Interprétation de l'aimantation du gallate d'erbium en champ fort et à basse température

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Interprétation de l’aimantation du gallate d’erbium en champ fort et à basse température

Y. Ayant, E. Belorizky, M. Guillot, J. Rosset

To cite this version:

Y. Ayant, E. Belorizky, M. Guillot, J. Rosset. Interprétation de l’aimantation du gallate d’erbium en champ fort et à basse température. Journal de Physique, 1965, 26 (7), pp.385-389.

�10.1051/jphys:01965002607038500�. �jpa-00205980�

INTERPRÉTATION DE L’AIMANTATION ^{DU GALLATE D’ERBIUM}

EN CHAMP FORT ET A BASSE TEMPÉRATURE

Par Y. AYANT, ^E. BELORIZKY, M. GUILLOT et J. ROSSET,

Résumé. 2014 Le modèle de champ cristallin qui

permis l’interprétation ^des spectres d’absorp-

tion optique ^du gallate d’erbium, permet également d’expliquer ^les propriétés magnétiques ^de

corps, ^et

particulier l’aimantation

fort champ et à basse température. ^On prévoit également

la valeur de l’aimantation à saturation. On indique,

appendice,

^méthode pratique ^d’inté- gration approchée pour calculer l’aimantation d’une poudre d’un corps anisotrope.

Abstract. - The crystalline field model wich gives

good interpretation ^{of the} optical absorp-

tion spectra of erbium gallium garnet, ^also explains ^the magnetic properties ^{of this} compound

and specially magnetization ⁱⁿ high fields and at low temperatures predicts ^the value of saturation

magnetization. ^A practical ^{method of} approximate integration ^for calculating magnetization

of

powdered anisotropic compound ^is given ^{in the} appendix.

LE JOURN AL DE PHYSIQUE

Tome 26 No 7 JUILLET 1965

I. Introduction.

Les propri6t6s magn6tiques

du gallate ^d’erbium 5Ga2Üa, 3Er2o3 s’interprètent

en consid6rant l’action ^sur le fondamental 41/5/2

de l’ion Er+

+.

1) ^Du champ cristallin du aux ions environnants.

2) ^Du champ magn6tique applique ^H.

L’’Hamiltonien cristallin s’6crit generalement :

Les valeurs de n et m qui interviennent sont

n = 2, 4, 6 et m -_ n = 0, 2, 4, 6, et 82,64et ^{06 sont}

les coefficients de secularisation a, p ^{et y intro-}

duits par Stevens. Les 0- ^{sont des} op6rateurs qui

se transforment ^comme les harmoniques sph6riques correspondants.

Les donn6es experimentales ^obtenues jusqu’a ^ce jour ^ne permettent pas de determiner les neuf

parametres V’2 V2 ; VO 4 V2 4 V4; 4 VO , V2 6 V4 6 vs si ^bien

que des approximations deviennent necessaires.

J. Thomas [1] ^a remarque que les huit premiers

voisins d’un ion terre rare dans un gallate ^{a struc-}

ture grenat ^sont approximativement ^{situ6s sur les}

sommets d’un cube, ^{1’ion terre rare} occupant ^le

centre de ce cube ; ^{dans un but de} simplification.

Thomas [1],.a admis que le potentiel ^cristallin agissant ^{sur l’ion terre rare est} uniquement ^er66

par ^ces huit charges ^{et a} pris pour Jecrist 1’hamil- tonien cubique :

(En effet, ^en sym6trie ’purement cubique;

Y. Ayant [2] a, par ailleurs, ^montre que l’on

pouvait passer du cube parfait ^a 1’environnement reel en faisant tourner deux faces oppos6es ^du

cube d’un angle

^{== =1:: 110 autour de leur axe} quaternaire ^commun. Compte ^{tenu de cette am6lio-} ration, (3) ^{devient :}

(avec k

^{cos 4}

0,7).

