PICS DE HASIGUTI ET ANOMALIE DE MODULE DANS L'OR PUR ÉCROUI ET IRRADIÉ A 78 °K

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Submitted on 1 Jan 1971

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PICS DE HASIGUTI ET ANOMALIE DE MODULE DANS L’OR PUR ÉCROUI ET IRRADIÉ A 78 °K

B. Bays, W. Benoit, P. Grandchamp

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B. Bays, W. Benoit, P. Grandchamp. PICS DE HASIGUTI ET ANOMALIE DE MODULE DANS L’OR PUR ÉCROUI ET IRRADIÉ A 78 °K. Journal de Physique Colloques, 1971, 32 (C2), pp.C2- 153-C2-157. �10.1051/jphyscol:1971235�. �jpa-00214561�

JOURNAL DE PHYSIQUE Colloque C2, supplément au no 7 , tome 32, Juillet 1971, page C2-153

PICS DE HASIGUTI. ET ANOMALIE DE MODULE DANS L'OR PUR ÉCROUI ET IRRADIE A 78°K

^(*)

B. BAYS, W. BENOIT et P. A. GRANDCHAMP

Laboratoire de génie atomique de l'école polytechnique fédérale de Lausanne

Résumé. - Les auteurs montrent, par des mesures de frottement intérieur et d'anomalie de module, que le pic Pz observé dans l'or après écrouissage à 78 ^{O K} est da à la présence simultanée des défauts ponctuels et de dislocations dans le cristal. Il apparaît en effet que des échantillons irradiés de 78 OK ne présentent un pic PZ que s'ils contiennent des dislocations en nombre suffisant.

Ces derniers sont créés par un écrouissage en torsion à 300 OK suivi d'un recuit qui doit faire disparaître les défauts ponctuels. Une étude du pic Pz, observé après irradiation et en fonction de la température de recuit montre que le pic n'apparaît que sur des échantillons écrouis, puis recuits vers 570 ^{O K .} Les auteurs comparent ce résultat avec des mesures du fond de frottement intérieur effectuées sur des échantillons écrouis et recuits à différentes températures entre 3700 et 670 OK.

Abstract.

-

The authors show, by internal friction and modulus defect measurements, that peak PZ, observed in gold after cold working at 78 OK is due to the simultaneous presence of point defects and dislocations in the crystal. It seems that samples irradiated at 78 ^{O K} show a peak Pz only if they contain a sufficient quantity of dislocations. The latter are created by torsion cold working at 300 OK, followed by annealing during which the point defects disappear. A study of peak Pz, observed after irradiation, and in relation to the annealing temperature shows that the peak only appears on samples which have been cold worked and annealed at approx. 570 ^{O K .} The authors compare this result with background internal friction measurements carried out on samples cold worked and annealed at different temperatures between 370 OK and 670 OK.

1. Introduction.

-

Les pics de Hasiguti (Pics Pl, P,, P,) ont été observée pour la première fois dans l'or écroui par Hasiguti et Okuda [l] en 1959. Depuis, de nombreux expérimentateurs [2-91 les ont observés dans divers métaux cfc écrouis. En général, ces auteurs les expliquent en supposant que la présence de défauts ponctuels sur les dislocations et au voisinage de ces dernières est responsable du phénomène de relaxa- tion. Afin de vérifier cette affirmation, nous avons essayé d'observer les pics de Hasiguti en créant sépa- rément les dislocations et les défauts ponctuels. 11 faut montrer qu'un échantillon présentant un réseau de dislocations sans défauts ponctuels, comme un échantillon possédant des défauts ponctuels sans une densité suffisante de dislocations ne présente pas de pics, alors qu'au contraire la présence simultanée des dislocations et des défauts ponctuels donne un ou plusieurs pics de Hasiguti. Pour obtenir un cristal sans défauts ponctuels mais avec une forte densité de dislocations, les échantillons ont été écrouis et recuits au-dessus du stade de restauration des défauts ponc- tuels, mais au-dessous du stade de restauration des dislocations, soit entre les stades IV et V. Pour créer les défauts ponctuels les échantillons ont été irradiés aux neutrons rapides à la température de l'azote liquide. Les résultats sont concluants : seuls les échan- tillons écrouis et recuits dans un domaine situé à la

(*) Subvention no 2.60.68 du Fonds National Suisse de la Recherche scientifique.

limite inférieure du stade V et irradiés présentent à nouveau un pic P,.

