Étude par diffraction de neutrons des structures cristalline et magnétique de l'orthoferrtte d'erbium ErFeO3

HAL Id: jpa-00208391

https://hal.archives-ouvertes.fr/jpa-00208391

Submitted on 1 Jan 1976

HAL

is a multi-disciplinary open access archive for the deposit and dissemination of sci- entific research documents, whether they are pub- lished or not. The documents may come from teaching and research institutions in France or abroad, or from public or private research centers.

L’archive ouverte pluridisciplinaire

HAL, est

destinée au dépôt et à la diffusion de documents scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, émanant des établissements d’enseignement et de recherche français ou étrangers, des laboratoires publics ou privés.

Étude par diffraction de neutrons des structures cristalline et magnétique de l’orthoferrtte d’erbium

ErFeO3

F. Vigneron

To cite this version:

F. Vigneron. Étude par diffraction de neutrons des structures cristalline et magnétique de l’orthoferrtte d’erbium ErFeO3. Journal de Physique, 1976, 37 (2), pp.103-110. �10.1051/jphys:01976003702010300�.

�jpa-00208391�

ÉTUDE PAR DIFFRACTION DE NEUTRONS DES STRUCTURES

CRISTALLINE ET MAGNÉTIQUE ^DE L’ORTHOFERRTTE D’ERBIUM ErFeO3

F. VIGNERON

Service de

Physique

^{du Solide et} de Résonance

Magnétique

Centre d’Etudes Nucléaires de

Saclay,

^{BP n°}

2, 91190 Gif-sur-Yvette,

^France

(Rep

^le

24 juillet 1975, accepti

^{le 2 octobre}

1975)

Résumé. ²⁰¹⁴ Des expériences de diffraction de neutrons ont été réalisées sur ErFeO3 (poudre),

pour des températures variant de manière continue entre 300 K et 1,5 ^K. L’analyse ^du spectre nucléaire à température ^ambiante permet d’obtenir la valeur des paramètres ^de

position

^{des diffé-}

rents atomes dans la maille. Du point ^{de vue} magnétique, ^on observe les deux réorientations suc-

cessives des moments des fers : la

première,

^{entre 96 K et 79} K, ^{de la} configuration Gx ^{à la}

configu-

ration

Gz,

^{la seconde,} au-dessous de TN ⁼ 4,4 ± 0,1 K, ^{de la}

configuration

Gz ^{à la}

configuration Gy.

Au-dessous de TN, ^l’erbium

adopte

^la configuration

Cz.

^{Un calcul}

d’énergie

libre effectué à T TN permet d’évaluer les différentes interactions

magnétiques

(interaction

d’échange isotrope,

interaction

dipolaire)

^{et de rendre} compte ^du

signe

relatif des composantes

Gy

^et Cz ^que

l’expérience

^{a fourni.}

Abstract. ²⁰¹⁴ Neutron diffraction

experiments

^{have been}

performed

^on

polycrystalline samples

^of

ErFeO3

^{in the} temperature range 300-1.5 K. The present communication reports ^a refinement of the crystal structure at room temperature ^{and the} determination of the

magnetic

^{structure between}

300 K and 1.5 K. The two successive reorientations of the Fe3+ spins have been observed : the first one

(Gx ~ Gz)

between 96 K and 79 K and the second one

(Gz ~ Gy)

^below TN ^{= 4.4 ± 0.1 K.}

At T TN ^{the rare earth}

magnetic configuration

^is Cz. ^{In a free} energy calculation below TN, ^the

different contributions of the magnetic interactions (exchange ^and

dipolar

interactions) ^{are eva-}

luated and the relative sign ^of

Gy

^and Cz

magnetic

^{moments of Fe3+ and Er3+ is}

explained.

Classification Physics ^Abstracts

8.535

1. Introduction. ^- Les orthoferrites de terres rares et

parmi

^eux, l’orthoferrite

d’erbium,

^ont

d6jd

^fait

l’objet

de nombreuses 6tudes. Nous

rappellerons

^en

premier

lieu les resultats

acquis

^{sur ce}

compose.

A haute

température, ErFe03

^est

paramagnétique.