Sur le plan pratique, ^notons que Lea Leask ^et Wolf [3] ^ont determine les fonctions propres ^et les valeurs propres de (3) ^et ceci pour ^toutes les valeurs utiles du ^moment cin6tique J. Les niveaux sont

port6s ^en fonction d’un param6tre x ^{defini par :}

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01965002607038500

386

avec -1 - x -_ ¹ et, lorsque ^J == 15/2, F(4)

60 ; F(6)

^{13 860.}

Avec ces nouvelles notations, (4) ^{s’ecrit :}

W permet 1’etalonnage ^des energies ; ^{le terme}

entre crochets correspond ^{a la} combinaison la

plus g6n6rale ^{4e + 6e ordre.}

Plus r6cemment, des etudes spectroscopiques

sur le gallate ^d’erbium a structure grenat ^ont apport6 ^des informations sur le champ ^cristallin

subi par 1’ion Er+

+.

1) M. Tinkham et al. [4] ^{ont determine la} posi-

tion des quatre sous-niveaux inférieurs du multi-

plet fondamental 415/12 (niveaux ^a 0 ; 46 ; ^{54 et}

77 cm-1).

2) ^B. Dreyfus ^{et al.} [5] 6tudiant les multiplets supérieurs (4I13/2 ; 4F9/2

etc...) ^{ont montre}

que l’hamiltonien (5’) ^rend compte, ^de façon ^satis- faisante, ^des spectres ^observes.

A partir ^{de leurs resultats} experimentaux ^{ils ont}

pu estimer les quantités AO 4 r 4 > et Ag r6 ^>

et calculer, par (5) la valeur de x relative au fonda- mental 41 11/2 ; ^les valeurs propres correspondantes

de (5’) donnent, ainsi que ^{le veut} l’expérience ^un

groupe de quatre sous-niveaux inferieurs, proches

les uns des autres, groupe situe a environ 400 ^cm-1 d’un autre groupe de quatre ^niveaux.

Notons enfin que le ^meme hamiltonien (5’) ^a permis d’interpréter ^la susceptibilite magn6tique

du gallate ^{d’erbium entre 4 et 1 500 OK} [6]. ^Pour

la valeur x = - 0,4 choisie, ^{les deux} plus ^bas

niveaux cristallins EA ^et EB sont extremement

proches. ^{Leurs vecteurs propres} correspondants

sont :

Le choix entre .EA ^et .EB ^comme fondamental est diet6 par les valeurs th6oriques (xT)T=o ^obte-

nues dans les deux cas : on trouve respectivement (xT)r_o

4,21 ^et (xT)T-o

^{5,5 contre} 4,2 ± 0,2

deduit de la courbe exp6rimeiitale xT

f(T).

Ainsi EA ^{doit etre} pris ^comme fondamental.

Nous avons de plus v6rifi6 que si l’on tient

compte ^{des termes du} second ordre du champ

cristallin [A2 ^r2 > et A2 ^r2 > dont l’ordre de grandeur ^{a ete} egalement determine par Dreyfus

et al. [5]], pour x

0,4, ^{EA et EB restent}

toujours ^tres voisins, ^{les vecteurs} propres ^corres-

pondants 6tant seulement 16g6rement ^modifies.

Ainsi pour Ao C r2 > - ^{320 cm-1} (qui ^est

une valeur maximale), ^{on trouve :}

On trouve alors (ZT)T=o

3,96 ^{si EA est le}

fondamental contre.JXT}1’=O

5,53 si ^{c’est EB. La}

encore il faudrait prendre ^{EA comme} fondamental.

Notons d’ailleurs _{que tenir} compte ^{des termes}

en Ag ^r2 > et A2 ^r2 > n’ameliore nullement la disposition ^des niveaux, ^tout raffinemerit du modele qui aurait pour but d’ameliorer cette dis-

position ^devrait egalement ^tenir compte ^{des termes} en A 2 4 r4 > et A 2 6 ^Cr4 >.

II. Courbes d’aimantation du gallate ^d’erbium.

Les courbes (MIMO)

F(HIT) (ou Mo

gJ l-Lll J)

relatives a 2,6 ^et 4,2 OK, ^r6cemment publi6es par M. Guillot et R. Pauthenet [7] peuvent ^{etre inter-} pr6t6es ^de façon ^tres simple :

1) ^{Pour de fortes} valeurs de HIT (disons jLV 3HIT > ^{10) seul est} peupl6 ^{le niveau Ef corres-} pondant ^{a la} plus basse valeur propre ^de 1’hamil- tonien (1).

