Étude théorique des configurations paires 4f13 6s6 p et 4f12 5d6s2 de Tm I

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Étude théorique des configurations paires 4f13 6s6 p et 4f12 5d6s2 de Tm I

Pierre Camus

To cite this version:

Pierre Camus. Étude théorique des configurations paires 4f13 6s6 p et 4f12 5d6s2 de Tm I. Journal

de Physique, 1966, 27 (11-12), pp.717-725. �10.1051/jphys:019660027011-12071700�. �jpa-00206464�

717.

ÉTUDE THÉORIQUE

DES CONFIGURATIONS PAIRES

4f13 6s6p

^ET

4f12

^{5d6s2 DE Tm I}

(1)

Par PIERRE

CAMUS,

Laboratoire

Aimé-Cotton,

^{C. N. R.}

S., Bellevue,

Hauts-de-Seine.

Résumé. ²⁰¹⁴ Le calcul des

énergies

^{et des facteurs} de Landé des niveaux de l’ensemble de

configurations 4f13 6s6p

⁺

4f12

^{5d6s2 a}

permis

l’identification de 68 niveaux

pairs

^{avec un}

écart

quadratique

moyen de 93 cm-1. Les 24 niveaux de la

configuration 4f13 6s6p

^sont

interprétés

^{et 44 niveaux de}

4f12 5d6s2, dont

^{le niveau le}

plus profond

^est

|3H6, 3/2, ^9/2

^>

à

13 119,6 cm-1,

permettent ^{de situer cette nouvelle}

configuration

^{dans le}

diagramme

^d’éner-

gie

du thulium. Les vecteurs propres ^sont donnés dans le

couplage J1 J2

^le

plus proche

^du

couplage

^{réel. Les} intensités observées des transitions entre les niveaux

pairs

^{et le fonda-}

mental 2F sont

comparées

^aux intensités calculées pour ^montrer le

mélange

des deux confi-

gurations 4f13 6s6p

^et

4f12

^5d6s2.

Abstract. ²⁰¹⁴ The calculation of the energy

eigenvalues

^{and the Landé} g factors of the confi-

gurations 4f13 6s6p

^and

4f12

^{5d6s2 taken}

together

^{has allowed the} identification of ^{68 even} levels with ^{a mean} error of 93 cm-1. The 24 levels of

4f13 6s6p

^{have been accounted}

for,

^and

44 levels of

4f12 5d6s2,

among which is the lowest

level |3H6, 3/2, 9/2

> at 13 119.6

cm-1,

^has

allowed us to

position

^this

configuration

^{in the level}

diagram

^{of thulium.}

Eigenvectors

^are

given

^{in the}

J1 J2 coupling

scheme which is the closest ^to

reality.

^A

comparison

^{has been}

made

between,

^{on the one hand the observed values of the} intensities of the transitions connec-

ting

^{even levels to the}

ground

^state

2F, and,

^{on the}

other,

^their

computed

^{values to show the}

mixing

^{of the}

configurations 4f13 6s6p

^and

4f12

^5d6s2.

PHYSIQUE 27, NOVEMBRE-DÉCEMBRE 1966,

1. Introduction. ^, Les

principales

^{études du}

spectre ^{d’arc du thulium sont dues a A.}

King [1]

qui

^a classe 250 raies en fonction de leur

temperature

d’6mission dans un

four,

^{4 W. F.}

Meggers [2], [18J qui

^{a determine le}

multiplet

fondamental et class6 62

raies,

^{et Y.}

Bordarier,

^{R. Vetter et J. Blaise}

[3]

qui

^ont par 1’etude des structures

hyperfines

^de

70 raies d’arc trouv6s les

energies

^{et 6carts}

hyperfins

de 27 niveaux.

Afin d’6tendre la classification du spectre ^{d’arc du}

thulium,

nous avons

entrepris

^{la mesure des} spectro- grammes Zeeman

[4]

des raies de la

region comprise

entre 2 750

A

^{et 8 500}

A.

^Ce spectre ^{a 6t6 fait à}

Argonne

^National

Laboratory

par M. Fred et F. S. Tomkins

qui

^{ont utilise comme source un tube}

sans electrode contenant de l’iodure de thulium excite en haute

frequence.

