HAL Id: jpa-00214532
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Submitted on 1 Jan 1971
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ÉTUDE DES PICS DE FROTTEMENT INTÉRIEUR DANS LE MOLYBDÈNE APRÈS IRRADIATION
AUX NEUTRONS A 27 °K
R. Pichon, P. Bichon, P. Moser
To cite this version:
R. Pichon, P. Bichon, P. Moser. ÉTUDE DES PICS DE FROTTEMENT INTÉRIEUR DANS LE
MOLYBDÈNE APRÈS IRRADIATION AUX NEUTRONS A 27 °K. Journal de Physique Colloques,
1971, 32 (C2), pp.C2-39-C2-42. �10.1051/jphyscol:1971206�. �jpa-00214532�
JOURNAL DE PHYSIQUE
Colloque C2, supplément au no 7, tome 32, Juillet 1971, page C2-39
ÉTUDE DES PICS DE FROTTEMENT JNTÉRIEUR DANS LE MOLYBDÈNE APRÈS IRRADIATION AUX NEUTRONS A 27 OK
par R. PICHON, P. BICHON et P. MOSER
C . E. N. G., Service de physique du Solide et de résonance magnétique
Résumé. -
Des fils de molybdène polycristallin d'une pureté de
99,99% ont
étéirradiés
a 27OK avec des neutrons
1O18nvt z
1MeV.
Des mesures de frottement intérieur
(0,5hertz) et de résistivité électrique ont été effectuées.
Après irradiation, cinq pics de frottement intérieur sont mis en évidence I I
(31OK),
1 2 (40OK),
II (90OK), PI
(335OK), P2
(360OK). L'évolution des pics I A et
IBau cours d'un recuit isochrone montre que le défaut responsable s'annihile au Stade 1. L'interprétation proposée suppose un modèle
aun interstitiel.
Abstract. - Polycristallin molybdenum wires of purity
99,99% were irradiated at
27OK with neutrons
101anvt
> 1MeV.
Defects behavior was studied by interna1 friction
(0,shertz) and electrical resistivity measure- ments. After irradiation five peaks were observed II
(31OK),
12 (40OK), II
(90OK),
Pi (335OK), P2
(360OK). Measurements during isochronal annealing indicates that IA and I B recovered during Stage 1.
Aninterpretation is proposed, which supposed a one interstitial model.
S. Introduction. - Les perturbations induites par les défauts ponctuels ne sont importantes que sur quelques volumes atomiques, l'étude des défauts ponctuels s'appuiera donc sur les modifications des propriétés macroscopiques qu'ils provoquent dans le cristal.
Les problèmes importants sont la détermination de la nature, de la structure et de l'annihilation des défauts.
Les expériences de relaxation élastique (frottement intérieur, ...) sensibles aux propriétés de symétrie des défauts sont bien adaptées
àcette étude. Par compa- raison avec les expériences de résistivité électrique qui permettent de mettre en évidence tous les défauts, elles aident puissamment
àl'élaboration d'un modèle.
Pour les métaux b. c. c. il existe des désaccords entre les modèles des différents groupes qui travaillent sur le sujet [l]. Nous proposons pour le fer un modèle
à1-interstitiel, la structure et l'annihilation de ce défaut au stade I du revenu de la résistivité électrique ont pu être déterminées par des mesures de frottement intérieur [2]. Une telle étude a été récemment entre- prise dans le molybdène autre métal b. c. c., contraire- ment au Fer le stade III est très développé et il obéit
àune cinétique d'ordre 2 caractéristique d'une réaction bi-moléculaire, pour de nombreux auteurs il est attribué
àl'annihilation des interstitiels.
Dans cet article, nous montrerons que certains pics de frottement intérieur peuvent être associés
àun interstitiel s'annihilant au stade 1. Au niveau du Stade III aucun phénomène équivalent n'est rencontré.
