Sur le dépôt de la radioactivité induite du radium

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Submitted on 1 Jan 1909

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A. Debierne

To cite this version:

A. Debierne. Sur le dépôt de la radioactivité induite du radium. Radium (Paris), 1909, 6 (4), pp.97-

106. �10.1051/radium:019090060409700�. �jpa-00242348�

MÉMOIRES ORIGINAUX

Sur le dépôt de la radioactivité induite du radium

Par A. DEBIERNE

[Faculté des Sciences de Paris.

Laboratoire de Mme CURIE].

Les renseignements ^que nous avons actuellement

sur le mécanisme du dépôt ^{de la} radioactivité induite sont encore peu nombreux.

Cependant deux faits très importants ^{ont été mis}

en évidence il _y a déjà longtemps. ^1° L’intensité de la radioactivité induite déposée ^{sur me lame} plongée

dans l’émanation, ^ne dépend pas seulement de ^{la con-} centration de cette émanation, ^elle dépend ^{aussi de} l’épaisseur ^{de la couche de gaz} chargé d’émanation, qui ^{se trouve devant} la lame 1. 2° L’intensité de l’ac- tivité induite est induencée par l’action d’un champ électrique, ^{les lames} chargées négativement reçoivent

un dépôt plus important ^de radioactivité induite _que les lames chargées positivement

Je me suis proposé, ^{dans ce travail, d’étudier la}

manière dont se dépose l’activité induite sur des lames métalliques ^en l’absence de champ électrique.

Étant données les théories actuelles des transfor- mations radioactives, ^on peut imaginer ^{assez facile-}

ment quel peut ^ètre le mécanisme du dépôt ^{de la}

radioactivité induite.

Nous savons que 1 émanation du radium est un gaz

qui n’est pas sensiblement absorbé par les parois ^mé- talliques. ^Ce gaz ^se détruit en produisant ^{le radium A} qui ^se dépose ^{sur les} parois ^{solides et} n’est alors vo-

latil qu’aux températures élevées. Au radium A suc-

cèdent le radium B et le radium C qui ^se déposent également ^{sur les} parois ^{solides et ne se} volatilisent aussi qu’à ^{de très hautes} températures.

Les transformations de l’émanation en radium A et

du radium A en radium D. se font avec départ ^d’une particule

^{1u moment de la} transformation, ^la par- ticule

est lancée avec une grande ^vitesse qui ^lui per-

met de parcourir ^un espace ^assez grand ^{dans l’air; on} pourrait ^{donc penser} que les particules ^{de radium A}

et de radium B sont également ^{lancées avec une vi-}

tesse assez grande ^et qu’elles peuvent ^{avoir un cer-}

tain parcours dans l’air. Par suite de ^cette projection

1. CRIE et DEBIEP..-,E, C. li.. 1901.

2. RUTHEMFORD, ^Phil. 1Jlag., ^1900.

5. J’ai

observé autrefois (C. ^h’.. 1903)

^{action du} champ magnétique

^le dépôt de l’activité induite de l’acti- nium, Mais je ^n’ai jamais pu obtenir de résultals réguliers ^est

cette action du champ magnétique ^{dans les} conditions où j’opé- rais,

parait aujourd’hui ^{tout a} fait incertaine. Les dilfércnces d’activité observées sont peut-être ^{dues a} de faiblies

gazeux.

les particules de radioactivité induite placées ^{à une}

certaine distance d’une lame peuvent ainsi l’attein- dre et s’y fixer. D’autre part, ^les particules ^{d’activité}

induite qui n’arrivent _pas jusqu’n ^la lame par ^la

projection initiale, peuvent cependant l’atteindre à la suite d’une diffusion. Si la lame se comporte ^vis-

à-vis des particules d’activité induite comme un corps

absorbant, la concentration en activité induite dans le gaz ^est nulle contre la lame et il s’établit ^un courant de diffusion vers celle-ci. Des particules pla-

cées au sein du gaz peuvent ^{ainsi venir diffuser vers}

la lame et être absorbées _par elle.

Ces phénomènes ^de projection ^{et de diffusion des} particules d’activité induite ont donc pour ^effet de permettre ^{à des} particules placées ^{à une} certaine dis- tance de la lame d’atteindre cette lame et d’y ^{être ab-}

sorbées. Le nombre des particules ^{absorbées ne dé-} pendra donc pas seulement de la concentration de l’émanation et des particules d’activité induite, ^mais

dépendra ^{aussi de} l’épaisseur ^{de la couche de} gaz

placée ^devant la lame. Si dans ^un gaz chargé ^d’éma-

nation on a une série de lames disposées parallèle-

ment a des distances différentes, ^la quantité ^{d’activité}

induite recueillie sur les lames devra dépendre ^{de la}

distance qui sépare ^{les lames ; les lames les} plus ^écar-

tées devront être les plus ^{actives. C’est ce} qui ^a déjà

été constaté expérimentalement (Curie ^et Debierne).

On peut ^{chercher à} déterminer la loi suiv ant laquelle

doit varier l’activité induite sur une lame, lorsque ^l’on

fait varier l’épaisseur ^de la couche de _gaz chargé

d’émanation qui ^est placée ^devant elle. J’examinerai d’abord le cas où l’on suppose que le phénomène ^de projection

produit ^seul, puis ^{celui ou le} phéno-

mène de diffusion se produit ^{seul, enfin} je ^donnera

les raisons théoriques ^et expérimentales qui ^font pen-

ser que c’est le second phénomène qui doit être de

beaucoup ^le plus important.

Pour simplifier les calculs je considérerai seulement le dépôt du radium A. Je supposerai qu’au ^moment

de ^sa formation, qui ^{a lieu avec} départ ^d’une parti-

cule a, le radium A est projeté ^{avec une vitesse telle} qu’il

parcours déterminé dans l’air comme la

particule ^03B11.