L’aimantation d’un ion Er+

est alors donn6e par la formule :

0 _{et cp} sont les angles qui déterminent l’orientation de H _par rapport ^{au tri6dre} Oxyz assocl6 a un

site-terre ^{rare determine.}

Ainsi pour ^un site terre rare en 0 ; 1/4 ; 1/8 ^les

axes Ox, Oy, ^{Oz sont} respectivement ^{les axes} cristallographiques [110] ; [001] ; [110] (fig. 1).

Pour un 6chantillon polycristallin :

2) ^{Pour de} faibles valeurs de HIT (disons

10-3 HIT ^{3) la} relation lll

x . H ^{est valable}

et 1’aimantation th6orique ^{s’obtient a} partir ^{de la}

valeur de x ^calculee par la formule de Van Vleck

(voir la reference [4]).

3) Pour des valeurs intermédiaires de HIT, compte ^{tenu de la} temperature ^{tres basse et de}

1’6eart de 46 cm-1 entre les deux plus bas niveaux

cristallins, ^{seuls sont} peuples ^les niveaux Zeeman Ee et Ef issus du doublet cristallin fondamental.

L’aimantation, pour ^une direction du champ ^ma- gn6tique, s’ecrit alors :

ou 0 (H, 0, cp) designe 1’ecart, exprime ^en degr6s K,

entre les deux niveaux Ef et Ee.

La encore cette valeur de I’aimantation doit 6tre

moyenn6e ^{sur toutes les} orientations du champ puisque ^{l’on a affaire a une} poudre.

Le calcul d’une int6grale ^du type (6) ^{est tres}

lourd aussi avons nous d6velopp6 ^en appendice

une m6thode d’integration approch6e qui ^{ne n6ces-}

site la connaissance des niveaux Zeeman que pour

un nombre limit6 d’orientations particuli6res ^du

FIG. 2.

champ magn6tique. ^On trouve (fig. 2), quelques

unes des courbes Ef(H) ^et Ee(H).

Les resultats th6oriques ^sont les suivants :

Ils ont ete obtenus en prenant ^une decomposition

totale de 1’etat 4115/2 6gale ^{a 450 cm-1. On} peut alors construire les courbes th6oriques

et faire la comparaison ^{avec les resultats de Guillot} (qui ^sont consign6s (fig. 3) ^avec leurs incertitudes

probables evaluees a 3/100).

Notons’que ^les champs pulses utilises par Guillot

( ^{200 000} gauss) ^ne permettent pas d’obtenir la saturation. I1 faudrait disposer ^de champs ^bien plus ^6lev6s (disons de l’ordre de 500 000 gauss) ;

on espere ^obtenir bientôt ---de ^tels champs ^{aussi il}

nous a paru int6ressant de pr6voir l’aimantation à saturation du gallate ^d’erbium.

Nous pourrions 6videmment reprendre les calculs

precedents, ^{mais il est} int6ressant de proc6der ^de façon diff6rente : lorsque 1’ aimantation a satu- ration est atteinte, 1’effet Zeeman est grand ^devant

la decomposition ^{de 77 em-1 des} quatre ^sous-

niveaux inférieurs mais assez faible devant Fecart de 400 cm-1 des deux groupes de quatre ^sous-

niveaux et l’on peut considerer globalement ^le

sous-espace form6 par les quatre sous-niveaux cris- tallins inf erieurs.

La valeur propre de plus grand ^{module de}

fournit 1’aimantation a saturation et 1’on trouve les resultats suivants :

D’ou, pour une poudre (en ^utilisant la formule

A.3)

L’avantage ^{de cette derniere m6thode est de}

s’affranchir dans une tres large ^{mesure des termes}

en AOIA 2 2 2 A4 A6

négligés ^dans (5’) ^{ces termes} pouvant éventuellement m6langer ^les quatre ^dou- blets du groupe de niveaux inf6rieurs mais pas les deux groupes de quatre ^niveaux.

B 1) ^Obtenu

considerant les niveaux Ef ^et E,.

(2) ^{Obtenu a} partir ^{de la courbe} theorique XT = f (T),

388

FIG. 3.