2. Méthode expérimentale. - Les mesures de frot- tement intérieur et de module dynamique sont effec- tués dans un pendule de torsion inversé (Fig. 1). Ce pendule permet d'étudier des fils ou des tubes de 100mm de long et de 1 mm de diamètre. La fréquence de vibra- tion est comprise entre 10-' Hz et 10 Hz ; la tempéra- ture de mesure peut varier de 4 OK à 700 OK. Les échantillons peuvent être écrouis in situ par torsion ou traction. En outre, des échantillons peuvent être montés dans le pendule à la température de l'azote liquide sans écrouissage significatif à l'aide d'un dispo- sitif ad hoc. La déformation maximale de mesure prise sur la surface de l'échantillon peut varier de 5 x à Le mouvement est donné au pendule au moyen de deux aimants liés au disque d'inertie qui sont alternativement attirés et repoussés par deux bobines fixes. La détection est optique. Un spot est réfléchi par un miroir solidaire du balancier du pendule et se projette sur deux rangées de cellules solaires au silicium. Le signal électrique issu de ces cellules est converti en grandeur numérique par un convertisseur analogique digital [IO]. Le frottement intérieur et la température sont enregistrés simultanément sous forme graphique et sur bande perforée (analyse en ordina- teur). Les mesures de frottement intérieur se font en régime libre. Les mesures ont été effectuées sur des échantillons polycristallins de grande pureté fournis

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:1971235

B. BAYS, W. BENOIT ET P. A. GRANDCHAMP

FIG. 1. -Pendule de torsion inversé. Détection optique du mouvement ; correction de l'effet de la dérive mécanique ;

cryostat.

par Métaux Précieux SA (Neuchâtel, Suisse). L'analyse effectuée par Johnson Matthey (Hertz, Angleterre) donne : 2 p. p. m. de Fer, 2 p. p. m. d'Argent, 1 p. p. m.

de Carbone, des traces (< 1 p. p. m.) de Magnésium et de Cuivre. Tous les échantillons étudiés subissent le traitement standard suivant : ils sont d'abord recuits pendant 4 heures à 1 070 OK sous vide, puis ils sont encastrés dans deux pinces support et recuits à nou- veau à 700 OK afin d'éliminer l'écrouissage parasite dû au montage. Chaque échantillon subit alors un écrouissage spécifique à température ambiante suivi d'un recuit également spécifique afin de faire disparaî- tre les défauts ponctuels créés par écrouissage. Il est ensuite irradié aux neutrons rapides à 78 OK. Cette irradiation est effectuée dans le cœur du réacteur piscine Saphir de l'Institut de recherches en matière de réacteurs de Würenlingen (Suisse) au moyen d'une boucle froide ^i< Eskimo ». Après irradiation, les échan- tillons sont conservés dans l'azote liquide jusqu'au moment où leur radioactivité a suffisamment diminué pour permettre leur transport et leur montage dans l'installation. Cette dernière opération s'effectue sans réchauffement de l'échantillon et sans écrouissage supplémentaire grâce au fait que l'échantillon est déjh encastré et que le système de montage évite toute défor- mation à l'échantillon. Le frottement intérieur et la

fréquence de vibration sont mesurés au cours de montées en température jusqu'à une limite variant d'une montée à l'autre. Ces montées en température produisant une restauration des phénomènes pendant leur mesure, nous procédons à des montées linéaires où la température varie linéairement avec le temps [7].

La vitesses de montée pouvant varier suivant les cas de 50 OK/h à 100 OK/h. La fréquence de vibration des échantillons étudiés ici est de l'ordre de 0,8 c/s.

3. Recuit préliminaire. - Avant chaque irradiation l'échantillon écroui est recuit afin de faire disparaître les défauts ponctuels tout en conservant le réseau de dislocations. En principe, il suffirait de faire un recuit entre le stade IV et le stade V, c'est-à-dire environ entre 370 0K et 570 OK. Or, si l'on considère les mesures d'anomalie de module ou des mesures du fond de frottement intérieur, on constate que dans ce domaine de recuit les dislocations sont très épinglées.

On peut donc en conclure que des défauts ponctuels ont migré vers les dislocations et les ont épinglées. On ne peut donc pas considérer que les dislocations sont libres de l'influence des défauts ponctuels. D'autre part, si l'on recuit les échantillons au-dessus de 570 OK, la densité de dislocations diminue par leur annihila- tion (stade V). Jalanti et Isoré [ I l ] ont étudié l'évolu- tion du frottement intérieur (en vibration de flexion) en fonction de recuits isochrones. Le maximum de frottement intérieur qu'ils observent vers 570 OK pour- rait être attribué à un désépinglage des dislocations.

Nous avons répété cette expérience en pendule de torsion inversé sur des échantillons écrouis par tor- sion. Nous trouvons deux maxima situés vers 480 OK

et 580 OK (Fig. 2). Parallèlement au frottement inté-

Température de recuit TR("K)

FIG. 2. - AEIE et Q-1 mesuré à 150 OK et 220 O K (T4 en fonction de la température de recuit (TR) sur un échantillon écroui en torsion de 2 tours (8 x 114 tours alternés) à 300 OK.

