muni d’un enrou-lement

d’amortissement,

indépendant

de l’enroule-ment de mesure,

_permettant

de diminuer à volonté les oscillations du

_spot

résultant des fluctuations du

courant, sans

_changer

la sensibilité de l’instrument. Dans la

_plupart

de nos

_expériences

les courants mesurés étaient

_produits

_par une trentaine de

_protons

rapides projetés

par seconde dans le gaz de la chambre. Ceci

_implique,

avec une constante de

_temps

du circuit de

_grille

de

1,5

sec, des fluctuations

attei-gnant

25 _pour 100 du courant moyen. La

précision

de la mesure du courant d’ionisation était

supé-rieure à i _pour 100

_malgré

la forte fluctuation du

courant :

_chaque

_{valeur de l’intensité était la moyenne} d’au moins 5o mesures effectuées de 10 en o sec. La sensibilité au

_potentiel

des

_montages

était

de 8 ooo divisions de l’échelle par volt. Avec une

résistance de fuite de

_grille

de 1011

ohms,

la sensibilité

au courant était donc

I, 2. I 0-15

A =

3,6.10- 6

U. E. S.

par division. L’intensité des courants mesurés variait de 10-5 à 5 . ~ o-~ U.E.S.

Essais

_{préliminaires.}

-- Nous _avons effectué

quel-ques essais

préliminaires

avec des sources Rn ₊ Be. Ces essais se sont montrés très

difficiles,

car il était nécessaire de

_disposer

sur le

_trajet

direct _du rayon-nement des

_épaisseurs

_supérieur

à 25 cm _{de Pb pour}

que le courant mesuré soit

dû,

en

_majeure

_partie,

aux neutrons. Ces

_épaisseurs

diminuent considéra-blement l’intensité en _neutrons, en en

_changeant

la

composition spectrale,

et en

_pratique

la source

479

diffuse constituée par toute la masse de

_plomb

entourant la source.

Ces effets de filtration sont encore

_plus

accentués

avec la chambre à hexane pour

_laquelle

le

_rapport

courant v

t ’ ,j- r ’ 1 est à _peu

_près

dix f ois

_plus

courant _y neutrons) es a peu IX OIS P us

fort _{que pour} la chambre à

H2.

C’est ainsi que, par

exemple, après

une filtration

de io

cm de

Pb,

le

_rapport

en

_question

est

_égal

à

₇₅

_pour 100 dans le cas de la chambre à

_H2,

et n’est que due 15 _{pour 10oo dans le} cas de la chambre

à hexane

_(conditions

de

_{l’expérience}

de C.

_Haenny

et A.

_{Rosenberg) [13].}

De

_plus,

tout diffuseur

placé

sur le

_trajet

direct ou latéralement

_change

encore la

_quantité

de

_photons

tombant sur la chambre. Nous estimons _{que, contrairement} à ce

qu’implique

le travail de ces auteurs, aucune mesure se

_proposant

de déceler des différences

faibles,

entre des courants dus aux

_neutrons,

ne nous

_paraît

alors

possible.

Étude

de la diffusion des neutrons

_rapides

(Po

+

Be).

- Nous _avons cherché les

expériences

dont

_l’analyse

fait intervenir dans

_{l’expression}

donnant le courant d’ionisation des combinaisons différentes des sections de diffusion

_élastique

et

inélastique

0" e)

et de

_rupture

_(o~,~)

éventuellement

accompagnée

de neutrons

_(en

_{moyenne ),.} neutrons par

rupture).

Nous nous sommes arrêtés aux deux

_expériences

suivantes :

io

_Expérience

de

_diflusion.

- Le

dispositif

géomé-trique

est

_représenté

_{par la}

_{figure i.}

La substance

Fig. i. Fig. 2.

diffusante et la chambre sont

_disposées

de

_part

et d’autre de la source dont la distance à cette dernière est invariable. Le

_rayonnement

direct n’est donc pas modifié.