Sa

susceptibilite [1] suit

la loi de Curie-Weiss avec

valeur

identique

^{a celle} que l’on

peut prevoir

^pour

l’ion

Er3+ (L

⁼

6, S

⁼

3/2,

^{J =}

15/2)

^{et l’ion Fe3+}

(L

⁼

0, S

⁼

5/2) : 15,86

^{u. e. m.}

Au-dessous d’une

température T,,

de l’ordre de 640 K

[2, 3, 4],

^la

susceptibilite [1]

^{suit encore la loi}

de

Curie-Weiss,

^mais

On observe aussi

l’apparition

^d’un

ferromagnétisme

faible. On constate que la constante de Curie est

pratiquement

^celle

qui correspond

^au

paramagn6-

tisme de 1’erbium seul

(11,48

^{u. e.}

m.)

^et la diffraction de neutrons

[4]

^montre

qu’au-dessous

^de

Tc,

^{le fer}

adopte

essentiellement une

configuration

^antiferro-

magnetique Gx.

^{Des mesures} d’aimantation sur mono-

cristal

[5]

^montrent que la

petite composante

^ferro-

magnetique

^est

parallele

^{a 1’axe c} du cristal. La structure

magnétique

^du

fer

^{est alors de} type

Gx Fz.

En abaissant la

temperature,

^{il se}

produit

^une

reorientation continue des moments du

fer,

^{de la}

configuration Gx Fz

^{à la}

configuration GZ Fx.

^Le

tableau I

donne,

pour chacune des m6thodes

employees

pour 1’6tude de cette

reorientation,

^la

temperature TR

^a

laquelle

^elle commence,

celle, TR ,

a

laquelle

^elle

finit,

^la

temperature TR

6tant par convention la valeur _moyenne des deux

temperatures pr6c6dentes.

TABLEAU I

A

plus

^basse

temperature,

1’erbium s’ordonne à son tour. La

temp6rature

^d’ordre

TN

^a 6t6 mesur6e _par

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01976003702010300

104

diffraction de neutrons et

absorption optique.

^Les

valeurs obtenues sont

respectivement 6gales

^a

4,3

^K

[4]

et

(4,3

^±

0,2)

^K

[10]. Peyrard

^et Sivardiere

[ 11 trou-

vent par ailleurs un

pic A

de chaleur

sp6cifique

^à

3,9

^{K. La structure}

magn6tique

^ordonn6e que Koeh- ler

[4]

propose pour

interpreter

^le spectre de diffraction de neutrons observe a basse

temperature

^{est la sui-}

vante : le fer a essentiellement la

configuration Gxy (la

direction des moments est la direction

[110]).

^A

cette

configuration

^{est encore} vraisemblablement associe un

ferromagnétisme faible,

mais la diffraction de neutrons ne permet pas de le

pr6ciser.

^L’erbium

adopte

^la

configuration CZ.

Dans un travail

plus recent,

par diffraction de neutrons sur

poudre, Gorodetsky

^{et coll.}

[12],

^en comparant les intensites observ6es a 140 K et

1,5 K,

montrent que deux structures

magn6tiques

permet-

tent de rendre

compte

des intensites observ6es à

1,5

^{K. L’une est celle}

propos6e

par

Koehler,

^{ou la}

configuration

^{du fer est de}

type Gxy,

^{I’autre une}

structure ou la

configuration

^{du fer est de} type

Gyz.

Seule la seconde ^structure permet

d’expliquer qu’d

basse

temperature

I’aimantation

spontanee

^{reste diri-}

g6e

suivant 1’axe a

[5].

^{De r6centes mesures de RMN}

sur monocristal

[18]

semblent confirmer cette derniere structure.

Notre but a ete de

reprendre

par diffraction de neutrons sur

poudre,

1’6tude de

ErFe03

pour suivre de maniere continue 1’6volution des structures

magn6- tiques

^en fonction de la

temperature, depuis

^la

temp6-

rature ambiante

jusqu’d 1,5

^{K. Une attention}

parti-

culi6re a ete

port6e :

1)

^a I’affinement de la structure cristalline a la

temperature

ambiante. Cet affinement n’a _pas 6t6 fait _par Koehler dans son etude _par diffraction de neutrons de l’orthoferrite d’erbium

[4]. (11

^utilisait

les

parametres

determines aux rayons X par Geller

[ 13]

pour

GdFe03.)

