HAL Id: tel-00278207
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Contribution à l’étude de la diffusion magnétique des
neutrons
Pierre-Gilles de Gennes
To cite this version:
Pierre-Gilles de Gennes. Contribution à l’étude de la diffusion magnétique des neutrons. Matière
Condensée [cond-mat]. Universite, 1957. Français. �tel-00278207�
PRÉSENTÉES
A LAFACULTÉ
DES SCIENCES
DE
L’UNIVERSITÉ
DE PARIS
POUR OBTENIR
LE TITRE DE DOCTEUR ES SCIENCES
PHYSIQUES
PAR
Pierre-Gilles de GENNES
1re THÈSE. 2014 Contribution à l’étude de la diffusion
magnétique
desneutrons.
z"
’1’HÈSE.
-Propositions
données par la Faculté.l
1957.
Soutenues le
f
’
-
devont
la
Commi ssion
d’examenM. ~. Président
l
,,
)
ExaminateursCOMMISSARIAT A L’ENERGIE ATOMIQUE
, Service de Documentation
Thèse
présentée
à laFaculté
des Sciences de l’Universi.té de Paris_
pour obtenir le
grade
de docteur es Sciencespar
..
P.G. DE .
Service de
Physique
Mathématique
.RESUME : Les formules
de baseutilisées
dans ladiffusion
magné tique
de s neutrons sont
démontrées
etregroupées.
Le
casspécifiquement
envisagé
est celui d’uncristal,
formé
d’ions
magnétiques
entrelesquels
existent
desinteractions
d’éohange.
En
présence
detelles
interactions,
leretournement
duspin
d’un iondemande
del’énergie.
La
diffusion peut
doncêtre inélastique.
La
mesure dessections
efficaces
correspondantes permet
d’obtenir des
informations
surintensité
et laportée
desforces
d’échange.
Le traitement
est-limité
auxsubstances
où
le momentmagné tique
orbital
peut
être
considéré
commebloqué.
Un
neutronrencontrant
un atome subit l’action :- du
noyau
..- des
électrons
nonappariés
(s’il
enexiste)*
.
Pour les
ions,
ou lesatomes magnétiques
usuels,
les sectionsefficaces résultant de ces deux effets sont souvent du même ordre
de
grandeur.
comme le montre le tableau suivant :(neutrons
do vitesse 2.200m/s,
section efficacedifférentielle
versl’avant, d03BD d03A9
à
atones (lu diffuseur sans interaction entre
eux).
Dans ces
conditions,
il estfréquemment ,possible
de mesureravec une bonne
précision,
lapartie
électronique
de ladiffusion,
en retranchant de la section efficace totale une
partie
purement
nucléaire,
qui
est bien connue engénéral
dans la domaine des bassesénergies.
Le calcul
quantitatif
de la diffusion par lesélectrons
nonappariés,
du àHalpern
et-Johnson,
(1),
estrésumé
ci-dessous.L’énergie
decouplage
entre 1e momentmagnétique
du neutron etl’induction
magnétique
due à vaut s~
où n et e
désignent
respectivement
le neutron etl’électron.
!. ’et
B
sontdéfinis
par
sont les inductions
magnétiques
duesaux dipoles
ph
et pe.(Pour
les casauxquels
nous seronsintéressée
dansla
suite,
lechamp
dû
=,,, au mouvement orbital de
l’électron
estnégligeable.
Ceci exclutnotamment les
terres rares).
notamment i°S
terres
>**z>..
1
.
Des
expériences
deréflexion
totale dans les milieux d’unepart (2)
et dans les substances àélectrons
appariés (3)
d’autre part,
ontprouvé
que~i. ~ ~
est bien la seule interactionneutron-électron
qui
n’est pasnégligeable
aux bassesénergies.
En utilisant la relation
on
peut
donner à.
la forme :Pour
des
neutronsthermiques,
la section efficacerésultant
En admettant que la fonction
d’onde
électronique
estséparable
en
s pin
etespace,
(couplage
s pin-orbite
négligé;
nous reviendronsplus
loin
sur les limites de cetteapproximation),
1’élément
dematrice de l’interaction
vaut,
pour unélectron :
XIab = «a|03C6a03C6xb(Re)
e-iK.RnI (Re,Rn)d3R3d3Rn
|b»
(1.6)
Les
|»
désignent
les fonctions d’onde des pin
dusystème ,
électron +
neutron ;
h
’S
est le transfertd’impulsion
du neutroa l’
électron, 03C6(Re)la
fonction d ’ondespatiale él ectronique .
Lacontribution du
deuxième
termede H
I
peut
être
intégrée
parParties,
et l’on obtient : .Iab=403C0«a|PhPe-(Ph.K)(Pe.K) R2|b»
03C6xb(Re)03C6a(Re)eiRBe
d3Re
(1.7)
,
~
a . à t
Pour
expiiciter
lapartie
s * pin
del’élément
de
matrice,
ona ppel
aux rela tions :qui
lient
pn. ;
P
auxspins correspondants Sn:
1=’g
~ - ~ ~
~’S
~
""
~ ~
~
5~
.~ ~ ~
d’~
. ! h ~ e. ~ . ~Envisageons
maintenant le cas deN~
électrons en interaction ; on obtient alors aulieu
de(1.7) :
Sur on voit que les
électrons
appariés,
dontles moments
magnétiques
sont deux à deuxopposés,
ne contribuentpas à
f,
ni parconséquent, à
de matrice.~
Appliquons
d’abord cette
dernière
formule au cas d’unmagnétique isolé.
despin
total S . Leséléments
de matrice def
pris
entre deux fonctions duspin ionique
~
e t ~
Î
5y
5~
l
telles que
correspondent à
des transitions où lasymétrie
de la fonction d’ondespatiale
électronique
estmodifiée ;
oeci
exige
un fort transfertd’énergie
entre le neutron et l’ ion ; les transitionscorrespondantes
sontnégligeables.