1. Comme

le

plus ^loin.

parcours dans lair a la

pression atmosphérique ^{doit être tres} petit, ^{mais il}

^basse pression il pourra atteindre

valeur

grande.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/radium:019090060409700

Soit deux lames parallèles indéfinies MN (Hg. 1) plongées ^dans l’émanation de concentration uniforme.

Cherchons quel ^est le nombre de particules ^A qui

atteindront _par projections, ^{dans un} intrevalle de

Fjg. ^1.

tclnps déterminé, ^{un éléments cls de la} surface de la lame N. Si ^le parcours du radium A ^est 1, ^{tous les}

atomes d’émanation qui pourront envoyer du radium ^A

snr l’élément de surface considéré, ^{seront situés à l’in-} térieur d’une SpilCl’C de rayon ^l ayant ^rls pour ^centre.

Le nombre de particules ^A envoyées ^{sur ds} par ^un éléiiicni de volume clv sera proportionnel ^{au volume}

du, à la concentration n de l’émanation, ^à l’angle ^so-

lide dw sous lequel ^on voit l’élément ds des différents

points de l’élément dv, ^{et à un} coefficient Ii déterminé par la loi de destruction de l’émanation. Dans ^une tranche d’épaisseur ^{(lx, située à une} distance x de la lame à l’intérieur de la sphère, considérons U;1e cou- ronne de rayon ^r, de largeur ^{df’ et} d’épaisseur ^{clx. Lc}

volume de cette couronne sera 2tt r dr dx et de tous les points ^{situés à} l’intérieur de la couronne on verra

l’clémelit cls sous le même angle ^clw.

Le nombre de pJrLiculc5 ^A envoyées par seconde de la couronne considérée à l’élément, L lis est,

Le nOlnbre de particules envoyées par ^toute la tranche d’épaisseur ^{dx est}

et pour ^toutes les particules ^reçues lorsque ^{les deux}

lames sont à une distance a on a

2 tt kn (a-a2 2l) représente le nombre de particu-

les A envoyées par seconde ^sur l’unité de surface de hune, pour ^un écartement (t entre deux lames _pa- rallèles indéfinies.

La quantité ^{de radium A} (lui ^{existe sur la lame}

est toujours proportionnelle ^{n la} quantité ^reçue par seconde.

L’activée induite projetée ^{sur une lame sera donc}

donnée par 1 ’éq nation

Dans cette équation ^{K’ est un} coefficient qui ^dé- pend de la surface de la lame ct du temps d’exposi-

tion, n représente ^la concentration de l’émanation, ct

l’épaisseur de la couche d’elllanatloll placée ^{devant la} lame, ¹ lc parcours de la particule ^A.

La courbe qui ^{donne la variation} de l’activité des lames en fonction de la distance a est uiic parabole.

L’activité des lames augnlentera jusqu’à ^ce que a= 1. A partir ^{de cette} distance le volume utilisé

n’augmentera plus ^et l’activité restera constante.

On voit, d’après ^cette équation, que les ordonnées sont proportionnelles ^{il la} concentration en émanation.

Mais la forme de la courbe ne dépend pas de ^cette concentration ; la limite sera atteinte a la même dis- tance quelle quc soit la concentration. On ^remar- quera aussi que quoique F activité induite existant à

un nlomcnt donné dépende de la loi de destruction du

dépôt actif, la fornlc de la courbe ne dépend pas de cette loi, ^elle dépend seulement du _parcours.

Si l’on renlplace l par ^le parcours de la particule

x, l’équation donne le nombre de particules 03B1 pro- venant de l’émanation et reçues par les lanlcs.

La projection du radium B et du radium C pour- rait être étudiée de la même manièrc; ccpendant ^{il y}

aurait une complication par suite de la distribution

non uniforme des particules du radium A et du ^ra- dium B.

Si l’on suppose que le parcours de la particule ^.1

est trop petit pour que lc phénomène ^de projection intervienne notablement dans le dépôt de la ratio- activité induite, (et ^{c’est ce} qui pai°aît ^le plus pro- bable lorsque ^l’on opère dans l’air à la pression ^atmo- sphérique) ^{alors les} particules ^{A ne} peuvent ^atteindre deux lames parallèles indéfinies qu’après ^{une diffu-}

sion dans l’air. On peut ^encore déterminer dans ce cas quelle ^est l’influence de l’épaisseur de la couche gazeuse placéc devant lcs lames, ^en supposant ^que celles-ci se comllortent vis-à-vis du radium A comme

dcs corps absorbants parfaits, c’est-à-dire cn suppo- sant que ^la concentration CIl particule ^{A est nulle au} voisinage immédiat des lames. Lcs particules ^A qui

se produisent continuellement au sein du _gaz dif- fusent vers la lamc et en même temps ^{un certain} nombre d’entre elles ^se détruisent et se transforment

en radium B qui ^lui-même pourra diffuser ^vers la lame et ainsi de suite.

Pour simplifier, je ^ne considérerai encore que le

dép0t ^{du radium} A. Au bout d’un certain temps ^il

s établir dans le _gaz un régime ^{de diffusion} du l’aillllllll

99

A, et ^à l’état de régime ^dans chaque portion de gaz la production continue du radium A (que ^l’on peut supposer ^{constante étant} donnée la décroissance très lente de l’émanation) ^est compensée par la destruction

spontanée ^et par le départ d’un certain nombre de

particules par ^suite du mouvement de diffusion ^vers les lames.

Soit une couche gazeuse d’épaisseur ^dx parallèle

aux lames et située à une distance x de l’une d’elles. Si rl représente le nombre de particules ^A produites par seconde et par unité de volume, le nombre de parti-

culcs A produites par ^unité de temps ^{dans un élément} de volume cls dx sera q ds dx. ^{Si ii est la concentra-}

tion en particules ^{A li l’état de} régime dans la couche considérée, le nombre de particules qui disparaissent

par suite de la destruction spontanée ^sera égal

à 2013 v n ds dx.

Enfin si dn dx représente ^{la variation de la concentra-}

tion suivant la direction et D le coefficient de ditÏu- sion du radium A, D d2n dx2 ^{ds dx} représentera ^excès

du nombre de particules qui ^{entrent sur celles qui}

sortent dans la couche de _gaz considérée.

