Magnétostriction, anomalie de dilatation et magnétostriction forcée du yig pur et dopé au ruthénium

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Submitted on 1 Jan 1976

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Magnétostriction, anomalie de dilatation et

magnétostriction forcée du yig pur et dopé au ruthénium

E. Du Tremolet de Lacheisserie

To cite this version:

E. Du Tremolet de Lacheisserie. Magnétostriction, anomalie de dilatation et magnétostriction forcée du yig pur et dopé au ruthénium. Journal de Physique, 1976, 37 (4), pp.379-385.

�10.1051/jphys:01976003704037900�. �jpa-00208433�

MAGNÉTOSTRICTION, ^{ANOMALIE DE DILATATION}

ET MAGNÉTOSTRICTION FORCÉE DU YIG PUR ET DOPÉ AU RUTHÉNIUM

E. DU TREMOLET DE LACHEISSERIE

Laboratoire de

magnétisme, C.N.R.S.,

^{166X 38042 Grenoble}

^cedex,

^France

(Rep

^{le 18 novembre 1975,}

accepte

^{le 12 decembre}

1975)

Résumé. ²⁰¹⁴ Le comportement

magnétoélastique

d’une série de cristaux de YIG pur ^et

dopés

^au

ruthénium a été étudié expérimentalement ^à l’aide d’un dilatomètre

capacitif.

L’anomalie de volume et la magnétostriction ^{forcée autour du}

point

^{de Curie ont été}

qualitativement interprétées

^{dans le}

modèle du champ moléculaire. Les variations thermiques ^des coefficients de

magnétostriction

diffèrent notablement, pour les cristaux dopés, des résultats obtenus antérieurement par résonance,

et

s’interprètent

très bien dans un modèle statistique simple. ^Il

apparait

que le modèle à ^un ion de la

magnétostriction,

^{basé sur}

l’approximation

^d’un champ moléculaire isotrope, ^ne

s’applique

pas ^au

cas du Ru3+ en site octaédrique.

Abstract. ²⁰¹⁴ The

magnetoelastic coupling

^{of a séries} of pure and

ruthenium-doped

^YIG single crystals has been studied by ^{means of a} capacitance dilatometer. The volume

anomaly

^{and forced} magnetostriction ^{near the Curie} point ^are

qualitatively

interpreted ^{in terms of a} molecular field model. The thermal variations of the magnetostriction coefficients for

doped crystals

^differ

markedly

from previous ^resonance measurements, ^{and are well}

interpreted

within the framework of a simple

statistical model. The one ion model of

magnetostriction

^{fails in}

interpreting

^the values of the magne- tostriction coefficients at 0K, for Ru3+ at octahedral sites.

Classification Physics ^Abstracts

8.570

1. Introduction. ^- L’ion

Ru3+

dans les sites

octa6driques

^{du YIG}

pr6sente

^{un intérêt}

particulier

en raison de sa tres forte

anisotropie

^{et son}

couplage magnétoélastique

^a

d6jA

^fait

1’objet

^{de deux}

publi-

cations

[1, 2]. Toutefois,

^{une etude} par RPE du

couplage magnétoélastique

^{de cet ion dans un} grenat

diamagn6tique isomorphe :

^YGaG

[3],

^{a donne des}

resultats

incompatibles

^{avec les}

precedents

^{si l’ on se}

place

dans le cadre du modele a un ion. Avant

de

mettre en cause la validite de ce

modele,

il convenait donc de v6rifier _par une methode

dilatom6trique

^les

resultats

ant6rieurs, qui

^avaient ete obtenus _par une

m6thode de resonance : on sait en effet combien les

mesures

d’anisotropie

par resonance peuvent ^etre erron6es dans le cas d’ions fortement

anisotropes [4].

La methode

dilatom6trique permettait

^{en outre}

d’atteindre

expérimentalement

l’anomalie de volume et la

magnétostriction

forcée : il convenait donc d’6tudier ces deux

grandeurs,

^de les relier aux mesures

ant6rieures de variations sous

pression

^du

point

^de

Curie et du moment a saturation du YIG _pur, ^et de rechercher leur 6ventuelle sensibilite a un faible

dopage

par des ions

Ru3 + .

