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Étude des vibrations du quartz actives dans les spectres
de diffusion et d’absorption infrarouge
J. Barriol
To cite this version:
ÉTUDE
DES VIBRATIONS DUQUARTZ
ACTIVES DANS LES SPECTRES DE DIFFUSIONET D’ABSORPTION INFRAROUGE
Par J. BARRIOL,
Docteur ès Sciences.
Sommaire. 2014 Nous
avons étudié les modes de vibrations propres du quartz 03B2 en utilisant la théorie des groupes, et avons procédé au calcul des fréquences en posant des hypothèses dynamiques simples.
Cette étude sert de base à une discussion des résultats de la littérature concernant les spectres de diffusion et d’absorption infrarouge du quartz 03B1. Une tentative est faite de procéder au calcul de
cons-tantes d’élasticité partir des mêmes hypothèses dynamiques.
1.
Étude
cinématique.
-- LequarLz ~3,
qui
estla variété stable au-dessus de
575°,
admet lasymé-trie
DI,
caractérisée par l’existence d’un axe sénairehélicoïdal
r6,
normal à unsystème
d’axes binairesqui
rencontrent l’axe sénaire en despoints
de cotesrespectives
o,c/6, c/3,
c/2, 2c/3, 5c/6,
endésignant
par c la translation suivant l’axe sénaire. La
figure
1Fit. 1.
indique
ladisposition
de ces axes relativement auxatomes du réseau. Nous ferons toute notre étude
sur le
qurtz a
dont la structure est laplus simple
et nous chercherons dans la suite dans
quelle
mesureles résultats
peuvent
être étendus auquartz 7.
La classification des modes de vibration du cristal
optiquement
actives se fait enposant
d’abordque
les seuls mouvements à considérer sont ceuxqui
correspondent
à desconfigurations
invariantes dans l’ensemble des translations du réseau. Dans lelangage
de la théorie des groupes, onpeut
direqu’il
suffit de considérer le groupefacteur 5
associéau sous-groupe invariant des translations du réseau. Ce groupe est
isomorphe
de(6,2).
A chacune des sixreprésentations
irréductibles distinctes de cegroupe
correspond
untype
defréquence
propredu cristal. L’étude de ces mouvements propres
introduit les
composantes
desdéplacements
des trois noyaux Si et des six noyaux 0qui figurent
dans la
plus
petite
maille ducristal,
cequi
fait un total de 27 variables. Lesopérations
du groupepermutent
entre eux les noyaux Si et de mêm,epour les noyaux 0. Il en résulte que, si l’on associe
à
chaque
noyau undéplacement
arbitraire,
de telle sorte que deux noyauxhomologues
dans unetranslation du réseau aient des
déplacements
équipollents,
on définira deuxreprésentations
du groupe’il ’
l’une(Si)
à 3 X 3 = gdimensions,
l’autre
(0)
à 6 x 3 .= 18 dimensions. Cesrepré-sentations
peuvent
êtreréduites,
cequi
simplifie
l’étude
dynamique
du mouvement. Nous savonsen effet que les
équations
de ladynamique
ne combinent entre elles que les variablesappartenant
à un même
type
dereprésentation
irréductible.Nous avons calculé pour chacun de ces
types
lenombre a de fois où il intervient dans la réduction de chacune des deux
représentations
(0)
et(Si).
Ce calcul nous fournit le nombre de vibrations
propres
appartenant à
chacun des sixtypes
dereprésentation.
Il faut en déduire évidemment lesmouvements
correspondant
aux translations d’en-semble ducristal,
cequi
se fait en réduisant lareprésentation
définie par la translation laplus
générale.
Tous ces résultatsfigurent
dans leTableau 1. Les notations sont les suivantes :
E, identité;
’
. A, classe des rotations
ternaires;
L,
classe des rotations binairescomprenant
lesaxes sur
lesquels
sont les atomesd’oxygène;
210
2.,
classe des rotations binaires d’axesparallPles a
l’axesénaire;
Il A et L’ _
), L,
opérations
associéesrespectivemeni
à A et I>.TABLEAU 1.
1
Chacune des
représentations
irréductibles estdéfinie par son
système
decaractères,
de même queles
représentations (0), (Si)
et ‘~. Nous allonsmaintenant
procéder
à l’étude de la réduction desreprésentations
(0)
et(Si),
de manière àsimplifier
la recherche des vibrations propres du
système.
