Effets d'un champ magnétique sur l'atténuation et la vitesse des ondes ultrasonores dans un cristal liquide nématique

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Effets d’un champ magnétique sur l’atténuation et la vitesse des ondes ultrasonores dans un cristal liquide

nématique

J.C. Bacri

To cite this version:

J.C. Bacri. Effets d’un champ magnétique sur l’atténuation et la vitesse des ondes ultra- sonores dans un cristal liquide nématique. Journal de Physique, 1974, 35 (7-8), pp.601-607.

�10.1051/jphys:01974003507-8060100�. �jpa-00208187�

EFFETS D’UN CHAMP MAGNÉTIQUE ^SUR L’ATTÉNUATION

ET LA VITESSE DES ONDES ULTRASONORES

DANS UN CRISTAL LIQUIDE NÉMATIQUE

J. C. BACRI

Laboratoire

d’Ultrasons

(*),

Université Paris

VI,

tour

13, 4, place Jussieu,

⁷⁵²³⁰

Paris,

^Cedex

05,

^France

(Reçu

^{le 6 décembre}

1973,

^{révisé le 7 mars}

1974)

Résumé. ²⁰¹⁴ En utilisant un

champ magnétique

intense, nous avons pu ^mesurer

l’anosotropie

^de

vitesse et d’atténuation des ondes ultrasonores

longitudinales (v

^{= 200}

MHz)

^{dans la}

phase

^néma-

tique

de deux cristaux

liquides (MBBA, HOAB).

Nous proposons

d’interpréter

les résultats dans le MBBA en fonction de la

température

par ^un processus à deux temps de relaxation

(03C4i

temps ^de relaxation

intramoléculaire,

03C4c temps de relaxation

critique).

La transition de Freedericks a pu être observée avec des ondes ultrasonores

(variation

d’atténuation et de

vitesse),

^ce

qui

^{nous a}

permis

de mesurer

K11/~a

^et

K11/K33.

Abstract. ²⁰¹⁴

Using

^a strong

magnetic

^{field we} have measured the

anisotropic

ultrasonic _pro-

perties (velocity, attenuation)

^{in two nematic}

liquid crystals (MBBA, HOAB)

^{at 03BD = 200 MHz.}

The results in MBBA

(temperature dependence)

^{can be}

explained

^{with a} relaxation process with two relaxation times

(03C4i

intramolecular relaxation

time, 03C4c critical

relaxation

time).

The Freedericks transition can be observed

using

ultrasonic waves

(change

ⁱⁿ

velocity

^and

attenuation)

which enables

us to measure

K11/~a

^and

K11/K33.

Classification

Physics ^Abstracts

7.130 ^- 7.250

1. Introduction. ^- Les cristaux

liquides présentent

un ordre à

longue portée

^{dans leur}

phase nématique ;

dans cette

phase,

^les molécules tendent à

aligner

^leurs

axes

parallèlement

^{entre eux.} L’ordre d’un tel

liquide

diminue sous des effets

thermiques

^{et la direction des}

molécules

peut

^{être modifiée} par des

couples

^tels

que ^ceux dus à un

champ magnétique.

Les molécules d’un cristal

liquide nématique

^ont

une

susceptibilité diamagnétique anisotrope.

^L’axe

des molécules s’oriente suivant le

champ magnétique

extérieur si _X. ⁼

x

Il

- xl ^est

positif.

L’atténuation

et la vitesse des ondes ultrasonores étant sensibles à

l’angle

^{entre le vecteur d’onde et} l’axe des molécules

seront fonction de la direction et de

l’amplitude

^du

champ magnétique appliqué.

Dans la

première partie,

les résultats

portent

^sur la mesure de

l’anisotropie

^des

propriétés

ultrasonores.

L’emploi

^d’un

champ magnétique

suffisamment élevé

permet

^une bonne orientation de la lame

nématique (les

effets de bord sont alors

négligeables).