2.

Preparation

^et caracterisation des echantillons. ^- Trois cristaux ont 6t6

prepares

^{en creuset de}

platine

dans un flux de

PbO-PbF2,

par refroidissement lent

(1,2 degre

^a

1’heure)

^{entre 1 200 et 950}

OC, puis

^taillés

sous forme de

spheres

de diam6tre

3,5

^{a 6 mm. L’ana-}

lyse chimique

^{a ete effectu6e} par le LAREC

(Grenoble)

sur des cristaux

provenant

de la m8me

preparation

que les 6chantillons.

L’6chantillon

(I),

^le

plus

faiblement

dope,

^{a ensuite}

ete d6truit et

analyse

^{et le} r6sultat de cette nouvelle

analyse

s’est r6v6l6

identique

^au

precedent. Apr6s

mise en solution _par fusion au

peroxyde

^{de sodium}

en creuset

d’alumine,

le ruthenium a ete dose _par

spectrophotom£trie d’absorption atomique,

^tandis

que le fer et

l’yttrium

^{ont été doses} par

gravimétrie apr6s

^{mise en} solution dans 1’acide

perchlorique.

Les r6sultats de

1’analyse

^sont les suivants :

L’6chantillon

II est

parfaitement stoechiometrique

et peut ^8tre d6crit par la formule :

avec x ⁼

0,024.

Pour les deux autres, ^{on observe un}

leger

^{ecart a la}

stcechiometrie

qui

peut traduire la

presence

^d’une

faible

quantite d’impuretes (Pb, Pt)

dans les cristaux :

en admettant _que le ruthenium reste a 1’6tat trivalent

on a pour les cristaux

(I)

^et

(III) respectivement

x ⁼

0,009

^{et x =}

0,038.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01976003704037900

380

Deux mesures

physiques complementaires

^{ont 6t6}

effectuees sur les cristaux les

plus

^fortement

dopes (III) :

- Une mesure de r6sistivit6 sur un cristal de 20 mm2 de section et

2,5

^mm

d’6paisseur qui

^{a fourni}

une valeur

p 3 x 109 S x cm a

³⁰⁰

^K,

^exactement

du meme ordre de

grandeur

que celle du YIG _pur.

- Une mesure d’aimantation a T

= 4,2 K, qui

^a

donne _pour moment

magn6tique

60 ⁼

39,05 uem/g,

soit :

5,168

±

1 °/oo ,uB

^{par formule}

Y3Fe5-.,Ru.,012-

Cette valeur est

proche

de la valeur

th6orique (5,

163

uB/formule)

calcul6e a l’aide du modele de Han-

sen

[5] qui

^tient compte de la desorientation des moments

magn6tiques

^{des ions}

Fe3 +, proches

^voisins

des ions

Ru3 +.

3. Rksultats

expirimentaux.

^{- 3.1 LES COEFFI-}

CIENTS DE MAGNETOSTRICTION D’ORDRE 2. ^- Nous

avons utilise un dilatometre

capacitif [6] qui permet

de travailler ^entre

4,2

^{K et le}

point

^{de Curie avec une}

sensibilite de

0,5 A.

Le

champ magn6tique

^{dont nous}

disposons actuellement,

³

kOe,

^a

permis

^{de saturer}

a toute

temperature

^{tous les} 6chantillons dans les directions de facile aimantation

([100]

pour les cris-

FIG. 1. - Variations thermiques ^{de AY,2}

= 2

Aloo ^{pour différents}

grenats dopes ^{au ruthenium} Y3Fe5 _ xRux012

1 x = 0, ^ce travail, ^{et Hansen} [2].

2 x ⁼ 0,009, ^Hansen [2].

3 cristal contre-dop6 ^avec Zn2+, ^{Krishnan et al.} [1], ^{et ce travail.}

4 x ⁼ 0,009, ^{ce travail.}

5 x ⁼ 0,021, ^Hansen [2].

