Spectre de vibrations du silicium : mesures et interprétation

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Spectre de vibrations du silicium : mesures et interprétation

Janine Corbeau

To cite this version:

Janine Corbeau. Spectre de vibrations du silicium : mesures et interprétation. Journal de Physique,

1964, 25 (11), pp.925-932. �10.1051/jphys:019640025011092500�. �jpa-00205895�

925.

SPECTRE DE VIBRATIONS DU SILICIUM : MESURES ET INTERPRÉTATION Par JANINE CORBEAU,

Laboratoire Attaché à la Chaire de Physique Théorique ^du Collège ^{de France, Paris.}

Résumé.

L’objet ^{de ce} travail est l’étude de la diffusion faible des rayons X par ^un cristal de silicium ; ^{cette diffusion est observée en} dehors des réflexions sélectives de Bragg ; ^{elle est} pro-

voquée par l’agitation thermique des atomes et par l’effet Compton.

La photométrie des rayons X diffusés par ^des monocristaux de silicium a permis de déterminer l’intensité de la diffusion par effet Compton du silicium et les fréquences ^des oscillations ther-

miques qui ^se propagent suivant les axes de symétrie quaternaire ^et ternaire du cristal, ^{aux tem-} pératures ^{de 293 et 580 °K.}

Abstract.

^The object ^{of this work is the} study ^{of weak} X-ray scattering by ^a crystal ^of silicon ;

this scattering is observed apart ^from Bragg reflections ; ^{it is} produced by thermal motion of atoms and by ^the Compton ^effect.

The measurements of X-ray scattering by monocystals ^of silicon allow determination of the

Compton ^{effect in} silicon and frequencies of thermal waves travelling along ^the [100] ^and [111]

axes of the crystal, ^{at the} temperatures ^of 293 and 580 °K.

PHYSIQUE 25, 1964,

1. Dynamique eristalline appliqude ^{au silicium.}

-

L’étude exp6rimentale ^{de la diffusion des}

rayons X ^ne donne pas une mesure directe des fr6- quences des oscillations atomiques ; ^et pour ^remon- ter des intensites des rayons X diffuses ^aux fr6- quences des oscillations il est necessaire de calculer

a priori ^ces frequences ^a partir d’un modele de

champ de forces.

On peut rep6rer ^{dans un} cristal la position ^instan-

tanee d’un ^atome par la triple translation

m + j ⁺ uj ^meriée depuis l’origine des coordon-

nees ; ^{m est un vecteur} qui ^{determine la maille}

dans laquelle ^se trouve cet atome, j indique ^la posi-

tion de l’atome a l’int6rieur de la maille ; uj ^est l’elongation ^de l’oscillation accomplie par I’atome autour de sa position moyenne m + j ; ^1’atome

ainsi defini sera appe]6 ^atome mj. ^{De meme la} position de 1’atome pk ^sera d6finie par les trois translations _p + ^k + ukp.

La force globale ^{exerc6e par tous les atomes du}

cristal sur 1’atome mj ^a pour expression ^{dans les}

conditions de l’approximation harmonique :

(Ct

1, 2, 3) ; ^{on définit} ainsi des constantes de

rappel Cfa m-p, ^{qui ferment un tenseur d’ordre 2.}

L’équation ^de d’Alembert app1iquée ^{au mouve-}

ment de l’atome mj ^de masse mf ^donne

Si _g ^{est le} nombre d’atomes du motif cristallin et n le nombre de mailles élémentaires, ^ces 6qua-

tions diff 6rentielles sont au nombre de 3ng.

On cherche des solutions sous forme d’ondes har-

moniques planes ^en posant

03BEi ^{est le vecteur} caracterisant l’oscillation accom-

plie par I’atome en position j ^{de la} maille. S est le vecteur d’onde propre ^a l’oscillation consideree. Le

temps elimine des equations pr6c6dentes, ^on

obtient les equations s6culaires :

Les y p ^sont les elements d’une matrice hermi- tienne r d’ordre 3g ^X 3g, dite matrice de Fourier.