^Les

expé-

riences sont effectuées à une

fréquence (200 MHz)

très

supérieure

^aux

fréquences

de relaxation du milieu.

Les mesures

d’anisotropie

ultrasonore

publiées

^sur

les

nématiques [1, 2, 3, 4, 5, 6]

^se

rapportent

^{à des} échantillons

orientés,

^sans conditions

spéciales

^d’an-

crage. Mis à

part

^{Wetsel et al.}

[4] qui

^{ont utilisé des}

fréquences

^allant

jusqu’à

⁸⁵

MHz,

^{les autres ont}

employé

des ondes ultrasonores à basse

fréquence ’ (v

²⁰

MHz).

^{Il est à noter}

qu’aucun

^{de ces auteurs}

n’a mesuré

l’anisotropie

à la fois d’atténuation et de vitesse.

Dans la deuxième

partie,

les résultats

portent

^sur les variations d’atténuation et de vitesse des ondes ultrasonores dans une lame

nématique

^en fonction du

champ magnétique :

^{il est alors}

possible

^{de mettre en}

évidence la transition de Freedericks

[7, 8, 9].

^Cette

transition a

déjà

^été observée par d’autres méthodes :

mesures

optiques (conoscopie) [10],

^{mesures électri-}

ques

(mesure

^de

capacité) [11],

^{mesures de conduc-}

tivité

thermique [12].

2.

Dispositif expérimental.

^{- Les}

expériences

^ont

été faites à ^{v =} 200 MHz. A cette

fréquence, l’épais-

seur maximale de la lame

(d

⁼ 140 gm pour le

MBBA,

d ⁼ 70 _pm pour le

HOAB)

pour avoir un

signal

ultrasonore transmis mesurable

permet

d’obtenir : (*) Equipe de Recherche Associée au C. N. R. S.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01974003507-8060100

602

- une bonne

dépendance

de la vitesse et de l’atté- nuation avec le

champ magnétique

^extérieur

appliqué,

- des

champs critiques

relativement

bas,

- des effets de bord

négligeables

^{à haut}

champ.

Les cristaux

liquides

^{utilisés ont} été le MBBA :

N-(p-méthoxy-benzylidène-p-n-butylaniline)

et le HOAB :

p-n-heptylhoxy azoxybenzène .

Le MBBA a une

phase nématique

pour

et le HOAB en a une pour 95 °C ^T 124 °C. Le MBBA utilisé a une

température

de transition néma-

tique-liquide isotrope

^{assez basse}

(- 40 °C).

^Marti-

noty

^{et Landau}

[14],

^{Labes et Lord}

[1]

^{et Natale et}

Commins

[6]

^{ont utilisé du MBBA avec}

L’appareillage

^{est un}

système classique d’impulsions

utilisé en transmission. Les transducteurs

employés

sont des barreaux de

quartz

^en coupe X. Le cristal

liquide

^est

déposé

^{entre les deux}

quartz préalablement

frottés afin d’obtenir une lame

nématique

bien orien- tée.

L’épaisseur

^{est maintenue constante} par ^une cale

en aluminium. La

température

^de l’ensemble est

régulée,

^{à mieux} que

0,1

^{°C. La mesure} de l’intensité du faisceau ultrasonore transmis donne directement la variation

d’atténuation,

tandis que la variation de

sa

phase permet

^{d’accéder à} la variation de vitesse.

3. Mesure de

l’anisotropie

^des

propriétés

^ultraso-

nores. ^- La méthode

employée

pour ^mesurer l’ani-

sotropie

^des

propriétés

ultrasonores consiste à uti- liser le

champ magnétique

pour orienter le cristal

liquide

par

rapport

^{au vecteur} d’onde k des ondes ultrasonores. Si on

appelle

⁰

l’angle

^{entre k et}

H, l’angle

^{entre k et} l’axe des molécules sera 0 si le

champ magnétique

^est suffisamment intense

(15 kG),

^sauf

sur une

épaisseur qui

^est relativement faible et

égale

à la

longueur

^{de cohérence}

Xa :

anisotropie magnétique, Ki i :

^{constante de}

^Frank, j =

1 J.1m pour le

MBBA, j =

2 J.1m pour le HOAB.

La variation de vitesse

àvlv

^{décroît de}

façon

^mono-

tone en fonction de 0

(Fig.