Aucontraire,
pourS
, le transfertd’énergie
estnul (si
l’ion n’est pasplacé
dans unchamp
magnétique
extérieur)
ou
petit :
ici eneffet,
seule varie lacomposante z
duspin
de l’ion. Dans ce cas, leséléments
de matricede f
sesim plifient
(4)
S SZa|P|SSzb> = eh mecSSZa|S|SSzb> F()
(I.12)
F(K) =
S Sz |
P.S S(S+1)
|
S
SZ
>
(I.13)
= 1 Ne
1J
3
A(R)
e-iK.R
(I.14)
A(R)
est ladensité
totale,
en unpoint
R ,
des électronsnon
appariés.
est lenombre
d’électrons nonappariés.
La section efficace de diffusion de l’ion
isolé,
en l’absence dechamp
extérieur,
(diffusion
élastique),
vaut :~
i
)~-~
~r~
r~
co~
est laprobabilité
de trouverl’ion
dans un certainétat
de
spin
(rappelons
que lesymbole
}
~>
désigne
unétat du
système
neutronélectron,
lesymbole
t
> ,
lui,
se
rapporte
audiffuseur
seul).
Ici les°ce
sont touségaux
:S =
""2014.
La sommation sur t)
peut
être effectuée :
.d03C3 d03A9 =
1 2S+1 03A3 (203B3e2 mec2)2
S SZa|
[S.Sh-(S.K)(Sh.K) K2]2
|S SZa>
~~ ~. -
~~~ ~
~~~’
"-~~
-~" ’
(1~7)
Pour des neutrons incidents non
polarisés,
on obtient enparti-culier :
~~ ,
~"~
~
~~.~
~~L
~
Cette formule
permet
de tirer deux conclusionsimportantes :
a)
lalongueur
de diffusion esttoujours
de
l’ordre degrandeur
du rayon
classique
del’électron
c z
s=
2,82.
10 201413 cm.
Ceci es t
comparable
auxlongueurs
(le diffusionpurement
nucléairesdans le domaine
thermique.
_ - ~ ’
b)
parl’intermédiaire
du facteur de formef
(E )
*, l’expression
(1.18)
dépend
fortement de donc del’angle
dediffusion . F
()
devientpetit
lorsque
JE
devientplus
petit
que lediamètre
ioni-que
(la
diffusion é tantélastique,
on a ici : K-i =03BB 403C0sin 03B8/2
,
est
1 ’ angle
dediffusion).
Cette
dépendance
angulaire
cetanalogue
à celle que l’ontrouve
pour la
diffusion
des rayonsX; ici, toutefois,
le facteur de formene
fait
intervenir que lesélectrons
nonappariés.
Rappelons
enfin pourmémoire
que la diffusion des neutronsther-miques
par
les noyauxest, elle,
totalementisotrope.
Etudions
maintenant la diffusion par un cristalformé d’ions
magnétiques
si tués
auxnoeuds
R
d’un
réseau.
Chaque
ionpossède
un
s pin ~ ~
delongueur
constanteS .
Enregroupant
dansles termes issus
d’un
mêmeion,
on trouve :, " ! ,--x ,
~
.Fft)
~, ~
e"~
(I.’9)
R
* Dans (3e’t
te
formule,
on aremplacé
la densi té doubleA2 (
R ,R’)
par ~ (3e
qui
néglige
lescorrélations
deposi-tion entre
électrons
d’un même ionmagnétique.
Cet teapproximation
est maljustifiée,
mais couramment utilisée dans lapratique
des rayons X et des neutrons,comme
plus
haut,
le facteur de formeionique,
avec~..Bu
fait descouplages
entres pins
d ~ionsdifférents,
t ou te rotation du momentmagnétique
(le l’un des ionsimplique
une varia-tion de1’énergie
du cristal: ladiffusion
des
neutrons
eat
engéné-ral
inélastique.
Pour un cristal
macroscopique~
les valeurspossibles
dutrans-fert
d’énergie h 03C9
forment unspectre
quasi-continu.
La sectionefficace
différentielle
est alorsdonnée
par une extension naturelle-
de
(I.16) : (voir
Schiff(5), p.194)
~ ~ i
~--fj’~-)~~Bj~.~~~~’"~
~’’°~
B
1
’~
=initiale
etfinale
du
On introduit dans
(l.20)
la valeur(l.10)
del’élément
de matrice. La moyenne sur les orientations initiales duspin
du neutronB
être faite
directement,
en notant queS2hx = 1 4
etc.Appelons
P|()
lacomposante
deP
qui
estperpendiculaire
au transfertd’impul-sion h
-S- .
Oïl trouvealors,
pour des neutrons incidentsrisés :
~r.~ ~
y
.? ..~q.!
~ )~.~~j.~~
~j~
~
/.