TYPE I. - Nousavons à déterminer une
confi-guration
invariante dans toutes lesopérations
dugroupe.
Commençons
par ledéplacement
des noyauxd’oxygène.
Ces noyaux étant situés chacun sur un axe binaire L ont, de cefait,
leurdéplacement
Fig.2.
dirigé
suivant cet axe. Comme ces noyauxpro-viennent tous de l’un d’entre eux par l’ensemble
des
opérations
du groupe, ledéplacement
u de l’un d’eux détermine tous les autres,qui
lui sontégaux.
Les noyaux desilicium,
étant situés chacun sur trois axes binairesrectangulaires
L,
L’ et ~., doivent pour la même raison resterimmobiles.
Laconfiguration
ainsi obtenue estreprésentée
figure
2. Elledépend
d’un seulparamètre
u, commel’indique
le tableau.TYPE II. - Le
déplacement
u des noyauxd’oxy-gène
doit encore resterinchangé
lors des rotationsL,
et se trouve ainsi
porté
par l’axe binairecorres-pondant.
Pour cequi
est des noyaux desilicium,
on voit de la même
façon
que ledéplacement v
de chacun d’eux doit s’effectuer suivant l’axe dela famille L
passant
par ce noyau. Laconfiguration
dépend
ainsi de deuxparamètres.
Fig. 3.
.
TYPE III. -
Commençons
encore par considérerle
déplacement
des noyauxd’oxygène.
Les rotations binaires de la classe L dont les axesportent
lesnoyaux
d’oxygène
doivent transformerchaque
déplacement
en sonopposé,
de sorte que ledépla-cement de tout noyau
d’oxygène
doit s’effectuer normalement à l’axe binairequi
leporte,
d’où deuxcomposantes u
perpendiculairement
à l’axe sénaire et vparallèlement
à cet axe. Ledéplacement
de l’un des noyaux étant
donné,
tous les autres s’endéduiront par l’ensemble des
opérations
du groupe.Fig.4.
Pour ce
qui
est des noyaux desilicium,
ils doivent avoir leurdéplacement inchangé
lors des rotations1.,
dont les axes
passent
par ces noyaux, cedépla-cement doit de ce fait s’effectuer
parallèlement
àl’axe
sénaire,
d’où une troisième variable w(fig. 4).
TYPE IV. -Le
déplacement
des noyauxd’oxygène
s’effectue encore
normalement
aux axes Lqui
Fig. 5.
portent
ces noyaux. Pour cequi
est des noyaux desilicium,
il faut tenircompte
de ce que larota-Lions
L’,
dont les axesportent
ces noyaux ; de sorteque le
déplacements
w de chacun d’eux s’(,ffectue suivant l’axe L’( fig.
5)
qui
leporte.
TYPE V. -- Nous
avons affaire cette fois à un
type
dereprésentation
à deux dimensions. Nous pouvonsprendre
pour variables de lareprésentation
les
composantes
ul, vi dudéplacement
des noyauxd’oxygène
n0 1(fig. 6).
La valeur dcxcarac-tère z(L)
= o autorise cechoix,
alorsqu’elle
exclut parexemple
lecouple vl,
wl, où wl est lacomposante
dudéplacement
parallèle
à l’axe sénaire.Fig. G.
Cela
posé,
lesdéplacements
des autrespoints
homologues s’expriment
tous linéairement en fonc-tion de ui et vi. Enparticulier,
nous avons polirles
points 2
et 3La rotation autour de l’axe binaire
passant
par0,
a pour
équation
et entraîne .
d’oli,
enexplicitant,
Nous avons d’autre
part,
en considération de larotation de la classe A
qui
amène 3 sur i et i sur 2 :D’où,
enidentifiant,
Par
ailleurs,
on doit avoirCe
système
conduit à I’ensemhleLe
déplacement
u,. v de tout autre noyau s’obtient en tenantcompte
du caractèresymétrique
de laconfiguration
parrapport
à la rotation ~.. Consi-dérons maintenant lesdéplacements parallèles
à l’axe sénaire. Nous devons avoir parexemple
et de même
et encore de même pour W3’
La rotation L entraîne
On doit avoir évidemment
D’autre
part,
la rotation A entraînesoit comme
On a
ainsi,
encomplétant
ladémonstration,
Il nous reste à examiner le cas des noyaux de
silicium. Le caractère
symétrique
de laconfiguration
relativement à la rotation 1,implique
que ledépla-cement des noyaux de silicium doit s’effectuer
parallèlement
à l’axe sénaire. Nous devons avoir(fin.