11 n’a 6t6 realise sur

ErFe03

que par Will et

Eberspacher [14]

par ^{une mesure aux} rayons

X, qui

^sont peu sensibles a

l’oxyg6ne;

2)

^{a la}

region

de reorientation du

fer;

3)

^au domaine des

temperatures

voisines de celle de I’h6lium

liquide.

2. Structure cristalline et

magnedque

^a

temperature

ambiante. ^-

ErFeo3

^{est une}

perovskite deformee, orthorhombique, appartenant

^{au groupe}

d’espace

Pbnm et de

parametres [3] :

Le motif

comprend

quatre ^molecules

ErFe03,

^les

differents atomes occupant les sites

rappel6s

^{dans la}

premiere

colonne du tableau II.

Un spectre ^{realise a}

temperature

^ambiante

(Fig. 1)

confirme _{que la}

configuration magn6tique

^{du fer est}

de type ^G. Un affinement _par moindres carr6s sur les raies

purement

nucl6aires

(celles

dont les indices ne

satisfont _pas la condition

h + k = 2 p + 1, 1 = 2 q + 1)

conduit aux valeurs des

parametres de position

donn6es dans le tableau

II,

^{I’accord entre intensit6s} observ6es et calcul6es etant donne _par le tableau III.

TABLEAU III

ErFcOg : Comparaison

^{entre les} intensitgs nucléaires calculies et observées d la

température

^{ambiante :}

TABLEAU II

Position des atomes dans la maille de

ErFe03 (groupe d’espace : Pbnm)

FIG. 1. ^- ErFe03 : Spectres de diffraction de neutrons A ⁼ 1,140 A a T ambiante et a T ⁼ 4,2 K.

Le tableau II permet

également

^de comparer ^nos valeurs de

param6tres

a celles obtenues _par Will et coll.

[14]

dans leur etude aux rayons X. _{La compa-} raison des erreurs

quadratiques

moyennes ^montre à 1’6vidence le mal

qu’ont

^les rayons X a voir les atomes

16gers (oxygene)

^en

presence

^{d’un atome lourd}

(erbium).

^{Dans le cas de}

l’oxyg&ne I,

les 6carts entre

nos valeurs des

param6tres

x, y ^et celles de Will et coll. sont

importants.

Nous pensons que ^nos resultats sont

plus r6alistes,

^{car ils sont tr6s}

proches

^{de ceux}

obtenus _par Abdalian

[15]

^{dans le cas de} l’orthoferrite

d’yttrium.

L’examen des raies

magn6tiques

^de type ^{G montre} alors _que la

configuration

^{du fer est bien de} type

Gx,

le moment

magn6tique

^{du fer} ayant pour valeur

4,1

±

0,1

PB, ^en bon accord avec celle donn6e _par Koehler et coll.

[4].

3. Structure

magn6tique

^a

^4,2

^{K. -} Par compa- raison avec le spectre

enregistr6

^{a la}

temperature ambiante,

^{on observe sur le} spectre ^a

4,2

^K

(Fig. 1) : 1) l’apparition

de raies nouvelles :

010, 100, 012,

102 dont les indices v6rifient les conditions

caractéristiques

de l’ordre de type ^{C de}

1’erbium, 2)

^une modification dans la distribution de l’inten-

site des raies du type ^{G. Alors}

qu’d

^l’ambiante

IOM, llIrol

⁼

^3,1,

^à

^4,2

^{K ce}

^rapport

^{est de}

^1,4.

La diminution de ce

rapport

^{est due} pour 1’essentiel a une forte

augmentation

de l’intensit6 de la raie

101,

la raie 0 11 ayant ^a

4,2

^K

pratiquement

^{la meme}

intensite _qu’d

1’ambiante.

Les intensites des

principales

^raies

magnetiqucs

mesurees a T

= 4,2

^{K sont} donnees dans le tableau IV.

On en deduit :

1) Que

^{1’erbium a la}

configuration Cz.