~ " -’--~
~
(1.21)
il eat
possible
do mettre(1.21)
s ou s la torse :~
~~ ~ ~
f~
~’~.~"~
~
~~~
6(A
et (~
"’~’ .;
~ ~ ~
_
(1.23) / B
On
introduit
icil’opérateur
deHeisenberg :
P|(t)
=
°
e-i
H
t/h
LX
(1.24)
La sommation sur b
peut
être
faite
explicitement,
comme dans 1e’
cas
élastique
:d03C3 d03A9 d03C9 = (03B3ro)2
k1 k0
d03B3 203C0 ei03C9t |(o)
P|(t)>
(1.25)
, ) /Le
symbole
...> = 03A3
03C9aa|...
|
a> représente
une moyenne sur lesétats
initiaux,
pondérés,
du cristal. En revenant à la valeur connue- ~
(i. 19 )
de~ ~
et en notant que lescorrélations
entre deuxspins
ne
dépendent
que de leur distancerelative,
onpeu t
encore écrire :d03C3
=N
(03B3
o)2
K1|F()|2 dt 203C0
~~ ~
eicot|03A3
~~.~~
e-lk.RSQ(o).SR|(t)>]
* ~*
~
(1.26) ~ ~
Cette formule est due à Van Hove
(6)*.
L’ensemble de ces résultats* Le facteur 4
qui figure
entête
de(26)
réf.(6),
doit êtreappelle quelques
commentaires :1)
dansquelle
mesure la diffusion est-elleélastique ?
Lestransferts
d’énergie
sontévidemment
de l’ordreénergie
de
couplage
entre deuxspins
voisins. Il arrive toutefoissoient
beaucoup
plus
faiblesque A E .
Enparticulier,
enprésen-ce
d’interactions
d’échange,
on saitqu’aux
bassestempératures,
lesystème
desspins
électroniques
prend
uneconfiguration
rigide
(par
exemple
ferromagnétique);
la diffusion des neutrons lents est~
alors
quasi
élastique, (comme
celle des rayons~~:
Elle apermis
de nombreusesdéterminations
de structuresmagnétiques (7).
Nous en verrons une
application (chapitre
V).
Auxtempératures
plus
élevées,
par
contre,
les transferts ne sontplus,
engénéral négligeables.
C’estsurtout à
cedomaine,
oùl’évolution
dans le
temps
descorrélations
despin joue
unrôle
primordial,
que nous nous
intéresserons
dans la suite.2)
D’après
laformule (1.25),
laquantité
dont on suitl’évolution
dans letjmps
est :,
P (t) =
e-SR(t) (I.27)
Il est intéressant de faire ici une
comparaison
avec la forme dusignal
que l’on observerait sur lemême
cristal enrésonance
élec-tronique :
) =
T x o~ T ~ ~ > >
~ ~ . ~~ ~
7’~r
La fonction de corrélation
qui
figure
dans (1.28)
doitêtre
iciévaluée
enprésence
duchamp
magnétique
appliqué,
et dans lesystè-me tournant à la
fréquence
de Larmor desspins
(8).
Cette différencemise à
part,
on voit que lalargeur
de raie en résonancefaibles-transferts
d’impulsion,
fournissent lamême
information. Ladiffusion des
neutrons,
qui
donne ~~~)~~
~ pour
chaque
valeur dek
est(en
principe )
un moyend’investigation
plus
varié.
Physiquement,
cecirésulte
simplement
du fait que lalongueur
d’onde des neutrons est
comparable
aux distances entre ionsmagné-tiques ,
alors que celle deschamps
deradio-fréquence
estinfini-ment
plus
élevée.
Pratiquement,
lalargeur
de raie enrésonance
électronique
renseigne
surtout sur certaines interactions faibles(dipolaire
magnétique,
etc...)
entre lesspins -
desdifférents
ions,
qui
peuvent
faire varier lespin
total T
duspécimen.
Aucontraire,
les interactionsqui
commutent avec lespin
total etne
jouent
qu’un
rôle
indirect sur lalargeur
de raie derésonanoe,
sont de
beaucoup
lesplus importantes
pour la diffusionmagnétique
des neutrons. L’hamiltonien
qui
représente
cesinteractiohs,
pour un cristalformé
magnétiques
quasi-indépendants,
comme nousl’avons
supposé
ici,
est :=
JR-R’
SR.SR’
(1.29)
Les
propriétés
essentielles desénergies
sont $a)
leur faibleportée :
deux ions ne sontcouplés
quesi.
leurs distributionsélectroniques
se chevauchent.Parfois,
cepen-dant,
un anionpolarisable
( ~~
peut
transmettre lecouplage à
des distances un peuplus
grandes
Le
plus souvent,
on pourra rendrecompte
des faitsexpérimentaux
en ne faisant intervenir que descouplages
entrepremiers
etdeuxièmes
voisins.b~
leurforte intensité :des
valeurstypiques (11)
sontpour
trois
métauxferromagnétiques
(déduites
de 3. ’aimantation pourT-~0).
~ Ni J == 2(3 x1O"~
eV Fe 18 " ’ Gd 2 " .L’origine des
couplages
d’échange
réside
dans leprincipe
d’exclusion :
on ne
peut changer
l’orientation
relative (le deuxs pins
sans
modifier la structurespatiale
des fonctions doncla
distribution descharges
et lesénergies
électrostatiques.