6)
~La rotation L
(uB
= u1;v’~
= -VI)
conduit àcl’où les conditions
La rotation ternaire
qui
amène0 4
sur01
amèneégalement
Si1
surSi3.
Il en résulte que l’on doit212
d’où en
explicitant
.
ce
qui
détermine 7.2’~2
une fois¡31
cionné. Larepré
sentation
(Si) dépend
d’unparamètre
On anotamment
Fig.7.
La
figure 7
représente
laconfiguration
pouflaquelle vx
==o; l11 = ii. On a
L’étude
dynamique
permet
enprincipe
de fixerpour ce cas
particulier
envisagé,
lesrapports
entre ~, r,tr, ,:, Il en
résulte
dans le casgénéral
uneconfiguration
pour chacune des
fréquences
propres, danslaquelle
lestrajectoires
de chacun des noyauxd’oxygène
est uneellipse
deplan
hicndéterminé,
tandis que les noyaux de silicium oscillentparallèlement à
l’axe sénaire.
TYPE VI. - Le raisonnement se
poursuit
de la mêmefaçon
que dans le casprécédent.
La seuleFi g. 8.
différence est que maintenant la
configuration
estantisymétrique
relativement à la rotation ~,. Ilen résulte en
particulier
que ledéplacement
des noyaux Si doit ici s’effectuer normalement à ladirection cl.e l’axe sénaire. On arrive ainsi à déter
miner la
configuration
que nousreproduison
poiir vi - C.
Nous avons alors
2.
Étude
dyna,rnique. -
Les résultatsprécédents
peuvent
être utilisés pour calculer lafréquence
dechacun des
types
de vibration du cristal. Ilssimplifient
les calculsqui
doivent conduire respec-tivement à deséquations
qui
sont :Du
premier degré
en m2 pour letype
I;Du second
degré
en pour letype
11;
Du second
degré
en ~2 pour letype
III;
1)u troisième
degré
pour letype
IV;Du
quatrième
clegré
en ,)2 pour letype V;
I)v
quatrième
degré
en ro2 pour letype
VI.En ce
qui
concerne lestypes
dégénérés
V etVI,
le calculpeut
utiliser laconfiguration particulière
que nous avons
représentée
etqui correspond
pourchacun des
cas à Vi
=== o. Ceprocédé
al’avantage
de conduire à une
équation
duquatrième degré
en
W2,
au lieu del’équation
â.’u huitièmedegré
àquatre
racines doubles que l’on obtiendrait si l’on abordait ceprohlème
sans considérations desymétrie
préalables.
Les calculs seront faits dans
l’hypothèse
simple
où
l’énergie potentielle
nedépend
que de la variation delongueur
des liaisons Si----0 et 0-0. Chacune de ces liaisons sera caractérisée par une constantede
force,
soit F etf .
On conduit le calcul sansdim-cultés en déterminant les
énergies potentielle
etcinétique
pour une maille formée de troisSi02,
eten
appliquant
leséquations
de ladynamique.
Nous avonsprocédé
au calculnumérique
pour lesystème
suivant de
valeurs,
qui
permet
de fixer l’ordre degrandeur
des diversesfréquences :
, Ce choix des constantes de forces a été fait de
manière
à retrouver les valeursexpérimentales,
d’une
part
pour lafréquence
dutype
I,
d’autrepart
pour la somme desquatre
fréquences
dutype
V.La valeur trouvée ainsi
pour
est bien de l’ordre degrandeur
d,esconstantes
de forces relatives auxliaisons
simples.
Le caractèresimpliste
deshypo-thèses
adoptées
ne nouspermettra
que de fixerles
fréquences
lesplus
basses pourlesquelles
ilfaut vraisemblablement tenir
compte
d’autres termesdans
l’expression
del’énergie potentielle.