Les equations (1) ^{sont au nombre de} 3g ; ^{elles sont} compatibles, si le determinant

L’6quation (2) ^de degr6 3g ^determine 3g ^fr6-

quence possibles par ^vecteur S. Sur ^ces 3g ^oscil- lations, ^{3 sont} du genre acoustique, ^{leurs f re-}

quences tendent ^vers zero avec S ; ^les (3g - 3)

autres sont du genre rapide ^ou optique, ^{leurs fr6-}

quences conservent toujours ^{une valeur elevee} quand ^{le vecteur d’onde s’annule.}

-

J’ai appliqu6 ^{ces résultats aux} cristaux de

silicium ; le motif cristallin comprenant ² atomes,

la matrice de Fourier est d’ordre 6 X 6, ^{et un}

vecteur d’onde S pilote ^{done 6} oscillations ; quand

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019640025011092500

926

le vecteur d’onde est dirig6 ^{suivant les axes de} sym6trie quaternaire ^et ternaire, ^les oscillations

sont exactement longitudinales ^ou transversales et les oscillations transversales ^sont d6g6n6r6es. ^Afin

de determiner les frequences des oscillations ato-

miques qui ^se propagent dans le silicium suivant

ces deux axes de sym6trie, ^{il est} necessaire de cal- culer les matrices de Fourier correspondantes ^et

par la les tenseurs C«3.

Pour calculer ces coefficients Carp ^a partir ^des

donn6es experimentales, j’ai ^{fait les} hypotheses simplificatrices suivantes : j’ai suppose que le milieu cristallin est le siege ^d’un champ ^{de forces}

tensoriel forme par ^les forces de repulsion prove- nant de la penetration ^{mutuelle des atomes} et par les forces de Van der Waals entre atomes tres

proches voisins. Cette hypothese adoptee, j’ai pris

en compte les forces qui s’exercent entre un atome

-

et ses premiers, deuxiemes, troisi6mes voisins, ^et j’admets que les forces ^sont centrales a partir ^des

deuxi6mes voisins ; quatre constantes sont n6ces- saires _pour rendre compte des forces de rappel

entre les atomes : deux d’entre elles _{o1 et} P, ^sont

relatives aux premiers ^{voisins, une} troisieme, «2,

se rapporte ^{aux deuxiemes} voisins, ^{et la} quatri6me,

a3, ^aux troisiemes voisins.

J’ai calcu]6 ces quatre constantes aI, B1, a2, (X; 3’

a partir ^des trois coefficients d’éasticité cll c12 C44, ^et de la frequence principale v 0 des oscillations rapides ;

la mesure de la diffusion des rayons X qui ^corres- pond ^au noeud 600 du reseau polaire donne direc- tement cette frequence ^{vo, sans} qu’il soit necessaire de faire aucune hypothese ^{sur les} propri6t6s ^du champ de forces. J’ai trouve _vo

15,7 ^{X 1012 s-1.}

A partir ^des coefficients d’élasticité on calcule les vitesses des ondes acoustiques qui ^se propagent

suivant les axes de sym6trie ^{ternaire et} quater-

naire. De ces vitesses on d6duit 3 relations entre les coefficients _a1, Pl, «2, V-31 a 1’aide des matrices de Fourier se rapportant ^{a des vecteurs} d’onde diri-

ges suivant les axes de symetrie quaternaire ^{et ter-} naire ; la 4e relation entre ces memes constantes s’obtient a partir ^de ]’expression ^{de la} f requence principale vo donnee par la matrice de Fourier qui

se rapporte ^{a un vecteur} d’onde infiniment petit dirig6 suivant l ’axe de sym6trie quaternaire.

Ayant ^{determine de cette} mani6re les constantes de forces interatomiques, j’ai pu r6soudre les 6qua-

tions aux f requences ^en fonction du vecteur d’onde S. Je comparerai ^tout a I’heure les resultats obtenus a ceux de mes exp6riences.

II. Diffusion des rayonx X. Resultants exp6ri-

mentaux. - La diffusion des rayons X provoqu6e

par J’agitation thermique ^{des atomes} d’un cristal

se fait avec un 6change d’energie ^{entre un} photon

et un ou plusieurs phonons ; ^la diffusion du 1er ordre

se rapporte ^{a un} echange d’energie ^{entre un} photon

et un phonon ; ^{; il lui} correspond ^un pouvoir ^diffu-

sant du 1 er ordre P1; la diffusion du 2e ordre con- cerne les 6changes d’energie ^{entre un} photon ^et

deux phonons ; ^{i1 lui} correspond ^un pouvoir ^diffu-

sant du 2e ordre P2, ^etc...

