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Submitted on 1 Jan 1907
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Sur le coefficient de diffusion dans l’air de l’émanation de l’actinium
A. Debierne
To cite this version:
A. Debierne. Sur le coefficient de diffusion dans l’air de l’émanation de l’actinium. Radium (Paris), 1907, 4 (6), pp.213-218. �10.1051/radium:0190700406021300�. �jpa-00242244�
Sur le coefficient de diffusion dans l’air
de l’émanation de l’actinium
Par A. DEBIERNE,
[Faculté des Sciences de Paris, labaratoire de Mme Curie.]
A détermination des coefficients de diffusion des
L
émanations radioactives prosente un grand in-térêt. On peut en en et, en comparant ces coef-
ficients à ceux des gaz de poids moléculaires connus,
se faire une idée de la grandeur du poids moléculaire de ces émanations.
Différentes recherche ont été effectuées sur l’éma- nation du radium et surcelle du thorium.
Les premières expériences sur la diffusion de l’éma- nation du radium sont dues à M. Rutherford et miss Brooks. Dans ces expériences on mettait en communi- cation, par une large ouverture, un récipient conte-
nant un mélange d’air et d’émanation avec un réci-
pient identique rempli d’air exempt d’émanation, à la
même pression. Au bout d’un certain temps, on déter-
minait la quantité d’émanation contenue dans chaque récipient. Ces expériences ont montré que le coeffi- cient de diffusion de l’émanation dans l’air était com-
pris entre 0,08 et 0,12.
Pierre Curie et dl. Danne determinèrent ce coeffi- cient par la méthode suivante : On sait que lorsque
l’émanation est enfermée dans un vase parfaitement clos, son activité diminue suivant une loi exponen- tielle simple dont la constante est bien connue. Si le
vase contenant le mélange d’air et d’émanation, au
lieu d’être complètement clos, communique avec l’ex-
térieur par l’intermédiaire d’un tube étroit, la décrois-
sance est plus rapide, et, conformément à la théorie,
elle suit encore une loi exponentielle simple. Pierre
Curie et 11. Danne montrèrent, en utilisant des tubes de communication de différents diamètres. que la dif- fusion de l’émanation suit les mêmes lois que celle des gaz, et trouvèrent pour le coefficient de diffusion de l’émanation dans l’air le nombre Ü,100.
Si l’on compare ce nombre à celui trouvé pour la diffusion du gaz carbonique dans l’air, et si l’on suppose que les coefficients de diffusion dans un même gaz sont inversement proportionnels à la racine carrée des poids moléculaires, on trouve pour l’émanation du radium un poids moléculaire de 85 environ. Ce nombre représentera en même temps le poids ato-- n1ique de l’émanation, si l’on suppose que ce gaz est
monoatomique, comme cela est rendu vraisemblable par son manque d’affinité pour les différents corps.
1)’autre déterminations furent faites en étudiant la diffusion de l’émanation à travers une plaque po-
reuse.
Les recherches les plus complètes furent celles de
M. W. Makover. Il compara la diuusion du gaz car-
bonique, de l’oxygène, du gaz sulfureux et de l’pma- nation du radium à travers la même plaque poreuse. Il constata ainsi que pour les gaz de poids moléculaire
connu, le coefficient K caractérisant la diffusion à tra- vers la plaque poreuse n’est pas absolument propor- tionnel à la racine carrée du poids moléculaire M,
mais que le produit K VM, au lieu d’être le même pour les ditlérents gaz, décroit lorsque K décroit.
Si alors on porte en abscisses le coefficient K et en or-
donnes le produit K VM, les points correspondant à l’oxygène, au gaz sulfureux et au gai carbonique se
trouvent sur une même droite. Par extrapolation, on
peut alors déterminer le produit K J)1 pour l’émana- tion dru radium, d’où l’on peut déduire son poids molé-
culaire. Ce poids moléculaire fut trouvé compris entre
85 et 99. On voit que ces nombres sont très voisins de celui qui résulte des mesures antérieures de Pierre Curie et M. Danne, faites par une méthode dit- férente.