^{1 et}

2)

^et l’on n’a pas ^une variation en

cos’

0 comme à basse

fréquence.

On pose

FIG. l. ^- Variations de l’atténuation Aa et de la vitesse Avlv

dans le MBBA à T ⁼ 24°C en fonction de 0 angle ^{entre K et H} pour H = ^{12 000 G.}

FIG. 2. ^- Variations de l’atténuation Act et de la vitesse dv/v

dans le HOAB à T=96 °C en fonction de 0 angle ^{entre K et H} pour H ^{= 12 000 G.}

vII:

^{vecteur d’onde}

parallèle

^{à l’axe des}

molécules,

V 1-: ^vecteur d’onde

perpendiculaire

^{à l’axe des}

molécules.

On a trouvé dans le MBBA :

et dans le HOAB :

Les mesures

approximatives

^{de la} vitesse absolue

(mesurée

par réflexion

[13])

donnent 1 500

m/s

pour le MBBA et 1 300

m/s

pour le HOAB. Par contre, la variation d’atténuation Aot en fonction de 0

(0°

⁰

90°)

n’est pas ^monotone

(Fig..

^{1 et}

2).

Aa commence à décroître _{pour 0} 0 55°

(change-

ment de

signe

^{à 0 = 35° aussi bien} pour le MBBA que pour le

HOAB)

^{et croît ensuite}

jusqu’à

^{0 = 90°}

(Aa

⁼

0).

^On

peut

définir de la même manière

On trouve dans le cas du MBBA

dans le cas du HOAB

Les variations relatives sont de l’ordre de 15

%

pour les deux _corps étudiés.

Wetsel et al.

[4]

^{ont tracé} les courbes Aa

f (0)

pour

quelques fréquences comprises

^{entre 25 et}

85 MHz. Pour v 35

MHz, Aa(0)

^{a une variation}

monotone pour 0 8

90°,

^mais pour ^v > 35

MHz,

un minimum d’atténuation

apparaît.

^{Nos résultats} confirment bien ceux de Wetsel et

al.,

^mais le compor- tement

complexe

^de

Aa(0)

pour v > 35 MHz ^reste

inexpliqué.

3.1 VARIATION DE L’ANISOTROPIE EN FONCTION DE LA TEMPÉRATURE. ^- Dans le MBBA à

champ nul,

on n’a observé aucune variation de la vitesse

de phase supérieure

^{à 4 x}

^{10-’ à la}

traversée de la transition

nématique-liquide isotrope (Fig. 3)

aussi bien à 200 MHz

qu’à

1 000 MHz. La

dépendance

^en

tempé-

rature est linéaire au

voisinage

^de

7c.

L’atténuation

ne

comporte

^aucun

phénomène critique

^{si ce n’est un}

FIG. 3. ^- Variations des vitesses parallèle ^et perpendiculaire ^à

l’axe des molécules dans le

MBBA

^{au voisinage} de la transition

FIG. 4. ^- Variations des anisotropies de vitesse et d’atténuation dans le MBBA au voisinage ^{de la} transition N -> L.I.

petit pic

^{à T =}

T,.

^{Nous avons}

porté

^{sur la}

figure

⁴

Avmlv

^et

Aam

^en fonction de la

température

^{dans le}

MBBA. Comme on

pouvait s’y attendre, Avm/v

^{= 0}

et

A(XM

^{= 0 pour T} >

Te.