Ceci montre enparticulier
que seulejoue
1~ orientation
relative des
spins :
l’hamiltoniend’échange
commute
toujours
avec les pin
total, cp que l’on
peut
vérifier
directement sur la formeparticulière
(l.29)’
Ces
quelques
remarques
montrent que la diffusioninélastique
des neutrons
thermiques
ousubthermique s,
est un outil de choix pourl’étude
de tellesinteractions,
car ellecorrespond
aux bons ordres (legrandeur
& la fois enlongueur
d’onde
et enénergie.
Lesétudes
faites
peuvent
être
classées en trois domaines.1)
Basses températures :
la diffusioninélastique
estfaible~
car le
système
despins
devientrigide.
Il y aémission
ouabsorption
par le neutron incident d’excitations colléetives
(ondes
des pin).
Les
précisions théoriques,
pour unferromagnétique,
sont dues aMoorhouse
(12),
Marshall(13),
et VanHove
(6),
Lesexpériences
correspondantes,
qui
sontdélicates,
ont été faites par Lowde(~ 4)
sur le
fer;
elles ont donné une vérificationqualitative
de2)
Voisinage
du point
de Curie : dans unferromagnétique
ony trouve de
grandes
fluctuationsspontanées
del’aimantation,
d’où résulte unevéritable
opalescence
critique, prévue
par Van Hove.Ce
phénomène
a étéobservé
expérimentalement,
notamment dupoint
de vue des
répartitions
angulaires
par Shull et Wilkinson(15).
Il est actuellement encours d’étude à
Saclay
(16)
dupoint
de’
t
vue des
répartitions en énergie*
3) Hautes températures :
lepremier
calcul de la diffusioninélastique,
dû
à Van Vleck(17)
contient malheureusement uneerreur de
principe
et nepeut
être utilisé
pour ledépouillement
des
expériences,
qui soht
actuellement en.cours(18)
(16).
On trouvera dans
les chapitres qui
suivent(il
àIV)
une étudede la diffusion
inélastique
des neutrons dans le domaine des hautestempératures
et auvoisinage
dupoint
de transition~ En cequi
concerne les basses
températures,
iln’y
a pas lieu de revenirsur les calculs
déjà
cités, qui
décrivent
la diffusion dans lemodèle
deHeisenberg
(E).
Toutefois,
cemodèle
s’applique
mal auxpropriétés
cinétiques
desferromagnétiques
métalliques ;
le’
modèle
~collectifs
qui
lui estopposé,
ne rend pascompte,
soussa forme la
plus
élémentaire
(19),
de la diffusioninélastique
observée
(14).
Auchapitre If,
onmontre,
sanss’encombrer
d’unmodèle
particulier,
l’existenced’excitations
collectives(-ondes
1~ 1
"
CHAPITRE
DIFFUS!JN
DANS
LE DOMAINELes fonctions de
corrélation
entrespins
différents
pris à
destemps
différents,
sontévaluées
dans la limite des hautestempératures :
- aux
temps
faibles etintermé4iaires,
parl’usage
direct deséquations
du mouvement~ aux
temps
élevés,
au moyen d’unehypothèse
statistique qui
relie ladécroissance
descorrélations à
un processus desion. La forme et la
demi-largeur
duspectre
enénergie
desneu-trons
diffusés
s’endéduisent
et sont donnésexplicitement
pour des cas
simples.
La
méthode s’applique
quel
que soit lesigne
desintégrales
d’échange,
etpeut
être
facilement
étendue à
des cas où l’on1 )
METHODE
DESMOMENTS.
Dans le domaine des hautes
températures
auquel
nous nous -intéressons
ici,
il
n’y
a pas d’orientationprivilégiée
pour unspin,
et la section efficace(l. 26)
peut
être récrite :
d03C3 d03A9 d03C9 = N(03B3so)2|F()|21 203C0
[dt
2 3 03B3R(t) ei(03C9t-B.R)]
(II.1.1)
(il
est commode de poser 03B3R(t) =So
(o).SR
(t)
>)
P(03C9) = dt e
8(03C9t-
KR)
03B3R(t), x1 S(S+1)
(II.1.2)
’~
Pour
"T"~ ~
on saitaussi
que03B3R(o) =
S(S+1)
R,o
(11.1.3)
Enfin,
on a à toutestempératures
lapropriété
remarquable
suivan-te
qui exprime
la constance dus pin
total du cristal(pour
des interactionsd’échange) :
Dans
l’expression
(II,
1.1 )
pour la sectionefficace,
lecompor tement
statistique
dusystème
des pins
n’apparaît
quepar PB
(03C9)
. Il estpratique
d’étudier
cettefonction
parl’intermédiaire
de ses moments :03C92n>R
=~~ d03C9 03C92n
P(03C9)
(ii,1.5)
- 00
Les moments
d’ordre
impair
sont nuls. Il estpeut
être
utile de souli-gner que ces moments ne sont pas, engénéral,
ceux duspectre
réémis,
car il y a d’autres facteurs que
P
(03C9)
dans la section efficace.
~
f
La formule
gêné
raiequi permet
lecalcul
(le ces moments est :03C92
n> =
(-)n
e-iK.R03B3R(2n)
(.)
x 1 (S(S+1)
(II.1.6)
L e s
quan ti tés
03B3R(2n)(o) =
[d2n dt2n 03B3R(t)]t=0
peuvent
êtrecalculées
par un usage
répété
deséquations
dumouvement,
qui
se déduisent de(1.29) :
ds dtR = 2 h
JR-R’
SR^SR’
(
I I . 1 .7)
~r
h
~’
~ -
(11.1.7)
Dans le domaine de hautes
températures,
onconnaît
également
lesC’est la
simplicité
de ces valeurs moyennesqui
rend le domaine dehautes
températures
plus
parti eu librement
accessible à Il athéorie.
