Étude par diffraction neutronique du spinelle FeCr2S4

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Submitted on 1 Jan 1964

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Étude par diffraction neutronique du spinelle FeCr2S4

C. Broquetas Colominas, Mm R. Ballestracci, G. Roult

To cite this version:

C. Broquetas Colominas, Mm R. Ballestracci, G. Roult. Étude par diffraction neutronique du spinelle

FeCr2S4. Journal de Physique, 1964, 25 (5), pp.526-528. �10.1051/jphys:01964002505052600�. �jpa-

00205821�

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ÉTUDE PAR DIFFRACTION NEUTRONIQUE ^{DU SPINELLE} FeCr2S4

Par Mlle C. BROQUETAS COLOMINAS, ^MM. R. BALLESTRACCI et G. ROULT,

Centre d’Études Nucléaires de Grenoble.

Résumé.

L’étude _par diffraction de neutrons du spinelle FeCrS4 ^montre que ^le degré ^d’in-

version est nul et que le paramètre ^{du soufre est de}

0,2608.

L’étude à basse température ^{a confirmé} l’existence d’un ferrimagnétisme simple.

Abstract.

Neutron diffraction study of ^the spinel FeCr2S4 ^shows the degree of inversion to be

zero and the sulphur parameter ^{to be}

0,2608.

Low temperature ^results agree with a simple ferrimagnetic ^model.

LE JOURNAL

PHYSIQUE ^TOME 25, ^MAI

1. Étude cristallographique.

L’échantillon a

été préparé ^{suivant une méthode} préconisée par

Lotgering [1]. Les trois constituants finement pul-

vérisés sont chauffés en ampoule ^{sous vide et le}

processus ^est répété ^{trois lois de} façon ^{à éliminer}

les traces de sulures simples.

Une étude géométrique ^du spinelle FeCr2S4 (groupe Oh, paramètre

9,97 ~ 0,01..~ [1]) ^à partir ^d’un diagramme de diffraction neutronique

réalisé à température ambiante, ^a permis ^de pré-

ciser le paramètre ^u qui positionne ^{les ions}

ainsi que ^le degré d’inversion Ài des ions Fe2+ et

Cr3+.

Les intensités, mesurées à température ambiante,

sont corrigées du facteur de Lorentz, ^{et de la}

contribution À/2 ; ^{cette intensité est} normalisée et directement comparable ^à l’intensité calculée avec u

0,262 (tableau I). ^{Les raies} pour lesquelles ^la

différence de ^ces deux intensités est la plus ^faible

sont les raies 400, ^{440 et 620. La} détermination de Ài (tableau II). ^{a été faite en} traçant ^{la courbe} Ihki calculée f,411 ^{calculée en} fonction de Ài (X

0,

À == 1{4, À =1 ~2) ^{et en} reportant ^{sur cette courbe}

les valeurs de Inki mesurée /I400 mesurée, ^{et ceci}

pour les raies 400, 440, ^{et 620.}

On conclut que le facteur d’inversion Ai ^est nul.

Un raffinement fournit une valeur du paramètre ^du

soufre : u - 0,2608 ; ^{avec cette valeur} (pour laquelle ^R

3,62 %) ^on compare les intensités calculées et les intensités mesurées (tableau ^III).

II. Structure magnétique.

^L’étude par dif- fraction neutronique vérifie le résultat de l’étude

magnétique ^de Lotgering [1] qui ^{conclut à un ferri-} magnétisme ^{avec un} point de Née~ de 195 OK.

Les diagrammes ^{à basse} température ^{et à la tem-} pérature ^{ambiante ont été réalisés avec} l’échantil- lon placé ^{dans un dewar en laiton.}

Le facteur de normalisation des raies a été cal- culé en comparant ^les intensités nucléaires obser- vées et calculées à la température ^ambiante (tableau IV) ; ^{il est} égal ^à 0,6594 ^et

(Les diagrammes enregistrés ^à 4,2 ^{°K et 300 ~K} (tableau V) ^{ne sont} pas ^tout à fait comparables

comme le prouve la comparaison des raies 311 ;

en effet, ^la contribution magnétique ^{à cette ré-}

flexion est négligeable ^{et les facteurs de} température n’apportent qu’une ^{très faible} correction. La diffé-

FIG. 1.

Diagramme ^de FeCr2S4 à ^la température ^ambiante, porte-échantillon ^{de vanadium.}

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01964002505052600

527

F’IG. 2.

Diagramme ^de FeCr2S,¡ à ^la température ^ambiante, porte-échantillon ^{de laiton.}

FIG. 3.

Diagramme ^de FeCr2S4 à ^la ten1pérature ^{de l’hélium} liquide (4,2 porte-échantillon ^{de laiton.}

528

rence est donc due à des raisons purement géomé- triques

déplacement ^du cryostat dans le fais-

ceau.)

Nous avons construit un diagramme ^différence

dans lequel ^les intensités à la température ^ambiante

ont été renormalisées de façon à rendre nulle la différence des intensités des raies 311 (tableau VI).

Les calculs sont faits avec le facteur de forme de Fe2+ de la référence [2], ~.~(Fe) = 2, ^{et avec le}

facteur de forme de Cr2+ de la référence [3], E(Cr)

3 j2.