^{Dans la}

phase nématique, Avmlv

^et

Aam

décroissent lentement avec la

tempéra-

ture sauf entre

T,, -

^{T = 3 OC et}

Tc

^{où la} décroissance est

rapide.

4.

Interprétation

^de

quelques

résultats. ^- Marti-

noty [14]

^et

plus

^récemment

^Eden,

^{Garland et Wil-}

liamson

[15]

^{ont mesuré la vitesse}

et l’atténuation

(pour 0,3

^{MHz v 23}

MHz)

^{dans un} échantillon de MBBA non

orienté,

^{en fonction de la}

température

et de la

fréquence.

^{Ils ont décrit} leurs résultats par

un processus à ^un seul

temps

^{de relaxation}

avec

Il _y a une bonne concordance entre les courbes

théoriques

^et

expérimentales

^{sauf au}

voisinage

^de

Tc.

Dans notre cas, à 200

MHz,

^{on a}

toujours

^{wr » 1.}

Donc

a(T)

^et

v(T)

^{ne doivent pas}

présenter

^{de varia-}

tion

critique

^au

voisinage

^de

Tc.

C’est bien ce que l’on observe

expérimentalement.

On

peut

considérer comme l’a fait

Jâhnig [16],

^que

les variations de

l’anisotropie

^{de la vitesse et de}

l’atténuation en fonction de la

fréquence

^{et de la}

température,

^{sont dues à deux}

phénomènes

différents :

604

un processus de relaxation interne lent donné _par la transition

trans-gauche

^{de la chaîne}

butyl

^{du MBBA}

et un processus de relaxation

critique.

On

peut

^écrire

LBcxc’ (Avlv)c

^{suivent une loi à un seul}

temps

^{de rela-} xation

Lc(T)

^{ainsi que}

Aa;, (ev/v);

^{avec un}

temps

^de relaxation

z;(T)

avec

et

AC;(T) - S(T) : paramètre

^{d’ordre dans la}

phase nématique 17],

ACc(T)

^constante

indépendante

^{de la}

tempé-

rature.

Près de

Tc,

^{dans le cas où} a),ri,

Wrc 1, Jâhnig [18]

a démontré _que ses

prédictions

^{étaient confirmées}

en utilisant les résultats

expérimentaux

^{de Natale}

et Commins

[6]

^sur l’atténuation des ultrasons.

da et

àv/v augmentent quand

^on

s’approche

^de

Tc.

Près de

Tc,

^{dans le cas où} Wri,

Wrc > 1,

^{on a}

AB(T) : anisotropie

^non relaxante de l’atténua- tion.

Donc

l’anisotropie

de vitesse décroît comme le

paramètre

^{d’ordre en}

s’approchant

^de

Tc.

^{Nos résul-}

tats à 200 MHz confirment bien cette

interprétation.

Loin de

Tc,

^{le terme}

prépondérant

^{est dû au} pro-

cessus de relaxation

interne;

^{on a} donc Aot =

Da;

et

Av/v

⁼

(Av/v)i. Jâhnig [18]

^{a montré} que Da et

Av/v

^{suivent une loi à un seul}

temps

^{de relaxation}

(ri

⁼

2,0

^x

^10-’ s)

Les résultats

expérimentaux

^et

théoriques

^concor-

dent _pour v 15 MHz. Dans notre cas, à 200

MHz,

wTi >

1, donc

en

prenant

^{v =}

1,5

^x

¹⁰⁵ cm/s,

p ⁼ 1 _g

cm-3, ri(E5 - E1 )

⁼

3,9 Po,

^{on trouve}

Avlv

^{= 43 x}

^10-’

- expérimentalement

^{on a trouvé}

àvlv

^{= 52 x}

^10-4-

et Aoc ⁼ 6

dB/cm - expérimentalement

¹⁵⁰

dB/cm.

En fait

l’équation

^{ci-dessus ne tient} pas

compte

^de

l’anisotropie

d’atténuation non relaxante.