Il est facile de
voir à
partir
de(II.~.7)
et(Ii.1.8)
que, laportée
des interactionsd’échange
étant
finie,
la
somme
~~T.i.~~
pourn
fixé,
necomprend
qu’un
nombre fini de termes.Supposons plus
pré-ci
s émen t
partir
des( P
+ 1) es
voisins,
1 esintégrales
ge sont nulles.
. 1
Si R et
0
sont desvoisins,
on voit alors que03B3(2)R (o) =
0
pour9 >
f
03B3(4)R
(0) = 0
Il1
> 2p
(2m)
,03B3R
(o) = 0
(11.1.9)
Il est
possible
d’associer uneimage
physique
à ces cas denullité
des
dérivées
successives : autemps
zéro,
toutes le s fonctionssont
nulles,
sauf Ô .
Aux suffisamment faibles pourque le
développement
deTaylor
des fonctions de corrélation soitcorrect en se 1 imitant à
1 ’ ordre
2,
seules ne sont pas nulles03B3o (t)
Plus
généralement,
dans la gammedes t
2n, où le
développement
à
l’ordre
2n
doitêtre
employé,
seules ne sont pasnulles 03B3o(t)
et les fonctions de corrélation
entre 1ers,
2es, ...(np)es
voisins . Autemps 0,
on avait lespin
S
o fixé dans une certainedirec-tion et les autres
spins S
R n’avaient
pas d’orientationprivilé-giée.
Tout se passe comme si on avait alors"libéré"
Les orien-tations moyennes desdifférents
spins
tendent às’égaliser
(les
étapes
-
successives de cette
égalisation
sontreprésentées
sur lafigure
1).
Le processus
est
très
analogue à
unediffusion
àpartir d’une
sourceponctuelle
localisée
en 0 autemps
0, Cette remarque nousservira
dans la suite. ’
On
déduit
encore de(il.1.4)
une relation entre lesdérivées
demême ordre : r
03A3 03B3R(2n) (o) =
0
(ii...10)
R
~ . , ,qui
est utile dans lapratique ;
elle montre enparticulier
que pourK
2014~ 0 ~
tous
’
les
moments
tendent vers0,
parcomparaison
avec (V.~ . 6).
Cecipouvait
être
prévu
sanscalcul,
puisque
l’opérateur
qui figure
dans leséléments
de matrice de la section de choc(1 25)
commute avec l’hamiltoniend’échange
(I.29)
lorsque ~
0Ceci est en contradiction-formelle avec le résultat
donné
jadis
par Van Vleck
(17).
Soncalcul,
écritd’ailleurs
dans un formalisme assezdifférente
supposait
implicitement :
Van Vleck obtenait pour les moments une valeur
indépendante
dutransfert
d’impulsion :
03C92n
> = (-)n
03B3o(2n)(o) S(S+1)
En’fait,
il est clair sur(11.1.4)
parexemple,
que n~a pas le droit denégliger,
même atrès
hautetempérature,
lescorréla-tions (le deux
s pins
différents
à destemps
différents.
Pourretrou-ver la valeur correcte des moments par la
méthode
(le VanVleck,
on doit utiliser
dans
1~équation
(2)
de la réf.(17)
unpotentiel
(le la forme : _
,9a
-
~-U
ssconstante 03A3
S - X
e-i
.R
~ ~
.!
~’
au lieu de la forme citée :
(J ==
constante ~5
2)
EXEMPLE
D
ETUDE DES MOMENTS
D’ORDRE
2ET
4.
Nous illustrerons les
considérations
précédentes
ensupposant,
à titre
d’exemple,
quechaque
ionn’interagit qu’avec Z
voisins,
dont il estséparé
par une distance b . Pourconnaître
ledeuxième
moment,
il fautdéterminer
d’après
(II.1.6)
2014(x)
03B3R(2)(o)
=(x)
(II.2.1)
Lce
règles
de moyenne(11.1.8)
montrent,
conformément
à(II.1.9)
que le deuxième membre de(il.2.1)
estnul,
saufquand R
et
0
s ontidentiques,
oupremiers
voisins. 0n a alors :=~ .., . ,. t ~ . , , , ~ .. -... - .. : .
--(x)
R’1 et
R’2
voisinsde R
~
voisinchc
j~
~
"~
i , . ,où la somme
~
estétendue
auxpremiers
voisins
de0
. Cetteformule est valable pour un monocristal. Pour une
poudre
dont lesgrains
sontorientes
auhasarda
(ce
qui
est la situationexpérimen-tale
usuelle),
on obtient :~
=~ ~
~~~~~~~-
~-~L )
(11.2.5)
~
~
~
JL~
~ .
L’aspect
de cedeuxième
momentenfonction
de K
b
estreprésenté
sur la
figure
(3).
Onvérifie
enparticulier qu’il
s’annule
pour
~ -~
0 ’
.
Le
quatrième
momentpeut
êtreévalué
de lamême
façon,
par uncalcul assez
long,
dont nous ne donnerons iciqu’un
résultatsimpli-fié
(pour
unréseau
cubique
simple
des ionsmagnétiques).