6 x ⁼ 0,024, ^{ce travail.}

7 x ⁼ 0,038, ^ce travail.

taux

dopes) :

nous avons ainsi _pu relever les variations

thermiques

^de

^À,y,2

⁼

î À,100 jusqu’d 4,2

^K meme pour les fortes concentrations en

ruthenium,

^ce

qui

^n’etait

pas

possible

par la

technique

^{de resonance sous}

contrainte

(Fig. 1)

^en raison de

1’elargissement

^des

raies de resonance. Nos

experiences

confirment _que

À, y,2

est

positive,

mais a basse

temperature

^{nos valeurs}

atteignent

le double de celles

qu’on pouvait extrapoler

des mesures en resonance

[1, 2].

Dans les autres directions

[111]

et surtout

[110]

nous ne

disposions plus

^du

champ

^suffisant pour saturer a basse

temperature

les cristaux

dopes,

^en

raison de la tres forte

anisotropie

^du

^{Ru3 +} [7].

^De

plus,

^les

couples d’anisotropie

^{sont assez}

importants

en dessous de la

temperature

^ambiante pour

perturber

notablement la mesure de

À,f:,2 = 3

^x

All 1, lorsque

1’aimantation tourne dans le

plan ( 111 ).

^{Le coef-}

ficient

À,f:,2

est d’un ordre de

grandeur

inferieur a

À,y,2

pour les cristaux _que nous avons étudiés : la moindre desorientation du cristal introduit de nouvelles erreurs non

n6gligeables quand

^on travaille dans la direction

[l11]. Enfin,

^nous allons voir _que meme le coeffi- cient À,/X,4 peut ^devenir

sup6rieur

^a

^{À,f:,2 :}

pour ^{toutes ces}

raisons,

il n’a ete

possible

^{de mesurer}

^À,f:,2 qu’au-

dessus de la

temperature

^ambiante

(Fig. 2).

FIG. 2. ^- Variations thermiques ^{de Àt,2} = 1 ÀUl (memes symboles

que figure 1).

3.2 INFORMATIONS SUR L’TTAT DtSAIMANTt. ^- Des

mesures d’aimantation dans la direction

[100]

^nous

ont montre

qu’apres

avoir satur6 le

cristal, puis

^retire

le

champ magn6tique,

1’aimantation r6manente ne

d6passait jamais

⁵

%

^de

Ms,

^tandis que les mesures

de

magnétostriction

^{dans cette} même direction font

apparaitre

pour les cristaux

dopes,

^{une r6manence}

importante, qui

peut atteindre 80

%

de la déformation 4 saturation aux basses

temperatures ;

^{cette remanence}

6volue ensuite avec des constantes de temps

qui

croissent de

quelques

^secondes

jusqu’a

^l’infini

lorsque

l’on abaisse la

temperature

^{de travail.}

Quand

^on

ramene a zero le

champ magn6tique apr6s

^l’avoir

applique

^selon

[100],

^{il se} recree donc instantanément des

parois

^{a 180°}

qui

^annulent

pratiquement

^1’aiman-

tation,

^{mais ce n’est}

qu’ensuite qu’apparaissent

^des

parois

^a

90°,

^ce

qui

^{entraine une} modification _pro-

gressive

des dimensions de 1’echantillon

(Fig. 3).

FIG. 3. ^- Relaxation de la magnetostriction ^d’un grenat ^{YIG :} Ru, aimant6 successivement selon deux ^axes quaternaires; ^la

deformation a 6t6 mesur6e dans la direction [001].

Toutefois,

^{cet effet}

qui

rend d6licates les mesures

dans la direction

[100],

^n’affecte aucunement les

mesures

quand

^{elles sont} effectu6es dans la direc- tion

[111].

^{Dans ce} cas, ^en

effet,

^la

magnétostriction

peut ^{s’6crire en se limitant aux termes} d’ordre ⁴

[8] :

Comme les directions de facile aimantation ^sont les axes

quaternaires

pour les cristaux

dopes,

^nous

observons a 1’6tat d6saimant6

(ai

(Xj ==

0)

^{une d6for-}

mation

qui

^reste

ind6pendante

^du

rearrangement

ult6rieur des domaines dans 1’6tat r6manent.