^En

^effet, d’apr6s

le tableau

V, 1’&galit6

d’intensit6 des raies 010 et 100

impose

que

Cx

⁼

Cy

^{et, dans ces}

conditions,

^le rapport

(l0 2

⁺

IM 2)/(10 M 10

⁺

Im 0)

^{est une fonction}

rapidement

variable de

1’angle

(p que fait la direction du moment

magn6tique

de 1’erbium avec 1’axe c. La

TABLEAU IV

106

TABLEAU V

lntensité

magnétique (par maille)

sont les valeurs

algebriques

^{des moments}

magn6tiques

^{des ion}

le facteur de forme

magn6tique

^{de l’ion}

^Fe3+ (Er3+)

1* les

parametrcs

^{du reseau}

reciproque.

comparaison

^{avec le} rapport ^{observe montre alors} que dans la limite des erreurs Q ^est nul.

Des intensites des raies

010, 100,

^{012 et 102 on} deduit la valeur du moment

magnetique

de 1’erbium a

4,2

^{K :}

2,3

:t

0,1

uB-

2) Que

^le

fer a

^la

configuration G Z.

^En

effet,

pour

une

configuration Cz

de 1’erbium et

G(G.,,Y,_,)

^du

^fer,

le tableau V montre que 1’erbium ne contribue pas à la reflexion 101. Or le

rapport

de l’intensit6 de cette raie a

4,2

^{K et} a 1’ambiante est

2,5, rapport

que la saturation du moment du fer ne suffit _pas a

justifier.

On calcule en

effet,

^en

supposant

que pour

Fe 3+

J ⁼

5,

que le

rapport

des aimantations entre les 2

temperatures

^est

G (T = 4,2 K)/G(Zamb,)

⁼

^1,096.

Ramen6 a la meme

aimantation,

^le

rapport

^des intensites est donc

2,5 : (1,096)2

⁼

^2,08. Apr6s

^cor-

rection du facteur

d’agitation thermique,

^ce

rapport

vaut

2,06.

^Un calcul imm6diat montre

qu’il

^{ne peut}

etre voisin de 2 _que si

Gx

^#

Gy et,

^{dans ces condi-}

tions,

la valeur du moment

magn6tique

de l’ion fer à

4,2 K,

que l’on peut deduire de l’intensit6 de la raie

101, depend

^tr6s peu de la direction du ^moment

magn6tique

^{G dans le}

plan (110).

On calcule :

- pour ^une

configuration Gz (4,54

^±

0,08)

JlB’

- pour ^une

configuration Gx

⁼

Gy, ^Gz

⁼

^0,

(4,58

±

0,08)

PH’

valeurs en bon accord avec la valeur d6duite de celle

(4,1 ± 0,1 MB)

^{obtenue a}

temperature ^ambiante,

^{soit :}

4,1

^x

1,096

⁼

4,5

±

0,1 PB-

La raie O11 permet maintenant de

preciser

^{la direc-}

tion de l’aimantation du fer dans le

plan (110).

^Sachant

FIG. 2

que 1’erbium _a, a

4,2 K,

^une

configuration Cz

^{avec un}

moment de

2,3

Pø et le fer une

configuration

^G

(avec Gx

⁼

Gy)

^{de moment}

^4,6

^{Pø, on}

^peut

^en effet calculer l’intensit6 de la raie O11 en fonction de

1’angle

^a que fait G avec 1’axe c. La

figure

² donne le r6sultat de ce

calcul et montre que la valeur de l’intensit6 observ6e

(816

^{± 23}

bam)

^ne peut

s’interpr6ter

que si la confi-

guration

^est

Gz.

4. Etude de la reorientation dn fer. ^- Afin de

pr6ciser

^la

temperature

^a

laquelle

^se

produit

^cette

reorientation,

nous avons d’abord

suivi,

^en

champ nul,

la variation de l’intensit6 des raies O11 et 101 en

fonction de la

temperature (Fig. 3).

FIG. 3. ^- ErFe03 : Variation de l’intensit6 des raies O11 1 et 101

avec la temperature (T > 10 K).