L’état de régime ^sera caractérisé par l’équation

équation ùont la solution générale ^est, de la forme

on voit immédiatement _(lue

les constantes c1 et C2 sont déterminées par les ^con- ditions suivantes :

a étant la distance entre les lames, ^{on cn déduit}

Cette équation représente ^{la lui} de distribution du radium A entre 2 lames parallèles indéfinies ayant

entre elles un écartement (t.

La quantité de radium A qui ^se dépose ^{sur l’unité}

de ;surface dc la lame dans l’unité de temps ^est

détermine par ^le nombre de particules qui traversent dans le même temps ^une couche infiniment voisine par suite de la dinusion. Ce ^{nombre est} égal ^a

La quantité de radium A sur l’unc des lames sera

toujours proportionnelle ^{u cette} quantité. A l’équilibre

la quantité apportée par la lame sera compensée par la destruction spontanée.

On voit que l’activité induite ^{sur la lame est} pro-

portionnelle ^{à la} production ^{du radium A ct} par ^con-

séquent ^{à la} concentration de l’énanation, ^{mais ici}

encore la forme générale ^{de la courbe est} indépen-

dante de cette concentration.

Pour tracer la courbe représentative ^il faut donner

une certaine valeur à D le cocflicient de diffusion du radium A. Ce qui paraitrait ^le plus raisonnable c’est de supposer que ^ce coefficient est très voisin de celui de l’émanation du radium, puisque l’atome de radium A, d’après les théories actuelles, ^{doit être un} peu plos petit que celui de l’émanation mais très peu dînèrent.

La courbe 1 de la figure ^{2 a été obtenue en} posant D=0/! ^et v= 3,8 ^{10-3. Un} _{voit que} ^{cette courbe}

Fig. 2.

I. Courbe théorique obtenue en partant ^de l’hypotliese pothése ^{de la diffu-} sion du radium A,

Il. (bourbe expérimentale.

tend vers une limite qui ^n’est atlcinic que pour a ^{= x,} mais la courbe est assez rapprochée ^{de cette limite}

pour des distances mesurables. Ainsi pour a

20 centimètres la diu’erencc avec l’ordonnée limite

est de -),5 pour 100: pour 25 centimètres, cite est

de 1,5 _pour 100; _pour 50 centimètres elle est seule- ment de 0,5 _pour ^{100. Ce} qui fait que pratiquement

la limite serait atteinte pour 25 ^ou 50 centimètres.

La courbe construite avec la constante du radium B donnerait pratiquement la limite pour ^une distance de 50 il 60 centimètres.

Si l’on admet qu’il y a d’abord projection des par- ticules radioactives, puis ^{diffusion vers les} parois ^on

aboutira à des formules très compliquées ^{et le calcul}

pourra ^même n’être plus possible. Cependant ^{on voit}

très bien dans quel ^sens la courbe précédente ^serait

modifiée. La projection ^d’une particule ^{A lui} permet de venir sur la lame seulement si la distance est moindre que le parcours, la diffusion s’ajoutant ^{à la} projection, la distance d’où peut provenir ^la particule ^A

va augmenter du chemin qu’elle ^peut franchir par diffusion avant de se transformer ^en radium B. Celui- ci subit d’abord une projection, puis ^{une diffusion et si}

la particule d activité induite ne peut pas atteindre la lame sous forme de radium A, elle l’atteindra sous

forlne de radium B et alors elle pourra provenir ^d’un

atome d’émanation situé à une distance plus grande.

Le dépôt ^{sous forme de} radium C pourra, par le ^même mécanisme, provenir ^{d’une distance encore} plus grande.

Finalement la lirnite ne devrait être atteinte pratique-

ment qu’à ^une distance de l’opdre du mètre, ^même si le phénomène ^de projection ^est négligeable.

Avant de décrire les expériences, j’indiquerai ^en-

core quelles ^sont les raisons qui font penser que le

phénomène ^de projection ^sur les lames est très peu

important dans les conditions ordinaire, c’est-a-dire dans l’air à la pression atmosphérique.

Si l’on suppose que ^la transformation d’un atomes

d’émanation consiste dans la séparation ^{en deux} frag-

ments, la particule

^{et la} particule A, ^et que ^la

quantité ^{de mouvement est la même en valeur ab-}

solue pour les deux particules, ^on peut ^en déduire,

avec les théories actuelles, _que la vitesse de la parti-

cule A est environ 1/50e ^{de la vitesse de la} particnle ^J,

et que ^son énergie cinétique ^est également ^la 1/50, partie ^de 1 énergie cinétique ^{de la} particule

La vitesse de la particule A ^{est ainsi} beaucoup plus grande que la vitesse moyenne des molécules d’air

(environ ^{500 fois} plus grande). Cependant, ^{si l’on}

calcule approximativement le nombre de chocs néces- saire pour ^{amener cette} vitesse a ètre seulement 10 fois

plus grande que la ^vitesse moyenne des molécules d’air, ^en supposant des chocs élastiques ordinaires,

on trouve que ^ce nombre de chocs n’est pas très

grand ^el que le chemin parcouru dans l’air est alors seulement de l’ordre du 1/100e de millilnètre. D’autre

part, ^{comme l’a} déj à montré M. J.-J. Thomson, ^la diminution de vitesse des particules

^{devrait ètre} beaucoup plus rapide que celle qui ^{est constatée} expérimentalement, ^{si les chocs avec les molécules de}

gaz ^étaient des chocs ordinaires, c’est-à-dire si la loi

d’action entre la particule

^et la molécule _gazeuse était la _{même que} celle qui ^est admise dans la théo- rie cinétique des gaz. ^La faible diminution de vitesse d’une particule

pendant ^son parcours dans ^un gaz cst vraisemblablement due u la présence ^{de la} charge électriclue ^{de la} particule, ^{et si la} particule ^{A était} chargée ^{au moment où elle est} projetée, ^il pourrait peut-être ^{cll résulter un parcours} beaucoup plus grand que celui indiqué précédelument. Cependant,

pour que la diminution de vitesse d’une particule chargée ^sous l’influence des chocs soit faible, ^une grande ^{vitesse semble} nécessaire, puisque ^{non seule-}

ment la particule (J. ^n’ionise plus lorsque ^{sa vitesse}

est encore 40 pour 100 ^{de sa vitesse initiale, mais}

encore, ^comme l’a montré M. Duane, ^la charge ^{de la} particule ^ne peut plus ^{être mise en évidence au delà}

du parcours déterlniné par l’ionisation.