II. Techniques expérimentales. - Les expériences de frottement intérieur sont réalisées sur des fils
(0,5 mm de diamètre, 100 mm de long) de molybdène polycristallin
(*)d'une pureté de 99,99 % recuits 2 heures
à2 000OC sous un vide 5
xIO-' torr. Ils sont irradiés
à27 OK dans une boucle
ànéon liquide de la pile Mélusine du CEN-G (dose intégrée de l'ordre de 1018 nvt > 1 MeV) et montée sans réchauffement sur un pendule inversé basse fréquence (2 Hz
à0,5 Hz) [3]. La détermination de frottement intérieur est effectuée au cours d'une montée exponentielle de la température par la mesure du décrément logarith- mique des oscillations ou par la mesure de l'énergie fournie pour les maintenir constantes. La précision de ces mesures est de 5 %, la déformation élastique maxi- mum de l'échantillon est comprise entre et IOp6.
Les mesures de résistivité électrique sont réalisées sur des fils (0,02 mm de diamètre, 30 mm de long) du même matériau, les conditions d'irradiation sont identiques (Ti,,
=27 OK, dose 10" nvt > 1 MeV).
L'annihilation des défauts ponctuels est mise en évi- dence par la mesure de la résistivité électrique au cours d'une montée linéaire de la température 300lheure pour les températures inférieures
à100 OK, par des recuits isochrones pour les températures supérieures.
III. Résultats expérimentaux. - 1. RÉSISTIVITÉ
ÉLECTRIQUE. -
La figure 1 représente le revenu de l'accroissement de la résistivité électrique après irra- diation avec des neutrons
à27 OK
(dose 5 x 1017 nvt > 1 MeV)
et avec des électrons (dose intégrée 10" e- 3 MeV)
(*)
Molybdène est fourni
par M. R. C.Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:1971206
C2-40 R. PICHON, P. BICHON ET P. MOSER
FIG. 1. - Revenu résistivité électrique après irradiation : ---O---O---éIectron 3 MeV, dose 1018 cm-2. Recuit isochrone ( A T = l ° K pour 2 0 0 K s T > 8 0 ° K , A T = 5 O K pour T < 80 OK)
-O-O-neutron 1018 nvt > MeV (montée linéaire en tempé- rature pour T > 120 OK isochrone AT = 5 O K pour T > 120 OK).
à
20 OK. Les résultats obtenus sont résumés dans le tableau 1.
Température Energie Stade de revenu des d'activation
sous-stades
-
Stade 1 1, 27 OK 0,088 eV
200K < T < 80°K IJ 34OK O,11 eV e- in n in . 1, 42 OK 0,122 eV 6095 % 22 % I5 55 OK
du revenu Stade II 80 OK < T < 400 OK
14,5 % 2 9 % TI 115OK 0,40 eV Stade III IIIl 415 OK
4 0 0 0 K < T < 5 5 0 0 K III, 435OK -1,30eV 25 % 36 % III, 457
OKCes résultats sont en bon accord avec ceux obtenus par Lucasson et al. [4] sur du molybdène irradié par des électrons et par Takamura et al. [5] après irra- diation aux neutrons.
Les caractéristiques essentielles de ces expériences sont les suivantes
:- Mise en évidence d'une sous-structure du stade 1, le pic I, situé
à42 OK a une largeur
àmi-hauteur proche de la valeur théorique il est donc associé
àl'annihilation d'un défaut de type bien défini.
- Le stade III est dans les deux cas très important, d'autre part la structure fine mise en évidence prouve qu'il ne peut être associé
àl'annihilation d'un seul type de défaut.
2. FROTTEMENT
INTÉRIEUR.- Les causes de frotte- ment intérieur dans les métaux sont multiples, les principales sont dues
àla relaxation des défauts créés par irradiation, des impuretés interstitielles (C, O, N), des dislocations ou des interactions dislocations- défauts. II est donc nécessaire avant toutes études de mesurer le frottement intérieur sur des échantillons non irradiés et sur des échantillons écrouis.
a) Expériences préliminaires.