2~

_{Expérience d’absorption.}

- La

source est

_placée

ici au centre de la matière à étudier

_{(fig. 2).}

Ces deux

_expériences

font intervenir au

_point

de

vue du calcul deux combinaisons différentes des

sec-tions

efficaces,

dont nous

_parlerons

_plus

loin et

_qui

permettent

ainsi l’élimination de l’une d’elles. Pour l’uranium il intervient trois sections

efficaces,

et il n’est pas

possible

d’isoler la section a-,

_qui

nous intéresse sans connaître au moins l’une des sections de

diffusion,

car

_{figure toujours}

dans une expres-sion contenant soit 7,, soit 7i.

Expériences

de diffusion. - Les résultats des

expériences

sont montrés dans les courbes de la

figure

3

_qui

_{représentent,}

en fonction de

_{l’épaisseur x}

des substances diffusantes à

étudier,

l’accroissement relatif

_{Q (x)}

du courant,

produite

par les neutrons en

présence

du

diffuseur,

sur le courant en absence du diffuseur

_(3).

Fig. 3.

La chambre d’ionisation ne faisant aucune

distinc-tion entre les neutrons au

_point

de vue de leur

qualité,

nous devons voir d’abord la

_{signification}

de la section efficace _{de diffusion que} nous donnera

_{l’expérience.}

a7T sera dans ce

_qui

suit une

grandeur, exprimée

en centimètres

_carrés,

et _{déterminée par} le courant d’ionisation que donnent les neutrons diffusés dans une chambre d’ionisation

_identique

à celle

_qui

mesure le faisceau

direct,

et

_{identiquement disposée}

par

rapport

aux neutrons à mesurer.

Signification

de - Le courant d’ionisation

mesuré dans la chambre et

_rapporté

à un neutron est une fonction de

_l’énergie

de ce neutron.

_Appelons

(3) On voit que les courbes Q (x) présentent à _partir de 6 à 7 cm _{d’épaisseur} une _{apparence de palier} due surtout à l’éloignement de ces couches aussi bien de la source _{que de}

la chambre d’ionisation. Nous n’avons pas pu utiliser la donnée _{numérique précise que constitue} ce _{palier n’ayant}

donc

k~

un facteur d’efficacité de la chambre pour un neutron

_d’énergie

En, kE

étant

_{proportionnel}

au

courant d’ionisation. Soient ai, va les sections efficaces de chocs avec un _noyau, ce choc étant

respectivement élastique,

inélastique

ou,

_plus

géné-ralement

_(7,)

ce choc conduisant à un _processus a

(transmutation,

capture, rupture);

soient

ke, ki,

k~l les facteurs d’efficacité de la _{chambre pour} le neutron

ayant

subi le choc

_élastique

ou

_{inélastique,}

ou

résultant du _processus a

_{(en particulier lorsqu’il}

s’agit

d’un processus de

simple disparition

du neutron :

_capture,

transmutation, k«

=

o).

D’après

ces définitions on voit que :

....

Si nous _{posons, par}

_définition,

_{que pour les} neutrons directs k =

i, nous aurons aussi k, = _i, car la

diffusion

_élastique

ne

_change

_pas

_{appréciablement}

l’énergie,

sauf pour les _{corps très}

_légers.

Pour les _corps autres _que

l’uranium,

nous aurons

ainsi o-y = _(Je -f-

ki a-i.

Pour

l’uranium,

_en notant _al’ la

section efficace moyenne pour la

rupture

par neutrons

rapides,

et si vr est le nombre moyen de neutrons éventuellement réémis par

rupture,

ceci donnera :

17 T = _{6Q + kiai+}

Facteur

_{d’efficacité}

de la chambre. - Nous _avons

calculé ce facteur de la

_façon

_{approximative}

suivante :

Ayant

assimilé la chambre d’ionisation à une

_sphère

du même volume et de rayon r,

chaque

neutron rentrant dans la chambre

_possède

une

_probabilité

de

_projeter

un

_proton

_égale

à _CFp section

effi-cace de

choc,

1~l nombre d’atomes par centimètre

cube,

1

_trajet

moyen

ll

= 4 r .

Le

trajet moyen l’

contenu dans la chambre et offert au

_proton

_projeté

avant _{que celui-ci} ne rencontre la

_paroi

est _{à peu}

près

r.

~ Fig. 4.