Dans la

phase isotrope,

^{on a :}

avec

il viscosité de

cisaillement, ç

viscosité de volume.

La contribution due à la conductivité

thermique

est

négligée.

Dans la

phase nématique,

^{on a}

d’après

^Pershan

et al.

[19]

0

angle

^{entre le vecteur} directeur de la molécule et le vecteur

d’onde,

v; coefficients de viscosité.

On

peut

^définir

En utilisant les résultats

expérimentaux

^{de Gähwil-}

ler

[20]

^{on trouve}

donc

et à 200 MHz

ce

qui

^{est en} bon accord avec les résultats

expéri-

mentaux.

En

conclusion, (Avlv) (w)

^et

àa(w)

suivent bien

une loi à un seul

temps

^de relaxation. Donc à 200

MHz,

AB(0) peut

être déterminé en utilisant les résultats

expérimentaux

^{de Gâhwiller}

[20]

^{et on trouve une}

courbe de la même allure avec un minimum _pour 0 ⁼ 57° au lieu de 55°. On

peut

^donc

expliquer pourquoi (Avlv) (0)

^et

Aa(0)

pour ^v 35 MHz ont une variation ^en

cos’ 0, pourquoi

^{à v = 200}

MHz, (Avlv) (0)

^{varie en}

^cos’

^{0 et}

pourquoi Aa(0)

passe par ^un minimum _pour 0 ⁼ 55°.

5. Résultats

expérimentaux

^en fonction de H et 0.

- Lorsqu’un

^{film de}

liquide nématique,

^contenu

entre deux

parois parallèles, soigneusement traitées,

FIG. 5. ^- Variations de la vitesse dans le MBBA en fonction du

champ magnétique pour différentes valeurs de 0 (angle ^{entre K et} H).

FIG. 6. ^- Variations de l’atténuation dans le MBBA en fonction du champ magnétique pour différentes valeurs de 0 (angle ^entre

K et H).

FIG. 7. ^- Variations de l’atténuation et de la vitesse dans le MBBA

en fonction du champ magnétique pour 0=0 (épaisseur ^{de l’échan-}

tillon : 140 p).

FIG. 8. ^- Variations de l’atténuation et de la vitesse dans le HOAB

en fonction du champ magnétique pour 0=0 (épaisseur de l’échan- tillon : 70 u).

est orienté par ^ces

parois,

^{on a observé}

depuis long- temps

que cette orientation est instable sous un

champ magnétique

suffisamment intense

[7].

^{Si l’ani-}

sotropie magnétique

^est

positive (X. = X

jj

- xl >

0)

et les molécules orientées

parallèlement

^aux

parois,

un

champ magnétique perpendiculaire

à celles-ci

va avoir tendance à modifier cette structure. En

fait,

rien n’est

changé

^{tant que} l’intensité du

champ magnétique

n’a pas atteint ^une valeur

critique Hc qui dépend

^de

l’épaisseur

^{de la}

^lame,

^de

l’anisotropie magnétique

^{et des} constantes de Frank.

Puis,

pour H >

Hc,

^{la structure se modifie}

continuement,

^en s’orientant

davantage suivant le champ magnétique;

en

fait,

^une transition

apparaît

pour ^ce

champ critique.

Cette transition découverte _par Freedericks a été étudiée _par Zocher et

plus

^récemment par

Rapini [7, 8, 9].

Les variations de vitesse et d’atténuation en fonc- tion du

champ magnétique appliqué

^sont

reportées

sur les

figures 5, 6,

^{7 et} 8 pour différentes valeurs de

0,

dans le MBBA à 24°C ainsi _que dans le HOAB à 96°C.