Cette discussion montre qu’il ^est difficile de décider

cr priori ^{si les} particules radioactives ont des parcours

notables, quoiqu’nn parcours très petit ^{soit le} plus probable.

Certains faits montrent que le phénomène ^{de pro-} jection existe réellement. Ainsi Miss Brooks a indiqué

autrefois qu’une lame fraichemeiit activée laisse

échapper ^dans l’air des particules ^{B. Comme le ra-}

dium B n’est pas volatil ^à la température ^ordinaire,

on ne peut expliquer ^ce fait que par la projection ^ini-

tiale des particules ^{B au moment} de la destruction du radium A. Une phénomène identique ^a été constate par M. Hahn ^et Mlle Lise Meitner dans la formation de l’actini1m X et du radium C.

J’ai cherché par ^une expérience ^{directe à voir si la} projection du radium B par ^une lame activée était suffisante pour faire parcourir ^{à la} particule ^{B une}

distance mesurable avec une grande vitesse. Pour cela

j’ai placé ^{une lame} métalliquc ^{à une} petite ^distance (environ ¹ millimètre) ^{d’une autre} lame fraîchement

activée, c’est-à-dire ayant encore une forte proportion

de radium A. Pour ne recueillir sur la laine inactive que des particules ayant ^{une vitesse assez} grande, ^un

courant d’air assez fort était établi entre les deux lanles, ^ce qui ^{devait entrainer toutes les} particules

ayant seulement la vitesse d’agitation thermique. ^Le

résultat ^a été tout u fait négatif, ^ce qui ^montre que le parcours des pai ticulcs ^B dans l’air a la pression atmosphérique ^{est inférieur à 1 mm.}

M. Wertenstein ^a cherché par ^une méthode ana-

logue, ^au laboratoire de Mme Curie, ^si le parcours

est mesurable dans l’air à basse pression, ^{et il a}

obtenu ^un résultat positif, mais pour des pressions beaucoup plus ^faibles que la pression atmosphérique ^1.

La projection ^d’une particule ^A par l’émanation ⁿ

’1. Pendant l’impression ^de

mémoire, j’ai

connaissance d’un travail de MM. Russ et 3Iakowcr qui ^ont pu également

mettre

évidence la projection ^{dans le vide} des particules

diouctivc·,

101

l’état gazeux peut ^ne pas être ^{tout à} fait comparable

à la projection ^{de la} particule ^Il par ^le radium A

déjà déposé ^{sur une} paroi ^{solide, car une certaine} énergie ^doit être nécessaire pour ^que la particule puisse quitter ^le voisinage ^{immédiat de la} paroi.

Cependant je crois que l’on doit conclure de l’expérience précédente que lc dépôt ^de l’activité induite ^{sur une}

paroi par projection ^{directe est} négligeable ^{dans les}

conditions ordinaires. Le dépôt doit donc se fairc presque exclusivement ^a la suite d’une diffusion. Les

expériences qui ^{suivent montrent} que les lois du phé-

nomène ne sont pas identiques ^{à celles} qui ^{ont été}

établies précédemment par le calcul.

Description ^des expériences.

^{On a étudié}

le dépôt ^de la radioactivité induitc sur des lames

placées parallèlement ^à différente distances, dans de l’air contenant de l’émanation avec une concentration uniforme.

Mme Curie a montré que lorsque ^{l’air contient une}

forte proportion d’émanation, ^une partie de l’activité induite produite ^dans le gaz subit l’action de la pesan- teur et se dépose ^{sur les surfaces tournées vers le}

haut. Elle a montré aiissi que le dépôt de l’activité induite se fait de la même manière sur des lames pla-

cées verticalement ou sur les faces inférieures de lames

horizontales, pourvu que l’épaisseur ^{de la couche}

d’air contenant l’émanation et placée devant les lames, soit la même. J’ai examiné seulement l’activité induite des lames sur lesquelles ^le dépôt ^ne pouvait pas ^se faire par ^l’action de lapesantcur, c’est-à-dire l’activité induite de lames placées verticalement ou l’activité induite de la face inférieure de lames placées ^hori-

zontalement.

Après quelques ^essais préliminaires qui ^m’ont per- mis de déterminer les conditions dans lesquelles ^on

peut ^obtenir des résultats bien réguliers, j’ai ^effectue

deux séries d’expériences. ^{Dans la} première ^série d’expériences j’ai laissé l’émanation en présence

des lames pendant ^un temps ^très long (24 ^heures

ou 48 heures) de manière à obtenir l’état de ré-

;ime; ^{dans la seconde série} j’ai ^{cherché au contraire}

i laisser les lames pendant ^un temps ^{assez court et} variable en présence ^de l’émanation.

Dans les expériences ^{de la} première ^{série, les lames}

étaient placées verticalement, ^{à des} distances bien déterminées les unes des autres, dans ^une grande

cloche à vide d’environ 15 litres de capacité. ^Les

lames étaient rectangulaires (9cms X 11 cms) ^et

étaient placées

^un support spécial qui permet-

tait de les disposer parallèlement ^avec les écarte- ments voulus.

Le support (fig. 5) ^était constitué par deux plaques métalliques partant des rainures parallèles ^{et assem-}

blées parallèlement de manière à pouvoir ^faire glisseur

les lames dans les rainures. L’écartement entre dt’uB

rainures successives allait en croissant de telle sorte

qu’une fois les lames mises en place ^{sur le} support, ^il existait entre elles des distances déterminées allant ^en croissant (2mms, 4mms, 5mms, 8mms, 1 Onl111s, etc.).