Le pouvoir diffusant, ^seule grandeur mesurable,

est la somme des pouvoirs diffusants partiels P1, P2,

^{dus a} I’agitation thermique ^{et du} pouvoir

diffusant _par effet Compton. ^Le pouvoir ^diffusant

du 1 er ordre P1 ^{relatif aux} cristaux de silicium est determine par 6 oscillations harmoniques ^des

atomes ; ^et c’est seulement a partir ^{de ce} pouvoir

diffusant du 1er ordre P1 qu’il ^est possible ^de

remonter aux frequences ^des oscillations mais à condition de retrancher du pouvoir diffusant total les pouvoirs diffusants P2, P3 ^{et le} pouvoir ^diffu-

sant par effet Compton.

Le tube a rayons X utilise ^est a anticathode de

molybd6ne ; ^un monochromateur constitué par ^une lame de quartz courb6e r6fl6chit s6lectivement le doublet K. a1 KCX2, ^de longueur d’onde moyenne

0,710 ^{A. Les mesures} consistent a comparer, h I’aide d’un photom6tre, l’intensité des rayons X diffuses par le cristal dans une direction et un angle ^solide donnes, a l’intensit6 totale du faisceau incident. De

ces mesures absolues sur la diffusion, j’ai d6duit,

selon la m6thode de I,aval [1] ^le pouvoir ^diffusant

du cristal.

Afin de tirer de cette etude exp6rimentale ^la

valeur de refiet Compton ^{et les} fréquences ^des

oscillations thermiques, ^{il est} n6cessaire de porter

le cristal a des temperatures différentes. En abais-

sant la temperature ^du cristal, ^on r6duit la diffusion resultant de 1’agitation thermique ; ^du pouvoir

diffusant total mesur6 a basse temperature, ^on

retranche le pouvoir ^{diffusant calcule du a} l’agita-

tion thermique pour obtenir le pouvoir ^diffusant

par effet Compton. ^Au contraire, pour determiner

avec precision ^les frequences ^des oscillations ther-

miques, il faut que le pouvoir ^{diffusant d’ordre} 1, P1, ^soit beaucoup plus grand que celui qui ^{est du}

a l’effet Compton ; ^{a cette fin} j’ai ^{fait des} photo-

m6tries sur des cristaux maintenus aux temp6-

ratures de 293 OK et 580 OK ; ^en retranchant alors du pouvoir diffusant total mesure le pouvoir ^diffu-

sant par effet Compton ^{et le} pouvoir ^diffusant

d’ordre 2 calcule, ^on ohtient le pouvoir ^diffusant

du 1 er ordre P 1.

A) ^{DIFFUSION PAR EFFET} COMPTON. - Afin de determiner l’intensit6 de la diffusion _{par effet}

Compton, j’ai abaiss6 la temperature ^{des cristaux} jusqu’a ^la temperature d’ebullition de l’azote

liquide, ^{soit 77} OK ; ^{comme les cristaux de silicium}

fondent a temperature ^6lev6e (1 ⁶⁹³ OK), ^{a 77 oK}

leur pouvoir ^{diffusant total} d’agitation thermique

se r6duit au pouvoir ^{diffusant d’ordre} 1, qui ^est

sensiblement le m6me qu’au ^zero absolu, ^{sauf si le} pole de diffusion est voisin d’un noeud du r6seau

polaire.

927 J’ai mesure l’intensit6 totale des rayons X dif-

fus6s pour des ^vecteurs de diffusion X(IXI

^{2 sin} q)/X)

dirig6s ^{suivant un axe de} sym6trie quaternaire ;

et j’ai calcul6 le pouvoir diffusant du 1er ordre des oscillations longitudinales ^se propageant ^sui-

vant cet axe de sym6trie. ^{A cette} fin, j’ai ^determine

les frequences ^{et la} polarisation ^{de ces} oscillations a partir ,des trois coefficients d’elasticite et de la

fréquence principale ^des oscillations rapides ; ^et j’ai pris ^en compte, ^{dans ce} calcul, les forces de

rappel s’exerqant ^{entre un atome et ses} premiers,

deuxi6mes et troisiemes voisins. A partir ^{des fr6-}

quences ainsi obtenues, j’ai calcule, selon la me- thode de Laval, ^le pouvoir ^diffusant d’ordre 1 des oscillations longitudinales considérées ; ^{il est envi-}

ron quatre ^fois plus faible que l e pouvoir ^diffusant

mesure. En retranchant ce pouvoir diffusant cal- cu]6 du pouvoir ^diffusant mesure, ^on obtient le

pouvoir diffusant:dû ^{a 1’effet} Compton.

TABLEAU DES RASULTATS

FIG. 1.