3.3 COEFFICIENTS DE MAGNTTOSTRICTION D’ORDRE SUPTRIEUR. ^- En

d6signant

par

All

^et

A,

les d6forma tions du cristal mesur6es dans la direction

[111] ] lorsqu’il

^{est aimante}

respectivement

dans la direction

[111] puis

^{dans le}

plan (111),

^on peut d6finir les deux

quantités :

ou

Ao repr6sente

1’6tat de deformation du cristal

sous

champ

^{nul :}

La

figure

⁴ illustre les variations

thermiques

^{de ces}

deux

quantit6s

^{a haute}

temperature

^seulement

puis- qu’il s’agissait

^{de mesures} effectuees dans la direc- tion

[111].

^Comme

^;,£,2

^{et ;,£,4 doivent}

presenter

^des

FIG. 4. ^- Variations thermiques, enregistrées ^{dans le} plan (111), des coefficients

variations

thermiques

^tres différentes

[9]

^et que F reste

toujours

^faible

devant K,

^on

peut

considérer

À&,4

comme

n6gligeable

^devant

^Aa4,’.

L’ordre de

grandeur

et le

signe

^de

^À0152,4

ainsi determines sont en accord

avec les mesures effectuées dans le

plan (100)

^et

analysees

^en s6rie de Fourier sur ce meme 6chantil- lon

(III)

^a forte concentration en ruthenium. Pour les concentrations

plus faibles,

^les valeurs de

À0152,4

sont notablement inf6rieures et l’on doit noter que les

eq. (2), (3), (4)

^{ne sont}

plus

^valables pour YIG _pur

ou tres faiblement

dope,

^car alors les directions de facile aimantation sont les axes ternaires.

3.4 COMPARAISON DIRECTE AVEC DES MESURES EN

RESONANCE

FERRIMAGNTTIQUE.

^- Afin de verifier _que les diff6rences observ6es entre nos mesures

statiques

et les mesures par resonance ne

provenaient

pas des 6chantillons

utilises,

nous avons encore mesure

Ày,2

sur deux cristaux aimablement

pretes

par R. Krishnan

et

qui

lui avaient servi _pour ses mesures de

magn6to-

striction _par resonance

[1].

Avec un 6chantillon faiblement

dope,

^{nos mesures}

ont donne la meme valeur _pour

Ày,2

a 300

K,

^mais

une valeur tres

sup6rieure

^{a 80 K}

(Fig. 1) ;

^{nous avons}

6galement

observe la nucleation

progressive

^des

domaines

s6par6s

par des

parois

^{a 900}

qui

^{est d6crite}

au

paragraphe

^3.2.

Au

contraire,

^avec 1’6chantillon tres fortement

dope,

^{nous avons} trouve a 300 K une valeur de

Ày,2

⁼ 41 x

10 - 6

tres nettement inférieure à 7 3 x

10 - 6 qui

était la valeur mesur6e _par resonance. Notre valeur

expérimentale

^{a 6t6 confirm6e en}

plus

par

une autre mesure

statique

^effectuée a Bellevue par M. Rivoire sur ce meme 6chantillon

(1).

^{Notons enfin}

(1) Rivoire, M., Communication personnelle; ^these (Paris)

a paraitre.

382

que pour YIG pur ^on n’observe aucune difference entre nos mesures

(Fig. 1)

^{et celles de Hansen effectuées}

en resonance

[2].

3.5 LA MAGNTTOSTRICTION D’TCHANGE. ^- Vue la

precision

^{de nos} mesures, ^nous n’avons _{pas pu} observer de différence entre la dilatation

thermique

^{des cris-}

taux

dopes

^{au ruthenium}

(Fig. 5)

^et celle du YIG pur

[6].

^{Nos resultats} recoupent ^{a haute}

temperature

les valeurs observ6es _{pour aT} sur un grenat ^non

magn6- tique [10],

^la

spessartite,

^et s’accordent avec ceux de Geller et al.

[11]

^{a la}

temperature ambiante ;

^leur

valeur a tres haute

temperature (aT - 10,5

^x

10 - 6 K -1 pour T

> 1 000

K)

^est

6galement compatible

^avec

nos mesures, mais la

technique

^des rayons X ^ne leur

a pas

permis

de d6tailler les variations

thermiques

^de aT

au

voisinage

^du

point

de Curie.