Fig. ^5.

Dans chaque expérience ^on déterminait l’activité d’un nombre suffisant de lames placées ^à des distances différentes, _pour pouvoir tracer toute la courbe de variation de l’activité avec 1"écartement des lames.

Une quinzaine de lames étaient nécessaires, elles étaient

généralement disposées ^{sur deux} supports ^et placées

dans la cloche suivant la disposition indiquée par la

figure ^4.

Après avoir fait le vide dans la cloche, ^on aspirait

Fig. ^4.

l’émanation provenant d’une solution de sel de radium

puis ^on remplissait ^{d’air à la} pression atmosphérique.

Les gaz étaient desséchés _par de l’anhydride phospllo- rique ^{ou du} sodium. La pression atmosphérique ^étant

établie à l’intérieur de la cloche, ^on fermait le robinet

communiquant ^avec l’extérieur, on placait ^{la cloche}

dans une caisse en bois qui était ensuite complètement ^t remplie ^{avec du coton, et la} caisse était elle-même

placée ^{dans une cave où la} température ^était

constante. Cette manière d’opérer avait pour but d’éviter les remous gazeux ^à l’intérieur de la cloche,

et en prenant ^ces précautions ^{les résultats obtenus ont}

été tout a faits réguliers.

La cloche était laissée dans la cave pendant vingt-

quatre ^{heures ou} quarante-huit ^heures pour ^{être sûr} que l’emanation avait eu le temps ^de

répandre

uniformément à l’intérieur de la cloche, ^et que ^Fêtât de régime ^{était obtenu. Au bout de ce} temps, ^{on ou-} Brait la cloche, puis ^on agitait rapidement ^{dans l’air}

les supports portant ^les lames, ^{de manière à établir}

un

courant d’air l’rais entre les lames, ^{et a chasser} l’émanation qui pouvait être restée entre celles-ci.

Il restait ensuite à déterminer l’activité d’une des laces de chacune des lames, Pour comparer les ^acti- vités des différentes lames, il aurait fallu les mesurer toutes au même instant. Comlne cela n’était pas pos- sible, ^on déterminait à l’aide de quelques points pour

chaque ^{larnc la courbe} de décroissance de l’activité,

et par interpolation ^on pouvait obtenir l’activité à un

moment déterminé. Les mesures relatives à une seule

expérience étaient ainsi très nombreuses et devaient être effectuées rapidement. ^La figure ^{5 donne un}

Fm. ^3.

Courbes de décroissance des différentes lames dans

une

même expérience.

Lames numéros impair...

Lames numéros paires.

exemple des courbes de décroissance obtenues pour

dcs lames numérotées de 1 â 15.

Sur le bord des lames, l’épaisseur ^{de la couche}

d émanation qui peut intervenir pour le dépôt ^{de l’at-}

tivité induite n’est pas bien définie, _pour ^se _rappro- cher des conditions théoriques ^{on ne mesurait} due la

partie centrale de la lame en plaçant ^{sur celle-ci, au}

moment de la _mesure, un écran métallique percé

d’un trou.

La courbe de la figure 6 donne lc résultat d’une des

expériences; ^elle représente la variation de l’activité induite avec l’écartement des lames. L’activité va en

auginentant ^avec la distance entre les lames; ^{elle est}

Fig. ^fi. - Activité des lames

fonction de l’épaisscur ^{de la}

couehp d’émanation fournissant l’activité induite.

d’abord assez sensiblement proportionnelle a ^celle

distance, puis elle tend peu ^à peu ^{vers une} limite

qui ^est atteinte dans l’expérience considérée pour ^uiio distance d’environ 20 millimètres.

On voit que si la forme générale de la courbe expé-

rimentale est la même que celle de la courbe théo-

rique (figure 2), ^{la limite est atteinte} pratiquement

pour ^une distance beaucoup plus petite dans la courbe

expérimentale que dans ^la courbe tbéoripuc. ^Tandis

que dans la courbe théorique (où l’on suppose de

plus que seul le radium A diff’use ^vers les lames),

pour ^un écartement de 25 centimètres, l’activité est encore inférieure de quelques pour 100 ^à l’activité limite. Dans la courbe expérimentale, ^{le même}

résultat est ohtenu pour ^une distance de 20 mil- limètres.

Une autre dïflérence très ilnportante ^{avec les} pré-

visions théoriques indiquées précédemment ^a pu ^être constatée. Nous avons vu que la forme générale ^{de la}

courbe théorique ^{est la même,} quelle que soit la ^con- centration de l’émanation, ^et que la limite ^est atteinte de la même manière. J’ai pu déterminer les courbes pour des concentrations ^variées de l’élnanation, ^et j’ai

constaté que la concentration a une grande ^influence

sur la distance à laquelle ^{la limite est} pratiquement

atteinte.

Les concentrations ont toujours ^{été assez} grandes.

On introduisait dans la cloche l’émanation provenant

de solutions contenant des quantités variant de 0,4 milligramme de bromure de radium pur jus- qu’à ^jO milligrammes ^{du même sel.}

La figure ⁷ indique quelques-unes ^des courbes ob- tenues pour différentes concentrations. On voit que l’activité limite est atteinte pour ^une distance plus petite, lorsque l’émanation est très concentrée que

lorsqu’elle ^est peu concentrée. On peut ^constater éga-

lement une différence assez nette dans la ferme des courbes. Pour les faibles concentrations, ^la partie rectiligne ^se prolonge plus longtemps ^{el la limite esl}

atteinte plus brusquement.

103

Fig. ^7.

Durée de l’activation: 54 h.

Courbe 1.2013Emanation de 50 mmgs. Ra Br2.Limite 19mms.

Courbe II.2013 de 10 mmgs.