Pouvoir diffusant dii a l’effet Compton ^{dans le silicium.}

Sur la figure ci-dessus (fig. 1) ^{la courbe} repre-

sente les pouvoirs diffusants _par effet Compton ^en

fonction de 2 sin cp /Ã ^obtenus d’apr6s ^{les calculs}

de Freeman [2] ; j’ai port6 ^{sur ]a meme} figure ^les

resultats de ^mes experiences. On voit que les pou- voirs diffusants calcul6s par Freeman s’accordent sensiblement avec mes donn6es expérimentales.

B) ^DIFFUSION PAR AGITATION THERMIQUE. FR9- QUENCES DES OSCILLATIONS ATOMIQUES. --Ayant

determine le pouvoir diffusant par ^effet Compton, j’ai pu le retrancher du pouvoir diffusant total mesure aux temperatures ^{de 293 et 580} OK, ^de

mani6re a obtenir le pouvoir diffusant total d’agita-

tion thermique ; ^en soustrayant ^{alors le} pouvoir

FIG. 2 et 3.

Silicium, ^{293 OK.} Frequences ^{des oscil-}

lations thermiques ^se propageant suivant les axes de

syrnétrie quaternaire ( fig. 2) ^{et ternaire} (fig. 3).

928

diffusant du 2e ordre P2 calculi j’ai ^{obtenu le} pouvoir diffusant du 1er ordre Pl. ^l.e pouvoir ^dif-

fusant P1 ^est lie directement aux frequences ^des

oscillations atomiques (1) ; ^en particulier lorsque ^le

vecteur de diffusion X est dirig6 ^{suivant un axe}

de symetrie ^{du cristal,} la relation entre P, ^{et les} frequences ^des oscillations devient simple ^{et elle} permet, à l’aide d’un mod6le de champ ^de forces, ^de

calculer les frequences des oscillations a partir ^des pouvoirs diffusants rnesurés.

En déplaçant ^le pole de diffusion sur les axes de

symetrie quaternaire ^{et ternaire} respectivement

entre les points de coordonnees 300 et 600 et les

points de coordonn6es (5/3) (5/3) (5/3) ^{et 333 du}

reseau polaire, j’ai pu d6duire de mes mesures les

f requences des oscillations longitudinales ^acous- tiques ^et optiques, qui ^se propagent suivant les axes

de sym6trie quaternaire ^{et ternaire.}

En proc6dant ^de meme, par le deplacement ^du pole de diffusion sur les axes de sym6trie quater-

naire et ternaire respectivement ^entre les noeuds de coordonn6es 600 et 620 et les noeuds de coordon-

n6es 333 et 442, j’ai obtenu, ^a partir ^des pouvoirs

diffusants mesures, ^lens frequences des oscillations

transversales, acoustiques ^et optiques, qui ^se pro-

pagent suivant les axes de sym6trie quaternaire

et ternaire.

2013Les tableaux suivants donnent les valeurs des

f requences que j’ai obtenues, ^aux temperatures ^de

293 OK et 580 OK. Ces frequences ^sont determinees

avec une precision variable suivant le genre des oscillations et la valeur des frequences ; ^{ainsi les} frequences ^des oscillations acoustiques ^{de faible}

vecteur d’onde, ^dont la diffusion est forte, ^sont

determinees avec une precision de l’ordre de 6 %,

alors _que les frequences des oscillations acoustiques

de grand ^{vecteur d’onde et} celles des oscillations

optiques ^sont determinees avec une precision

de 1’ordre de 10 a 15 %, suivant la temp6ra-

t ure.

Les figures ^suivanLes 2, 3, 4, ⁵ representent ^les

courbes de dispersion ^des frequences ^{des oscil-}

lations atomiques ^{obtenues a} partir ^{des mesurcs} precedent ^es.

Les frequences ^sont exprim6es ^{en 1012 s-1.}

Sioo max rayon de la ^{zone de} Brillouin parall6le ^{4 [100].}

s111 max : rayon de la ^zone de Brillouin parall6le ^{4 [111].}

VLA : frequences des oscillations longitudinales acoustiques.

VLO : frequences des oscillations longitudinales optiques.

vrA : frequences des oscillations transversales acoustiques.

O frequences ^des oscillations transversales optiques.

929

FIG. 4 et 5.