Enfin,

^le

point

^de

Curie d6duit des mesures de

magnétostriction

^forc6e

(Fig. 6)

^reste

pratiquement

^{le meme} pour ^tous les echantillons étudiés

(x 0,04).

FIG. 5. ^- Anomalie de dilatation d’un grenat dope ^{au ruthenium.}

4.

Interpretation

^{des- resultats}

expérimentaux.

^-

4.1 L’ANOMALIE DE VOLUME DANS L’APPROXIMATION

DU CHAMP MOLECULAIRE. - La densite

d’6nergie

interne d’un monocristal de grenat

d’yttrium

pur peut s’ccrire

[12] :

ou N

represente

le nombre _par unite de volume des ions

Fe3+

de

spin S

⁼

5/2, Tc

^la

temperature

^{de Curie}

qui

^est

principalement

fonction des interactions

a-d,

FIG. 6. ^- Magnétostriction forcee d’un grenat dope ^{au ruthenium.}

a

et /3

^mesurent

respectivement

^le rapport ^{des inter-} actions a-a et d-d aux interactions

a-d,

^et

enfin ca

et (Jd

repr6sentent

les aimantations reduites de

chaque sous-reseau ;

pour la structure

grenat A

⁼

^0,4

^et

u

= 0,6.

T,,,

^a

et fl

sont tous trois sensibles a la

pression hydrostatique

^et contribuent donc a l’anomalie de volume.

Toutefois,

^nous admettrons _que l’interac- tion a-d est nettement

sup6rieure

^aux interactions a-a et d-d

[13]

^{et donc} que ^{a =}

fl

⁼

0oclOo-)

⁼

ô/3/ôw

^{= 0}

ou w ⁼

bvlv représente

^une variation de volume

isotrope.

Dans ces

conditions,

^on _peut ^écrire

1’energie

^interne

du cristal :

Le second terme

repr6sente

la densite

d’6nergie élastique,

^et x la

compressibilité

de 1’echantillon.

En minimisant U par

rapport

^{a m, on obtient}

1’expres-

sion de l’anomalie de volume :

Bloch et ale ont mesure la variation du

point

^{de Curie}

de YIG avec la

pression [14],

^{et avec} leur valeur

exp6-

rimentale on obtient :

en prenant pour

compressibilité

^{X =}

0,62 x 10 -12 dy- neS/CM2 [15].

L’anomalie de volume du YIG varie donc ^avec la

temperature

^{comme le}

produit

^des aimantations des sous-r6seaux :

n est certain _que la th6orie du

champ

mol6culaire

qui pr6voit

l’annulation de w au

point

^{de Curie ne}

permet pas

d’interpr6ter

dans le detail les variations

thermiques

^de aT ^au

voisinage

^de

T, :

^{un modele}

plus

élaboré serait alors n6cessaire

[9]. Cependant,

1’ordre de

grandeur

^{et le}

signe

^{du m sont en accord}

avec l’anomalie de volume _que nous avons observ6e

sur YIG _pur

[6]

^{et YIG : Ru}

(Fig. 5).

4.2 LA MAGNETOSTRICTION FORCEE. ^- Les varia- tions avec la

pression

de l’aimantation du YIG ont 6t6 mesur6es a

temperature

^ambiante par Kaminow et Jones

[16].

^{Ils en ont d6duit}

ou _p

represente

^{le moment}

magn6tique

de 1’6chantil- lon. Cette

quantite

^est directement reli6e a la

magn6to-

striction forcee par la relation

thermodynamique [17] :

avec la valeur de _x

d6ji

^utilis6e

[15]

^{et M = 140}

Oe,

il vient :

Cette

valeur,

^{en accord avec les mesures effectu6es}

sur YIG _pur

[18],

^est

également proche

des valeurs observ6es a 300 K sur les cristaux

dopes

^{au ruthenium.}

Au

point

^de

Curie, D6ring

^{a d6montr6}

[17]

que :

ou aM ^est le coefficient de dilatation

thermique

que l’ on observerait si la substance était non

magn6tique,

et aH ^est le coefficient reel de

dilatation; (OH/DT)m

mesure

l’augmentation

^de

champ magn6tique qu’il

faut faire subir a 1’6chantillon _pour maintenir son

aimantation constante

lorsque

^sa

temperature

^est

6lev6e de d T. Des

figures

^{5 et 6 on tire :}

ce

qui

^{donne :}

11 est int6ressant de noter que le

produit

directement accessible a

partir

des seules données

dilatométriques,

donne 1’ordre de

grandeur

^des

champs d’6change

^{dans ce mat6riau :}

4.3 INFLUENCE DE LA PRESSION SUR L’ANISOTROPIE MAGNÉTOCRISTALLINE. ^- On sait _que les variations

avec la

pression

^des constantes

d’anisotropie

^sont

reli6es a certains coefficients de

magnétostriction [8],

par

exemple :