Partant de la courbe donnant la

_perte

_d’énergie

des

_protons,

nous avons calculé

_{graphiquement :}

io _{utilisation moyenne} d’un

_proton

_d’énergie

donnée et naissant au hasard dans la chambre; 2° courbe de l’utilisation des neutrons

_d’énergie

En

(fig.

4),

en

1 observant la

_{proportionnalité de ap}

à

(E12) -:!

et la

distribution

_{angulaire qui}

_{donne pour des} neutrons

d’énergie

En un

_spectre

de

_protons

allant de zéro

à

En.

La valeur absolue de k est

_sujette

à caution car elle est basée sur la

_composition

_spectrale

des

neutrons de Po +

Be,

dont on

_peut

admettre

que 5o pour 10o sont _peu

rapides (E,,

l 05

eV)

et

possèdent

un I~ très

_{petit (k -}

0,1 à

o, 2).

Analyse

de la

_diffusion.

- Dans

l’analyse

qui va

suivre nous _supposons en

_{première approximation}

que les neutrons subissent une

_absorption

exponen-tielle.

Ceci,

on le

_sait,

n’est _pas tout à fait exact. Il faut

_cependant

_remarquer

_qu’il

_{s’agit toujours}

ici

d’absorptions

faibles,

et de ce fait il nous suffit de

connaître de

_façon

assez

_approchée

ces coefficients

d’absorption.

Nous reviendrons ailleurs sur ce

_point.

Fig. 5.

Une autre

_{approximation,}

_{nécessaire pour} le

calcul,

consiste à assimiler la chambre d’ionisation à un

_{point placé}

à une distance D de la source telle

que, en faisant varier la distance de la chambre

à la source, le courant d’ionisation soit

_représenté

par

*

dans le domaine de distances

_qui

nous intéresse.

Nous avons

_désigné

_par

_{Q(x, r)}

_{l’augmentation}

relative du courant d’ionisation mesuré dans la chambre

_(par

_rapport

au courant _{donné par} la source

seule)

lorsqu’un

diffuseur

_{d’épaisseur x}

-

x, et limité latéralement à r est

_posé

au-dessus de la source.

En écrivant _{que :}

10 Un élément de volume dv dr dx diffuse une

_quantité

de neutrons

_{proportionnelle}

à 1 dv

NUT,

où N est le nombre d’atomes _par centimètre cube et 7r la section

_globale

de

diffusion;

481

une

_part

_{proportionnelle}

à

₍₄₎

_;’2

étant le coefficient

_{d’absorption}

de la

couché

traversée sur une

_{longueur 1’;}

nous aurons en valeur absolue

Soit,

en

_exprimant

en fonction de x et r,

La donnée

_{expérimentale}

_que nous voulons utiliser ici est la

_tangente

de la courbe donnant

l’augmen-tation en fonction de

l’épaisseur

du

diffuseur,

c’est-à-dire °

-dx

En

_{notant x+D=y}

et

_y2

- X2 =

z2,

et en

pre-nant comme variable 1 =

r2,

on aura

La fonction sous le

_signe

somme ne

_possède

_pas

d’intégrale simple.

Aussi nous avons utilisé un

développement

en série de

_{l’exponentielle.}

En

pratique

nous avons utilisé dans toutes nos

_analyses

de courbes la valeur de la

_tangente

au

_point

x =

_{Xo + 1}

et non la

_tangente

à

_l’origine

_{pour des raisons que}

nous donnerons

_plus

loin.

_{Numériquement}

nous avons trouvé dans ce cas _{que l’on}

_peut

se borner au

second terme, et

_{l’intégrale}

_que nous avons utilisée donne alors

(4) Tous nos calculs sont basés sur la _{symétrie sphérique} des chocs _élastiques et _{inélastiques,} c’est-à-dire pour les noyaux lourds, sur l’isotropie des neutrons diffusés. Dans un

article récent _Kikuchi, Aoki et Vf akatuki _[21] ] mettent en

doute cette symétrie, particulièrement pour le Pb. Cependant les _{renseignements} sont trop rares sur cette question pour qu’il nous soit possible d’en tenir _compte dans nos calculs.

Il est certain que cette assymétrie devrait introduire des éléments différents dans l’analyse.