Dans d’autres expériences, si. il. Makover compara la difl’usion de l’émanation du thorium à celle de l’éma- nation du radium. Les expériences sont plus délicates
à cause de la décroissance rapide de l’émanation du
thorium ; elles montrent que les coefficients de diffu- sion sont très voisins pour les deux émanations, celui
de l’émanation du thorium étant légèrement plus grand, ce qui indiquerait un poids moléculaire un
peu plus petit que celui de l’émanation du radium.
Un ne peut songer à utiliser ces différentes mé- thodes pour l’émanation de l’nctiniunl, car la loi de décroissance de celle-ci est beaucoup trop rapide (di-
minution de moitié en 3",9). Je me suis donc adressé à une méthode différente. Le principe de celle-ci a déjà
été indiqué dans le livre « Radioactivity » de 1B1. Ruther-
ford, qui l’a appliquée à la mesure du coefficient de diffusion de l’émanation du thorium, et a trouvée pour celui-ci : D = 0, 09 .
Yoici la théorie de cette méthode. Considérons un
vase cylindrique ou parallélépipédique dont toute la
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/radium:0190700406021300
214
partie inférieure est recouverte d’une couche uniforme
d’un composé â’actinium; il y aura alors une production
continue et régulière d’émanation a la partie infé-
rieure du vase. Cette émanation va diffuser vers les
régions supérieures et en même temps se détruire
suivant la loi exponentielle connue. Au bout d’un cer-
Fig 1.
tain temps l’état de régime
va s’établir ; dans une tran-
che d’épaisseur dx, paral-
lèle à la base, et située à
une distance x de la matière
(figure 1 ), la quantité d’éma-
nation qui rentre par la face inférieure par suite de la dit- fusi. n est alors compensée
exactement par celle qui sort
par la face supérieure et par celle qui se détruit sponta-
nément. Lorsquc cet état de régime est établi, la concen-
tration de l’émanation a une valeur fixe dans chaque tran-
che parallèle à la base, et cette concentration va en
diminuant progressivement depuis la matière active.
Soit c la concentration dans la tranche d’épaisseur
dx, située à la distance r. La quantité d’émanation
qui rentre par la face inférieure, par unité de section par seconde, est égale à - dx ’ dx où I) représente le
coefficient de diffusion de l’émanation dans l’air; celle qui sort par la face supérieure est - D i de d2c dx2 dr).
B(;,1: )
La quantité d’émanation qui resteacquiseà la tranche
considérée est la différence entre ce qui est entré et ce qui est sorti, c’est-à-dire z- -1 Dd’c dt2 dx par seconde et par unité de section.
Pendant le méme temps et dans le même volume la quantité d’émanation qui s’est détruite spontanément
est ’AC dx où À est le coefficient caractérisant la loi
exponentielle de décroissance de l’émanation et cclx la
quantité d’émanation contenue dans la tranche par unité de section.
A l’état de régime on devra avoir
équation dont la solution générale est de la forme c=K1ea1x+K2ea2x
On peut voir facilement que
Les coefficients K1 et K2 seront déterminés par les conditions que,
La variation de concentration de l’émanation dans les différentes tranches en fonction de la distance à la substance active est donc représentée par une expo- nentielle simple
Si l’on peut déterminer expérimentalement cette exponentielle on pourra en tirer
l’exposant - VX D
et calculer le coefficient D, puisque i, est déjà connu.
Il s’agit donc de déterminer expérimentalement la
variation de la concentration de l’émanation avec la distance à la substance aclive.
La concentration de l’émanatiou peut être mesurée soit par l’ionisation produite dans le gaz, soit par la radioactivité induite produite sur des parois solides.