^{Pour faciliter}

l’ analyse

de ce spectre, ^{nous avons} utilise les m6thodes de G. Racah

[5] explicit6es

par B. R. Judd

[6]

pour calculer les

positions

^des

niveaux,

^{les facteurs de}

Land6 _g, les intensités des transitions entre les niveaux

pairs

^{et les} niveaux fondamentaux et les

compositions

^{des vecteurs} propres dans les

configu-

rations

4 f 13 6s6p

^et

4 f 12

^{5d6s2. La}

configuration 4f13 5d6p

^{a aussi 6t6 6tudi6e mais son} identification

avec des niveaux

expérimentaux

^{est rest6e}

negative.

II. M6thode. ^- En choisissant comme fonctions

(1)

Cette etude a ete subventionnee en

partie

par la Direction des Recherches et

Moyens

^d’Essais.

de

base,

celles du

couplage

Russell-Saunders

(LS),

nous avons a calculer les matrices de l’interaction

électrostatique Q

^{et du}

couplage spin-orbite

^A pour 1’ensemble des

configurations.

^{Les matrices de}

4 f 13 5d6p ⁺ 4f13 6s6p

^{nous ont 6t6}

communiqu6es

par G. Racah et Z. B. Goldschmidt

[7]

^{et celles de}

4 f 12

^{5d6s2 ont ete calcul6es en utilisant les formules}

donn6es par B. R. Judd

[8]

pour les

configurations

du type ^{lnl’ et un} programme de calcul de formules de ce type ^6crit par Y. Bordarier

[9]

pour le calcu- lateur CAB 500 des laboratoires du C. N. R. S. 4 Bellevue. Neuf

matrices,

ayant ^{les ordres}

respectifs 20, 38, 49, 49, 40, 26, 14,

^{6 et} 2 pour des valeurs du

moment

angulaire

^{total J de}

1/2

^a

17/2

^{ont 6t6}

constituées. Les

param6tres

^radiaux

Fk, Gk et (

intervenant lin6airement dans les elements de ces

matrices ont ete évalués au

depart

⁴

partir

^{de ceux}

de Tm 1

[9],

^{Tm II}

[10], [11]

^{et Yb II}

[12]. Apres diagonalisation,

les valeurs propres de ^ces matrices

sont les

energies

^{calcul6es des niveaux et leur iden-}

tification avec celles des niveaux

expérimentaux

donne un

syst6me

^{de N}

equations (N

^{nombre de}

niveaux

interprétés) dependant

^{de n}

param6tres qu’il

^{faut r6soudre} par la m6thode des moindres carr6s pour obtenir 1’6cart

quadratique

^{moyen AE}

minimum et donner un meilleur

jeu

^{de valeurs des}

param6tres. Apr6s plusieurs

iterations

[13]

^{les 6ner-}

gies

^{calcul6es sont} suffisamment

pr6cises

pour ^nous permettre ^{de trouver}

experimentalement

les niveaux

encore inconnus. Les ordres 6lev6s des matrices et le

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019660027011-12071700

718

grand

^{nombre de}

param6tres

^{ont nécessité l’utili-}

sation du calculateur UNIVAC 1107 de la Faculte des Sciences

d’Orsay.

III.

Configurations

^{6tudi6es. - Dans le}

couplage /113 J l’ (sp) S2 ^L2 J2, J >

^la

configuration 4 f 13 6s6p

se compose de quatre groupes de niveaux bien

s6pa-

rés

correspondant

^{aux termes} construits 4

partir

de

(6s6p)

^{1P et 3P sur les}

grands-parents 2F7/2

^et

2Fs/2

^de

4/13.

L’6tude faite _par Y. Bordarier

[9J

^a

montr6 _que les

energies

^calcul6es pour les niveaux des ^termes

J7/2, 3PO-1,2 > et 15/2, 3Po.1.2 >

^6taient

plus proches

^des

energies experimentales

que celles des niveaux des termes

J7/2, ^1P1

>

et /5/2, 1P1

>.

En

premiere approximation

^{et du fait du cou-}

plage Ji J2

^{assez pur dans}

f 13

sp, la distance entre

les termes

(6s6p)

^{1P et 3P du meme}

grand-parent

de

f 13 depend uniquement

^{de la valeur du}

parametre Gl(6s, 6p)

^{et on}

pouvait esp6rer

que l’introduction de l’interaction

électrostatique

^entre

113 sp

^et

f 13 dp produise

^{un effet}

^analogue

^{4 celui} obtenu dans Yb II

[12],

^ou la valeur de

G1(6s, 6p)

^{a double et}

1’6cart

quadratique

^moyen

^3E

diminue. Si nous

ajoutons 1’energie

^{du saut}

6lectronique

^{6s - 5d 4}

4 f 13 6s6p,

^{on attend la}

configuration 4 f 13 5d6p

^vers

32 000

cm-1 ;

^{neanmoins aucun des} niveaux situes dans cette

region

^n’a pu lui ^etre attribue avec certi- tude.