Les formulesobtenues pour
l’énergie
potentielle
l’énergie
cinétique
T ainsi quel’équation
auxfréquences
sont pour
chaque
type
de vibration : TYPE 1 :’
Il vient
TYPE
Il vient
On obtient les deux racines 3 I ~ et 660 cm l.
TYPE III :
Il vient
d’où Les deux raines
400
et l 19° Cln 1. TYPE IV : tIl vient
L’équation
est seulement du seconddegré
aulieu du troisième. Il y a une troisième
fréquence qui
devrait être nulle si noshypothèses correspondaient
exactement à la
réalité,
etqui
en tout cas estvraisemblablement basse. Les deux autres
fré-quences sont
Les
quatre
fréquences
calculées sont enTYPE VI :
Les
quatre
fréquences
calculées sont en cm 1 :a.
Interprétation
des résultats. - L.es résultatsexpérimentaux
dont ondispose
ne serapportent
pas malheureusement au mais au
quartz
Y. (Q,), qui
est la variété stable à latempé-rature ordinaire. On
peut
considérer,
dupoint
devue de la structure
cristalline,
comme dérivantde
Q fi
au moyen d’unléger déplacement
degrou-pements
SiO 4 qui
a pour effet de fairedisparaître
la
symétrie
sénaire et les classes d’axes binaires i, etL,
les classes A et L’ étant seules conservées.Le groupe
’obtenu,
isomorphe
de(3,2),
n’admetplus
que troisreprésentations,
dont chacunecorres-pond
aux deuxreprésentations
de(6,2)
obtenues en associant à 1,respectivement
les matricesoù
T(E)
est la matrice associée à l’unité E dugroupe.
Nous allons supposer le passage
Q Il Q a
réalisé d’une manièrecontinue,
de telle sorte que l’onpuisse
associer àchaque fréquence
deQ a
unefréquence
deQ ~
dont elle sera issue au moyen d’un calcul deperturbation.
Nous avons sixtypes
de mouvements deQ;
contre trois deQ:1,
définis parle
système
suivant de caractères(Tabl.
II).
Le214
Entre
parenthèses
estindiqué
le nombre defréquences
propres deQy-
etQ;5
appartenant
àchacun des
types.
Nous allons utiliser ces résultats pour essayerd’interpréter
lespectre
de diffusion deQ 7..
TABLEAU II.
SPECTRE DE DiFFusiON. ---- Seuls les
types
1,
V, VIsont actifs dans le
spectre
de diffusion en cequi
concerne
Q~.
Nousindiquons
pour chacun d’euxla structure du tenseur des
polarisabilités
les
quantités
a, b
ont des valeurs distinctes engénéral
pourchacun
destypes
de vibration. Lalettre q représente
la coordonnée normale de vibrationpour le
type
(1) qui
estsimple,
et lesdeux
coordonnées relatives à une vibration
dégénérée,
du
type (V)
ou(VI)~
Nous
indiquons
de même la structure du tenseurpour les
types
I’ et 11F deQ x :
Les structures
(V)
et(VI) peuvent
d’ailleurs être considérées comme des casparticuliers
de lastruc-ture
(III’) correspondant
respectivement
à a = o et b = o,Ceci
posé, l’expérience
montre que, dansl’en-semble,
les raies se classent bien enadoptant
pourle tenseur des
polarisabilités
les structuresI,
V, VI(Cabannes
et Bouhet[5]),
sans avoir besoin d’utiliserla forme
plus générale
III’. Il semblenaturel,
dansces
conditions,
d’ac1ulettre que le passageQ t3
->Q el
correspond
à un remaniement relativement peuimportant
pour laquestion
dont nous traitons. Lesrenseignements
ainsi obtenus sontprécieux,
mais deux remarques sont à Iaire concernant leur
utilisation.
io Certaines raies sur
lesquelles
des mesures depolarisation
ont été effectuées se sont révélées des doublets(Krishnan
[2]).
Il faut alorsinter-préter
les mesures depolarisation
en tenantcompte
des caractères depolarisation
de chacune descompo-santes ; un cas
important
est celui où ils’agit
d’une résonance deFermi;
les deux composantes du doublet doivent avoir alors les mêxnes caracteresde
polarisation;
20 Les résultats
qui
ont été donnés ci-dessussupposent
que les tenseurs despolarisabilités
sontnécessairement
symétriques.