^{25 mms.}

Courbe III.- - de 0,4mmg 2013 2013 ^{38 mms.}

J’ai recherche si la présence de vapeur d’eau modi- fiait les résultats obtenus, ^mais je ^n’ai pas pu ^con- stater de différence bien sensible. Nous savons cepen- dant qu’en présence de vapeur d’cau, ^le dépôt ^se produisant par l’action de ^la pesanteur ^est beaucoup plus considérable.

Dans la deuxième série d’expériences, j’ai ^laissé

les lames en contact avec l’émanation pendant ^un

temps beaucoup plus ^court.

Si le dépôt de l’activité induite se faisait seulement par le phénomène ^de projection d’une seule substance,

il est évident _{que la} courbe de l’activité en fonction de l’écal’tement des lames serait la même, quelle que soit la durée de contact avec l’émanation. Au contraire si le phénomène de diffusion intervent seul et s’il y ^a plusieurs substances, leteiiips nécessaire à l’établisse-

ment du régime ^de dépôt ^{devra être} appréciable ^et dépendra ^{de la} rapidité ^{de la} décroissance de l’acti- vité des substances qui ^se déposent. ^{Il en} résulte que les courbes de l’activité en fonction de l’écartement des lames devront être différentes suivant le temps

d’exposition. J’ai cherché à faire varier la durée d’ex-

position ^{des lanles â} l’émanation dans de grandes

limites pour ^{nle rendre} compte ^de l’importance ^du dépôt ^sous forme de radium A ou de radium B et C, dont les périodes ^{de vie sont très} différentes. _{J’ai pu} faire varier la durée de 1 exposition depuis ^{1 ,J nii-}

nute jusqu’à ^{54 heures avec la même} concentration

d’émanation.

Pour les expositions ^{très courtes,} je ^ne pouvais ^eln- ployer ^le dispositif qui ^{nl’av;Út servi dans la} première

série d’expériences, ^car il fallait pouvoir ^{mettre très} rapidement les lames en présence de l’émanation de concentration uniforme, ^et disposer l’appareil ^{de ma-}

nière tl faire

les remous gazeux aussi rapi-

dement que possible.

Le récipient ^{contenant les lames et dans} lequel ^on

introduisait l’émanation, ^{était un} dessiccateur cylin- drique d’environ 2 litres de capacité. ^{Les lames circu-}

laires de 10 cms de diamètre étaient fixées ^{sur un} sup- port spécial qui permeltait ^{de les} placer parallèlc-

ment il des distances bien déterminées les unes des autres, ^et de sortir très rapidement l’ensemble. Les lames élaient placées horizontalement et on mesurait seulement la partie centrale de la face inférieure.

l’our introduire rapidement l’émanation avec une

concentration uniforme et déterminée, ^le dispositif indiqué par la figure ^{8 était} employé.

On commençait par introduire dans le récipient ^A

Fig. ^8.

l’émanation provenant d’une solution de sel de radium et on attendait 24 heures afin d’avoir dans ce récipient

un mélange ^{d’air et} d’émanation bien lioniogèile. ^(;e mélange ^se desséchait en même temps

^{contact de} l’anhydride phosphoriyuc place au-dessus. Les ^commu- nications étant établies ^comme l’indique ^{la ligure. on}

faisait

bon vide (environ ^{1 mm. de} mercure) dans le ^{vase contenant} les lames et dans les tubes de communication avec le récipient ^A. On ouvrait d’abord le robinet Il qui ^mettait

communication le récipient ^{A avec le} récipient ^P rempli ^{de mercure;}

le robinet Il était à très large voie (environ 1 cm )

pour que ^{le mercure} put ^{s’écouler très} rapidement pendant le refoulement du _gaz. On établissait ensuite la communication du récipient ^{A avec le vase con-}

tenant les lames. _{Le gaz} remplissait rapidement ^ce

Vilse après ^avoir passé à ^{travers un} épais tampon de coton de verre qui éliminait, presque complète-

ment, les particules d’activité induite. Lorsque ^la pression du gaz dans le vase D était égale ^{a la} pression atmosphérique (ce qui ^était indiqué ^{par le}

manomètre M, ^{on fermait le robinet r.} Après ^un

intervalle de temps ^{déterminé on ouvrait} rapidement

le dessiccateur ^et on agitait l’ensemble des lames

comme précédemment. ^{Les mesures étaient faites}

comme dans la première ^série d’expériences.

L’introduction du gaz était ainsi ^très rapide, ^elle

était naturellement accompagnée ^{d’un très fort remous}

gazeux, mais étant donnée la disllositiou ^{des lames} qui sectionnaient le volume du vase en tranches paral-

lèles assez étroites, ^on pouvait espérer que les ^remous gazeux cessaient ^assez rapidement après ^{la fermeture}

du robinet, ^et que le régime de diffusion s’établissait normalement. En ^fait, les résultats obtenus, ^même

avec des activations de quelques ^{minutes, ont été très} réguliers.

Comme dans les expériences précédentes ^on plaçait toujours ^un nombre suffisant de ,lames pour obtenir toute la courbe avec une seule expérience. ^Des expé-

riences ont été faites avec la même concentration pour des durées d’activation diEférelltes et aussi à des ^con- centrations diflërentes pour la ^même durée d’activa- tion (5 minutes). ^Une expérience ^{a été} faite dans

l’hydrogène ^{avec une durée très courte} d’activation.

Les résultats obtenus sont montrés par les courhes des figures ^{9 et 10.}

Les expériences ^avec des durées différentes d’acti- vation ont été faites dans une forte concentration. Le

récipient ayant 1,7 ^{litre de} capacité contenait l’éma- nation saturée d’environ 1 centigramme de bromure de radium. Pour cette forte concentration ^on voit

qu’il n’y ^a pas de grande différence dans la forme des courbes depuis l’exposition ^{de 1,5 minute} jus- qu’à l’exposition de 20 heures. La limite est atteinte à

une distance de 11 millimètres pour l’exposition ^de 1,5 minute, de 12 millimètre _pour l’exposition ^de

5 minutes, ^{de 13} millimètres _pour l’exposition ^de

20 minutes, de 16 millimètre pour l’exposition

de 20 heures; naturellement l’intensité de l’activation est très différente suivant la durée d’exposition, ^{on a}

ramené dans toutes les courbes l’activité limite à la même valeur pour faciliter ^la comparaison.