Dans le cas actuel la première méthode est peu pra- ticable. J’ai montré autrefois que l’on peut utiliser ces deux espèces de mesures pour déterminer la loi de décroissance de l’émanation de l’actinium par la mé- thode du courant gazeux ; mais dans le cas où l’on
mesure le pouvoir activant, ,j’ai constaté qu’au début
dans le voisinage du sel, il y a une anomalie. L’acti- vité induite commence par augmenter a mesure que l’on s’éloigne du sel, passe par un maximum et ensuite diminue suivant la même loi que la décroissance du
pouvoir ionisant qui est régulière dès le début. Miss Brooks a récemment repris cette question, au labora-
toire de Mme Curie’, et elle a trouvé que dans cer-
taines conditions on pouvait faire disparaitre cette
anomalie. En particulier, lorsque l’émanation se trouve entre des lames très rapprochées, le maximum d’acti- vité induite disparait et le pouvoir activant mesure
bien dès le début la concentration de l’émanation. La loi de décroissance obtenue dans ces conditions par la
mesure du pouvoir activant est identique à celle déter-
minée par la mesure du pouvoir ionisant.
Les expériences de diffusion ont alors été réalisées de la ruanière suivante : Le composé d’actinium était
placé dans une petite cuvette plate c, occupant tout
le fond d’une boîte parallélépipédique. Dans la partie
centrale de la boite et au-dessus de l’actinium on
avait disposé deux lames métalliques l1 l2 assez minces.
Ces deux lames glissaient dans des rainures bien
parallèles et pouvaient être retirées très rapidement.
1. Les résultats obtenus par Miss Brooks n’ont pas encore été
publiés.
Pour rendre la température bien uniforme et éviter tout remous gazeux, ce ciui est indispensable dans les expériences de cette nature, la boite métallique était
à doubles parois, et entre les deux parois étaient dis- posées des cloisons permettant d’établir une circula-
Fig. 2.
tion d’eau tout autour de la boite intérieure; le cou-
vercle portait également une double paroi cloisonnée
parcourue par le même courant d’eau (fig. 2).
Les deux lames rectangulaires avaient 6 centimètres
Fig. 5.
sur 8 centimètres et étaient disposés bien parallèle-
ment, soit à 4 millimètres soit à ’2 millimètres l’une de l’autre.
Les lames étant placées dans l’appareil au-dessus
du sel d’actinium, et le courant d’eau passant autour
de la boîte, on laissait s’établir le régime. Au bout de
20 â 24 heures on enlevait le couvercle de la boite et on retirait les lames activées. On plaçait ensuite
l’une des lames dans l’appareil de mesure pour déter- miner la distribution de la radioactivité induite sur la f’ace regardant l’autre lame.
L’appareil de mesure est représenté dans la figure 5.
Il comprend un condensateur C et un chariot mobile M
sur lequel est placée la lame 1. Le condensateur est formé d’un plateau, en communication avec l’électro- mètre, et d’une boîte métallique en communication
avec une batterie de petits accumulatcurs; un anneau de garde protège l’isolement du plateau; dans le fond de la boîte métallique est pratiquée une fente étroite
perpendiculaire à la direction du mouvement du cha-
riot. l,e condensateur est placé au-dessus du chariot
mobile, de telle façon que le fond percé d’une fente est à une très petite distance de la lame activé. Lune échelle divisée en millimètres, fixée sur la partie fixe de l’appareil, permet de repérer les positions du chariots En déplaçant t le chariot, au moyen d’un pignon dell té agissant sur une crémaillèrc, on peut amener devant
la fente les différentes portions de la lame activée, et
dans chaque position, il ne peut pénétrer dans le
condensateur que le rayonnement émis par une petite
bande d’environ 2 millimètres de largeur, parallèle
au côté de la lame qui pendant l’exposition était paral-
lèle à la substance active. On peut ainsi déterminer l’activité de différentes parties de la lame, situées à des
distances connues de la substance active. Les mesures de l’ionisation produite dans le condensateur étaient faites par la méthode du quartz piézo-électrique.
La radioactivité induite de l’actinium diminuant
assez rapidement, il était
nécessaire, pour avoir la loi de variation de l’acti- vité induite avec la dis- tance, de déterminer l’ac- tivité au même instant pour toutes les parties de
la lame.