Kaminow et Jones

[16]

^ont

egalement

^{mesure sur le}

YIG _pur

Avec leurs

valeurs,

^{on trouve :}

valeur

compatible

^{avec la}

valeur (- 1,2

±

20)

^x

^10-8

trouv6e ant6rieurement

[18]

^{sur le YIG} pur.

En

revanche,

^{le fait} d’introduire

quelques

^ions

ruthenium dans le reseau modifie

profond6ment

^le

coefficient A’,’

(cf. § 3. 3), qui

atteint 1 500 x

10- 8

pour l’échantillon le

plus

^fortement

dope (III).

Cet effet traduit une extreme sensibilite vis-d-vis de la

pression

^de

1’anisotropie magnétocristalline

du YIG meme faiblement

dope

^{au ruthenium.}

4.4 LE COUPLAGE

MAGNtTOtLASTIQUE

^{DE L’ION}

Ru3 +

DANS LES SITES

OCTATDRIQUES

^{DU YIG. - Les}

proprietes paramagnétiques

^{des ions}

^{Ru3 +}

^{en site}

octa6drique

^{ont 6t6}

analysées

dans le modele dit de

champ

cristallin fort : ainsi _que l’ont montre Tanabe et

Sugano [19],

^1’6tat fondamental d’une

configu-

ration

d5

dans ce modele est un niveau a faible

spin 2T2

trois fois

d6g6n6r6

orbitalement. Kotani

[20]

^a

calcule le moment effectif d’une

configuration (t2g)s

dans ce

modele,

^{en levant la}

degenerescence

^{du niveau}

2T2

par l’introduction du

couplage spin-orbite,

^{et les}

experiences

^de

susceptibilite paramagn6tique

^{sur des}

ions

Ru3+

dans différents sels

[21] s’interpr6tent

assez bien dans ces conditions. Miller et Offenba- cher

[22]

^ont ensuite tent6

d’interpréter, toujours

dans ce

mod6le,

^leurs

experiences

^{de RPE dans des}

grenats ^non

magn6tiques

^{YGaG et YA1G}

dopes

au

ruthenium,

^{mais ils se sont heurt6s a une} difficulté : le

signe

^{de la}

perturbation trigonale

^au

champ cubique,

calcul6e dans le modele des

charges ponctuelles

^est

contredit _par

1’exp6rience.

N6anmoins,

^Hansen

[2]

^est

parti

^{de ce modele}

pour traiter

1’anisotropie magnetocristalline

^{et la}

magnétostriction

^{de l’ion}

RU3+, dopant

^{le YIG :}

appliquant

successivement une

perturbation

^de

champ trigonal

^{et de}

couplage spin-orbite

puis

^une

perturbation d’echange (~

³⁰⁰

cm -1) qu’il

a trait6e dans

l’approximation

^du

champ

^mol6cu-

laire,

^{il a} pu

interpreter

les variations

thermiques

des coefficients de

magnétostriction ^A",’

^et

^À,e,2

^mesu-

res _par resonance. Nous avons vu que les coefficients

384

A,,,2

mesures

statiquement

variaient de

faqon plus importante

^{a basse}

temperature,

^{et sur la}

figure

⁷

nous avons

compare

^{nos resultats}

exp6rimentaux

avec la formule de Hansen :

ou les différentes constantes

qui apparaissent (d6finies

dans la reference

[2])

^{sont fonctions}

^{de v, ç}

^{et gJ1B}

^{He ;}

He est le

champ d’6change

^{sur le site a.}

FIG. 7. ^- Variations thermiques réduites du coefficient åÀ.100 (diff’erence ^{entre les} coefficients relatifs aux grenats dopes ^{et au}

YIG pur). ^En pointiH6 courbe obtenue d’apr6s ^Hansen (for-

mule (12)); ^{en trait} plein, courbe calcul6e en ne tenant compte que du doublet fondamental (formule (13)).