Silicium, ^{580 OK.} Frequences des oscil-

lations thermiques ^se propageant suivant les ^axes de

sym6trie quaternaire (fig. 4) ^{et ternaire} ( fig. 5)

III. Discussion des r6sultats.

A) ^COMPA-

RAISON AVEC D’AUTRES RPSULTATS EXPIRIMEN-

TAUX OBTENUS POUR LE SILICIUM. -L’etude de la diffusion in6lastique ^{des neutrons} par le silicium

a etc effectu6e au Canada par Brockhouse [3] ^en

1959 puis plus r6cemment par Dolling [4] ; ^Brock-

house a determine par ^cette metliode les frequences

des oscillations thermiques qui ^se propagent ^dans

Je silicium 4 ^la temperature ordinaire suivant l’axe de sym6trie quaternaire. ^{11 trouve} pour fréquence principale 15,3 ^{X 1012} s-1, alors que ]a valeur que

j’ai ^{determine est} 15,7 ^{X 1012} S-1 ; les courbes de

dispersion que j’ai ^{obtenues sont en bon accord}

avec ces resultats, ^{en ce} qui ^{concerne les oscil-}

lations longitudinales acoustiques ^et optiques. ^Des

differences sensibles (7 ^{et 15} %) apparaissent pour les oscillations transversales optiques ^{et acous-} tiques ^{dont le vecteur d’onde est voisin du} rayon . de la zone de Brillouin ; ^{mais dans ce} cas, la pr6ci-

sion obtenue sur les frequences n’est que de 15 %.

Les mesures de Dolling ^se rappprtent ^{a des oscil-}

lations se propageant ^suivant les axes de symetrie quaternaire, ^{ternaire et binaire d 293} °K les ^fre-

quences qu’il obtient suivant I’axe de symetrie quaternaire confirment en general, ^les resultals de Brockhouse.

Si l’on consid6re les oscillations dont le vecteur d’onde est dirig6 suivant 1’axe de symetrie ternaire,

]’accord entre mes mesures et les resultats de

Dolling ^est satisfaisant en ce qui ^{concerne Jes}

oscillations transversales acoustiques ^et optiques

et les oscillations longitudinales optiques ; ^{mais les} frequences ^des oscillations longitudinales ^acous- tiques que j’ai ^{mesur6es sont} inferieures de 10 % ^à

celles obtenues _par Dolling, lorsque ^{leur vecteur}

d’onde fondamental atteint son plus grand ^module

dans la direction consideree. Mais rappelons que

j’ai ^{determine ces} frequences ^{a 15} % pr6s.

En resume, ^{l’accord entre les} resultats de mes mesures et ceux obtenus par diffusion des ^neutrons est toujours ^tres bon pour les oscillations dont la

longueur ^{du vecteur d’onde} n’excede pas la moitie du rayon de la ^zone de Brillouin. Les divergence, lorsqu’elles existent, apparaissent pour les oscil- lations de grand ^vecteur d’onde ; or, dans ce

dernier _cas, J’interprétation ^{dps mesures est} parti-

culierement delicate [5], ^{et la} precision ^obtenue

sur les frequences ^est de l’ordre de 15 % ^{a 293 OK.}

Les pentes des courbes de dispersion ^{des oscil-}

lations acoustiques, longitudinales ^{et transver-} sales, ^{donnent une mesure} de la vitesse de propa-

gation ^{des ondes sonores dans le} silicium ; j’ai ^com- pare ^{mes resultats avec les} vitesses obtenues par McSkimin [6], d’apres ^la methode des 6chos ultra-

soniques.

Les oscillations qui ^{entrent en} compte ^{dans la} determination de ces vitesses ont des frequences faibles, ^{aussi sont elles} determinees avec une assez

bonne precision (6 ^{et 7} %), compatible ^{avec les}

resultats de McSkimin.

930

B) ^{VARIATION DES} FREQUENCES ^{AVEC LA TEMPE-}

RATURE. - Les deux series de mesures effectuées a 293 OK et 580 °K; ^montrent que, lorsque ^{la tem-} p6rature s’eleve, les frequences ^{diminuent en} g6n6-

ral.

Ainsi ]a fréquence principale ^{varie de} 15,7 ^{X 1012 s-1 a 293} ° K, ^a 14,7 x ^{1012 s-1 a}

580 OK ; ^elle subit donc un abaissement de 7 % ;

c’est l’ordre de grandeur moyen de 1’affaiblis- sement des frequences ^des oscillations optiques que

j’ai determinees.