Nous voulons obtenir une forme
approchée
de la fonetion0- (
03C9)
Il est notammentintéressant
de la comparer à une courbe de Oauss.Formons donc 1$
quotient
p-
3«~)’
’K’
~~~-
~-~
~
~
qui
estreprésenta
enfonction
de K
b ,
pour unpolycristal,
sur ’ ’la
figure ~
On voit que pourt~ ~
~>
est peudifférent
de
1. ,
Ceci est la valeur que l’on obtiendrait pourP
avecune
distribution
gaussienne.
Comme on sait par(II.1.6)
quetous les moments de
Pk
(!jo)
sontfinis,
c’est certainement unebonne
approximation
deprendre
dans ce domaineP.
1
(03C9) =
[203C0 03C92>]½
exp.(-
03C92 203C92>
(II.2.8)
Le coefficient constant
est
tel que lanormalisation
de03C9)
soitcorrecte :
~-~ d03C9 P(03C9) =
203C0
"~ "
(n.2.9)
Rappelons
encore que(II *
2.8)
s’applique
seulement au cas d’unepoudre,
et pour(
b ~
’M*
(le
casJ~ ~
sera,étudié
séparément)
3)
FAIBLES TRANSFERTS D’IMPULSIONNous nous proposons de montrer que
(II.3.1)
estcompatible
avec les valeurs des moments
calcules
plus
haut.Les
moments d’ordre 2 et4
que l’on obtient dans ces conditionssont en effet
03C92>
= 2 03C0 03C9c
12
03C94>
=2 303C0
03C93c
1
2
(
II.3.
3)
D’autre
part,
cesmoments,
auvoisinage
de~ {3
=0 ,
sont connuspar un
développement
limite
àpartir
deséquations
(il.2.5)
et(II:2.6?
(pour
uncubique
simple,
en cequi
concerne lequatrième
moment)
s03C92>
z 9 S(S+1) (2J h)22b2
(II.3.4)
03C94>=27 6
S
(S+1)2(
2J h)
4 2b2
(II.3.5)
Le domaine intéressant de
fréquences
dupoint
de vueexpéri-mental
est ici> çp
03C9 ~
03C9c
(Kb 2.5)2
Pour Kb
«
2, 5 ,
lafréquence
decoupure W C
est donctrès
loin dans les ailes de la
courbe (10. 5. 5),
qui
sontinobservables
en
pratique,
et notreapproximation
estjustifiée.
Remarque :
Onpeut
montrerplus
généralement
que laforme (II.
3.1)
estcompatible
avec le fait que tous les moments>
sontproportionnels
à
~
pourj~"~ 0 *
4)
APPLICATION A EXPERIMENTALE.A.
Résumé des
résultats
acquis.
La section efficace vaut t
d03C3 d03A9 d03C9=(03B3 03C4o)2|F()|2 K1 Ko S(S+1) 1 303C0 P(03C9)
(II.4.1)
sont des fonctions
implicites
de 1 e dediffusion 0,
de 1
’impulsion
initiale du neutron et de03C9, par
les relations :h2 mn(K20-K21=h2 2mn(2+2Ko.K)
(II.4.2)
Dans le cas où intervient une
seule
intégrale
d’échange,
la fonctionLe co efficient de diffusion
-tL ~ ~
estdonné
par( II. 3. ")
pourun
réseau
cubique
simple
des ionsmagnétiques;
ilpeut
être
calculé
directement
par les
procédés indiqués
pour tout autre casd’espèce.
L’intégrale d’échange
Jpeut
être reliée à
latempérature
caractéristique 0394
qui
intervient dans lasusceptibilité :
X =
(gP03B2)2 S(S+1) 3 K03B2(T+0394)
(11.4.5)
Quel
quesoit
lesigne
deJ y
on a , àl’approximation
(luchamp
moléculaire :
’- r
~ ~ J~~
"
(11.4.6)
?~(~0
t
-Ce tte
même
approximation
prévoit
A
=.t c
(point
detransi-tion ferro ou
antiferromagnétique)
et des traitementsstatistiques
plus
détaillés
donnent encore0394 = Te
à 20 ou30%
près.
(Ceci
n’est pas en accord avec les valeurs
expérimentales
obtenues sur un certain nombre de subs tancesci té es
dansle
tableauen
fait,
il existeplusieurs
intégrales
d’échange
dans cessub-stances.
Ici, tou te foi s,
pour avoir1’ aspect
(le ladépendance
angulaire
et pour situer.les ordres degrandeur,
lemodèle
simple
utilisé
plus
haut noussuffira).
La
quantité
laplus typique
est lademi-largeur
de ladistribution
Elle
peut
se déduire de(11.4.3, II.4~4)
avec une zoneinterpolée $
elle
est représentée
sur lafigure
5,
pour unpolycristal, en
fonction de
Kb.
Pour . Pour lesgrands ,
atteint une
valeur limitequi
donne l’ordrede grandeur
desélargissements
maximum,
observables :~
t~~~
2~3
20142014~20142014201420141/.
(11.4.8)
Cette formule a
été
vérifiée,
à laprécision
des mesures,sur
0 - ~ (18).
~
.
.
’~
B) Construction graphique
pour l’étude qualitative
duspectre
réémis
auxpetits angles.
Soit
Un PinceaU
deneutrons
incidentsmono chroma tique
’(largeur
duspectre
incident trèsinférieure
&"h
i n-
).
Onpeut
décrire
qualitativement
la diffusion de lafaçon
suivante : ."
Pour chaque
angle
de diffusion03B8 ,
on calcule lalongueur
desvecteurs
d’onde
finaux1+
etK
qui correspondent
à destrans-d’énergie ±h
.