III. Conclusion.

Nous pensons, par ^ce travail et par celui de la reference [6], ^{avoir montre} que, pour ^le gallate d’erbium, ^un modele de champ

cristallin ^aussi simplifié que celui decrit par 1’hamil- tonien (5’) peut parfaitement ^rendre compte ^des propri6t6s magn6tiques ^{de celui-ci tant en ce} qui

concerne la susceptibilite que la loi d’aimantation.

Nous tenons a remercier le Laboratoire de Math6-

matiques Appliqu6es de l’Universit6 de Grenoble et tout particulierement ^{MM. Gastinel et De}

Chastellier pour l’aide qu’ils ^{nous ont} apportee.

APPENDICE

D’une façon générale, ^{une fonction} j(8, y) ^con- tinue, ^{d6finie sur une} sphere, peut ^etre d6velopp6e

en s6rie d’harmoniques sph6riques ^{sous la forme :}

Si, ^de plus, ^{cette fonction est r6elle et} paire ^ce qui ^est lelcas ^de I’aimantation M(8, y) ^des gallates (A.1) ^{s’6crit :}

avec aun == a2n..

Supposons que ^nous connaissions la fonction

/(6, Q) pour ^{un certain nombre} de directions (i)

caractérisées par les angles ^{8i et} Qi; ^{nous allons}

voir u’en choisissant convenablement ces direc- tions Iii, ^on peut ^{obtenir une bonne} evaluation de la valeur _moyenne /(6, Q) de la fonction sur la

sphere, a condition toutefois que f( 8, Q) ^{varie de}

fagon ^assez r6guli6re, c’est-a-dire qu’elle ^ne pr6-

sente pas de pics ^tres prononcés.

1) ^{Si nous} connaissons f (0, cp) pour trois direc- tions Ox, Oy, Oz formant un triedre trirectangle (directions que ^nous d6signerons par [100], [010]

et [001] ; ^en prenant ^le d6veloppement (A.1) jusqu’au ^deuxi6me ordre, nous aurons :

f (0, cp) d6signant ^la valeur moyenne cherch6e. D’oii

1’expression triviale mais 6videmment grossi6re :

2) ^{Pour avoir une meilleure} estimation de 1(6, Q0

nous allons pousser le d6veloppement (1) jusqu’au . 4e ordre ; ^{mais il est alors} n6cessaire de connaitre

f (o, (p) pour d’autres directions [j].

Si nous connaissons, par exemples, les valeurs

f(Oj (pj) correspondant ^aux quatre ^{axes ternaires}

d’un cube dont les aretes sont parall6les ^{aux axes} [i]

precedents (les directions [j] ^ont pour param6tres

directeurs [111], [-111], [-1-11] ^et [1-11]) ^{on aura :}

Soit, ^{en eliminant les termes} du 4’me ordre la

relation :

d’ou:

3) Nous pouvons am6liorer ^{encore notre} calcul si nous connaissons en plus ^{les valeurs} /(6k) Qk) correspondant ^{aux six axes} binaires du cube pr6-

c6dent : les directions k sont donc : [110], [1-10], [101], [10-1], [011] ^et [01-1].

11 est alors possible de pousser le d6velop- pement (1) jusqu’au ^6e ordre ; ^{on obtient :}

Il est facile d’eliminer les termes du 4e et du 6e ordre entre ces trois equations, ^{on a alors :}

On pourrait continuer ainsi de proche ^en proche jusqu’a des ordres plus ^{6lev6s mais la méthode ne} pr6senterait plus ^{alors son caractere d’extrame} simplicite.

La formule (3) donne’une;moyenne ^{sur 13 direc-} tions différentes.

Remarque.

^{En se limitant au 4e} ordre, ^{et si}

on connalt les /(6i, cpi) ^et /(6k, Qk) ^d’une part ^ou

les f(oj, Qj) ^et f(6k, Cpk), ^on peut ^{écrire :}

et :

Ces expressions ^{sont obtenues} exactement de la meme façon que 1’equation (A.2).

Manuscrit _regu le 9 avril 1965.

BIBLIOGRAPHIE [1] ^THOMAS (J.), Thèse, Grenoble, ^1962.

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