Nous avons

pose : - v

⁼

+ ç

^{= 1 000}

^{cm -1}

^et

ajust6 gHe

pour avoir le meilleur accord a basse

temperature : gHe

⁼

7,5

^x

106

Oe a 0 K. He est

suppose

^varier

thermiquement

^{comme ad, aimanta-}

tion reduite du sous-r6seau

d,

^ce

qui

^{donne :}

ou T est

exprime

^en

degres

^Kelvin.

On observe

(Fig. 7)

^{un disaccord tres net avec}

1’experience

pour le

comportement

^{a haute}

temp6-

rature : vers

T,,

^{cette th6orie}

pr6voit pratiquement

une variation

proportionnelle

^a (Jd.

Le modele a un ion conduit a une autre

impasse

dans le cas du ruthenium :

Hodges

^et Chantereau

[3]

ont mesure _{par RPE} sous contrainte les coefficients de

couplage magnétoélastique

^{de l’ion}

^{Ru3 +}

^isol6

dans une matrice

diamagn6tique

^YGaG

qui

^est

isomorphe

^du

^YIG;

^le coefficient

Ày,2 qu’ils

^{en ont}

d6duit _pour YIG : Ru dans

l’approximation

^du

modele a un ion

presente

^le

signe

contraire de celui fourni _par

1’exp6rience.

Notons en passant que leurs

expressions

pour

À100 et À111,

^{linéaires en} fonction du

champ

^effectif

(champ applique

pour ^un

paramagnetique

^tel que YGaG :

Ru,

ou

champ d’6change

pour ^un

ferrimagnétique

^tel

que YIG :

Ru)

^semblent

incompatibles

^{avec la}

regle

d’inversion du

temps [9] qui pr6voit

que les coefficients de

magnetostriction

doivent etre des fonctions

paires

du

champ

effectif. Un calcul

statistique

^de

Aloo,

effectu6 sur les deux niveaux du doublet

separes

par effet

Zeeman,

^montre

qu’il manquait

^en fait le fac- teur :

Le modele a un

ion,

ainsi trait6

statistiquement,

permet ^de

pr6voir

^non seulement la valeur de

Å.l00

a 0

K,

mais aussi son evolution

thermique.

^{Dans le}

cas de YIG :

Ru,

^nous supposerons que le

champ d’6change

^reste

Had

⁼

^4,4

^x

¹⁰⁶

^{Oe a 0 K et varie}

comme l’aimantation reduite

du sous-reseau d. 11 vient alors :

On

peut

^{voir sur la}

figure

⁷

qu’une

^{telle loi}

représente

assez bien nos resultats

expérimentaux

^concernant

la contribution du

Ru3+

au coefficient

À,100, à

^condi-

tion de _{poser g} ⁼

1,2.

^Les variations

thermiques de ad proviennent

de la reference

[23]

^{table III.}

En

revanche,

la valeur absolue de

Aloo

^{a 0 K reste}

pour ^tous les 6chantillons de

signe

^{contraire et tres}

nettement inf6rieure en valeur absolue aux valeurs

exp6rimentales :

^{le modele a un ion ne}

s’applique

donc pas ^au

Ru 3 +,

^et la validite de la loi de variation

thermique (13)

confirme seulement

qu’il s’agit

^d’un

niveau fondamental de

spin

^effectif

1/2.

11 était d’ailleurs a

pr6voir

que le modele a un ion

ne serait _pas

applicable

^{au cas du}

Ru3 + ;

^en

effet,

le _rayon

ionique

^du

^Ru3+ ( r 2 > -- ^{0,80 A)}

^est

très

sup6rieur

a celui de

Fe 3 + (0,56 A)

^et pour ^cette

raison,

^deux

objections

peuvent ^{dtre faites au modele} a un ion de la

magnétostriction

^{de YIG :}

Ru,

^{a savoir :}

- Les orbitales

atomiques qui

^sont utilisables dans le cas du

Fe3+

en

presence

^d’un

champ

^cristallin

mod6r6,

^{ne le sont}

plus

^{dans le cas}

present.