La faible différence qui ^existe "entre les courbes d’activation courte et d’activation longue ^montre que l’activité induite ne se dépose ^{sous forme de radium 11}

et C qu’en petite quantité. Ce résultat a été contrôlé par l’examen des courbes de décroissance de l’activité induite _pour deslames trus rapprochées ^{( 1} millimètre),

Fig.

9.

et des lames très éloignées ^et pour la même ^concen- tration que celle indiquée précédemment. Lorsque ^les

lames sont très rapprochées, ^{il est} évident que ^toute l’activité induite a dû se déposer ^{sous forme de}

radium A, quel que ^soit lemécanisme du dépôt; pour des lames très éloignées, ^une partie importante ^devrait

se déposer ^sous forme de radium B et C et la courbe de décroissance devrait être assez différente de la pré-

cédente. Avec la concentration indiquée ^{la différence}

est a peine perceptible, ^ce qui ^{confirme le fait} que le

105

Fig. ^10.

Durée due l’activation : 5 minutes.

1. Air. forie concentration.

Il, Ur. Jaihle concentration.

III. hydergène.forte concentration.

dépôt ^{sous forme de radium B et C est très} peu ^im- portant.

Les expériences ^{faites avec} des concentrations dill’é- rentes et une activation de 5 minutes, ^montrcnt

encore une influence nette de la concentration ana-

logue ^à celle obtenue pour ^une exposition ^très longue. Enfin la courbe obtenue pour l’activation dans

l’hydroaène ^à exposition ^{courte, montre} que la limite

ne serait obtenue que pour ^une distance beaucoup plus grande que dans l’air. Ces résultats indiquent ^en

même temps que les conditions expérimentales ^sont

assez bien définies ^et _que les remous gazeux ^{ont une} influence assez faible ; car ces remous doivent exister au

méme degré ^dans les différentes expériences compor- tant la même durée d’activation, ^et malgré ^{cela l’in-}

iluence de la concentration et de la nature du _gaz se

montre aussi nettement que dans les expériences ^de longue ^{durée oii le remous initial ne} doit pas ^avoir d’action.

Le principal ^{résultat de toutes ces} expériences ^est

que le dépôt ^de l’activité induite ne s’effectue pas absolument comme on aurait _pu l’imaginer. ^La figure 2 ^{montre la très} grande différence qui ^existe

entre la courbe théorique ^de dépôt ^{du radium A et la}

courbe expérimentale; la différence avec la courbe

théorique complète ^tenant compte de la diffusion du radium B et du radium C serait encore beaucoup plus

considérable. La courbe théorique ^a été obtenue en

supposant que le coefficient de diffusion du radium A est le même que celui de l’émanation; ^cela peut ^ne

pas être ^tout à fait exact, quoique ^les poids ^inolécu-

laires des deux corps soient presque identiques d’après

les théories actuelles ; mais il faudrait une différence considérable avec le coefficient adopté pour obtenir

une courbe théorique ^se rapprochant de la courbe

expérimentale.

L’influence de la concentration est aussi une diffé-

rence très importante qui n’était pas prévue par la théorie précédente. Cette influence de la concentration permet ^{de donner}

explication prohable delà diver-

gence ^entre la courbe théorique ^et la courbe expéri-

mentate. En effet, puisque ^{dans le cas d’une concentra-}

tion forte, ^les particules d’activité llldlllte ne peuvent

pas parcourir des distances aussi grandes pour venir

se déposer ^{sur les} parois que lorsque la concentration est faible, c’est que ^ces particules changent ^{de nature} quand la concentration augmente. ^Le changement qui parait ^{d’abord le} plus probable ^{c’est une} augmenta- tion de la grosseur de la particule d’activité iuduite,

qm ^{diminuera sa vitesse de} diffusion. Une augmenta-

tion de la grosseur de la particule peut provenir ^d’une aggloll1ération ^des particules d’activité induite entre

elles, résultant du fait _que l’état stable des substances actives radium A, B ^{et C est l’état} solide ; ^ou _{d’une ag-} glomération ^des particules d’activité induite avec les molécules d’air, ^{comme dans la formation des ions}

gazeux. Dans ^ce dernier _cas, comme la concentration des molécules d’air reste constate, la concentration de l’émanation ne devrait pas avoir d’influence. ^Dans le premier ^{cas, au} contraire, ^{le nombre} d’agglomé-

rations dépendra beaucoup ^{de la} concentration, ^{et si}

l’agglomération ^{se fait entre} p particules ^{d’activité}

induite ce nombre sera proportionnel ^{à la} puissance pième ^{de la} concentration. On peut ^calculer quelle

devrait être la grosseur approximative ^des particules A, ^en supposant que ^{toutes ces} particules ^{aient la}

même dimension, pour obtenir ^une courbe théorique analogue ^{à la courbe} expérimentale. ^{On trouve} que le coefficient de diffusion devrait être environ 140 fois

plus petit que celui de l’émanation, ^ce qui ^conduirait approximativement ^{à une} particule vingt ^{lille fois} plus grande que l’atome d’émanation.

La formation d’une particule aussi grosse ^ne peut

être obtenue à partir de l’émanation qu’à la suite d’un très grand ^{nombre de} rencontres entre les particules

d’activité induite, ^{et on} peut ^{se demander si un aussi}

grand ^{nombre de} rencontres est possible ^{dans les con-}

ditions de l’expérience, ^{surtout dans les} expériences

où la durée de l’activation ^est très courte.