Ilpeut
êtreplus
avantageux
de ne pas faire cettehypothèse
restrictive,
cequi
entraîne alors l’activitépossible
desfréquences
destypes
111 et II’ dans lespectre
de diffusion. Les caractères âe
polarisation
doivent être les mêmes que pour letype
V àpart
en cequi
concerne lesexpériences
en lumièrecirculaire
(cas
no 3 desexpériences
de Cabannes etBouhet).
SPECTRE D’ABSORPTION. - Les résultats
expéri-mentaux sont assez nombreux. Citons
particu-lièrement :
Drumznond[4];
Barnes[3];
Cart-wright [3].
Leproblème
del’interprétation
desspectres
obtenus est assezdélicat,
et nesemble
pas résolu. La richesse desfréquences
fondamentales d’unepart,
l’influencedifficile à
apprécier
del’anharmonicité d’autre
part,
rendent malaiséel’inter-prétation
des diverses bandes. Un essai d’attributiona été fait par
Weiler,
ainsi que parPlyler
[i],
mais il est vraisemblablequ’un
certain nombred’expli-cations ne sont pas définitives.
Nous avons
particulièrement
utilisé les résultatsde
Drummond;
malheureusement,
en cequi
concernel’absorption
du rayonextraordinaire,
ilsproviennent
d’un calcul
qui
repose sur deshypothèses
sur la validitédesquelles
l’auteur lui-même fait des réserves.fréquences
d’absorption
sont communes aux deux rayons. Ce faits’interprète
en admettantqu’il
s’agit
defréquences
de combinaisonqui
peuvent
être de
plusieurs types superposés.
Le tableau ci-contreindique
pour touteespèce
de combinaisonbinaire,
le(
oules) type
de lafréquence
decombi-naison. Dans la dernière
ligne
de cetableau,
letype
II’ estsouligné
pourindiquer
qu’il
doitdispa-raître dans le cas
particulier
où les deuxfréquences
sont,
égales.
Conclusion. - Les mesures de
polarisation
deCabannes et Bouhet montrent que les trois
fré-quences
465,
207 et 356 cm-’ sont dutype
I’. Laplus
intense d’entreelles, 465,
doitvraisembla-blement
provenir
dutype
Iqui
est le seul actifpour et les deux autres, du
type
IV. Il manqueainsi une troisième
fréquence
qui, d’après
noscalculs serait
plus
élevée,
cequi
peut
s’accorderavec
l’interprétation
de Krishnanqui
la situe à 1082Les mêmes mesures
permettent
d’obtenirquatre
fréquences
attribuables autype
V,
soit128,
3g4?
696
et n63cm-1,
ainsi que deux dutype
VI, 266
et
798.
Les relations entre les valeurs de cesfréquences
amènent des résonances de Fermi
qui
permettent
d’expliquer
les doublets suivants duspectre
donné par Krishnan :395 - 404
(3gIj
et128 + 266),
ainsi que :
794 - 805
(798
et 2 x394).
La raie moins intense àio64
peut
s expliquer
commefréquence
de combinaison 266+ 798
En cequi
concerne la
fréquence 1227
qui présente
les mêmescaractères de
polarisation
que z I63, il sembledifficile,
d’après
les résultats de noscalculs,
de la ranger dans la même classequi ne
sauraitcomprendre
deuxfréquences supérieures
à 1o0o cm-’. Onpourrait
peut-être
penser à unefréquence
dutype
II’qui
admettrait encore les mêmes caractères de
polari-sation,
du moins en cequi
concerne les casexpé-rimentés.
Il reste encore à obtenir deux
fréquences
dutype
VI;
l’une d’entre elles doit être très basse et l’autre aux environs de I ~30, ainsiqu’il
résulte d’unepart
de nos calculs defréquences
et, d’autrepart,
de la nécessité depouvoir expliquer
commecombinaisons de
fréquences
dutype
III’,
laplupart
desbandes
infrarouges
observées;
enparticulier
celle vers
I 6I o cm-1,
qui
est commune aux rayonsordinaire et extraordinaire et que son intensité
permet
d’attribuer vraisemblablement à une combi-naison binaire. Parailleurs,
l’absorption
parti-culièrement forte dans la
région
de8 [-L
doits’expli-quer par une ou
plusieurs
bandes fondamentales vers 1200 cm-l.En ce
qui
concerne lesfréquences
fondamentalesactives dans le
spectre
infrarouge,
il estpossible
d’obtenir certaines d’entre elles à
partir
duspectre
deréflexion,
particulièrement
cellesqui
corres-pondent
à une très forteabsorption.