Nos conditions

_numériques

étant _pour

nous aurons en

_remplaçant

dans

₍₂₎

Dans le cas où le diffuseur est le

_plomb

Nous avons

_pris

_{pour fil la valeur} o,1, résultant du travail fait par deux d’entre nous

_{[ 1 g]}

sur les neutrons d’une source RdAc

₊

_{0,1 1)}

et et tenant

_compte

_{du fait que}

_l’énergie

_{moyenne des} neutrons de Po ₊ Be est

_plus

élevée.

Expérimentalement

nous avons trouvé

pour x =

1,85,

d’où

pour les corps autres que le

Pb,

la formule

(2)

devient

La

_présence

de _{termes contenant ~.} de

façon

non

négligeable

constitue une difficulté

_importante.

Il

nous semble _{que ~.} doit

dépendre

assez directement de

_qui,

comme nous le verrons

_plus

_loin,

_{est peu} différent de la somme de toutes les sections

efficaces,

c’est-à-dire de la section

_globale

de diffusion. Comme nous avons _{pour le Pb}

_{numériquement:}

~, =

nous avons admis comme

_hypothèse

de

_{calcul qu’il}

en est _{de même pour les} autres _{corps. C’est} cette détermination

_{de ~. qui}

est la source d’erreur> la

plus importante

pour nos valeurs finales. Ceci nous donne alors la formule que nous avons utilisée en

pratique

Une autre méthode

_{d’interprétation}

dont nous

avons usé pour obtenir ces résultats consistait dans le calcul de la

_{quantité Q (x}

=

_{xo +}

1)’

Cette

"açon

de calculer nous conduit à un résultat

_identique,

aux erreurs de la courbe

_Q

_(x,

_r)

_près.

la

_plus

sûre à

_interpréter

aurait été la

_tangente

à

l’origine

de la courbe

_Q.

En

effet,

dans

_{l’équation (2),}

on a

équation

où ne

_figure

évidemment

_plus

le

para-mètre _{ri-. Il} est

_cependant

facile de voir

_qu’il

est

imprudent

d’utiliser cette donnée. En

effet,

les corrections

_{d’obliquité,}

c’est-à-dire les termes conte-nant

_I

, font varier

rapidement

_{pour les}

cos 8 dx

premières

couches. Pour le

_plomb

par

exemple,

d’après

le

_calcul,

."

varie du

_simple

au double pour le

_premier

demi-centimètre. Puis cette variation devient

_plus

lente pour le reste de la courbe. De ce fait il faudrait un

_grand

nombre de

_points,

par

exemple

de millimètre en millimètre pour

déter-miner cette

_tangente

à

_l’origine,

ce

_qui

nous a été

impossible

étant donné la très faible valeur de

_Q

pour ces

_épaisseurs,

et la

_grande

erreur commise dans la mesure de la différence de deux courants presque

égaux.

Il faut noter _que ces difficultés relatives à l’utilisation de la

_tangente

au début seraient

complètement

levées pour r

_{petit :}

Dans ce cas les corrections

_{d’obliquité}

deviennent faibles. Mais l’effet devient alors

_petit

et nécessiterait de

_plus

fortes sources afin de conserver une

_précision

suffi-sante.

Dans le Tableau suivant nous

_indiquons

les gran-deurs de

d

_{(x =}

_{x, +}

_i)

relevées sur nos

_courbes,

et

dx

les UT

qui

en résultent. Les valeurs pour U et 0 ont été calculées en admettant l’additivité des sections

efficaces de U et 0 dans

_U02.

Expériences d’ahsorption.

- Ces

expériences

ont été faites avec les

_oxydes

de

_plomb

et d’ura-nium

_Pb02

et

_UO2

_déjà

_{utilisés pour des}

expé-riences de diffusion. Avant de donner les résultats

nous donnerons ici les

_{interprétations}

des mesures

obtenues. Dans ce

_qui

suit nous utiliserons les abréviations suivantes :

Comme

_{précédemment}

en

_plus

et

Nous noterons pour la facilité les libres parcours moyens total et

_partiels

avec N nombre d’atomes

_(ou

de molécules

_Pb02

ou

_U02)

_{par centimètre cube.}

_Lorsque

les

neutrons

°

sortent de la

_sphère,

ils

_parcourent

dans celle-ci

en _moyenne une distance L. Si nous _{supposons la} masse

cubique remplacée

_par une masse

_sphérique

du même volume et donc de rayon r

= t/ 2013

_d,

nous

x

aurons

_{approximativement}

-Numériquement

nous avons utilisé les constantes suivantes dans nos

_{expériences :}

PbO., : N= 1022

_(densité

_3,8) 1 == 10,8 cm _(5),

: 7V = o,g. 1022

_(densité

_4,0) r _{== 10,0} cm.