Une autre

configuration susceptible

^{d’avoir une}

interaction avec

f 13 sp

^est

f 12

^{ds2. En} effet dans la

plupart

^{des terres rares, la}

configuration f n-1

^{ds2 est}

tres basse et c’est meme

parfois

^la

configuration

fondamentale ^comme dans Gd I et Tb I. G. Racah

[14]

^{a donne une relation}

empirique qui

permet ^de

pr6voir

la distance entre

1n-1

^{ds2 et}

In

^{s2 : Si nous}

appelons ^4II

^la difference

d’6nergie

^entre les niveaux fondamentaux de

1n-1 ds

^et

/1, s

pour les atomes une

fois ionisé et

Ay

^{celle des} niveaux fondamentaux de

In-1

^{ds2 et}

fn

^s2 pour les atomes neutres, la _quan- tit6

A,,

^-

31

est constante pour les terres rares.

D’apr6s

^Racah

^{A,, - A, --A}

^{5 500}

^cm-1,

^{de Tm II}

[10]

^{nous tirons}

ð.II(/12 ds - f 13 s)

^{= 16567}

em-1,

ce

qui

^{nous donne la}

position

^de

4 f 12

^{5d6s2 à}

11 000 cm-1 environ du

fondamental,

^{en dessous}

de

4f13 6s6p.

IV. Valeurs des

parametres

^{radiaux. - L’inter-} action

électrostatique Q

^entre

f 13 sp

^et

f 12

^{ds2 fait}

intervenir deux

param6tres R1(ds, f p)

^et

R3(ds, p f ) (les

^{Rk etant ceux} d6finis dans

[15]) auxquels

^nous

avons donn6

respectivement

les valeurs 3 000 cm-1

et 0 cm-1. Les actions des deux

param6tres

^{Rl et R3}

6tant presque

complémentaires,

^{il est difficile de les}

ajuster

^{a de meilleurs valeurs 4}

partir

^des

energies experimentales

des niveaux. Nous avons determine la valeur de

R3(ds, p f )

^à

partir

^{des niveaux J =}

11/2.

18 853 cm-1 et 18 990 cm-1 car la matrice des coefficients de

R1(ds, f p)

^{est nulle} pour J ⁼

11/2

^et

le

m6lange

^{entre les deux}

configurations f 13

sp ^et

f12

^{ds2 pour ces deux niveaux ne} peut ^{se faire} que si

R3(ds, p f )

^{est différent de 0. Le} tableau I rassemble

quelques couples

^de valeurs choisies _pour R1 et

R3 ;

pour

chaque couple

^sont

indiqu6es

^les

energies

^cal-

cul6es

(E,)

^{et observ6es}

(Eo),

^1’6cart

AE(EO - Ec),

les facteurs de Land6 calcul6s

(gc)

^{et observes}

(go)

^et

1’6cart

Ag(go

^-

g,).

On remarque la sensibilit6 4 la TABLEAU I

valeur de

R3(ds, pf)

^{de la}

composition

^{des vecteurs}

propres des deux niveaux J ⁼

11/2

^en

3H6 5/2

^>

de

f12ds2

^et

en 17/2, 3P2

> de

f 13

sp.

6

Le tableau II rassemble les valeurs des

param6tres qui

donnent le meilleur accord entre les

energies

^et

les facteurs de Land6 calcul6s et observes _pour les 68 niveaux

interpr6t6s.

L’6cart

quadratique

moyen AE est d6fini _{par la} relation :

ou N est le nombre de niveaux et p celui _{des para-} metres libres.

Les

param6tres

^de

f 12

^d6finis par Racah

[17]

prennent ^{des valeurs} dans Tm I

qui

^{sont compa-}

rables 4 celles choisies dans Er 1

[16]

pour la confi-

guration 4/11(41)

^5d6s2.

V. R6sultats. ^- Sur

soixante-sept

niveaux inter-

pr6t6s, vingt-trois [4], [19]

^{ont 6t6 trouv6s}

expéri-

mentalement dont le

plus profond

^{de la confi-}

guration 4 f 12 5d6s2

^{J =}

9/2

^a

13 119,6

^{cm-1. Les}

TABLEAU II

vingt-quatre

^{niveaux de}

4f13 6s6p

^{sont maintenant}

connus et

identifiés,

^en

particulier

^{ceux des termes}

/7/21PI

>

et 15/2 1P1

> fortement

perturbés

par la

configuration 4f12

^5d6s2.