Malheureu-sement, ilpeut
y avoir des écarts considérables entre lesfréquences
des rayons restants et celles des vibrations proprescorrespondantes (vomir
PARODI, Thèse de Doctorat,Paris,
igâ8).
Citons les valeursdonnées par
Plyler [1]
pour lesfréquences
dutype
Il’ :385, I 88,
800 et1 1 go cm-l,
cette dernièrepouvant
peut-être correspondre
à lafréquence
I22~ duspectre
Raman.En
conclusion,
nous pouvons dresser le tableausuivant des
fréquences
fondamentales
deQ~
etQ(3.
Nousadjoignons
la notation usuelleA, B,
E.Les attributions entre
parenthèses
ne semblent°
pas encore
acquises
avec toute la certitude désirable. Ces attributions nouspermettent,
en accordavec les
règles
de sélectionprécédentes, d’expliquer
comme suit les
fréquences
que nous avons trouvéesêtre communes aux
spectres
d’absorption
sur lesdeux rayons ordinaire et extraordinaire :
Constantes
mécaniques
duquartz.
-Nous
avons cherché à calculer certaines constantes
216
la
symétrie
sénaire estconservée,
soit pour unecompression
parallèle
à l’axesénaire,
soit pour unecompression
uniforme.
jo
Compression parallèle
à l’axe sénaire. -- Nousavons utilisé une déformation du réseau pour
laquelle
le
déplacement
de chacune des massesdépend
linéai-rement de ses coordonnées
(déformation homogène
deBorn).
Ici lesplans
réticulairesparallèles
etnormaux à l’axe doivent
garder
la mêmedirection,
ce
qui
entraîne pour le cubequi
définit laposition
d’un SiO de se transformer en un
parallélépipède
rectangle.
Le calcul del’énergie
de déformationse
poursuit
commeprécédemment
et l’on écrit que l’effort normalement à l’axe est nul, cequi
permet
de déterminer le coeflicient dePoisson,
ourapport
des variations relatives de la
dimension,
d’unepart,
normalement à la direction del’effort,
est, d’autrepart,
suivant cette direction. Cette valeurest
beaucoup
trop
grande (-
o,43).
Parcontre,
celle que nous obtenons pour le module decompressibilité
est satisfaisante(E ~
8~~.~0~’C.G.S.).
Coefficient
decompressibilité.
-- Des calculsanalogues,
mais un peuplus longs, permettent
d’obtenir le coefficients decompressibilité
L’accord est loin d’être aussi satisfaisant que pour ~’.
La valeur calculée est
o, ~ 2 . I 0-~2
contre2,60.10~~,
valeur mesurée à la
température
ordinaire. On sait d’ailleursqu’il
n’y
a aucune chance d’obtenir unereprésentation
correcte des résultats en utilisantl’hypothèse
de forcescentrales,
et nous nous bornonsà voir dans ces résultats une
justification
de l’ordrede
grandeur
des constantesdynamiques
utilisées.Je remercie M. le Professeur
lB1auguin qui
m’asuggéré
cette étude. Je suisparticulièrement
recon-naissant à M. le Professeur Cabannes pour l’intérêt
qu’il
a bien vouluporter
à mon travail. M. Lecomte a eul’obligeance
demettre
à madisposition
d.esrenseignements
bibliographiques.
Rlanuscrit reçu le i[ juin 1946.
~
BIBLIOGRAPHIE.
[1] PLYLER, Phys. Rev., 1929, 33, p. 48.
[2] CARTWRICHT, Z. Physik, 1980, 90, p. 480-488.
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BARNES, Phys. Rev., 1932, 39, p. 562-575. [4] DRUMMOND, Proc. Roy. Soc., 1936, 153, p. 318.[5] CABANNES et BOUHET, C. R. Acad. Sc., 1937, 205, p.
768.
[6] KRISHNAN, Nature, 14 April 1945, 155, P. 452.