-Aucun maximum de frottement intérieur ne peut être décelé dans la gamme de température 28 OK
à500 OK sur nos échan- tillons non irradiés.
La figure 2 représente le frottement intérieur sur deux échantillons écrouis
àla température de 28 OK et
io:,Q-'
t - Echmtillon icroui i l 4 tour T ambianl*
FIG. 2. - Frottement intérieur échantillons écroui --- O
---
O ---au néon liquide 27 OK - O-
O -à la température ambiante.à
la température ambiante nous pouvons noter la pré- sence d'un pic
àla température de 350 OK dans les deux cas. Une isotherme réalisée
à350 OK nous permet de suivre l'évolution de ce pic, nous pouvons noter la rapide disparition du défaut responsable figure 3.
b) Effets de l'irradiation.
-1. Observation des pics
de frottement intérieur.
-Les figures 4 et 5 montrent
les résultats obtenus pour une irradiation
à27 OK de
5 x 1017 nvt
71 MeV, la mesure du frottement inté-
ÉTUDE DES PICS DE FROTTEMENT INTERIEUR DANS LE MOLYBDÈNE APRÈS IRRADIATION C2-41
Pour le pic 1, (31 0K) l'annihilation du défaut responsable s'effectue
àla température de 420K comme le montre la figure 6.
FIG. 3.
-
Restauration du frottement intérieur pour un échan- tillon écroui à la température ambiante au cours d'une isothermeréalisée à 450 OK.
rieur est effectuée
àla fréquence de 0,5 Hz. Cinq pics significatifs peuvent être décelés, ils seront notés I l (31 OK), I z (40°K), I I (900K), P l (3300K), P, (365 OK).
FIG. 6.
-
Annihilation du défaut responsable du pic I l (31 OK) au cours d'un traitement thermique isochrone.'?
'It,
J
3 0 35 4 0 4 5
T'K
L'étude du pic 1, (40 OK) est plus délicate. En effet le défaut responsable s'annihile dès le début du pic, le maximum d'accélération est situé
à42 OK.
L'évolution du pic II en fonction des différents trai- tements thermiques est compliquée
;une étude appro- fondie est en cours. Pour Ies pics P l et P,, une iso- therme réalisée
à360 OK montre la rapide disparition de ces pics, leur comportement est analogue
àcelui observé par écrouissage
à350 OK.
Ces expériences délicates
àréaliser montrent que les pics Il et 1, disparaissent simultanément. Cette dispa- rition coïncide avec un stade important de revenu de l a résistivité électrique I,. Les deux pics de frottement intérieur sont donc associés au même défaut. L'énergie d'activation du processus d'annihilation est de 0,12 eV.
FIG. 4 et 5. - Observation des pics de frottement intérieur après irradiation 1018 nvt > 1 MeV à 27 OK.
---O --- O ---Pic Il (31 OK) après déduction du fond continu
2. Annihilation des défauts.
-Ces expériences ont été réalisées sur des échantillons irradiés
à28 OK avec une dose de 1018 nvt > 1 MeV.
IV. Discussion. - Comme nous l'avons fait
remarquer dans l'introduction, les mesures de frotte-
ment intérieur sont bien adaptées
àla recherche
del'interstitiel de molybdène dans le molybdène. Les
travaux théoriques de R. Johnson [6] ont montré que
dans le fer
al'interstitiel possède la structure d'haltère
orientée suivant la direction < 110 >. Pour le molyb-
dène la forme de l'interstitiel dissocié est fortement
probable. De tels défauts sont responsables de pics de
frottement intérieur aux caractéristiques bien déter-
minées. En effet si l'on applique une tension alternative
de pulsation o un phénomène de résonance respon-
sable d'un maximum de frottement intérieur appa-
C2-42 R. PICHON, P. BICHON ET P. MOSER
raitra pour o z
=1. Dans ce cas on montre que pour
un défaut de ce type [7]
:- =
1 a(vR + b vM)
7
VR = eSR/k e - E ~ l k T
= Vf
esMF
e - E ~ I k TER et EM étant respectivement les énergies de notation et de migration des interstitiels. Théoriquement deux pics de frottement intérieur doivent être observés, l'un correspondant
àla rotation du défaut, l'autre
àsa migration.