^C’est

pourquoi O’reilly

^et Offenbacher

[24]

^ont

propose

de construire dans ce cas des orbitales moleculaires

qui

combinent les fonctions d’onde de l’ion

RU3+

avec

celles des

oxygenes voisins; I’anisotropie

^du

couplage spin-orbite

que leur foumit alors le calcul dans les grenats

diamagn6tiques dopes

^au ruthenium serait suffisante _pour affecter notablement les

propri6t6s magnétiques

des cristaux

ferrimagnétiques

^isomor-

phes.

^{11 est donc}

injustifié

de traiter la

magnétostriction

de YIG :

Ru,

^en d6crivant l’ion

Ru3+

_par

cinq

^orbi-

tales

t2g

purement

ioniques.

- De

plus,

le modele a un ion traite

1’6change

au niveau des ions

Ru3 +

comme un

champ

^mole-

culaire

isotrope Had

⁼

4,4

^{x 106}

Oe,

^ainsi

qu’il

est admis dans le cas du YIG _pur. Or il a ete montre

[3]

que la

magnétostriction

^{de YIG : Ru}

pourrait

^s’inter-

pr6ter

^a

partir

^des

experiences

^{de RPE} si l’on admet que le

champ’d’&change agissant

^{sur les ions}

^RU31

est

beaucoup plus

^{sensible aux} deformations _que

ne 1’est le

champ Had

^{dans le cas du YIG} pur. Et de

plus

^Hansen

[5]

^{a montre} que la

configuration

^des

moments

magn6tiques

^{des ions Fe3 + ne}

pouvait plus

rester colin6aire au

voisinage

^{des ions}

Ru3 +,

^en

admettant _pour ces ions un

couplage spin-orbite sup6rieur

^au

couplage d’6change. ^Ainsi,

^{il est}

proba-

blement incorrect de traiter

1’6change

^{comme une}

perturbation

^Zeeman par le

champ

mol6culaire de YIG _pur.

5. Conclusions. ^- Nos mesures de

magnétostriction

par m6thode

statique

^ont

complete

^et

precise

^les

informations

qu’avait

fournies la m6thode de reso-

nance. L’anomalie de volume et la

magnetostriction

forc6e du YIG _pur au

voisinage

^du

point

^{de Curie}

ont ete etudiees _pour la

premiere

^{fois avec}

precision,

et

s’interpretent qualitativement

par la

thermodyna- mique

^et dans le modele du

champ

mol6culaire.

L’importance

du coefficient À,a,4 laisse

pr6voir

^une

grande

sensibilite vis-A-vis de la

pression

^{de la} pre- miere constante

d’anisotropie

pour les grenats ^{YIG :} Ru. Enfin les variations

thermiques

^de

^À,£,2

^{ont 6t6}

relevées a haute

temperature

^{et celles de}

^{À,y,2 à}

^toute

temperature

^entre

4,2

^{K et}

Tc :

^{nous avons} pu inter-

pr6ter

^{ces demi6res avec}

precision

^{dans un modele}

statistique simple.

^{Le modele a un ion de la}

magn6to-

striction de l’ion

Ru3+

en site

octa6drique developpe

dans

I’approximation

^d’un

champ

mol6culaire iso- trope ^ne

permet

pas

d’interpr6ter

la valeur du coef- ficient

Ày,2

a 0 K : il est

probable

que les fonctions d’onde de l’ion

Ru3+, qui présentent

^{une extension}

spatiale notable,

^ne

puissent plus

etre traitees comme

de

simples

^orbitales

atomiques

^et que, par

ailleurs,

il soit

impossible d’ignorer 1’anisotropie

^de

1’echange

pour le cas d’un ion aussi fortement

anisotrope.

Remerciements. ^- L’auteur est heureux de remer-

cier MM. M. Guillot et J. A.

Hodges

^avec

qui

^{il a eu}

de nombreuses

discussions,

^{M. G. Hannin et Mme F.}

Lenain, qui

^ont

participe

^{a la taille et} l’ orientation des cristaux.

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