Chaque point correspond à un recuit de 30 mn.

rieur, nous avons reporté l'anomalie de module AE/E en fonction de la température de recuit T, ce qui per- met de constater que le deuxième maximum est accom- pagné d'une importante augmentation de l'anomalie de module. Il semble donc que ce maximum soit dû au désépinglage des dislocations. On peut alors pen-

PICS DE I-IASIGUTI ET ANOMALIE 1 >E MODULE DANS L'OR PUR ÉCROUI C2-155

ser qu'après des recuits correspondant à ce deuxième maximum les dislocations sont relativement libres.

Signalons encore que ce maximum n'a pas été observé sur des échantillons écrouis en traction que le frotte- ment intérieur soit mesuré en torsion, en flexion [7]

ou en ondes longitudinales [12].

4. Irradiations. - En conséqüence, nous avons irradié différents échantillons écrouis en torsion de 2 tours et recuits 1 heure à 470 OK, 570 OK et 670 OK.

Ces trois températures sont respectivement inférieure égale et supérieure à la température du deuxième maximum du fond. Le flux intégré de neutrons rapides est de 1015 neutrons/cm2. Les résultats sont reportés sur la figure 3. On constate que seul l'échantillon

' 2 0 t ~ l ~ D ' 1 " ' " ' " " " 150 200 Température de mesure Tm ("KI

FIG. 3. - Q-1 en fonction de la température de mesure (Tm) mesuré sur trois échantillons différents (A, B, C ) écrouis 2 tours à 300 OK et recuits 1 heure à 470 OK pour A, à 570 OK pour B, à 670 OK pour C et ensuite irradiés à 78 OK avec 1015 neutrons/cmZ (flux rapide). Chaque résultat a été obtenu au cours de la deuxième montée linéaire (température maximale atteinte au

cours de la première montée : 208 OK).

recuit à 570 OKprésente un pic important vers 190 OK.

Ce pic correspond au pic P2 de Hasiguti. Nous avons alors étudié la restauration de ce pic en effectuant des montées linéaires successives (Fig. 4). Ce résultat met

également en évidence la croissance et la décroissance du pic conformément aux résultats obtenus pour P, [2, 71. Nous avons mesuré simultanément l'évolution de l'anomalie de module au cours d'une série de montées linéaires. Sur la figure 5, l'anomalie de

RG. 5. - AE/E mesuré à 140 OK en fonction du nombre n des montées linéaires. Au cours des montées linéaires les tempé- ratures atteintes ont été les suivantes : n = 1 à 5 : 208 OK ;

6 à 10 : 223 OK ; 15 à 16 : 273 OK.

25

-

-1

^{25 29}

module mesurée à 1400K est reportée en fonction du numéro de la mesure. Le calcul de l'énergie de restauration est effectué au moyen de la formule proposée par Grandchamp [12] lorsque la restaura- tion du phénomène observé est effectuée par des montées linéaires successives. L'énergie de restaura- tion est alors donnée par

-

^-

2 f

^-

" fw ¹

45 C - r E ~ ~ 0 , 6 1 2L3 O K eV

,

- 273'K

4 0 - " " " " '

FIG. 4. - Q-1 en fonction de la température de mesure (Tm) au cours de montées linéaires successives. Traitement de I'échan- tillon :écrouissage 2 tours à 300°K, recuit 1 heure à 570 OK, puis irradiation à 78 OK avec 1015 neutrons/cmZ (flux rapide). Au cours des montées linéaires les températures atteintes ont été les suivantes : montées 1 à 5 : 208 OK ; 6 à 10 : 223 OK ; I l à 14 :

243 OK ; 15 à 16 : 273 OK.

15

19

QS

où I) est la grandeur physique observée (ici l'anomalie de module AEIE), n le numéro des montées en tempéra- ture, (ô$/ad,, et a$/dn), les tangentes à droite et à gauche de la discontinuité de la fonction $(n) dans la représentation ($, n) lorsque la température maxi- male atteinte au cours des montées linéaires successives passe de Tl à T2. Dans notre cas, Tl et T2 sont égales respectivement à 208 OK et 223 OK, 223 OK et 243 OK, 243 OK et 273 OK. L'énergie de restauration n'a cependant été calculée que dans les deux premiers cas ; nous avons trouvé 0'43 eV entre 208 OK et 223 OK, 0,61 eV entre 223 OK et 243 OK. La premiére valeur est comparable à celle que Benoit [7] obtient pour la restauration du pic P, après écrouissage à 78 OK et la deuxième pour la restauration de P,.