L’analyse

du courant d’ionisation mesurée _par la chambre est assez

_compliquée,

et nous devons nous borner à faire un calcul

_approximatif

_pour

fixer le rôle de l’absorbant.

Une correction

_importante

dans ce calcul est la correction de distance de la

chambre,

celle-ci étant

disposée

très

_près

du diffuseur. Nous

_appellerons

dans ce

_qui

suit a le facteur de correction pour le

courant _{d’ionisation donné par les} neutrons

_diffusés,

,x étant défini par

_rapport

au courant _{que donneraient} les mêmes neutrons s’ils

_parvenaient

directement de

la source.

Dans le calcul

_qui

suit,

nous faisons les

approxi-mations

_suivantes,

_{qui sont justifiées}

_{par les} dimen-sions utilisées et _{par les résultats}

_numériques.

Nous supposons les sections ai et suffisamment

petites

pour que le nombre de neutrons

_qui

subissent d’abord un choc

_{inélastique puis produisent}

une

_rupture

puisse

être

_négligé,

et de même: 10 _{pour des} neutrons

provenant

d’une

_rupture

et subissant ensuite un choc

_{inélastique;}

20 les neutrons subissant deux chocs

_{inélastiques;}

3~ les

_{neutrons provenant}

d’une

rupture

et

_provoquant

ensuite une

_rupture.

Ceci

_posé,

considérons la

_sphère

absorbante de rayon r et les neutrons effectuant en _moyenne un

chemin L avant d’en sortir.

Nous classerons les neutrons de la

façon

suivante : a. Neutrons sortant de la

_sphère

sans avoir

_ r ,

effectué de chocs :

_proportion

e "

_(donc

sans correc-tion de

_distance);

b. Neutrons

_ayant

effectué un ou

_plusieurs

chocs :

l’

proportion i -e

(ceci

avec correction de

dis-tance).

Pour _que le chemin _{moyen soit}

L,

cette seconde classe de neutrons devra

_posséder

un chemin moyen L’ tel que

483

c’est-â-dire :

Avec le chemin L’ainsi

défini,

les

_{probabilités}

d’effectuer un choc

_inélastique

ou une

_rupture

seront

_{respectivement}

_pour ces neutrons :

Le restant de ces neutrons soit

n’aura effectué que des chocs

_élastiques.

Le bilan des neutrons sortant de la

_sphère

sera

donc,

en

consi-L’ L’ dérant que nous _supposons

L

,

et

-

,

petits,

c’est-À I,,,

à-dire les

_{exponentielles développables}

en série

jus-qu’au premier

terme :

Le courant donné _par la chambre et

_rapporté

au

courant direct de la source sans absorbant sera donc

En

_remarquant

_{que la}

_quantité

entre crochets est N

_(0"

-

nous aurons

Évaluation

de (x. - Considérons une source

placée

au centre d’une

_sphère

diffusante,

et entourée d’une chambre d’ionisation de faible

_épaisseur

formée de deux

_sphères

_{concentriques (fig.}

_6).

_{Nous voyons} que : 1° le nombre de neutrons traversant l’unité de surface de la chambre reste le même

_quelles

_que soient les dimensions de la

_sphère,

_{si l’on suppose} que la diffusion est

uniquement élastique;

2°

chaque

neutron traversant la chambre a une efficacité

proportionnelle

à la

_longueur

traversée,

c’est-à-dire

proportionnelle

_{à ’ ;}

3° dans ces conditions si l’on COSv

assimile la

_sphère

à une source

_isotrope

de neutrons

(pareille

en

_quelque

_{sorte à une source lumineuse}

Fig. 6.

entourée d’un diffuseur

_isotrope

et sans

_absorption),

l’efficacité _{moyenne de la chambre pour les} neutrons diffusés sera

0,

étant

_l’angle

limite sous

_lequel

la chambre voit

le diffuseur.