Definissant

TR

^et

TR

par intersection de la tan-

gente ^au

point

d’inflexion de la courbe

/101 (T)

^avec

les horizontales

correspondant

a l’intensit6 avant et

apr6s

^la

reorientation,

^{on obtient} pour

ErFe03

et

d’oit et

deux spectres de diffraction ont ete

enregistres

^dans la

region

^{des raies O11 et} 101 afin de mesurer le rapport

r =

Iomll/Im,

^{avant et}

apr6s

reorientation. On trouve

La valeur de r obtenue a 110 K montre que le fer

a

conserve, depuis 1’ambiante,

^la

configuration Gx

^et

la valeur des intensites des raies Oll et 101 donne à cette

temperature 4,4 ± 0,1

pB pour valeur du moment

magn6tique

du fer. A 70

K,

la valeur de ^r montre

que le moment

magn6tique

^{du fer est}

parallele

^{a un}

plan (110).

Mais 1’erbium n’etant _pas

magn6tique-

ment ordonn6 a cette

temperature,

^{on ne}

peut

prouver que le fer _a, a 70

K,

^la

configuration G, qu’il

^{a à}

4,2

^K.

Pour le montrer, nous avons

repris

^sur

poudre

^la

m6thode _que Pinto et coll.

[9]

^ont

employee

^{sur un}

monocristal de

ErFe03.

Elle consiste a

suivre,

^dans la

region

^de

reorientation,

la variation d’intensit6 de la raie 101 en

presence

^d’un

champ magn6tique paral-

16le au vecteur de diffusion : si le m6canisme de reorientation ^est

bien, quand

^T

diminue,

^{une rotation}

continue des moments des fers dans le

plan

^{a; c de a}

(configuration Gx)

^{vers c}

(configuration G_,),

^theori-

quement 1’intensite de la raie

101,

^sous

champ,

^doit

croitre et passer par ^un

maximum, 6gal

a trois fois 1’intensite

initiale,

^avant de d6croitre

jusqu’d

^{la valeur}

correspondant

^{a la}

configuration Gz, 6gale

^{a deux fois}

1’intensite initiale

[9].

^La

figure

^{3 montre} que, ^{avec un}

champ

^de

^{1,5 kG,}

^{c’est bien ce} que l’on

observe,

^à

ceci

pr6s

que 1’intensite maximale n’atteint _pas la valeur

prevue.

^{Dans leur}

experience

Pinto et coll.

observaient le meme

phenomene qu’ils

attribuaient à 1’extinction.

L’experience

^6tant ici faite sur

poudre,

cette

explication

^ne

peut

^{etre retenue et il est}

beaucoup plus

vraisemblable d’attribuer 1’effet observe ^{au fait} que le

champ

provoque ^un enrichissement en l’un

j des types de domaines

qui

^n’est pas total. Néanmoins cette

experience

^{montre, comme} celle de Pinto et coll.

[9]

que la rotation du moment

magn6tique

^{du fer}

s’effectue bien dans le

plan

^{a, c et}

qu’a

^{T =}

TR

^le

fer a la

configuration Gz, configuration qu’il garde jusqu’A ^4,2

^K.

5. Etude de l’ordre

magnktique

^entre

1,5

^{K et 10 K. -}

5.1 ETUDE EXPERIMENTALE. ^- Deux spectres ^{de dif-} fraction de neutrons, l’un a ¹⁰

K,

1’autre a

1,5 K,

montrent :

1) qu’a

^{10 K} 1’erbium n’est _pas

ordonne.

^{le fer} ayant

toujours

^la

configuration GZ

^{avec un moment}

magn6tique

^de

4,5

±

0,1 IlB

par ion

Fe 3+

2) qu’a 1,5

^{K 1’erbium a la}

configuration CZ, d6jA

observ6e a

4,2 K,

^{avec un moment de}

6,2

±

0,1

/lB par ion

Er3+

et le fer une

configuration

^G.

Pour

pr6ciser

^{cette derni6re}

configuration,

^nous

avons suivi les variations avec la

temperature,

^dans

la

region 1,5

^K-10

K,

^des intensités des raies 101

(raie

^du

type G, caractéristique

^du

fer),

^O11

(raie

^de

type G,

^{due au}

fer,

^{mais a}

laquelle peut également

contribuer 1’erbium _par sa composante

Cz),

^{100 et}

010

(qui dependent uniquement

^{de la}

composante C_,

de

1’erbium) (voir

^Tableau

V).