(Comme
nous l’avonsdéjà
fait remarquer, est une fonctionimplicite
de et du transfertd’énergie par
l’intermédiaire
de(II.4.2).
Lorsque
8
varie,
lesextrémités
de1+
et
1-
décrivent
deux courbes. La zonecomprise entre
ces deuxcourbes
(hachurée
sur lafigure6à
correspond
aux diffusions lesplus
fréquentes.
Pour
préciser
la forme de cette zone, on doitdistinguer,
d’aprè
(11.4 3.
II.4.4),
lesrégions b
> 3
et3.
Ellessont séparées
par un cerclePour le cas
qui
nousintéresse,
seule interviendra la zoneintérieure
à0 .
Onpeut
alors montrer par(II.4.3)
que les,
courbes
étudié es
sont des cerclesC~
etC~ ,
qui
passent
parl’extrémité
deK0
et ont pour rayonK0 (g1±1)
’
3~ ~~~
(11.4.9)
_~~~
[ ~
$(S-H)~
- y-)
h2/mn b2(II.4.10)
PourZ
=8,
’C)
c:1 ,
’f
= 3
jPt
, ontrouve
g1~
0394 20
(où
0394
estexprimé
en°K).
Sauf pourles
substances à
très
baspoint
de Curie(où
les interactions autre? quel’échange
nesont d’ailleurs
plus
négligeables
etqui
demanderaient
uneétude
spéciale ),
onvoit
que-
esttrès
supérie ur
&L
1 " unit é.
Nous
appellerons "petits
angles"
ceuxqui
satisfont à lacondition
9
~
~t ;
dans ce domaine onpeut
faire sur(11.4.1)
0)
la
simplification
suivante : , .~
-~~L
Ko
~
Le
spec tre
réémis
àmême
forme que~
(~)*
Lescercles
(~,
~et
d..
peuvent donc,
enprincipe,
être
déterminés
en utilis antpour
chaque
angle
9
la valeurexpérimentale
de lademi-largeur.
Cecipeut être
réalisé
par une éliminationsoigneuse
CHAPITRE
III $DIFFUSION MAGNETIQUE CRITIQUE
CORRELATIONS
SPATIALES.
Résumé
Auvoisinage
dupoint
deCurie~
dans une substanceferromagnétiques
lesfluctuations
spontanées
del’aimantation
deviennent
tr&s
importantes.
Van
Hove aprévu
dans
cesconditions
l’existence d’une
opalescence
cri tique
pourla diffusion
magnéti-que des
neutrons. On
indique
ici uneméthode
simple
pourcalculer
numériquement
la
forme descorrélations
apatiales
instantanées,
_
dans ce
domaine~ Les
sectionsefficaces~
(intégrées
enénergie)
s’en
déduisent
etsont en
accord avec les mesures faites sur lefer
Diverses
extensions desrésultats
précédents
sontdonnées,
en
particulier
pour lestempératures
immédiatement
inférieures
au
point
deCurie.
Enfin,
onprévoit
et oncalcule
unphénomène
d’opalescence
critique,
pour lesantiferromagnétiques,
dans. I -
FLUCTUATIONS
ET CORRELATIONS.
Nous avons
remarqué,
auchapitre
L ,
quel’ intensité
totale
descorrélations
§
l’R
1 *>
étai t
indépendante
dutemps,
p-our des interactionsd’échange.
Nous allons voirici,
.
sur un cas
typique
(ferromagn.étique,
T
> Tc),
comment il estpossible
de calculer cetteintensité
par lathermodynamique
desfluctuations..
L’aimantation totale du
specimen
est .(II.1.1)
fi
°~Pour
T >
Tç ,
sa valeur moyenne est nullefi>=Q .
Soncarre ,
scalaire moyen vaut:M2> = q2P203B2
R R’>
.cr
fi
R’
_i-= N g2203B203A3
03B3R(0)
(II.1.2)
, _~La variation
d’énergie
libre duspecimen
entre l’état( n=°)
et
l’état
()
, à température
constante,
estF = M2 2NX
,(II.1.3)
X
est lasusceptibilité
par ionmagnétique.
La valeur moyennede cette variation
d’énergie
libre, est,
par uneformule
classi-que
(~~) :
F> =
V ,
T
.
est le nombre de
degrés
deliberté macroscopiques
intervenantdans la fluctuation s: 3 car il y a trois directions
d’espace
pour
T~
). ’En
regroupant
(111.1.2), (111.1.3)
et(111.3.4.),
onobtient :
(III.1.5)
où
est lasusceptibilité
paramagnétique
de 1’icisolé.
Onvérifi qu’aux
hautestempératures
~
1),
l’équation
(III.1.5)
redonne lerésultat
(11.1.31. Lorsque
l’on
approche
dupoint
deaugmente indéfiniment.
Les
fluctuations
d’aimantation
etl’intensité
descorrélations,
qui
sontliées
par( III. 1 .2. ) y
font demôme.
(Dans
l’appendice II,
nousdonnons une formule
qui
généralise
(III.1.5)
pour deschamps
inhomo-gênes).
L’importance
de cesphénomènes
de fluctuation aété
souli-gnée
notamment parNéel
(21) (22).
Il adonné
uneméthode
statisti-que,
applicable
auvoisinage
dupoint
deCurie,
qui
associe auxfluctuations
d’aimantation,
desfluctuations
duchamp
moléculaire..