Ce résultat n’est guère susceptible ^d’amélio- ration, ^la précision ^sur S(Fe) ^et S(Cr) étant respec-

tivement ~ 0,12 ^{et -~} 0,15 ^et le facteur de corré- lation étant très voisin de l’unité.

Il est intéressant de comparer FeCr,S, ^et FeCr104 (Bachella [4], ^Pickart [5]). ^Le fait que la structure FeCr2S4 ^{obéisse au} schéma de Néel tandis que celle de FeCr104 ^est certainement hélimagné- tique permet de conclure que les interactions AB sont prédominantes ^dans FeCrIS4 ^{vis-à-vis des}

interactions B-B, ^{et d’autre} part que les interac- tions négatives Cr-Cr décroissent fortement avec la

distance, ^{l’ion S2- étant} considérablement plus grand que l’ion 02-.

Note ajoutée ^~, la correction.

Nos résultats sont ^en accord avec ceux de SHIRANE (C.), ^Cox (R. E.) ^{et PICKART} (S, J.), Conférence

magnetism, ^Atlantic City, ^nov. 1963,

et J. -,,4ppl. Phys.. 964, 35, ^95IL.

BIBLIOGRAPHIE

[1] ^LOTGERING (F. K.), Philips ^Research Reports, 1956, 11, 218-249.

[2] ^SCATTURIN (V.), ^CORLISS (L.), ^ELLIOT (N.) ^{et HASTINGS} (J.), ^Acta Cryst., 1961, 14, ^19.

[3] ^CABLE (J. W.), ^WILKINSON (M. K.) ^{et WOLLAN} (E. O.), Phys..Rev.,1960,11$, 950.

[4] ^BACCHELLA (G. L.) ^{et PINOT} (M.), ^sous presse,1964.

[5] ^PICKART (S.), ^sous presse, ^1964.

FERRIMAGNETIC SPIRAL CONFIGURATIONS IN COBALT CHROMITE

By ^N. MENYUK, ^{K. DWIGHT} and A. WOLD (1),

Lincoln Laboratory (2), Massachusetts Institute of Technology, Lexington 73, Massachusetts, ^{U. S. A.}

Résumé.

Le chromite de cobalt CoCr2O4 ^{est un} spinelle cubique ferrimagnetique ^{aux basses} temperatures ^{avec une} temperature ^{de Curie} Tc ~ ^{97 °K. Un} diagramme ^de poudre ^à l’ambiante, corrigé ^{des effets de} temperature, ^montre qu’il s’agit ^d’un spinelle ^{normal avec un} paramètre d’oxygène égal ^à 0,38707 ± 0,00005. ^A 4,2 ^{oK il} y a, ^en plus des contributions magnétiques ^dans

les raies fondamentales,

grand ^{nombre de} satellites magnétiques.

Toutes ces raies additionnelles peuvent être indexées sur la base du modèle de la spirale magné- tique, proposée par Lyons, Kaplan, Dwight ^et Menyuk ^dans lequel les composantes ^en spirale ^des spins ^{sont définies} par ^un vecteur unique k dirigé ^{selon la} diagonale ^{d’une face du cube. La valeur} expérimentale de |k| ^est d’approximativement ⁵ % plus grande que prévue par la théorie. Le dia- gramme neutronique ^{se trouve} complètement déterminé dans cette théorie par la ^{donnée du}

rapport JAB/JBB ^{et de} la direction de l’axe du cone. Prenant JBB/JAB = 1,5 grace ^{à des mesures}

d’aimantation publiees antérieurement, les intensités des satellites sont trouvées être en excellent accord avec les intensités prévues par ^le modèle de la spirale ferrimagnetique, ^{l’axe du cone étant}

selon [001].

On sait que la configuration ^de spirale ferrimagnétique devient instable pour

JBB SB/JAB SA > ^0,98

(c’est-à-dire pour JBB/JAB > 0,98 ^dans CoCr2O4). ^{Notre résultat} indique cependant que la confi-

guration ^{réelle est encore stable dans un domaine de} rapports d’intégrales d’échange ^{bien au-delà}

du début d’instabilité locale.

En chauffant au-dessus de 4,2 oK, ^les raies satellites disparaissent entre 25 °K et 35 °K, pour finalement dégénérer

^{une bande} large observée à 50 °K et 70 °K. Malgré ^cette disparition, ^il

n’est possible, ^à partir ^{du modèle} collinéaire d’obtenir

accord, ni pour les contributions magné- tiques ^{aux raies} fondamentales, ni pour la variation thermique ^{observée de} l’aimantation. Par contre, ^les valeurs prévues par la théorie du champ moléculaire appliquée ^{au modèle de} spirale ferrimagnétique ^sont

bon accord avec les mesures expérimentales. Ces résultats corroborent la validité du modèle proposé pour CoCr2O4, ^et indiquent que l’approximation ^du champ moléculaire décrit fidèlement, dans le domaine ferrimagnétique, l’évolution de la composante axiale, ^mais

non celui de la composante ^azimutale.

(1) ^Present address : Brown University, Providence, Rhode Island.

(S) Operated ^{with support from the U. S.} Army, Navy ^{and Air Force.}