On observe

(voir Fig. 4)

que les intensites des raies 010 et 100 diminuent

quand

^la

temperature

augmente, pour s’annuler a

TN

⁼

^4,4

^±

^{0,1 K,} qui

est la

temperature

d’ordre de 1’erbium. L’intensit6 de

ces raies 6tant

proportionnelle

^{au carr6 de 1’aimanta-}

tion de

1’erbium,

^{on en deduit}

(voir Fig. 5)

^la

variation

de cette aimantation avec la

temperature.

108

FIG. 4. ^- ErFe03 : Variation de l’intensit6 des raies 010, 100, ^{Oil 1} e( ^{101 avec la} temperature (T ¹⁰ K).

FIG. 5. ^- ErFeo3 : ^{Evolution en} temperature de la valeur du moment magnetique ^{de l’ion Er 31}

On observe

6galement qu’au-dessous

^de

TN,

^l’in-

tensite de la raie 101

croit, depuis

^la

valeur 2 (en

unites

arbitraires) jusqu’d

^{une valeur}

qui, extrapolée

au zero

absolu,

doit etre tr6s voisine de 1. Dans cette

region

^de

température,

l’aimantation du fer est satur6e et l’intensit6 de la raie 101 n’est alors fonction _que de l’orientation de

G,

^moment

magn6tique

^{de l’ion}

^Fe3+

en

[2, ^0, 0].

^{11 est} donc certain

qu’une

nouvelle r6orien- tation du fer se

produit

pour T

TN.

Le tableau V

nous montre que

10,

^est

proportionnelle

^à

(0

^et T ^sont les

angles polaires

^de

G) grandeur qui

pour 0=0

(configuration GZ

observee au-dessus de

TN) prend

la valeur

a*2/(a*2

⁺

c*2) # 3

^et

qui

^ne peut ^etre

egale

a 1 que pour 0 ⁼

n/2

et T ⁼

n/2.

^Le

fer aurait

donc,

^{au zero}

absolu,

^la

configuration Gy

et la reorientation du ^moment du fer s’effectuerait alors de mani6re continue dans le

plan b,

^c

depuis

^la

configuration GZ (a

^{T =}

TN) jusqu’d

^la

configuration Gy.

^{Dans ce cas,} l’intensit6 de la raie 101 n’est fonc- tion que de

l’angle

⁰ defini ci-dessus et on peut ^d6duire des variations de

I ol

^la variation de 0 avec la

temp6-

rature

(voir Fig. 6).

FIG. 6. ^- ErFe03 : Etude de la rotation G.- -+ Gy du fer au-dessous de TN : variation de I’angle 0 ^{avec la} temperature.

FIG. 7. ^- ErFe03 : Comparaison des valeurs experimentales ^et

calculees de l’intensit6 magnetique de la raie O11 (configuration Gyz

du fer, C. ^de l’erbium).

Cette variation etant _connue, on peut ^alors

calculer

comment

varie,

^{avec la}

température,

l’intensit6

magn6- tique

de la raie Oil. La

figure

⁷ donne le r6sultat du

calcul,

^{effectue avec les deux}

hypotheses : Gy ^Cz

> 0 et

Gy ^{CZ 0,}

^{ainsi que} la variation

experimentale

^de

cette

intensité,

^{et montre} que la

premiere hypothese (Gy ^CZ

>

0)

^est la bonne : on obtient alors un excel- lent accord entre les intensites calcul6es et observees.

Dans la seconde

hypothese,

le d6saccord est

flagrant.

La

figure

⁸

prescnte

^{la structure}

magn6tique

^de

ErFe03

^{a 0}

^K;

^{la structure a 0 T}

TN

s’en deduit par continuite a une

ambiguite pres qu’il

n’est pas pos- sible de lever et

qui

^{est le}

signe

^{de la} composante

G,,.

FIG. 8. ^- Des deux structures magnetiques possibles Gy (Fe) Cz (Er),

la structure (a) ^{est celle de} ErFe03 ^{a 0 K.}

La reorientation des moments des fers dans le

plan b,

^{c est} donc bien 6tablie. Ce

resultat,

^{en desac-} cord avec celui de Koehler ^et coll.

[4] (qui

propo- saient _pour le fer la

configuration Gxy),

^{confirme par}

contre celui de

Gorodetsky et

^coll.