On peut imaginer aussi que le changement qui ^se produit ^{dans la nature de la} particule de radioactivité induite lorsque la concentration de l’énlanation augmente, n’a pas seulement pour effet de diminuer

son coefficient de diffusion, ^mais qu’il ^{rend ces} par- ticules non absorbables _{par la} paroi. L’absorption par la paroi doit résulter en effet d’une attraction parti-

culière entre la paroi ^{et la} particule, ^{et cette attraction} peut ^être fortement diminuée lorsque ^la particule

de grandes dinlensions. On peut ^même penser que cette attraction résulte simplement du fait que la par- ticule porte ^une charge électrique ; ^{3 si cette} charge électrique ^{est annulée,} l’attraction peut ^ne plus ^avoir

lieu. La décharge ^des particules d’activité induite peut

être attribuée à la présence ^{des ions dans le} gaz:

naturellement lorsque la concentration en émanation

augmente, la concentration en ions augmente égale-

ment et le phénomène ^de décharge ^devient plus Important. ^Ainsi l’influence de la concentration ^sur le dépôt de l’activité induite pourrait ^être expliquée.

L’équation qui représente ^{r état de} régime ^{dans une}

courbe _gezeuse parallèle ^{aux lames doit être alors}

modifiée.

AuB différents termes de F équation primitive

D. d2n dx2+q-yn=0

il faut

ajouter un nouveau

terme, de ^même signe ^{que le termc} représentant ^la

destruction spontanée ^des particules d’activité induite.

Si le chargement ^{de nature} qui empêche l’absorption

par ^les lames est simplement ^la neutralisation de la

charge ^{de la} particule d’activité induite par ^un ion gazeux, le nombre de particules déchargées ^{dans un}

interral!e de leinps ^{déterminé sera} proportionnel ^{à la}

concentration n de ces particules ^{et aussi à la concen-}

tration des ions. Comme celle-ci est elle-même pro-

portionnelle a ^la concentration des particules, ^{le terme}

à ajouter ^à l’équation précédente ^{sera de la forme}

2013Kn2. Si le changement ^{est une} abâlomération entre 1)

particules d’activité induite, ^{le terme à} ajouter ^sera proportionnel ^{à la} puissance pième ^{de la concen-}

tration il sera de la forme 2013Knp.

Les coefficients K et K’ seraient analogues ^au

coefficient de recombinaison des ions dans les _gaz.

L’action de la pesanteur ^{sur le} dépôt de la radio- activite induite, observée par lline Curie, montre qu’il

existe des particules radioactives de grande ^dimension, cependant ^{cette action n’est} importante que lorsqu’il

peut ^s’3 produire certaines actions chimiques ^et j’ai

constaté que dans les conditions de la première ^série d’expériences, ^la présence d’humidité qui ^favorise grandement l’action de la pesanteur n’a pas ^une influence notable sur les courbes d’activation en fonc- tion de la distance, ^on pourrait donc penser que les

particules qui subissent l’action de la pesanteur ^sont

prises parmi ^celles qui pour ^{une raison} (luel-

conque ^ne peuvent plus ^{sc fixer sur les} parois ^solides,

Les expériences qui précèdent ^{ont été faites avec}

des concentrations relativenlent lrès fortes en émana-

tion ; ^{il est} probable que pour des concentrations très

faibles, l’activité linlite serait atteinte pour des dis-

tances beaucoup plus grandes, qui peut-être ^se ral -

procheraient des distances indiquées’ par la théorie

précédente.

L’étude de l’action du champ électrique permettrait également de décider si le nombre de particules ^non chargées augmente lorsque ^la concentration augmente.

On a pu remarquer ^sur certaines courbes obtenues

avec une très forte concentration en émanation, que l’activité des lames, après avoir atteint une certaine limite pour ^une distance déterminée, ^{va en diminuant}

légèrement lorsque ^{la distance entre} les lames _aug- ll1ente. Je crois que le phénomène, qui d’ailleurs est

peu marqué, ^ne provient pas d’une ^erreur expérilnen-

tale et qu’on doit l’attribuer à la présence dans le gaz de particules ^de grandes dimensions, analogues ^{a celles} qui ^subissent l’action de la pesanteur. Lorsque ^{la di -}

tance entre les lames est suffisamment grande, ^{il doit}

exister à l’état libre dans le gaz des particules agglo-

mérées entre elles ou avec des molécules _gazeuses

qui peuvent ^{servir de centres de} dépôt ^{de l’activté}

induite. Lorsque ^{la distance entre} les lames _aug- mente, le nombre de ^ces agglomérations augmente

et la concentration en activité induite susceptible ^de

se déposer ^{sur les} parois peut ^{ainsi se trouver di-} ininuée. Cette cause peut également intervenir pour diminuer la distance a laquelle ^est obtenue l’activité limite.

On voit par ^ce qui précède que le mécanisme du

dépôt de la radioactivité induile doit être assez com-

pliqué. ^{De nouvelles} expériences ^sont en cours au la- boratoire de Mme Curie, ^et j’espère qu’elles apporte-

ront de nouveaux éclaircissements sur cette question.

[Reçu le 19 avril 1909.]

Note sur le coefficient de diffusion

de l’émanation du radium dans l’air

Par L. CHAUMONT

[Faculté des ^{Sciences de Paris.}

Laboratoire de Mme CURIE].

Nous ne sommes pas ^encore fixés sur la valeur,

même approchée, ^du poids moléculaire de l’émana- lion du radium. En comparant les vitesses de passage de l’émanation el d’autres _{gaz à} travers des bouchons poreux, différents expérimentateurs ^ont trouvé pour

ce poids moléculaire des valeurs variant dans le ra p- port ^{de 1 à 3. MM. bumstead et Wheeler} (The Ame-

rican J our’nal o f Science, ^Février i9()4) ^trouBcnt

180 environ; ^l’année suivante, M. Makowcr (Philose- phical jlagazine, ^IX, page 56) ^obtient des valeurs

vatiant de 88,;) ^{a 99 ;} enfin, dernièrement, ^{M. Fer-} Lins (file ^American Journal of Science, June 1908)

donne le nombre 235.

rai repris la détermination dn eocfticient (te diffu-