Les oscillations acoustiques ^sont affectées dinc- remment suivant leur polarisation : ^{ainsi les fr6-}

quences des oscillations longitudinales ^{de faible} vecteur d’onde, qui ^sont determinees avec plus ^de precision que celles des oscillations de grand ^vec-

teur d’onde, ^{subissent une} diminution de 1’ordre de 8 % alors que les oscillations transversales voient leurs frequences s’abaisser de 2 % seulement envi-

ron.

D’autre part, ^on remarque que ]a forme des courbes de dispersion ^des oscillations optiques ^lon- gitudinales ^et transversales se propageant ^suivant

1’axe de symetrie quaternaire ^est differente a 293 OK et a 580 OK : a 580 OK, les oscillations transversales

optiques ^{dont le vecteur} d’onde varie entre le 1/3

et les 2/3 du rayon de la ^zone de Brillouin ont des

frequences inférieures a celles des oscillations longi-

tudinales optiques. ^Or Dolling, ^{en mesurant la}

diffusion des neutrons, ^{a observe ce} phenomene ^a

la temperature ordinaire ; ^{des calculs de} frequences

eff ectues a partir d’un mod6le de champ ^{de forces}

tenant compte ^{de ]a} polarisation ^{des atomes} (Kucher [7], Dolling [4]) ^ont pr6vu 6galement ^cette

inversion des frequences optique’s ; je ^{ne 1’ai}

observe qu’d ⁵⁸⁰ oK ; mais, ^{les mesures effectu6es}

a cette temperature ^sont plus pr6cises : ^{les fre-}

quences optiques ^{sont en effet} d6termin6es a 10 % pres ^{environ a 580 OK et} seulement a 14 % pres ^a

293 ° K.

C) TENTATIVES POUR DETERMINER LES CONS- TANTES DES FORCES INTERATOMIQUES.

NOUS

avons vu precedemment qu’afin ^{de remonter des} pouvoirs diffusants mesures aux f requences ^des oscillations, il 6tait n6cessaire de calculer une valeur

approximative ^des frequences ^{a 1’aide d’un mod6le}

de champ de forces. C’est pourquoi j’ai ^{calcul6 les} f requences ^des oscillations qui ^se propagent ^dans

le silicium suivant les axes de symetrie quaternaire

et ternaire. Pour cela, j’ai ^{decrit le} champ ^{de forces}

cristallin _par ^un champ ^{de forces} agissant ^{a courte} distance entre atomes rigides, ^et j’ai ^tenu compte

des interactions entre un atome et ses premiers,

deuxiemes ^et troisi6mes voisins ; ^{nous avons vu} pr6c6demment que dans ^ces conditions, ^{4 cons-}

tantes _ocl, B1, ^(X2, a3, ^sont n6cessaires pour decrire

ces interactions. On obtient trois relations entre les coefficients _o1, B1, (X2, oc3 ^et les constantes 6]as-

tiques c11, C12, C44, ^en calculant les vitesses de

propagation ^{des ondes} acoustiques ^{suivant les axes}

de sym6trie quaternaire ^{et ternaire a l’aide de ]a}

matrice de Fourier et en identifiant avec les vites-

ses donn6es par la th6orie de l’elasticite. _{La qua-} tri6me relation s’ohtient a partir ^de 1’expression

de l’oscillation optique principale donnee par la matrice de Fourier.

La resolution du syst6me

m : masse de I’atome de silicium : 0,466 ^X 10-S2g,

d : arete de ]a maille cubique du silicium :

vo : frequence principale.

’c11, CI2’ C44, coefficients d’elasticite mesures par McSkimin [6],

donne les valeurs suivantes des coefficients :

Les frequences ’JTA100 ^et vTAill des oscillations transversales acoustiques ^se propageant ^suivant

les axes de sym6trie quaternaire ^et ternaire, ^cal-

cu]6es a partir ^{de ces} constantes interatomiques,

sont en d6saccord avec mes experiences ; ^1’ecart

atteint 35 % pour les oscillations de vecteur d’onde fondamental maximal :

Le d6saccord ne peut ^etre impute ^{aux erreurs} experimentales ; ^{les autres} frequences ^calcul6es

sont en bon accord avec Inexperience.

Or, j’ai ^{calcule ces} frequences ^a partir ^{des trois}

constantes élastiques c11, C12, C44 ^et de la frequence principale vo. On peut penser que si l ’on ajoute ^deux

nouvelles donn6es experimental es ^{dans le calcul}

des f requences, ^{et a} condition que ^ces deux nou-

velles donn6es soient j ^{ustement I es deux} fréquences

’JTA100 et VTA1à1 des oscillations de vecteur d’onde

maximal, les courbes de dispersion ^des oscillations transversales acoustiques calcul6es tendront a se

superposer ^aux courbes experimenta]es.