Le même raisonnement sera _{valable pour} une chambre d’ionisation

_quelconque,

en

intégrant

cette

expression

obtenue,

pour un élément de

volume,

pour tout le volume de cette chambre. Comme en

fait il ne

_s’agit

_{pas ici d’une couche}

_sphérique

«

lumi-neuse », mais d’une masse

_sphérique

« lumineuse »

et

absorbante,

les bords de la masse sont moins effectifs et l’on

_peut

évaluer une autre limite de oc en

prenant

l’angle moyen 9m

que font les neutrons avec

la

_{ligne joignant}

la source au

_point

considéré de la chambre. Nous avons

_pris

_{pour cela} un cône

_partant

de la chambre et divisant l’absorbant en deux

_parties

de masses

_égales,

l’une intérieure et l’autre extérieure au cône

(fig. 7).

Ceci est une autre

limite,

car, à masse

_égale,

la

partie

extérieure est moins

_épaisse,

donc moins absorbante et

_plus

effective. Nous aurons de cette

Nous avons évalué

ainsi,

en considérant en

plus

de

9m

le coefficient

_{d’absorption}

_approximatif

des

couches :

Fig. 7.

Résultats

_numériques.

-

L’équation

donnant y a

été résolue

_{graphiquement}

en utilisant o-T déterminé par

l’expérience

de diffusion. Ceci nous a donné

Pour

_{Pb 02}

donc

où sont les sections efficaces de choc

inélastique

et _{de transmutation pour}

_{l’oxygène.}

D’après

Aoki

_[22],

_{ui, est}

_négligeable

_par

_rapport

à

_D’après

des

_expériences

faites _{par l’un} de nous

_[~3]

sur la transmutation de

_l’oxygène

_{par des} neutrons O"tl’O est de l’ordre de

_grandeur

de 2

à â . I 0-26 cm2. D’où

₍₁

----

rv

_{1,6. Io-24}

cm2 pour Pb. Si l’on admet avec

_Seaborg

et collabo-rateurs

_[24]

_que ui

_peut

atteindre 3o _pour 100 de ~~~,

nous o.

Ceci nous montre _que est _{peu différent} de et nous _pensons

_qu’il

en est de même _{pour les} autres corps,

exception

faite _{toutefois pour}

l’uranium,

pour

lequel

on ne

_peut

_pas

_préjuger

du rôle _que

peut

jouer

o-r. Pour ce _corps, en

_soustrayant

l’action

de 02

au résultat obtenu pour

_Uo2,

nous aurons

(1 -

(i -

crr 2t~ o, 8. 1 o-"2- cm2.

De cette

_équation

nous ne _{pouvons tirer} vr sans connaître ri, et nous discuterons les éventualités

de certaines

hypothèses

dans le

_chapitre

suivant. Discussion et conclusions. -- La

détermina-tion des

_{caractéristiques ,>,,}

et de la

_rupture

des noyaux,

accompagnée

d’émission de neutrons, ou

même sa mise en évidence à l’aide d’une chambre

d’ionisation

_présente

donc de

_grandes

difficultés. En ce

_qui

concerne la mise en évidence du

phénomène

il convient de faire une distinction entre les deux cas suivant _{que la}

_{multiplication}

de l’effet est

possible

ou non. Dans le cas où le

_phénomène

_s’opère

par chaîne

(loc. cil.),

il est _{évident que,}

_après

une

épaisseur plus

ou moins

_importante

de matière contenant l’uranium ou une autre substance suscep-tible de subir des

_ruptures

avec émission de _neutrons,

l’effet des termes ),. et vr pourra devenir très

impor-tant. L’allure de la

_partie

finale de la courbe

_Q

devrait alors être essentiellement différente de celle des courbes

_{correspondant}

à des substances ne

donnant _pas lieu au

_phénomène

en

_question.

Il en est tout autrement

_lorsque

le

_phénomène

ne se _{propage pas par} chaîne.

_{L’expression analytique}

de la courbe

_Q

devient alors extrêmement

_compliquée

et rend

_pratiquement

_impossible

toute

_analyse

quantitative

du

_phénomène.