Pour cela j’ai détermi-
né expérimentalement les
courbes de décroissance
avec le temps de l’activité, de difl’érentes bandes si- tuées à des distances con-
nues du bord de la lame activé. Si on porte en
abscisses les temps et en
ordonnées les logarithmes du courant on obtient la série de droites parallèles représentées dans la ligure 4 ;
l’inclinaison indique la décroissance de moitié en
56 minutes (figure 4). En menant d’un point donné
une parallèle -t l’axe des ordonnées on obtient, par l’intersection avec les droites parallèles, une série de
216
points qui permettent de calculer l’activité au même instant pour toutes les portions de la lame.
On peut alors construire la courbe représentant la
variation de l’activité induite avec la distances. Cette
Fig. 4.
courbe représente en même temps la variation de la
concentration de l’émanation avec la distance à la substance active.
La furme obtenue pour cette courbe confirme plei-
nement la théorie. La figure 5 montre le résultat obtenu dans plusieurs expériences en portant en abscisses les distances à la substance active et en
ordonnées le logarithme de l’activité correspondante
pour le même instant. On voit que, pour une même
expérience, les points se trouvent bien sur une même droite, ce qui indique que la loi de décroissance est bien une exponentielle simple. L’inclinaison de cette
droite permet de calculer l’exposant de l’exponentielle
d’où on peut tirer le coefficient de diffusion.
Plusieurs séries d expériences ont été faites en fai- sant varier certaines conditions.
La droite 1 est relative à une expérience où la dis-
tance entre les lames était de 4 millimètres, la droite II
à une autre expérience où la distance était 2 milli- mètres ; dans les deux cas la matière était placée à la partie inférieure de la boîte, et la diffusion se faisait
vers le haut.
Enfin pour rechercher si un courant gazeux ascen- dant ne pouvait pas se produire, par exeniple par
Fig, 5,
suite du petit dégagement de chaleur du sel d’acti- nium, j’ai disposé une expérience de manière à faire diffuser l’émanation vers le bas. Pour cela la substance
employée était constituée par de petits grains suffi-
samment gros pour ne pas traverser une toile métal-
lique fine; elle était placée dans une petite cuvette plate dont le fond était en toile métallique, et cette
cuvette était disposée à la partie supérieure de la boite
à température constante. Les deux lames étaient
placées au-dessons, Le résultat fut absolument iden-
tique au précédent ; la droite II I qui représente cette expérience est bien parallèle aux autres droites 1.
La moyenne des dtff’Jrentes expériences donne une
inclinaison telle que l’activité diminue de moitié pour
un accroissement de distance à la substance active de 5, 5 millimètres, pour une température de 15 degrés
et pour la pression atmosphérique ordinaire.
1. M. Ramsay avait cru observer une ascension de l’émana- tion de l’actinium dans l’air, cette expérience montre que ce
phénomène n’existe pas en réalité.
Les nombres obtenus pour les différentes expériences
dînèrent de moins de 2 pour 100.
Le coefficient ainsi obtenu doit avoir une grande
exactitude. En effet la méthode est simple, les mesures précises et les résultats tout à fait réguliers et con-
formes à la théorie. I,a seule hypothèse faite est celle qui consiste â admettre que l’intensité de l’activité induite est bien proportionnelle à la concentration de l’émanation. Je rappellerai que cette hypothèse a été
vérifiée dans des expériences directes faites autrefois
par moi, et répétées récemment par Miss Brooks;
celle-ci a constaté de plus que, dans les conditions mêmes où les mesures de diffusion ont été faites, la
perturbation initiale que j’avais signalée disparaît complètement. On ne voit d’ailleurs aucune trace de
cette perturbation dans les courbes de diffusion.
Si l’on applique la loi de l’inverse du carré du
poids moléculaire au nombre obtenu pour le coeiti- cient de diffusion, en comparant au coefficient bien
connu de l’acide carbonique, on est conduit au poids atomique 70 pour l’émanation de l’actinium.