Il y a uneanalogie frappante
entre lecomportement
que nousvenons de
décrire
pour unferromagnétique,
et celui des fluides auvoisinage
dupoint critique
(étudié
notamment de cepoint
de vue parOrnstein
etZernike).
Nous donnons ci-dessous lesprinoipales
correspondances
-
densité
d’aimantation sedensité
-
champ
magnétique -
pression
-
susceptibilité = oompressibilité
-
corrélations
des pin as
corrélations
deposition.
Ces ressemblances ont
été
remarquées
par Van Hove(6).
Transposant
lesméthodes
à’0rnstein et Zernike(23),
il amontré
par la formule
03B3R
(0) =
0 403C0r12 R
S(S+1)
e
-1R
(III.1.6)
.== volume par ion
magnétique. )
Pour l’intensité totale des corrélations est
grande
d’après
(III.1.5).
Lapartie longue
dis tance des corrélations estimportante :
1’intérêt de la formuleasymptotique
(111.1.6),
qui
estjustement
valable dans ce domaine. On a~
Y.
~~
J.
~3"
y~~
. _ °(III.1.7)
etd’âpres
(111.1.5)
’ =-
’(111.1.8)
Le
problème
pratique
est donc dedéterminer,
àpartir
desin ter actions
élémenta ire s,
l’un des coefficientsphénomémlogiques
i ou i
’(l’autre
s’en déduisant par la relationprécédente).
CeII. CORRELATIONS DU POINT DE CURIE.
Imposons à
unspin
d’être orienté
selon,
une certainedirection;
les autresspins
s’orientent à sonvoisinage
selon uneconfiguration
en "toile de tente" que nous nous proposons dedéterminer*
L’un
quelconque
des autresspins porte
dans ces conditions un momentmagnétique
moyen nonnul, qui vaut,
enl’absenoe
dechamp
extérieur
1(III.2.1)
On veut
relier
s
aux momentsmagnétiques R’
portés
par
les
’.
’
autres noeuds. Ceci
peut être
fait par uneméthode
due àYvon, (45) en
calculantle
champ
extérieur R
qui
devrait être
appliqué
à
chaque
noeudpour stabiliser une distribution
donnée
.(Ensuite,
onimposera R ~ O
)
Pour , on
veut,
dans uneapproximation semi-classique,
écrirele
développement
d’Yvon sous la tonne sX~R~,.
~’ ?
~’
Nous
n’envisageons
que des distributions où tousl es
~
sontparallèles :
leso~
~3
peuvent
être
traités comme des nombres*Les
coefficients
o( ~
,
B sont différents de 0même
quand
la
distance~
~" ~
t
estsup4rieure à
laportée
des forcesd’échange ;
toutefois,
.on
peut
penser que la série convergerapidement.
Enfin pour lapartie
longue
distance descorrélations,
on doitprendre
les valeursdes 03B1
qui correspondent
au milieu nonperturbé ( S
En
envisageant
le cas d’unchamp
extérieur R à
variationspatiale
sinusoïdale,
(le
spin 5 0
n’étant
pasfixé)
on montre la relation 12014>.
-~(III.2.3)
la
susceptibilité
parspin,
enprésence des
interactions,
pour une
perturbation statique
de vecteur~ ~
o est
la
susceptibilité
paramagnétique
d’unspin
isolé).
Le
calcul
numérique
descoefficients 03B1R
seraétudié
plus
loin. Nousdonnons
ici desformules
générales
valables
dansl’approximation
linéaire (III.2.2). Faisons = 0 dans (III.2.2);
onpeut remplacer
~
L?
qui,
pour leproblème
qui
nousintéresse,
luiest
proportionnel d’après
~TII.2.1~.
Ie
solution deInéquation
ainsi obtenue estimmédiate,
au moyen d’une transformation de Fourier 1(III.2.4)
On
vérifie
que,cette
solution estconvenablement
normalisée ennotant que, pour
"j[ - 0 ,
( 111~ 2 .4)
seréduit
à
Comme
(III. 2.4)
repose sur uneapproximation
( 111.2.2),
ce n’estpas une formule
rigoureuse
engénéral.
f
On
peut
montrer toutefois par une autreméthode,
que(TII.2.4)
est strictement exact pour une
assemblée
despins
classiques (*)
1) ’autre
part
les correctionsquantiques
sont faiblesen
particulier
pour lapartie
longue
distance descorrélations.
Pour le
misent,
nous allonsappliquer (111.2*4)
à la diffraction des neutrons. Dans cechapitre,
nous nousintéressons
plus spécialement
au
voisinage
desréflexions
deBragg,
et nous utiliserons la remarquesuivante 1 dans les conditions
précitées,
le transfertd’énergie
entre neutron etréseau
est engénéral
faible (ceci
seraétudié
plus
en détailau
chapitre
suivant).
Dans cesconditions,
il suffit d’étudier lasection
eff icace
sur lesénergies
finales du neutron. Enutilisant (III.2.4)
elle
prend
la forme 1 .d~-
3
B
/ ’x~
Cette formule est
approchée,
mais elle tientcompte
des corrélations à toutes distances.Pour le calcul
pratique,
on doit évaluer les coefficientsqui
interviennent dans
.
Nous y
reviendronsplus
loin.Au
voisinage
d’une réflexion deBragg,
correspondant
auvecteur du
réseauréciproque
peut
être
simplifié,
endéveloppant
en