Seule la

_partie

initiale de la courbe demeure alors utilisable. Mais la déter-mination de

_exige

la connaissance

_préalable

de la

somme ci +

Or,

celle-ci

_pourrait

être

_déduite,

_par

exemple,

par

extrapolation

de la courbe des ae + vi

en fonction du numéro

_atomique,

si l’on avait la certitude que cette courbe ne

_présente

_{pas des}

oscil-lations,

comme l’ont

_aignalé

Kikuchi et Aoki

_[25]

pour la

partie comprise

entre H et Cu. Une déter-mination directe à l’aide d’une chambre d’ionisation de ai + a-, au

_voisinage

de l’U

_présente

_également

des difficultés à cause soit de la rareté des

_éléments,

soit de leur forte radioactivité

_qui

devient un facteur

perturbateur

dans les mesures.

On

_peut

dire

_qu’en

l’état actuel de nos connaissances sur la diffusion il est

_impossible

de

_séparer

quanti-tativement les sections efficaces de

_rupture

avec émission de neutrons, d’au moins l’une des sections de

_diffusion,

et l’on est réduit à des

_hypothèses

plus

ou moins

plausibles

ou à des

_recoupements

_plus

ou moins

_{justifiables,}

_{pour fixer} une valeur de la

somme des sections efficaces de diffusion.

’ C’est ainsi que, en se basant sur la valeur des

quelques

éléments que nous avions

déterminés,

et en

_extrapolant

_jusqu’à

_l’U,

on trouve une

valeur de o~~ ~-

ki

ai rv 6. 1 o-21 cm2. Il en résulte que cm2.

Or,

si l’on admet que les neutrons de

_rupture

sont des neutrons

_rapides

et

_affectés,

_par

_conséquent,

_{d’un k, notable,}

nous

pourront

poser, pour fixer les

idées,

~f,,N I~5 et v r(J,. rv 2,6. IO-2~ crn 2.

En ce

qui

concerne la valeur de la section de

rupture

yr, on trouve de

_{grandes divergences}

suivant la nature de la source de neutrons utilisée. Pour une source de Rn + Be

_[31,

_J

= I

cm2,

tandis

que,

d’après

un travail récent

_[26]

ar est une

fonc-tion croissante de

_l’énergie

En des neutrons incidents à

_partir

de _o,5

_jusqu’à

2 MeV. Pour _E,t = 2 à 3

MeV,

les auteurs cités

_[26]

trouvent 7,. == cm2. Pour

485

de

Rn + Be,

il _{faut admettre que} a,. est très faible pour les go pour 10o de _neutrons,

d’énergie

infé-rieure à 05

_eV,

_que

_comprend

le

_spectre

de cette

source. La section de

_rupture

_{pour les} neutrons d’une source de

_{Po +}

Be n’a _{pas été} directement déterminée

_{jusqu’à présent.}

Mais,

comme la

propor-t. neutrons de d

tion p -

neutrons

de

de cette source neutrons de

est

_{beaucoup plus}

élevée

_(p

_l)

_{que pour la} source

de

_{Rn +}

Be

_(p

~

_{o, ),}

il est

_probable

_que le Ür

corres-pondant

sera

_{plutôt plus}

voisin de 5.1o-~e cm2 que de 1. 10-2’) cm 2. Les courbes

(fig. 8)

montrent

Fig. 8.

suivant la _{valeur admise pour} an

_{quel v,,}

il faudrait attribuer au

_phénomène

de

_rupture

examiné

ici,

et

_{puis (fig. g)}

la valeur du

_{rapport 5}

_qui

en résulte ?

lorsqu’on

tient

_compte

en

_plus

du résultat de la

seconde

_expérience.

C’est ainsi que, par

exemple,

OE,, = 3. io-25 cm2 conduit à ’)1’ == 10.

Ce nombre nous

_obligerait

à admettre que la

_plus

grande partie

de l’excès des neutrons dans les _noyaux formés _par

_rupture

devrait se résorber _{par émission} de neutrons et non _par émission

_p.