J’ai donc calcule de nouvelles courbes de disper-

sion a partir des 6 donnees expérimentales ^sui-

991

vantes : Cn, c12, C44, )vo, ^et VTA,., ’VTA,III, ; j’ai pour cela pris ^en compte ^les interactions s’exerçant

entre un atome et ses premiers, ^{deuxiemes et troi-}

si6mes voisins, ^en supposant les forces centrales pour ^ces derniers seulement. Mais les constantes de forces que l’on determine de ^cette maniere sont

imaginaires.

Ainsi, ^un tel modele ne peut ^rendre compte ^{de la}

faible valeur des frequences des oscillations trans- versales acoustiques, lorsque ^l’on calcule les fr6- quences a partir des donn6es experimentales prece-

dentes.

J’ai alors tente de determiner des constantes

interatomiques ^a partir de donn6es experimentales

differentes de celles d6jA utilisees ; ^et j’ai ^{decrit le} champ ^de forces cristallin par ^un champ ^tensoriel

de meme type que les précédents ; ^{tous ces essais}

ont échoué, qu’ils conduisent a des constantes de forces aberrantes ou 4 des frequences imagi-

naires.

En resume, ^toutes les.tentatives effectuees pour d6crire les interactions entre atomes dans le sili- cium par ^un mod6le de champ ^{de forces} s’exerçant

a courte distance entre atomes rigides ^{ont échoué.}

Herman [8] est parvenu ^{avec un} mod6le analogue

a remonter des frequences des oscillations ther-

miques ^{mesur6es dans le} germanium -par Brock- house aux constantes de forces interatomiques ;

mais pour obtenir des résu]tats satisfaisants, ^{il a}

du faire appel ^aux interactions entre un atome et

ses sixiemes voisins ; il introduit ainsi 19 constantes de forces et par suite 19 donnees experimentales

sont n6cessaires pour les determiner ; ^{mais un}

modele qui exige ^{tant de} param6tres pour rendre

compte des faits ne peut ^{etre considere comme}

satisfaisant.

J’ai pu determiner directement la contribution des différents voisins d’un atome a la force globale agissant ^sur cet atome : en effet, 1’6quation qui permet de calculer les frequences des oscillations

longitudinales ^se propageant suivant 1’axe de sym6-

trie quaternaire ^{a une forme} particulierement simple ; elle s’ecrit :

en se limitant aux sixi6mes voisins; ni ^{est la masse}

de I’atome, ^{et les} oc, B, ^{8 sont les} constantes intera-

tomiques ^se rapportant ^aux voisins successifs d’un atome. D’autre part, j’ai d6velopp6 ^{en s6rie de}

Fourier la courbe exp6rimentale representant ^les

carr6s des frequences ^des oscillations longitudinales

se propageant suivant 1’axe de sym6trie quaternaire

en fonction du vecteur d’onde ; 1’expression ^de

ce d6veloppement ^{est :}

Les coefficients suivants sont respectivement ; - 2,55 ; 0,29 ; -1,38 ; 1,65 ; - 0,43 ; - 0,22

pour le dixieme coefficient, 0,50 pour le 12e, 0,36

pour le 14e, 0,059 pour le 16e ; 0,20 pour le 18e :

0,057 pour le 20e, etc... Comparons les coefficients des equations (1) ^et (2) : ^{le terme constant fait}

intervenir tous les voisins d’un.atome ; ^{il est} 6gal

a (M.7r2 ^{X 10+24 X} 129), ^soit 5,93 ^{X 104} dynes cm-1 ; ^{dans le terme} d’ordre 1 interviennent les

premiers ^voisins puis ^{ceux d’ordre} impair ; ^{il est} 6gal ^a (m.7t2 ^{X 10+24 X} 113) ^soit 5,20 ^{X 104} dynes cm-I ; ^{Ie terme} d’ordre 2 fait intervenir les deuxi6mes voisins puis les voisins d’ordre superieur pair ; ^{il est} 6gal ^a (M. 7C2 ^{X 10+24 X} 11,9) ^soit 0,55 ^{X 104} dynes, cm-1 ; ^et ainsi de suite jusqu’au quatrieme ^terme qui fait intervenir au moins les