LE JOURNAL DE PHYSIQUE. ^- T. 35, ^N° 7-8, JUILLET-AOUT 1974

606

5.1 DANS LE CAS OU 0 ⁼

0°,

la vitesse et l’atténua- tion ^ne commencent à varier

qu’à partir

d’un certain

champ Hc : champ magnétique

pour

lequel

^{les molé-}

cules commencent à s’orienter suivant H. On sait _que

Hc = (n/d) J K11/Xa ^[9]

^{dans le cas}

^qui

^{nous concerne,}

où d est

l’épaisseur

^de

l’échantillon,

xa

= x

[1

- xl

(anisotropie

^{de la}

susceptibilité magnétique ;

Xa > 0 dans le MBBA et dans le

HOAB), Kll

^{constante de}

Frank. La valeur du

champ critique

^{donne un ordre}

de

grandeur

^de

K,,IX. :

^{on a} trouvé pour le MBBA

K11/Xa

⁼

^1,3

^±

^0,6 (C. G. S.)

^et pour le HOAB

K11/Xa

^{= 8 + 4}

(C.

^G.

S.).

^La

précision

^{est limitée}

par l’incertitude sur la mesure de

l’épaisseur

^{et sur}

la détermination de

Hc.

^{On retrouve} les valeurs de

Klll,v.

mesurées par d’autres méthodes

[10, 11].

D’autre

part

pour la variation de vitesse des ondes

ultrasonores,

^un calcul similaire à celui effectué _par

Guyon [12]

^{sur la} conductivité

thermique

^{dans un}

cas

analogue, permet

^{de mesurer}

K11/K33’ ^rapport

de deux constantes de Frank. Le

développement

^de

l’énergie

^{libre de}

Frank/cm2

^au

voisinage

^de

Hc

en fonction de _(pm

(angle

^{de rotation} de la molécule

au centre de la

lame) [12J

^{s’écrit :}

avec

et

Pour H >

Hc,

l’état stable

correspond

^{à :}

L’angle (p peut s’exprimer

pour (PM

petit,

par

et la vitesse en fonction de _(p peut s’écrire :

Donc la vitesse dans la lame est donnée en fonction de H par

ce

qui peut

^s’écrire

dans le cas où _(PM ^est

petit.

Donc la

pente

^{de la}

courbe AV(H)/ V en

fonction de H au

voisinage

^de

He permet

de déterminer le

rapport

K,,IK33.

^{On a trouvé :}

Dans le MBBA :

Dans le HOAB :

On retrouve les valeurs de

K11/K33

^mesurées par d’autres méthodes

[12].

La variation d’atténuation en fonction du

champ magnétique

passe par ^un minimum _pour

He

^{H 2}

He et

^{croît ensuite}

rapidement. Quand

le

champ magnétique augmente (pour

^H >

He)

les molécules tournent d’un

angle p(z, H). D,’après

les

figures

^{1 et}

2,

Da passe par ^un minimum pour (p ⁼ 35°. Le minimum de

aa(H) correspond

^{au cas}

où un

grand

nombre de molécules font ^un

angle (P = 35° .

5.2

Quand

^{on fait} varier 0 de 0° à

90°,

^{les courbes}

se déforment continuement

(voir Fig.

^{5 et}

6)

^et pour e ⁼

90°,

^le

champ magnétique

^n’a

plus

^aucune

influence.

Conclusion. ^- A l’aide d’un

champ magnétique intense, l’anisotropie

^des

propriétés

ultrasonores a

été mesurée à 200 MHz.

VM ^(w)

^{suit une loi à un}

seul

temps

^de relaxation

(i

⁼

2,0

^x

^10-8 s),

^ainsi

que

Aam.

^La

dépendance

^de

v (T)

^et

^{Oa T}

q M p

v

( ) M( )

au

voisinage

^de

Te

^{a pu être}

expliquée

pour le MBBA.

D’autre

part,

^en faisant varier le

champ magnétique,

la transition de Freedericks a été observée avec des ondes ultrasonores

longitudinales,

^ce

qui

^{nous a}

permis

^{de donner un ordre de}

grandeur

^de

K11/Xa

et de

K11/K33

dans le MBBA ^et le HOAB.

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