Remarquons encore que la croissance du pic P,, lors de la première montée en température (voir Fig 4), est accompagnée d'une forte diminution de l'anomalie

5 ~10 1 15 1 , 20 1 1 1

go

, ~

Nombre de montées lineaires n

C2-156 B. BAYS, W. BENOIT ET P. A. GRANDCHAMP de module (Fig. 6). Celle-ci semble avoir lieu en deux

stades, l'un dès 110oK et l'autre dès 180 OK. Ceci est semblable à ce qui a été observé après écrouissage à 78 OK.

Température de mesure Tm ( O K )

FIG. 6 . - AE/E en fonction de la température de mesure (Tm) lors de la première (courbe 1) et de la deuxième (courbe 2) montée linéaire. L'anomalie de module a été mesurée simuI- tanément aux mesures de frottement intérieur transcrites sur

les courbes 1 et 2 de la figure 4.

Enfin, pour mettre en évidence le rôle fondamental des dislocations dans les pics observés, nous avons irradié les échantillons recuits auparavant à 1 070 OK.

On peut penser que ces échantillons possèdent une densité très faible de dislocations. Le flux de neutrons rapides est de 1015 neutrons/cm2. Les résultats sont représentés sur la figure 7. On constate qu'il n'y a pas

100 150 200 250

Température de mesure Tm ('KI

FIG. 7. - ^Q-1 en fonction de la température de mesure (Tm) au cours de montées linéaires successives. Traitement de l'échan- tillon : recuit 4 heures à 1 073 OK puis irradiation à 78 OK avec 1015 neutrons/cm2 (flux rapide). Au cours des montées linéaires les températures atteintes ont été les suivantes : 1 : 208 OK;

2 : 223 OK.

de pic de Hasiguti. On constate vers 110 OK une forte décroissance du frottement intérieur lors de la pre- mière montée en température et, parallèlement, une forte diminution de l'anomalie de module (Fig. 8, courbe 1). Cette courbe montre une deuxième diminu-

, , , ,

,

, , ,

150 200 250 ⁴⁰

Températwe de mesure Tm ( O K )

FIG. 8. - AE/E en fonction de la température de mesure (Tm) de i'échantillon de la figure 7 lors de la première (courbe 1)

et de la deuxième (courbe 2) montée linéaire.

tion importante de l'anomalie de module vers 160 OK.

Ceci est attribué à l'épinglage des dislocations exis- tant encore dans l'échantillon ou qui ont été créées par un léger écrouissage lors des manipulations et du transport. L'effet de cet épinglage est illustré par la courbe 2 de la figure 8 qui a été obtenue lors de la deuxième montée en température. On remarque encore que le frottement intérieur est initialement très élevé (Fig. 7, courbe 1). Ceci paraît normal car nous avons souvent observé qu'un faible écrouis- sage (- 0,l

%)

créait des frottements intérieurs importants. Quant à l'augmentation réversible du frottement intérieur observé vers 160 OK (Fig. 7, courbes 2 et 3) nous pouvons raisonnablement l'attri- buer au désépinglage mécanique des dislocations sous l'effet des contraintes de mesures aidé par activa- tion thermique.

5. Discussion. - Jusqu'ici les pics de Hasiguti n'avaient été observés qu'après écrouissage à basse température (78 OK), ils disparaissaient complète- ment après des recuits au voisinage de la température ambiante (sauf

Pl).

Nous avons montré que des échantillons écrouis, recuits à 570 OK et irradiés aux neutrons présentaient à nouveau un pic de Hasiguti.

En outre, on constate que si la température de recuit précédant l'irradiation est trop faible, aucun pic n'est observé, pas plus d'ailleurs que si la température de recuit est trop élevée. En fait, cette température de recuit doit se situer exactement à l'endroit du maxi- mum du fond ou de l'anomalie de module observés après écrouissage. Il n'est pas encore possible de savoir ce qui se passe exactement dans ce domaine de recuit.

On peut toutefois penser qu'au-dessous de ce maximum les dislocations sont encore ancrées par les défauts créés par écrouissage et que, par conséquent, les défauts créés par irradiation ne peuvent pas interagir avec les dislocations pour donner un pic. Par contre, il est difficile de savoir ce qui se passe pour des recuits à des températures supérieures à 5700K. Nous pensons qu'il doit y avoir une diminution de la densité de

PJCS DE HASIGUTI ET ANOMALIE DE MODULE DANS L'OR PUR ÉCROUI C2-157 dislocations, celle-ci étant alors trop faible pour nant simultanément des dislocations et des défauts permettre l'observation d'un pic d'interaction. On peut ponctuels.

aussi penser que les dislocations se réarrangent de telle Nous avons en outre montré que les dislocations manière qu'elles se bloqueraient mutuellement. devaient être libres de se mouvoir, ceci nous confirme Nous avons ainsi montré que les pics de Hasiguti donc l'idée que les pics de Hasiguti sont dus à une ne sont observables que dans des échantillons conte- interaction entre dislocations et défauts ponctuels.

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