Mais il a été montré

_{théoriquement}

_que d’une

_part

la destruction des états excités des _{noyaux pour} les

_énergies

d’exci-tation intervenant dans les

_ruptures

et telles

_qu’on

peut

les déduire à

_partir

des données

_{énergétiques}

de ce

_phénomène,

est

_{beaucoup plus}

_probable

_par

émission P

que par émission de neutrons. D’autre

part,

le nombre de noyaux radioactifs formés _par

rupture

s’oppose

également

à la

_possibilité

de l’émis-sion d’un _{nombre moyen} de neutrons aussi élevé.

La validité de

l’extrapolation

semble donc être douteuse dans ce cas. La valeur de ar = 3. 10-25

cm2,

en admettant ki = o, 2,

implique

ai =

6,2. 1 o-~¡

_cm!.

Fig. g.

Or ce chiffre

[Iparaît ;beaucoup

trop

élevé,

car il

entraîne > i,

inégalité

inverse de toutes les subs-a

tances

_examinées

_jusqu’ici.

Ces contradictions se trouveront levées si l’on admet pour la somme des sections de diffusion de l’U un chiffre

_plus

élevé _{que celui donné par}

l’extrapo-lation.

Ces considérations montrent

_{quelle prudence}

s’impose

dans

_{l’extrapolation jusqu’à}

l’uranium de la courbe des sections de diffusion des autres éléments.

Soulignons

également

que la difficulté de mise en évidence des neutrons de

_rupture

sont d’autant

_plus

grandes

que les deux domaines

d’énergie

des neutrons incidents et créés sont

_plus

voisins.

Inversement,

les conditions deviennent d’une manière

_{générale plus}

_favorables,

_lorsque

ces deux domaines sont

_séparés

_par un

_large

intervalle. Elles

sont

_optima

dans le cas extrême où les neutrons incidents sont

_thermiques,

ne donnant

_pratiquement

aucun courant

d’ionisation,

et où les neutrons créés ont une

_énergie

_{suffisante pour donner} un courant

appréciable.

La _{preuve de la réalité du}

_phénomène

de

_rupture

avec émission de neutrons deviendrait

alors manifeste dans les

_expériences

du second

_type

décrites

ici,

car les mesures feraient alors

apparaître

une

_augmentation

absolue du courant d’ionisation

lorsqu’on

entoure la source de neutrons _{par l’uranium.} En définitive il résulte de ces

_expériences

faites avec les neutrons de Po _{+ Be que la} somme des

sections efficaces al, + al -+- al’ pour le noyau d’ura-nium est I I, I X i o-21 cm2

(+

15

pour 100).

Ce résultat

_implique

un _{parcours moyen} dans

l’uranium

_plus

court que celui admis

jusqu’ici,

ce

qui

permet

d’envisager

pour la mise en évidence des

moins

_importantes

_{que celles}

_qui

furent calculées par F. Perrin .

[17].

Nous remercions M.

_Debierne,

Directeur du

Labo-ratoire,

pour les ressources du laboratoire

_qu’il

a bien voulu mettre à notre

_disposition.

Nous remercions M. et Mme _{Joliot-Curie pour les} discussions que nous avons eues avec eux, ainsi que pour la source de Po + Be et les

_quantités

impor-tantes

_d’oxyde

d’urane.

Manuscrit déposé le o aoùt ig3g.

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[18] R. B. ROBERTZ, L. R. HAFSTAD, R. C. MEYER et P. WANG, Phys. Rev., 1939, 55, p. 664. 2014 E. T. BOOTH, J. R.

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[19] LA GOLDSTEIN et A. ROGOZINSKI, C. R. Acad. Sc., 1938, 206, p. 835.

[20] A. ROGOLINSKI, C. R. Acad. Sc., 1939, 208, p. 427. [21] S. KIKUCHI, H. AOKI et WAKATUKI, Phys. Rev., 1939,

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[22] H. _AOKI, Proc. _Phys. Math. Soc. Japan, 1937, 19, p. 369. [23] R. J. WALEN, non _publié.

[24] G. F. _SEABORG, G. E. GIBSON et D. C. GRAHAM, Phys. Rev., 1937, 52, p. 408.

[25] S. KIKUCHI et H. _{AOKI, Phys. Rev., 1935, 55, p. 108.} [26] R. _LADENBURG, M. H. _KANNER, H. BARSCHALL et