[12],

^obtenu par

une m6thode diff6rente

(etude

^des spectres ^{de dif-} fraction de neutrons a

temperature

^{fixe :}

^1,5

^{K et}

140

K).

5.2 INTERPRETATION DES PTSULTATS EXPTRIMEN-

TAUX. ^- Le calcul _que nous effectuons ici minimise

1’energie

^{libre F = E - TS du}

systeme

^constitue par N ions fer et N ions erbium d’un cristal d’orthoferrite

d’erbium,

^{dont la structure}

magnetique

est, par

hypoth6se,

^de type

Gyz

^{pour le fer et}

^CZ

^{pour 1’erbium.}

Les

paramètres

definissant cette structure sont la valeur du moment

magn6tique Cz

^{de l’ion}

^Er3+

^en

[x,

y,

-4]

^et

1’angle

⁰ que fait le moment

magn6tique

^G

de l’ion

Fe3+

en

[2, ^0, 0]

^{avec 1’axe c.}

L’expression

de F est d6termin6e dans

l’approximation

^de

champ

moleculaire.

E, energie interne,

^se

decompose

^en trois termes,

qui

traduisent

respectivement

les interactions

fer-fer,

erbium-erbium et fer-erbium :

Chacun de ces termes se

decompose

^{a son tour en un}

terme

d’6change isotrope,

^{un terme}

dipolaire

^{et 6ven-}

tuellement un terme

d’anisotropie magnétocristalline.

De

1’expression

^{de ces} différentes

interactions,

^donn6e

par Bidaux et coll.

[16],

^on

^{d6duit ;}

of A = C +

a’. t

caractérise

1’6change isotrope. a’,

constante d’interaction

dipolaire,

^est calculable à

partir

^des

paramètres

de la maille et des

param6tres

de

position

^{de l’ion}

^Er3+

dans la maille : dans

ErFe03, a’ =

^{88 x}

1021 cm-3 ;

ou B ⁼ 65 ^x

1021 cm-’

est la constante d’interac- tion

dipolaire,

^{le terme}

d’6change isotrope disparais-

sant par suite des

propri6t6s

^de

sym6trie

du cristal

( 1 ) ;

oit K’ = K +

a(y) - a(.)

^{= K + 2 x}

^{1021 cm-3}

^avec

K,

^constante

d’anisotropie

^{d’ordre 2 dans le}

plan b,

c,

suppos6e independante

^{de la}

temperature.

L’entropie

^{S du}

syst6me

^est celle d’un ensemble de N

systèmes (N

^ions

Er3+)

^{a 2 niveaux}

(doublet

^fonda-

mental d’un ion de

Kramers,

^{dont on} consid6re la

decomposition

^en 2 sous-niveaux sous l’influence du

champ magn6tique d’interaction).

A une constante additive

pr6s :

G et C sont les valeurs a saturation des moments

magn6tiques

des ions fer et erbium.

Notons des a

present

que le

signe

^{de $}

(lB > 0)

rend compte du r6sultat obtenu _par diffraction de neutrons, a savoir _que la structure

magn6tique Gy Cz

> 0

(Fig. 8a)

^est

plus

^{stable a 0 K} que la struc- ture

Gy ^Cz

⁰

^{(Fig. 8b).}

^Les

^energies

^{libres corres-}

pondant

^{a ces deux}

configurations

^{ne different en}

effet _{que par} le terme d’interaction fer-erbium

- 2 $GC sin 0 dont la valeur dans le cas ou sin 0 ⁼ + 1 est inferieure a celle obtenue

lorsque

^{sin 0 = - 1.}

(’) L’existence de ce terme de couplage dipolaire ^{entre les} composantes Gy(Fe) ^{et CZ(Er)} avait anterieurement ete signalee

par Bertaut [17].

110

En

minimisant,

^a

temperature donnee, l’énergie

libre _par

rapport

^{a 0 et}

Cz,

^on obtient les deux relations :

et

avec

La seconde relation d6finit la loi de variation de

C,

avec T. Elle n’admet de solution non nulle _{que pour} T

To.

^En identifiant

To

^et

TN (temperature

^d’ordre

de

1’erbium),

nous avons calcule et trace la loi de variation de

C,

^{avec T. L’accord entre la courbe}

calcul6e et la courbe

exp6rimentale

^{est ici excellent}

(Fig. 5).