quatriemes ^voisins puis ^{ceux d’ordre} pair ^a partir

des sixiemes ; pour les ^termes d’ordre plus eleve;

la regle ^est modifiée ; ainsi dans le terme d’ordre n,

ce ne sont pas necessairement les nil-e voisins qui

interviennent les premiers, ^cela peut etre des voi- sins d’ordre superieur ^{a n} (mais jamais ^inferieur

a n), ^ce qui explique la décroissance irrégulière ^des

coefficients d’ordre élevé. Nous voyons que le ^terme d’ordre 2 est 10 fois plus petit que celui d’ordre 1

auquel ^les premiers ^voisins apportent la contri- bution la plus grande ; ensuite la décroissance est

beaucoup plus lente ; ^{le terme} d’ordre 5 dans

lequel ^aucun voisin d’ordre inférieur a 5 n’inter- vient est 45 fois plus petit que le premier.

Cette etude montre que la contribution des atomes premiers voisins a la force globale agissant

sur un atome est de loin prépondérante ; cependant

il n’est pas suffisant d’en tenir compte ; ^{et nous}

avons vu qu’un ^{mod6le de} champ ^{de forces} agissant

a tres courte distance entre atomes rigides ^ne

suffit pas a rendre compte ^{des resultats} experi- mentaux ; ^{il est} plus satisfaisant, ^au contraire, ^de

calculer les frequences ^des oscillations thermiques ^a

partir ^de champs ^{de forces} qui ^tiennent compte ^de

la polarisabilite ^{des atomes et} par suite des ^inter-

actions électrostatiques s’exerçant ^{a une distance} grande relativement a la distance des atomes con-

tigus : ^les divergences ^{entre les} frequences ^éva1uées

par Kucher et celles que j’ai ^{mesur6es ne} d6passent jamais ^{les 6carts dus aux erreurs} expérimentales.

Manuscrit regu le 18 juin ^1964.

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BIBLIOGRAPHIE

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ERRATA

Dans l’article sur ^« Le lissage optimise n, par M. TOURNARIE, ^J. Physique, 1964, 25, 909, page 910,

equation (14) ; ^{au lieu de : _, lire : # ;} equation (17) : ^{au lieu de :} qkl, lire : 8kl ;

2e colonne, ligne 19, ^{au lieu de :} S2 I-J, ^{lire :} cr- f

page 911,

equation (22), ^{a la} fin ; ^{au lieu de :} yl, ^{lire :} qk, page 912,

equation (44) : ^{deuxieme membre,}

au lieu de : G2, SS* dT, ^{lire :} f G2 0 SS* ^{dT ;}

ire colonne, lignes ^{10 et} 13, ^{et 2e} colonne, ligne 8, ^dans les formules,

au lieu de : _x, lire : X ;

ligne 31, ^{au lieu de :} (50), ^{lire :} (51) ; equation (53), deuxieme membre :

au lieu de : vl ¹ g k -1

f1, ^7. M g k - b au lieu de : 1 g (k 1) fL, ^{1 Y Y lire} 1 g (k b) tj ^{z Y Y} fl ;

2e colonne, ^16e ligne ^a partir ^du bas,

1 ^a-1

au lieu de : _x,

(2 / 7r) (a--l)/2, lire : - ^{7t 2 2 ;}

equations (58) : ^{au lieu de : x, lire :} X,

page 913,

equation (60) : ^{au lieu de :} V(p), ^{lire :} V(y)

et quatre lignes plus ^{bas :}

au lieu de : f FF* ^{dT, lire :} f (w ^{+ SS*) dT}

page 914, legende ^{de la} figure ^{3 :}

au lieu de : (y

^{2 +} c), ^{lire :} (y

^{2 +} C),

au bas de la 1re colonne, ^sous l’accolade :

au lieu de : (£ - 2,22), lire : x - 2,22 ;

dans Ie tableau 2 :

permuter ^les rappels ^{de note} (1) ^et (2),

4e ligne apres Ie tableau 2 :

au lieu de : (26), (28) ^et (27), ^{lire :} (34), (36) ^et (35),

page 915, ^1re colonne, ^3e ligne :

au lieu de V’

yV(y - 1), ^{lire : V’}

yVJ(y - 1),

page 916, ^dans la liste des symboles :

au lieu de : G(x), ^{lire :} G(X) ;

au lieu de : Qk2, ^{lire :} CPk;

supprimer ^{les 3 dernieres} lignes.