Le tableau III rassemble les

résultats ;

^les pour- centages ^de

composition

^{des vecteurs} propres ^sont donn6s dans les

couplages

^les

plus proches

^{des cou-}

plages

^{reels. Les}

signes

^des coefficients des vecteurs propres dans la base choisie sont

indiqu6s

^{devant les}

trois

premiers

pourcentages

sup6rieurs

^{a 5}

%.

^Les

niveaux de

4f13 6s6p

^{sont tres}

proches

^du

couplage / (f13) J l’ (sp) S2 L2 J 2’ J >

^et confirment les re-

marques de Racah

[20]

^{montrant que les confi-}

gurations f n

^{lL’ des terres rares ont un}

couplage

reel

plus proche

^du

couplage J1 J2

^ou

J1 L2

que du

couplage

^{LS. Pour}

4 f 12 5d6s2,

^le

couplage

^{est inter-}

m6diaire et nous choisirons le

couplage I (/ 12) S, L, Jl, (d) J2, j >’

Seules les valeurs calcul6es des

energies

inférieures a 45 000 cm-1 sont

donn6es,

^{les autres 6tant sans}

signification precise

^en raison des

perturbations

pro- bables d’autres

configurations.

Pour les niveaux J ⁼

5/2

^{24 418 cm-1 et}

25 745

cm--1,

^{les valeurs} observ6es des facteurs de Land6 donn6es dans

[4]

^{sont tres} différentes des valeurs calcul6es car

l’autoabsorption

^{rend tres diffi-}

cile la mesure des structures Zeeman des raies 4

094,19 Å

^{et 3}

883,13 ^A.

^{Nous avons} redéterminés les valeurs de _g de ces niveaux _{par la} mesure

des structures Zeeman des raies 6

826,96 Å

^et

7

507,31 ^Å

provenant ^{du niveau}

superieur

J ⁼

3/2

³⁹

061,8

^{cm-1 de} g

6gal

^a

1,34

^{et trouv6s}

les valeurs

1,06

pour 24 418 cm-1 et

1,09

pour TABLEAU III

720

TABLEAU III

(suite)

TABLEAU III

(suite)

25 745 cm-1

qui

^sont

plus proches

^{des valeurs cal-}

cul6es.

Le

diagramme

de Grotrian

(fig. 1)

^{montre la}

s6pa-

ration tres nette des groupes de niveaux de

7/2,3P

>

et 5/2,

^3p > de

4 f 13 6s6p.

V I. Calcul des intensitis des transitions entre les niveaux

pairs

^et les niveaux

profonds 2F7/2

^et

2F5/2

de

4/13

^6S2.

L’intensit6 de la transition

dipolaire 6lectrique

allant du niveau J au niveau J’ est donn6e par la formule

(742)

^{de Condon et}

Shortley [15]

ou

Mj

^et

MJ’

^{sont les etats composant}

respecti-

vement les niveaux

yJ

^et

yJ’ ; N(Mi) population

^du

niveau

superieur

^{dans 1’etat}

^{MJ ;}

^{P = - er mo-}

ment

dipolaire 6lectrique

^{de l’atome.}

£ z;

^{est la} composante ^ri

C&l)

^{d’un tenseur T(1) et}

l

en

appliquant

Ie théorème de

Wigner-Eckart

^{et la}

formule

(1-24)

^{de Judd}

[6]

où

A(nl, n’l’)

⁼

1000 R:z(r) rR..’I’(r)

^dr pour le saut

é lectronique

^{nl - n’l’.}

Les niveaux

pairs

^étudiés

participant

^{des deux}

configurations 4 f 12

^{5d6s2 et}

4 f 13 6s6p,

l’intensit6 cal- cul6e est de la forme :

722

Comme il est

impossible

^de déterminer a

priori

^le

rapport ^{des deux}

int6grales A(6p, 6s)

^et

A(5d, 4/)

nous ne calculerons _{pas le} terme d’interférence

2ocpA(6p, 6s) A(5d, 4/)

^{mais les termes} carr6s seule- ment.

Entre

f 13 s2

^et

f 13

sp, ^{cx est} donne par la relation :

Seules les transitions

(si

^{l’on a un}

couplage J1 J2 pur)

^entre les niveaux des termes de

f 13 spl 7/2 1P,

^>

avec

2F7/2 et 5/2 ’P,

> avec

2F5/2

^sont

permises.