Ces résultats montrent en premier lieu que l’éma- nation de l’actinium a probablement un poids molé-
culaire inférieur al celui de l’émanation du radium et à celui de l’émanation du thorium. Ils ne sont donc pas
en faveur de l’hypothèse faite par Boltwood que le ra- dium est un produit de la désintégration de l’actinium.
Si ce dernier fait était cependant réellement prouvé, je pense que la théorie actuelle des transformations radioactives devrait subir quelque modification.
Une autre remarque doit être faite sur les résultats obtenus dans les difl’érentes expériences de diffusion.
En effet, tandis que les corps radioactifs ont des poids atomiques très élevés, supérieurs à 220 pour lous
ceux qui ont été déterminés (et d’après cela il est également très probable que le poids atomique de
l’actinium est également très élevé), les poids ato- miques des émanations radioactives, déduits des expériences de diffusion, et avec l’hypothèse que ces gaz sont mono-atomiques, sont beaucoup plus petits.
D’après les théories actuelles des transformations radioactives ces nombres devraient être 2 à 3 fois
plus grands. Il y a donc un désaccord entre la théorie des transformations radioactives et les résultats expé-
rimentaux donnés par la diffusion.
Il est difticile d’attribuer ce désaccord à des erreurs
expérimentales dans les mesures des coefficients de diffusion qui ont été faites par des méthodes très variées et avec une précision suffisante. On peut
seulement faire observer que la dinusion des émana-
fions a été observée dans des conditions assez spéciales.
Eu effet ces émanations sont extrêmement diluées dans le gaz dans lequel elles se diffusent et on peut
se demander si cette extrême dilution ne produit pas
une perturbation dans le pUénomène de diffusion.
I,es résultats obtenus jusqu’à présent dans les
mesures de difl’usion avec les gaz ordinaires ne
paraissent pas rendre probable une pareille pertur-
bation. En effet, une étude critique faite par M. Bril- louin des différentes déterminations de coefficients de dinusion aboutit à la conclusion que dans toutes les
expériences faites jusqu’à présent rien ne permet de penser que le coefficient de difl’usion mutuelle entre deux gaz varie avec la concentration1. D’autre part dans les expériences sur l’actinium, oîi d’ailleurs la concentration de l’émanation était toujours très faible,
la diffusion s’opérait dans une même expérience avec
des concentrations très variables (dans le rapport de
1 à 60 environ), cependant on n’a observé aucun
indice de variation du coeflicient de diffusion qui
aurait amené une déformation systématique de l’ex- ponentielle.
Il n’y a donc pas lieu jusqu’à présent de supposer que les poids atomiques lirés des expériences de dif-
fusion soient entachés d’une très grosse erreur.
On peut enfin remarquer que les poids atomiques
des émanations radioactives déduits des mesures de diffusion sont obtenus sans faire d’hypothèse sur la
nature des phénomènes de radioactivité, ils sont le
résultat de mesures comparatives avec les gaz ordi- naires, et doivent pour cela être pris fortement en
considération. Je pense donc qu’il existe réellement
une grosse dinérence entre les poids atomiques des
corps radioactifs et ceux des émanations qu’ils pro- duisent.
Si cette manière de voir est exacte, la production de
l’émanation par un corps actif comnie le radium ne
peut consister simplement dans la séparation d’une
fraction très petite de l’atome comme une partictilex,
et on est amené à supposer que l’atome radioactif subit une fragmentation beaucoup plus importante en
2 ou 5 parties de masses comparables, en même temps qu’il se sépare des particules «. La série des
transformations radioactives aurait alors lieu sur des
particules beaucoup plus petites que celles supposées
dans les théories actuelles. Enfin à la suite de ces
transformations, une agglomération de ces particules pourrait se prodaire ; ce qui rendrait possible le pas- sage d’une émanation de poids atomique relativement
petit en un corps de poids atomique lourd, par
exemple la production de plomb à partir de l’émana-
tion du radium, comme l’a supposé M. Rutherford.
Je rappellerai également à ce sujet les résultats obtenus par M. Rutherford sur la particule u. On sait
que dans les théories actuelles on admet que la parti-
’1. Congrès de Pliysique, 1900.