Les valeurs

expérimentales

^de

TN (4,4

±

0,1 K)

^et

du

splitting

^{à 0 K du doublet}

fondamental

^{de l’ion}

Er3+ (A

⁼

^6,08

^±

^{0,30 cm-1} [10])

^{nous ont}

^permis

d’6valuer les constantes A et K’ :

et

et, par

suite,

^de

pr6ciser

la relation de

proportionna-

lit6

qui

^{existe entre sin 0 et}

CZ/C :

^{sin 0 #}

CZ/C.

^La

courbe des variations de 0 avec T que ^{nous en avons} d6duite

differe,

certes, de la courbe

exp6rimentale (Fig. 6);

^{1’ecart entre ces} deux courbes

(de

^l’ordre

de

20°)

^reste

cependant acceptable, compte

^{tenu de la}

precision

^avec

laquelle

^ces deux courbes sont definies.

De la valeur de la constante A, ^nous pouvons d6duire la valeur de

C,

^constante

d’6change isotrope

erbium-erbium soit C ⁼ 46 ^x

1021 cm- 3,

^mettant

ainsi en evidence

1’importance

relative des deux types

d’interaction, £change isotrope

^et interaction

dipo- laire,

^dans 1’etablissement de 1’ordre

coop6ratif

^de

1’ erbium.

Le modele

simple

que nous avons

d6velopp6

^ici

montre de

plus (puisque A 0

^{0 et 3}

0)

que les interactions erbium-erbium et fer-erbium sont n6ces- saires toutes deux _pour

expliquer

le m6canisme de reorientation du fer a basse

temperature.

Bibliographie [1] APOSTOLOV, A., C.R. Acad. Bulg. ^{Sci. 22} (1969) ^995.

[2] EIBSCHUTZ, M., GORODETSKY, G., SHTRIKMAN, S., TREVES, D.,

J. Appl. Phys. ³⁵ (1964) ^1071.

[3] TREVES, D., J. Appl. Phys. ³⁶ (1965) ^1033.

[4] KOEHLER, ^W. C., WOLLAN, ^E. O., WILKINSON, M. K., Phys. ^Rev.

118 (1960) ^58.

[5] BozoRTH, ^R. M., KRAMER, V., REMEIKA, J. P., Phys. ^Rev.

Lett. 1 (1958) ^1.

[6] WOOD, ^D. L., REMEIKA, ^J. P., HOLMES, L. M., GYORGY, ^E. M.,

J. Appl. Phys. ⁴⁰ (1969) ^1245.

[7] GRANT, ^R. W., GELLER, S., Solid State Commun. 7 (1969)

1291.

[8] GORODETSKY, G., LEVINSON, ^L. M., SHTRIKMAN, S., TREVES, D., Phys. ^{Rev. 187} (1969) ^637.

[9] PINTO, H., SHACHAR, G., SHAKED, H., SHTRIKMAN, S., Phys.

Rev. B 3 (1971) ^3861.

[10] FAULHABER, R., HUFNER, S., ORLICH, E., SCHUCHERT, H., Z. Phys. ²⁰⁴ (1967) ^101.

[11] PEYRARD, J., SIVARDIÈRE, J., Solid State Commun. 7 (1969) ^605.

[12] GORODETSKY, G., HORNREICH, ^R. M., PINTO, H., SHACHAR, G., SHAKED, H., Phys. ^{Rev. B 8} (1973) ^3398.

[13] GELLER, S., ^{J. Chem.} Phys. 24 (1956) ^1236.

[14] WILL, G., EBERSPACHER, O., Natürwissenschaften ⁵³ (1966)

609.

[15] ABDALIAN, ^A. T., Thèse 3e Cycle Orsay (1972).

[16] BIDAUX, R., BOURÉE, ^J. E., HAMMANN, J., ^J. Phys. ^Chem.

Solids 35 (1974) ^1645.

[17] BERTAUT, E. F., Magnetism ^III (RADO ^and SUHL, ^Academic Press) (1963) ^179.

[18] KHMARA, W. M., KOVTUN, ^N. M., TROITSKII, ^G. A., ^Solid State Commun. 15 (1974) ^1769.