Entre

f 13

^{s2 et}

f 12 ds2 (3

^est donne par la relation :

où

j2 prend

^{les valeurs}

5/2

^et

7/2.

Les résultats sont rassemblés dans le tableau IV.

Les intensit6s calcul6es a un facteur de propor- TABLEAU IV

TABLEAU IV

(suite)

723

TABLEAU IV

(suite)

TABLEAU IV

(suite)

724

TABLEAU IV

(suite

^et

fin)

tionnalit6

pres (population

^{des niveaux et valeurs}

des

int6grales A(nl, n’l’)

^sont donn6es dans les

hypo-

th6ses

respectives A(6p, 6s)

^{= 0 et}

A(5d, 4/)

^{= 0.}

On peut remarquer que

l’intégrale A(6p, 6s)

^{est sans}

doute

plus grande

^que

A(5d, 4/)

^{car les intensit6s}

calculees dans la seconde

hypothèse

^{suivent de tr6s}

pres

les intensités observ6es _par W. F.

Meggers [18].

Les

signes

^de

phase

^devant les intensités calcule6s

(tableau IV)

permettent ^de

pr6voir

^{si le terme d’in-}

terférence est constructif ou destructif. Les transi-

,tions

^les

plus

^{fortes du} spectre ^d’arc

proviennent

’bien des niveaux de

f 13

^{sp ou de}

/12

^{ds2 dont les}

pourcentages

en 7/2 1P1

> et

15/2 1P,

> de

f 13

^sp

sont les

plus

^{6lev6s. Ce calcul} d’intensit6

justifie

725

ainsi,

^{d’une autre}

maniere,

l’interaction existante

entre les

configurations 4 f 13 6s6p

^et

4 f 12

^5d6S2.

VII. Conclusion. ^- Sur les soixante-seize niveaux

pairs

^connus

exp6rimentalement

soixante-huit sont

maintenant

interprétés.

^{Tous les niveaux des termes}

7/2 ’P,

>

et 5/2 1P1

> de

4/13 6s6p

^{sont connus}

et les

vingt-quatre

^{niveaux de cette}

configuration

sont

interprétés. Quarante quatre

^{niveaux de}

f12

^ds2

y

compris

le fondamental

/3H6, 312, 9/2

> sont

identifi6s,

huit niveaux

experimentaux

^{dont le}

plus profond

^{est a 27 584 cm-1 restent a}

interpreter

^et

appartiennent probablement

^{a la}

configuration 4 f 12

^{5d2 6s. La}

position

^{de la}

configuration 4 f 12

^5d6s2

est d6termin6e dans Tm I.

La

figure

²

repr6sente

^{la trace de}

Aj

^en prenant

comme zero la

position

^de

In

^s2 pour

Er,

^{Tm et Yb.}

Les courbes

ð.(/n 82

^-

In Sp), N (/,, S 2

^-

in 6s7s), A(ir S 2 -/I, 6s8s)

^{ont une} pente ^{faible et}

présentent

une certaine linéarité _pour les terres rares, alors que

la courbe

A,

^{a une} _pente

plus

^{forte et} marque ^une discontinuité entre Eu et Gd

qui apparait

^{aussi en}

construisant la courbe des

potentiels

d’ionisation suivant _{que la}

configuration

fondamentale est

t.-1

^{ds2 ou}

f n

^s2. L’interaction entre

fn

^{sp et}

f n-1

^ds2

est

plus

^forte dans Tm que dans Er ^car la distance

entre

In

^{sp et}

jn-1

ds2 diminue en passant ^{de Er}

a Tm. Le

potentiel

d’ionisation de Tm I a 6t6 r66valu6

[19]

^{et est de :}

6,22 ± 0,02

^volt.

VIII. Remerciements. ^- Je tiens a remercier ici M. J.

Blaise,

^{Directeur de} Recherches au C. N. R.

S.,

pour I’aide

pr6cieuse apport6e

^{dans la} classification du spectre ^{et 1’6tude de 1’effet}

Zeeman,

^Y.

Bordarier,

J. Bauche et A. Carlier du Laboratoire Aim6-Cotton pour les nombreuses discussions et la realisation des programmes de calcul sur 1’ UN IVAC 1107 de la Faculte des Sciences

d’Orsay.

Manuscrit _regu le 6 mai 1966.

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