1. RECHERCHE
DE L'INTERSTITIEL AU STADE1. - Comme nous l'avons fait remarquer, les pics 1, et 1, sont associés
àun défaut simple s'annihilant au stade 1, du revenu de la résistivité électrique. Ce défaut est de nature interstitielle, car il s'annihile au stade 1
;étant responsable de 2 pics de frottement intérieur il est dissocié. Le pic Il est dû
àla réorientation sans migration de l'interstitiel avec une énergie de réorientation ER
=0,08 eV
(**)et
vR =10'' S. Le pic 1, est dû
àla migration avec réorientation de l'interstitiel, c'est le pic de Snoeck classique avec une énergie de migration EM
=0,12 eV.
2. RECHERCHE
D'UN INTERSTITIEL AU STADEIII.
-Le stade III du revenu de la résistivité électrique situé
à435 OK est interprété par de nombreux auteurs comme l'annihilation d'une deuxième forme d'interstitiel [8].
La structure généralement admise, est l'interstitiel
(**) Energie déterminée par le déplacement du pic en tempé- rature pour 2 fréquences de 0,5 hertz et 1,5 hertz.
dissocié < 110 > . Si nous considérons que son énergie de réorientation est égale
àcelle de migration, c'est-à- dire 1,30 eV, un maximum de frottement intérieur doit être décelé
à430 OK pour une fréquence d'étude de 0,5 hertz et
z, =10-l3
S.Comme nous l'avons vu, ce résultat est négatif.
Les pics Pl et P, ne peuvent pas être associés
àun tel défaut. En effet la disparition du défaut responsable s'effectue
àla température de 350 OK
;d'autre part leur existence après écrouissage permet de supposer qu'ils sont dus
àdes phénomènes d'interaction impu- retés ou défauts-dislocations du type Hasiguti
[9].V. Conclusion.
-Les résultats obtenus pour le molybdène m.ontrent l'importance des phénomènes de relaxation associée
àla réorientation et
àla migration de l'interstitiel au stade 1 du revenu de la résistivité.
Au voisinage du Stade III, aucun pic ne peut être associé
àla migration d'un second type d'interstitiel.
Le modèle proposé est donc un modèle
à1 inter- stitiel migrant librement au stade 1, du revenu de la résistivité. Bien qu'aucun stade de résistivité électrique ne présente les caractéristiques voulues, c'est-à-dire un ordre de réaction de 2, cette objection peut être levée en supposant que la majeure partie des interstitiels libres créés retomberaient dans leur lacune mère
;le reste se ferait piéger par les impuretés en concentration non négligeable dans notre métal.
Remerciements.
-Nous remercions particulière- ment Messieurs
P.Remy
etD. Massenot pour l'efficacité qu'ils ont apportée dans la réalisation des expériences. Nous remerçions la Direction des Recherches et Moyens d'Essais, qui a financé en partie cette étude.
Bibliographie
[l] SCHULTZ H.,
Mater. Scient. Engng.,1968-69,
3,189. [5] TAKAMURA (S.), MAETA
(H.)and OKUPA
(S.), J. Phys.[2] HIVERT V., PICHON
R.,BILGER H., BICHON
P.,VER-
Soc. of Japan,1968,
2,418.
DONE J.,
DAUTRE~PE D. and MOSER P.,
J . PhYS.161
JOHNSON(R.
A.), P ~ Y s . Rev.,1964,
134-4,1329.
Chem. Solids (à
